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        電化學(xué)法處理工業(yè)有機(jī)廢水新技術(shù)研究進(jìn)展

        2016-12-20 13:21:18
        當(dāng)代化工 2016年11期

        林 文 鵬

        (東北石油大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院, 黑龍江 大慶 163318)

        電化學(xué)法處理工業(yè)有機(jī)廢水新技術(shù)研究進(jìn)展

        林 文 鵬

        (東北石油大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院, 黑龍江 大慶 163318)

        電化學(xué)是一種先進(jìn)的工業(yè)有機(jī)廢水處理技術(shù),具有高效、節(jié)能、易于自動(dòng)化和環(huán)境友好的特點(diǎn)。論述了三維電極法、微電解法、電Fenton法、電催化法等新型電化學(xué)工藝治理工業(yè)有機(jī)廢水的研究進(jìn)展,并指出了今后的研究方向。

        有機(jī)廢水;三維電極法;微電解法;電Fenton法;電催化氧化法

        隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,我國工業(yè)廢水排放量越來越大,水體污染成為我國重大環(huán)境問題。工業(yè)廢水中難降解的有機(jī)廢水占很大比例,其中的有機(jī)污染物主要為農(nóng)藥、苯類化合物、染料等[1],這些污染物毒性強(qiáng),成分復(fù)雜,對(duì)環(huán)境污染嚴(yán)重。

        傳統(tǒng)的有機(jī)廢水處理方法主要是物理法、化學(xué)法、生化法三類,由于難降解工業(yè)廢水成分非常復(fù)雜,COD和有毒物質(zhì)含量高,pH變化范圍大[2],常規(guī)廢水處理方法不能有效處理有毒有害難降解有機(jī)污染物,而電化學(xué)處理有機(jī)廢水具有降解效果好、對(duì)環(huán)境友好、易實(shí)現(xiàn)自動(dòng)化、可與其他污水處理方法聯(lián)合等優(yōu)點(diǎn),近年來得到了廣泛的應(yīng)用與研究[3]。

        本文作者主要對(duì)工業(yè)有機(jī)廢水電化學(xué)治理技術(shù)的國內(nèi)外研究現(xiàn)狀、發(fā)展趨勢進(jìn)行概括和展望,希望對(duì)從事有機(jī)工業(yè)廢水治理方面的研究人員有所幫助。

        1 三維電極法

        三維電極是在20 世紀(jì)60年代Backhurst[4]等提出,三維電極與傳統(tǒng)二維電極相比,在電解槽間多了一個(gè)工作電極,通過在工作電極表面發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)降解廢水中的有機(jī)物和其它污染物[5]。

        三維電極法去除有機(jī)污染物的機(jī)理比較復(fù)雜,主要取決于不同的污染物、電極材料及所用的粒子電極。圖1描述了在三維電化學(xué)電池中的一般電化學(xué)過程。

        圖1 三維電極機(jī)理Fig.1 Three-dimensional electrode mechanism

        電極上的電化學(xué)反應(yīng)和二維電極上的是一樣的,粒子像吸附劑一樣位于陽極和陰極之間,沒有直接電接觸,其增強(qiáng)了離子電荷分布[6]。目前三維電極法對(duì)有機(jī)物降解機(jī)理的觀點(diǎn)中被廣泛應(yīng)用并被很多研究者加以證實(shí)的是三維電極電解過程中產(chǎn)生氧化性極強(qiáng)的氧化物,使有機(jī)物氧化降解[7]。Li[8]等用以陶瓷粒子作為粒子電極的三維電極反應(yīng)器降解2-二乙氨基-6-甲基-4-羥基嘧啶(DTMHP),在初始pH為3,電池電壓為15V的條件下電解150min,吡啶環(huán)和COD的去除率分別為83.45%和35.17%。分析顯示陶瓷粒子電極具有多孔結(jié)構(gòu),通過對(duì)比試驗(yàn)發(fā)現(xiàn)該三維電極反應(yīng)器具有較高的催化活性和電流密度。該方法將具有多孔結(jié)構(gòu)的陶瓷粒子作為粒子電極,提高反應(yīng)器的催化活性。

        近年來,將三維電極法與其它水處理技術(shù)聯(lián)合成為研究的熱點(diǎn)。閆肖茹[9]等發(fā)現(xiàn)在相同電解條件下,將三維電極法與電-Fenton法耦合效率高于單獨(dú)的處理方法。三維電極/電-Fenton耦合法可使廢水中苯酚降解率可達(dá)到 97.3%。肖凱軍等[10]采用三維電極/電 Fenton 氧化耦合法降解廢水中的硝基苯,COD及硝基苯的去除率分別為 93.1% 和 96.5%。Hou等[11]先用生物法預(yù)處理煤氣化廢水,再用三維電極/電-Fenton法氧化降解廢水中的有機(jī)物,作者采用一種新型的催化粒子電極—活性碳負(fù)載氧化鐵(SAC-Fe),并將其與純磁性納米氧化鐵粒子電極進(jìn)行比較,結(jié)果發(fā)現(xiàn)SAC-Fe具有更高的吸收能力和降解效率。用SAC-Fe作為粒子電極和催化劑的三維電Fenton反應(yīng)器處理煤氣化廢水,實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示:SAC-Fe的吸收能力為 101 mg/g,總酚、COD及TOC的去除率分別為 93.5%, 78.1% 和65.5%,處理后的廢水可生化性顯著提高, BOD5/COD從0.09增加到0.54。該方法使用的SAC-Fe的合成原料來自于污水污泥和鐵泥,是處理廢水的環(huán)境友好技術(shù),這類以廢治廢的技術(shù)將是未來研究的方向。

        作為一種新型的電化學(xué)水處理技術(shù),三維電極法目前仍存在效果不穩(wěn)定、效果不穩(wěn)定能耗高等問題,為了使三維電極法能真正應(yīng)用于工業(yè)廢水處理中,今后研究的重點(diǎn)應(yīng)主要集中在以下三個(gè)方面:

        (1)重點(diǎn)研究所需降解的有機(jī)污染物物在三維工作電極表面的降解機(jī)理及其動(dòng)力學(xué)、熱力學(xué),優(yōu)化反應(yīng)控制步驟,改進(jìn)處理工藝,提高其處理效率。

        (2)研發(fā)新型電極,提高電極的電流效率、導(dǎo)電性、催化性,降低能耗。

        (3)三維電極法與其它水處理技術(shù)聯(lián)用工藝的開發(fā),通過復(fù)合水處理工藝將三維電極法應(yīng)用于工業(yè)有機(jī)污水處理。

        2 微電解法

        微電解法,又稱為內(nèi)電解法。微電解法最初用于印染廢水的處理。20世紀(jì)80年代我國開始引入這種水處理方法。微電解法目前已成功地應(yīng)用于多種工業(yè)有機(jī)廢水的處理[12],該方法具有工藝簡單、成本低廉、以廢治廢等優(yōu)點(diǎn)。

        該方法主要是利用含碳量高的鐵作為陽極在水中形成原電池,陽極產(chǎn)生鐵離子,同時(shí)體系中有羥基自由基生成,利用鐵的絮凝作用和羥基自由基的強(qiáng)氧化作用去除廢水中的污染物[13]。

        曹蓓蓓[14]等考察了鐵炭微電解體系對(duì)廢水中硝基苯的去除反應(yīng),發(fā)現(xiàn)單獨(dú)的鐵粉和活性炭對(duì)硝基苯的吸附和還原效果都不好,當(dāng)兩者構(gòu)成微電解體系時(shí),少量的鐵炭在較短的時(shí)間內(nèi)可以完全去除廢水中的硝基苯。李彤[15]等針對(duì)傳統(tǒng)微電解填料存在的缺陷,以鐵粉、活性炭粉和粘土為主要原料,分別添加錳粉、鋅粉、銅粉對(duì)傳統(tǒng)鐵-碳填料進(jìn)行改性,通過實(shí)驗(yàn)對(duì)改性填料處理對(duì)苯二酚的性能進(jìn)行了研究,得出鐵-錳-碳填料處理對(duì)苯二酚廢水的效果最佳,其機(jī)理是填料與廢水接觸時(shí),會(huì)在接觸面發(fā)生氧化還原反應(yīng),將對(duì)苯二酚氧化成對(duì)苯醌;微電解電極反應(yīng)能夠形成·OH,在·OH 的作用下,苯環(huán)被破壞,對(duì)苯醌逐漸被降解為馬來酸、丙二酸和乙酸,在反應(yīng)最佳條件下,鐵-錳-碳填料對(duì)對(duì)苯二酚的去除率達(dá)到95.55%。

        內(nèi)電解法需要解決的問題有:

        (1)處理裝置運(yùn)行一段時(shí)間后,出現(xiàn)鐵屑結(jié)塊,溝流等現(xiàn)象, 大大降低處理效果。

        (2)反應(yīng)裝置長時(shí)間運(yùn)行后,鐵電極會(huì)被污染物覆蓋并鈍化, 破壞了體系中原電池的穩(wěn)定性。

        (3)因?yàn)榉磻?yīng)體系在酸性下有利于提升處理效率,反應(yīng)前需要將pH調(diào)至酸性,反應(yīng)完又需要將pH調(diào)至堿性,整個(gè)處理過程較繁瑣,不僅增加處理成本,同時(shí)產(chǎn)生的廢渣也造成了環(huán)保問題。

        微電解技術(shù)未來的研究方向主要包括填料創(chuàng)新、新型反應(yīng)器開發(fā)和工藝優(yōu)化三個(gè)方面。目前開發(fā)出的新型反應(yīng)器包括轉(zhuǎn)筒式、流化床式、和轉(zhuǎn)鼓式[16]。在工藝優(yōu)化方面,結(jié)合在微電解工藝處理后,體系中有大量的鐵離子,可加入過氧化氫可形成芬頓試劑進(jìn)一步處理廢水。Dong等[17]設(shè)計(jì)一種臭氧曝氣內(nèi)部微電解反應(yīng)器,用于降解偶氮染料RR2,二價(jià)鐵能加速臭氧分解,然后加速·OH的形成,產(chǎn)生更多的·OH從而提高處理效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,RR2可被完全降解,TOC去除率達(dá)到82%。該裝置適應(yīng)的pH范圍廣,減少了調(diào)節(jié)pH所需的酸量,提高了臭氧的利用率,該裝置也可用于其它污水處理。Ni等[18]采用生物好氧過濾器和微電解組合工藝處理溴氨酸廢水,首先通過微電解去除色度,同時(shí)廢水的可生化性顯著提高,而 COD主要通過生物過程去除,COD和色度的去除率可達(dá)到81.2%和96.6%。Lai等[19]采用鐵粉/顆?;钚蕴嘉㈦娊庀到y(tǒng)在水溶液中降解生產(chǎn)ABS樹脂產(chǎn)生的廢水,顆粒活性炭作為陰極與鐵粉形成電池,顆?;钚蕴荚鰪?qiáng)了微電解系統(tǒng)的電流效率,同時(shí)活性炭只吸附污染物,為微電解系統(tǒng)提供了一個(gè)緩沖。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,污染物中的碳氮鍵可通過該微電解系統(tǒng)分解,對(duì)污染物3,3`-雙亞氨基-丙腈的降解實(shí)驗(yàn)顯示在最佳條件下,TOC和濃度的去除率達(dá)到22%和 100%,且處理成本每噸廢水僅0.28元。

        3 電-Fenton法

        電-Fenton 法的基本原理與傳統(tǒng) Fenton法一致,通過H2O2與Fe2+反應(yīng)生成·OH去氧化降解有機(jī)物,在電-Fenton體系中,H2O2由氧氣在陰極發(fā)生氧化反應(yīng)生成,F(xiàn)e2+由鐵陽極氧化產(chǎn)生,而氧化生成 Fe3+在陰極發(fā)生還原反應(yīng)變成 Fe2+,可使反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行。Mikhael Bechelany等[20]用電-Fenton 法對(duì)染料廢水進(jìn)行了降解研究,儀石墨烯為陰極,為了減少石墨烯的氧化,該團(tuán)隊(duì)分別采用恒電勢還原、化學(xué)還原和熱還原修飾碳電極,發(fā)現(xiàn)恒電勢還原是最簡單、經(jīng)濟(jì)、環(huán)保且能有效礦化偶氮染料的方法。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),最佳的恒電勢還原條件在-0.45 V下還原40 min,通過處理后電極上能產(chǎn)生更多的H2O2增強(qiáng)處理效果,對(duì)AO7的降解實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示TOC去除率達(dá)到了94.3%,而且經(jīng)10次循環(huán)使用后處理效果僅下降9.4%,其高效穩(wěn)定的表現(xiàn)與電極表面只有極少的石墨烯氧化有關(guān)。Brillas 等[21]以鐵為陽極,充氧碳-聚四氟乙烯為陰極,在未分隔的電催化反應(yīng)器中,通過電化學(xué)反應(yīng)生成亞鐵離子和過氧化氫,共同作用形成類Fenton 反應(yīng),對(duì)含苯胺的廢水進(jìn)行降解,實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示在最佳反應(yīng)條件下有機(jī)污染物的降解率超過95%。Zhiqiao He等[22]用磁性Fe3O4納米粒子催化電-Fenton過程降解活性藍(lán)19(RB19),以碳纖維為陰極,鉑為陽極,在初始pH為3.0,電流密度3.0 mA/cm2,磁性納米Fe3O4納米粒子濃度為1 g/L,染料初始濃度100 mg/L,溫度35 ℃條件下降解2 h后TOC去除率達(dá)到87.0%。

        目前,廢水中的有機(jī)物的處理越來越困難,除了研發(fā)新型的電極材料,將電 Fenton 法與其它廢水處理技術(shù)的聯(lián)用也是未來發(fā)展的方向。Wang[23]等以微波輔助電Fenton法快速降解偶氮染料廢水,TOC和甲基橙的去除率及礦化電流效率分別是傳統(tǒng)電Fenton方法的3.1,1.1,和3.2倍。在微波輻射下,陰極和陽極表面都被有效地激活。Mehmet A. Oturan等[24]用生物電 Fenton法降解醫(yī)藥廢水中的MPTL(metoprolol),首先以摻硼金剛石(BDD)電極為陽極在最佳條件下電解4 h,MPTL溶液可被完全礦化,經(jīng)電Fenton預(yù)處理1小時(shí)后,BOD5/COD由0.012升高至0.44,TOC去除率達(dá)到47%,毒性降低,可生物降解性大大提高,再通過生物法用好氧細(xì)菌處理后,TOC去除43%,TOC去除率總共達(dá)到了90%,這種先用電Fenton法處理提高可生物降解性,再用生物法理的聯(lián)合工藝高效且經(jīng)濟(jì),在有機(jī)污水處理方面具有潛力。 Salazar-Banda等[25]以紫外光協(xié)同電Fenton法處理偶氮染料中的酸性橙10,以BDD電極為陽極,空氣擴(kuò)散池為陰極,實(shí)驗(yàn)證明紫外光氧化與羥基自由基氧化有協(xié)同作用,BDD/空氣擴(kuò)散池在pH為3.0,100~200 mA的條件下能增加H2O2的濃度以降解酸性橙 10,F(xiàn)enton反應(yīng)產(chǎn)生大量的·OH能迅速去除色度,隨著溶液中的Fe(OH)2+被光解,色度去除率達(dá)到最大值,在200 mA下,紫外光與·OH協(xié)同總用可使TOC降低98%,幾乎使有機(jī)污染物完全礦化。

        電-Fenton 法處理有機(jī)污染物的優(yōu)勢是自動(dòng)產(chǎn)生H2O2,有機(jī)污染物主要經(jīng)過多種方式處理去除更徹底。但是其存在電流效率低、Fe2+不易再生、產(chǎn)生 H2O2的陰極材料等不利因素。未來應(yīng)從下幾個(gè)方面進(jìn)行研究改進(jìn):

        (1)研究各個(gè)因素對(duì)反應(yīng)的影響,尋找有利的反應(yīng)條件,提高電流效率。

        (2)研發(fā)電化學(xué)性能及具有催化活性的新型電極,將電Fenton與其它工藝聯(lián)合使用。

        (3)充分運(yùn)用豐富的太陽能,發(fā)展光電Fenton技術(shù)。

        4 電催化氧化法

        電催化氧化指通過具用有催化活性的陽極直接氧化降解有機(jī)物或通過陽極反應(yīng)生成具有強(qiáng)氧化性的物質(zhì)降解有機(jī)物。該方法具有反應(yīng)徹底、設(shè)備簡單等優(yōu)點(diǎn)。但對(duì)電極要求高,且由于傳質(zhì)問題導(dǎo)致電催化效率不高,使能耗和成本增加[26]。

        加強(qiáng)對(duì)電極材料和電解裝置的研究是提高電催化氧化法效率的有效途徑。Yang[27]等使用BDD和IrO2電極電催化氧化人工尿素,結(jié)果發(fā)現(xiàn),只需幾個(gè)小時(shí)尿素中的有機(jī)物能很容易地被礦化,而其中的氨能被電催化氧化過程氧化,BDD和IrO2電極上最終的TOC去除率分別為99%和93%。為了降低電催化氧化工藝處理成本,將電催化氧化法與其它水處理技術(shù)聯(lián)合應(yīng)用成為目前研究的熱點(diǎn)。G. Sekaran等[28]用三維電催化氧化處理苯胺廢水,以石墨棒為陽極,SS 316為陰極,使用通過水熱法合成的硼摻雜中孔活性炭作為三維電催化氧化的催化劑,COD和苯胺的去除率分別達(dá)到76%~80%和80%~85%。Boldrin Zanoni等[29]首次將光電催化(以TiO2納米管作電極)和臭氧聯(lián)合處理酸性黃1染料(AY 1),100 ×10-6的AY 1處理20 min后可完全脫色,60 min后完全礦化。光電催化的主要缺點(diǎn)就是對(duì)高濃度廢水中有機(jī)物降解效率低,通過聯(lián)合臭氧可完全將其規(guī)避,臭氧雖然無法將染料礦化卻能有效的對(duì)其進(jìn)行脫色。通過增加臭氧的流量,可以更快速且消耗更少的能源就能將高濃度的 AY 1完全礦化。Li[30]等用電催化氧化增強(qiáng)納米過濾來去除污水中的鹽酸四環(huán)素,使用脈沖電沉積制成一種新的 Ti/SnO2-Sb電極作為陽極,結(jié)果表明,電催化氧化能降低濃差極化阻力和膜積垢從而提高納米過濾的處理效果,此外,電催化氧化在不同的電流密度、壓力、初始濃度及流速等條件下能更好的提升納米過濾的能力。

        電催化氧化作為一種環(huán)境友好型的水處理技術(shù)將是未來污水處理的主要方法之一。研發(fā)新型催化電極、改進(jìn)反應(yīng)裝置才有可能實(shí)現(xiàn)電催化氧化技術(shù)的工業(yè)化應(yīng)用。

        5 結(jié)語

        隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,工業(yè)有機(jī)廢水的種類和排放量日益增加,全球?qū)λ杏袡C(jī)污染物的治理越來越重視[31]。我國的地表水和地下水都受到工業(yè)廢水的嚴(yán)重污染,對(duì)工業(yè)有機(jī)廢水的治理刻不容緩。電化學(xué)技術(shù)處理有機(jī)廢水優(yōu)勢明顯,但要大規(guī)模工業(yè)應(yīng)用仍需研究改進(jìn),一是對(duì)電極材料和電解裝置的研究,開發(fā)廉價(jià)、高效且耐用的電極是未來研究的方向。此外由于有機(jī)廢水成分多樣化,單一的電化學(xué)技術(shù)無法有效的處理,針對(duì)不同類型、不同污染程度的有機(jī)廢水,將不同的電化學(xué)技術(shù)進(jìn)行耦合,提高處理效率、降低成本也是治理有機(jī)廢水的發(fā)展方向。最后,如何降低能源消耗,節(jié)約成本,減少環(huán)境污染也是研究的方向之一,Stuart Licht等[32]用STEP(solar thermal electrochemical production)技術(shù)處理苯酚廢水,通過太陽熱能升高溫度降低有機(jī)物的穩(wěn)定性,通過太陽電能將有機(jī)物電解氧化,是一種綠色、有效、可持續(xù)的電化學(xué)水處理技術(shù)。

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        Research Progress of New Technologies for Industrial Organic Wastewater Treatment by Electrochemical Method

        LIN Wen-peng
        (College of Chemistry and Chemical Engineering, Northeast Petroleum University, HeilongjiangDaqing 163318, China)

        Electrochemical method is an advanced technology for treatment of industrial organic wastewater. It has many characteristics of high efficiency, energy saving, automation and environmental friendliness. In this paper, research and development of new technologies for treating industrial organic waste water were introduced, such as the three-dimensional electrode method,microelectrolysis,electrical Fenton,electro-catalysis. Some suggestions about further research of industrial organic waste water treatment were also put forward.

        organic waste water; three-dimensional electrode method; microelectrolysis; electrical Fenton; electro-catalysis

        X703

        A

        1671-0460(2016)11-2638-05

        2016-04-29

        林文鵬(1991-),男,貴州省貴陽市人,碩士研究生,東北石油大學(xué),研究方向:新能源與環(huán)境科學(xué)。E-m ail:linw enpengguizhou@.com。

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