戴夢寧，宗春蕾

(西北大學地質(zhì)學系，陜西 西安 710069)

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全巖Lu-Hf同位素研究綜述

戴夢寧，宗春蕾

(西北大學地質(zhì)學系，陜西 西安 710069)

近半個世紀以來，同位素地質(zhì)學得到了廣泛的應用，所獲得的年代學與地球化學數(shù)據(jù)為確定巖石的形成時間、演化及其地球動力學背景提供了重要參數(shù)。本文就全巖Lu-Hf同位素定年及巖石學應用等方面進行總結(jié)，結(jié)合對華北南緣包體的研究，對全巖Lu-Hf等時線定年、巖石成因研究、殼幔分異和地殼內(nèi)部的演化等問題進行討論，發(fā)現(xiàn)在Lu-Hf同位素分析過程中，仍需對Lu的衰變常數(shù)精準厘定，并對Hf同位素分離和提取方法進一步優(yōu)化。

Lu-Hf同位素；Lu-Hf等時線；Hf-Nd解耦

Lu是最重的稀土元素，其化合價為+3，離子半徑為0.93?；Hf是與Ti、Zr相同的高場強元素，化合價為+4，離子半徑為0.71?。從相容性角度來看，Lu為弱-中等不相容元素，而Hf為中等不相容元素。在自然界中，Lu有兩個同位素，175Lu 和176Lu；Hf有6個同位素，174Hf,176Hf,177Hf,178Hf,179Hf與180Hf。

由于Hf同位素中，部分176Hf可由176Lu衰變而來，這樣用穩(wěn)定的177Hf同位素標準化可獲得樣品的176Lu/177Hf與176Hf/177Hf比值，從而使Lu-Hf體系成為與通常Rb-Sr和Sm-Nd體系相同的同位素定年工具。同時，其176Hf/177Hf比值通過時間校正后，可對巖石的成因提供重要信息。

然而，與其他同位素體系相比，Lu-Hf同位素體系的發(fā)展由于受技術(shù)上的限制而顯得較慢[1]，在80年代才開始其真正意義上的地質(zhì)應用研究，近年來，多接收等離子體質(zhì)譜(MC-ICP-MS)技術(shù)的出現(xiàn)才使得Lu-Hf同位素體系的發(fā)展步伐大大加快，所獲得的資料為解決與巖石成因有關(guān)的一系列重要地質(zhì)問題提供了新的途徑[2]。

1 Lu-Hf同位素等時線年代學研究

1.1 Lu-Hf等時線定年

Lu-Hf體系是介于長壽命半衰期和短壽命半衰期之間的一種同位素體系，在定年方面，可以對Rb-Sr、Sm-Nd和U-Pb體系進行補充和制約。通過獲得一組樣品的176Lu/177Hf和176Hf/177Hf同位素比值，可以構(gòu)筑一條等時線。而該等時線的斜率與其形成年齡有關(guān)，截距則代表了地質(zhì)體形成時的初始Hf同位素組成。其計算公式為：

(176Hf/177Hf)t = (176Hf/177Hf)initial + (176Lu/177Hf)t×(et-1)

與其它等時線原理相同，Lu-Hf等時線也必須滿足同源、同時和封閉這三個條件。

Patchett and Tatsumoto率先運用Lu-Hf等時線的斜率反算出176Lu的衰變常數(shù)[3]。Pettingill and Patchett發(fā)表了西格陵蘭Amitsoq片麻巖的全巖Lu-Hf等時線[4]，所獲得的年齡為3.55±0.22 Ga。此外，Barfod et al.對我國華南陡山坨組地層進行全巖Lu-Hf等時線研究[5]，與由Pb-Pb法獲得的年齡在誤差范圍內(nèi)一致，證明了在同類地層巖石中未來進行進一步探索的可能性。Lu-Hf全巖等時線定年相繼產(chǎn)出一些成果[6,7]。

1.2 Lu-Hf等時線的研究對象

對巖漿巖全巖整體分析而言，目前積累的資料還難以說明這些巖石是否具有足夠大的Lu/Hf比值范圍，以構(gòu)筑精度較高的等時線[8]。因此，目前較多的研究青睞于Lu/Hf比值較高的礦物來構(gòu)筑礦物等時線。在這方面，含石榴石和磷灰石的巖石是目前Lu-Hf等時線定年中最常見的對象。

1.2.1 石榴石及榴輝巖的Lu-Hf同位素研究

石榴石是結(jié)晶巖，特別是變質(zhì)巖中一種非常常見的礦物，可為巖石形成的溫壓條件提供重要參數(shù)，因而是當前同位素定年的重要研究對象。石榴石中由于具有其它礦物包裹體，因此難以構(gòu)筑高質(zhì)量的Sm-Nd等時線。然而，這些礦物包裹體中Lu/Hf遠小于石榴石，因而對Lu-Hf同位素體系并無太大的影響。因此，就榴輝巖或含石榴石的巖石而言，其Lu-Hf 定年對礦物純度的要求遠比Sm-Nd 法要低。同時，由于Lu的衰變常數(shù)比Sm約高三倍，因而即使對新生代巖石而言，仍可獲得較高精度的Lu-Hf等時線。但是，如果石榴石中含有鋯石等Lu/Hf 比較高的礦物包裹體，則所構(gòu)筑的Lu-Hf礦物等時線年齡有時可能是無意義的[2,9]。

意大利西部阿爾卑斯造山帶中柯石英榴輝巖是目前Lu-Hf等時線法定年的典型代表。運用MC-ICP-MS技術(shù)，Duchene et al.對該地區(qū)的榴輝巖全巖樣品及其主要造巖礦物(包括石榴石、多硅白云母和單斜輝石)進行了Lu-Hf與Sm-Nd同位素定年研究[10]。所獲得的由下而上三個地質(zhì)單元榴輝巖的Lu-Hf礦物內(nèi)部等時線年齡與每個單元內(nèi)部運用鋯石U-Pb、石榴石Sm-Nd和多硅白云母Ar-Ar所獲得的年齡一致，這不僅表明年齡的可信性，而且反映該地區(qū)上部的超高壓變質(zhì)巖較其下部者較早折返，且這些巖石均經(jīng)歷了快速的折返過程。自此，石榴石成為Lu-Hf同位素體系的重要研究對象，并有學者開展了大量研究[9,11-13]，石榴石是Lu-Hf同位素地質(zhì)年代學研究的重要內(nèi)容。

1.2.2 磷灰石的Lu-Hf同位素研究

磷灰石是另一個Lu/Hf 比值較高的礦物，由于該礦物不僅產(chǎn)于通常的巖漿巖和變質(zhì)巖中，在沉積巖中也經(jīng)常出現(xiàn)，因而也是進行沉積作用定年的重要對象。Barfod et al.對Gardiner、Skaergaard和Khibina三個侵入體巖石中的磷灰石、異性石、榍石和全巖進行了Lu-Hf同位素測定[14]，所獲得的等時線年齡分別為53.53±0.53、60.18±0.45和402.4±2.8 Ma的年齡。同時，該作者還對矽卡巖中的變質(zhì)成因磷灰石和沉積巖中生物成因的磷灰石進行了測定，也獲得了理想的結(jié)果，充分顯示了磷灰石在Lu-Hf同位素定年上的巨大潛力。

除石榴石和磷灰石外，Mulcahy et al.應用Lu-Hf同位素硬柱石定年對加利福尼亞蒂布龍半島Ring山脈的硬柱石藍片巖研究獲得了較好的年齡[15]，與前人研究結(jié)果相一致，為Lu-Hf同位素定年進行了新的探索。

總而言之，Lu-Hf同位素年代學研究目前越來越多的受到廣大學者的重視，其具有廣闊的發(fā)展前景和應用領(lǐng)域。

2 Hf-Nd同位素的相關(guān)性與解耦

放射性同位素在巖石學領(lǐng)域得到了廣泛的應用，所獲得的年代學與地球化學數(shù)據(jù)為確定巖石的形成時間、演化及其地球動力學背景提供了重要參數(shù)。

隨著測試技術(shù)的不斷進步，近年來Hf同位素在巖石成因演化方面的研究被越來越多的國內(nèi)外學者應用[16,17]。

Lu與Hf均為難熔(highly refractory)的中等-強不相容性親石元素，這一點與Sm-Nd體系有很大的類似性。Hf和Nd同位素的母體(176Lu和147Sm)在部分熔融過程中都較其子體(176Hf和143Nd)更相容[2]。上述Sm-Nd、Lu-Hf體系的相似性導致Nd與Hf同位素間一般呈現(xiàn)正相關(guān)關(guān)系(圖1)。

圖1 地球巖石的Nd-Hf同位素相關(guān)圖 (Vervoort et al., 1999)

盡管大量研究已證實Hf-Nd同位素之間存在一定的正相關(guān)性[18]，但這兩體系仍有一定差別，與Sm-Nd 同位素體系中Sm和Nd 同屬稀土元素的特點不同，Lu屬稀土元素，而Hf屬高場強元素，因而Lu和Hf的地球化學性質(zhì)存在顯著差異。因此在巖石變質(zhì)和巖漿作用過程中, 有可能εHf與εNd之間并不存在預想的正相關(guān)關(guān)系，即Hf-Nd同位素之間發(fā)生了解耦，這種差異為認識殼幔分異和地殼內(nèi)部的演化提供了重要手段。

2.1 地殼巖石中的Nd-Hf同位素解耦

前人研究表明在深部地殼巖漿和變質(zhì)作用情況下，如果巖漿源區(qū)或變質(zhì)過程中存在石榴石，Lu易富集于石榴石中, 而Hf則易富集于熔體相或其它礦物相，因此下地殼巖石176Hf/177Hf 相對143Nd/144Nd 偏高。Vervoort and Patchett模擬了石榴石殘余對于Hf-Nd同位素解耦的貢獻[19]，石榴石殘余相組合能夠產(chǎn)生高的放射性176Hf/177Hf，然而并無預期中明顯，當石榴石豐度較低時，需要很長時間才演化出陣列，即使當石榴石豐度很高的情況下也需要極高程度的部分熔融才能導致明顯的Hf-Nd同位素解耦。然而，盡管在局部地區(qū)存在Hf-Nd同位素解耦的實例，下地殼麻粒巖Hf-Nd同位素仍接近于全球Hf-Nd同位素陣列。此外，Chen et al.對蘇魯帶榴輝巖模擬研究也證實了石榴石作為殘余相情況下的部分熔融能導致明顯的下地殼部分熔融(圖2)[20]。

圖2 模擬部分熔融對Hf-Nd同位素變化關(guān)系 (Chen et al., 2009)

下地殼Hf-Nd同位素解耦雖然很早受到了廣大學者的重視，然后目前發(fā)表的下地殼Hf-Nd同位素數(shù)據(jù)仍較少，只有極個別下地殼包體具有Hf-Nd同位素解耦(圖3)[21,22]。

筆者對華北南緣徐淮地區(qū)下地殼榴輝巖、石榴單斜輝石巖包體及其寄主巖石進行了全巖Hf-Nd同位素研究，研究表明幾乎全部包體分布于全球陣列的左側(cè)，即Hf和Nd同位素之間發(fā)生了明顯解耦。前人對其中部分包體的主微量元素組成的研究指出，這些包體是華北克拉通太古代變基性巖部分熔融殘余[23]，而其寄主巖石是熔體與地幔相互作用的結(jié)果。為驗證徐淮地區(qū)包體Hf-Nd解耦是否是石榴石作為殘余相部分熔融的結(jié)果，可將其回算到寄主巖石侵位年齡，結(jié)果所有包體分布于全球Hf-Nd同位素陣列，因此可推斷部分熔融過程導致了Lu的富集，其導致現(xiàn)今高的Hf同位素組成。

對不同礦物組成、不同部分熔融程度對于Hf-Nd同位素變化進行了模擬，結(jié)果表明約30%部分熔融即可解釋徐淮地區(qū)包體的同位素特征，對其產(chǎn)生的熔體與地幔之間相互作用也與寄主巖石同位素特征可較好擬合。而石榴石豐度對同一源區(qū)相同部分熔融程度的Hf-Nd同位素組成影響并不明顯，只要石榴石含量超過6%，經(jīng)歷過一定程度熔體提取后，在足夠長的時間均可產(chǎn)生解耦。因此，部分熔融程度是很重要的一個參數(shù)。

圖3 Hf-Nd耦合和解耦的下地殼麻粒巖包體.

2.2 地幔巖石中的Hf-Nd同位素解耦

近年來的研究也發(fā)現(xiàn)，Hf-Nd同位素解耦也同樣出現(xiàn)在地幔巖石中[6,21]。自Bizimis et al.首次報道了大洋巖石圈地幔Hf-Nd同位素解耦之后[24]，大陸地幔Hf-Nd同位素解耦也陸續(xù)被發(fā)現(xiàn)，Hf-Nd同位素的這種差異為認識殼幔分異和地殼內(nèi)部的演化提供了重要手段。

關(guān)于地幔Hf-Nd同位素解耦的原因仍存在較多爭議，如(1)部分熔融之后等壓冷卻過程中尖晶石和石榴石相轉(zhuǎn)化導致HREE重新分布；(2)有石榴石存在的情況下地幔橄欖巖發(fā)生部分熔融，導致明顯的Lu/Hf和Sm/Nd比值分異，因為石榴石優(yōu)先富集Lu(Lu>Hf；Sm>Nd),因此導致高的Lu/Hf比值而相對變化較小的Sm/Nd比值，隨時間演化為高的放射性Hf同位素組成；(3)熔體-地幔相互作用導致Hf同位素組成發(fā)生變化，而Nd同位素組成恒定不變；(4)由于交代機制不同使得交代作用導致不同的Lu-Hf和Sm-Nd同位素行為。

關(guān)于Hf-Nd同位素另一個引起學者廣泛關(guān)注的問題就是，通過對現(xiàn)今玄武巖和球粒隕石Hf-Nd同位素系統(tǒng)研究發(fā)現(xiàn)，洋島玄武巖和洋中脊玄武巖在εNd為零的情況下εHf值高于硅質(zhì)地球值，但在誤差范圍內(nèi)與Bouvier et al.提出的新值相吻合[25]。因此推斷應存在一個與虧損地幔和大陸地殼互補的儲庫來平衡現(xiàn)今我們接受的整個硅質(zhì)地球的Hf-Nd同位素預算。這個缺失的儲庫可能是古老洋殼和洋底高原玄武巖的再循環(huán)。Bizzarro et al.通過對北美格陵蘭碳酸鹽巖和金伯利巖Hf同位素研究[26]，首次報道了該儲庫的存在并模擬了其Lu、Hf、Sm和Nd含量，認為其代表了硅質(zhì)地球質(zhì)量的10%～15%。前人研究認為洋島玄武巖和洋中脊玄武巖Hf-Nd同位素組成的地幔陣列是虧損地幔和富集的再循環(huán)組分混合形成，Chauvel et al.研究指出，玄武巖循環(huán)不足以產(chǎn)生地幔陣列，大洋沉積物的再循環(huán)也參與其中[27]。此外，其還指出，沉積過程可能產(chǎn)生位于整個硅質(zhì)地球的Hf-Nd同位素陣列右側(cè)的儲庫，富重礦物的碎屑物質(zhì)可能代表了以低?Hf值為特征的隱藏儲庫。

2.3 小結(jié)

全巖Hf-Nd同位素常被用來示蹤大洋或大陸地殼物質(zhì)的再循環(huán)，從此為巖石源區(qū)探討提供更準確有效的判斷工具，也為殼-幔相互作用研究提供了很大幫助，對于我們認識地球儲庫的演化，源區(qū)組成特征具有重要作用。

Hf-Nd同位素的這種地球化學行為上的差異，能更有效的識別源區(qū)特征，尤其是在Sm-Nd體系已經(jīng)開放的情況下，Lu-Hf同位素體系顯示出巨大的優(yōu)越性。在部分熔融過程中，Lu/Hf元素的比值變化范圍要大于Sm/Nd的變化范圍。同時，176Lu的半衰期(36Ga)要比147Sm的半衰期(108Ga)差不多要短三倍，從而出現(xiàn)在相同的時間內(nèi)，Hf同位素比值的變化要大于Nd同位素的變化，這也使得Lu-Hf體系還可適應于年輕體系的研究。而在巖石風化過程中，Lu-Hf體系易發(fā)生變化，而Sm-Nd體系不會發(fā)生很大變化，因此，Hf-Nd同位素是目前巖石學研究的一個重要手段。

3 結(jié)語

本文通過對相關(guān)文獻的閱讀結(jié)合對華北南緣包體的研究，對全巖Hf同位素的應用進行了綜述，主要涉及Lu-Hf等時線定年、巖石成因研究、殼幔分異和地殼內(nèi)部的演化等方面。

關(guān)于Hf同位素研究還有些亟待去研究和解決的問題：

1)Lu的衰變常數(shù)厘定

Lu的衰變常數(shù)的精確厘定是Lu-Hf同位素地質(zhì)年代學和地球化學研究的重要內(nèi)容，因其涉及到初始Hf同位素的組成及年齡的計算，因此對于Hf同位素研究極其重要。盡管采用不同的176Lu的衰變常數(shù)對顯生宙或較為年輕巖石的Hf同位素組成影響不大，但對太古宙早期的巖石來說，這種影響不能忽視。采用不同衰變常數(shù)對統(tǒng)一數(shù)據(jù)的計算結(jié)果完全不同，因此，衰變常數(shù)的精確測定具有重要意義。對于衰變常數(shù)測定，不同學者采用不同方法也取得了一些進展，高精度的數(shù)據(jù)是地質(zhì)解釋的保障和基礎(chǔ)，因此，計算過程中Lu衰變常數(shù)的選擇也顯得較為重要。

2)Hf同位素的分離和提取方法優(yōu)化

通過對樣品的全巖Hf同位素研究發(fā)現(xiàn)，Hf因其含量較低，其提取相對于Sr-Nd要更小心，因其含量較低，因此提取不完全可能導致測試結(jié)果無效或精度較低，對于后期現(xiàn)象的解釋可能也不具地質(zhì)意義。因此，在Lu-Hf分離過程中應當細心。此外，Hf的樣品測試過程中，同一溶液，即使是標樣每次測定的值也有可能有較大變化，因此應注意重復樣和多個標樣的測定。就Hf同位素的溶液測試法而言，當加入稀釋劑后，由于所測樣品中原有的同位素豐度關(guān)系發(fā)生變化，需要對獲得的數(shù)據(jù)進行一定的校正，但對采用何種校正公式，目前并無定論。

總而言之，全巖Hf同位素研究隨著測試技術(shù)的不斷進步，其應用必將有更加廣泛的前景，然而，相對于國外已開展的大量研究來講，國內(nèi)對于全巖Hf同位素的報道較少。前些年主要受制于測試儀器等限制，目前Hf同位素已引起關(guān)注，將為解決全球地球動力學及我國地質(zhì)演化中的若干關(guān)鍵問題提供重要的資料。

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1004-1184(2016)06-0035-04

2016-05-23

戴夢寧(1983-)，女，浙江寧波人，工程師，主要從事同位素地球化學研究。