范亞敏，王傳萍，張 森，公緒波，呂 楠，朱緒力

(山東科技大學 機械電子工程學院，山東 青島 266590)

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基于磁流變彈性體導電機理靜態(tài)壓敏特性分析

范亞敏，王傳萍，張 森，公緒波，呂 楠，朱緒力

(山東科技大學 機械電子工程學院，山東 青島 266590)

磁流變彈性體是一種新型磁流變材料，由于其內(nèi)部顆粒結(jié)構(gòu)的特殊性，顆粒體積比非常低的磁流變彈性體能表現(xiàn)出良好的導電性，通過對磁流變彈性體導電機理的研究，并基于顆粒在外加載荷作用下的彈性變形理論，分析了顆粒間電流導路面積的變化，進而推導出磁流變彈性體電導壓敏特性理論關(guān)系。通過對實驗測試結(jié)果的處理與分析，得到磁流變彈性體在外加壓力作用下通過樣品的電流和施加在樣品上的電壓呈非線性關(guān)系，在相同的電壓下，流經(jīng)磁流變彈性體的電流隨壓力的變化而變化，表現(xiàn)出明顯的壓敏特性行為。

磁流變彈性體；電導性；壓敏特性；理論模型

磁流變彈性體是在磁流變液的基礎(chǔ)上發(fā)展而來的一類新型的磁流變智能材料，將磁流變液的分散介質(zhì)用可固化的高分子材料代替，即可制備出微米級鐵磁性顆粒分散于液態(tài)高分子聚合物中的復合材料[1-3]。在外加磁場的作用下鐵磁性顆粒磁化形成有序結(jié)構(gòu)并固化在非導電彈性基體中，使其不僅具有良好的力學性能，還具有獨特的電學性能，被廣泛應用于傳感器和智能機構(gòu)等領(lǐng)域。

目前，國內(nèi)外學者對于復合體系導電特性的研究方法主要為理論分析和實驗測試。隨著磁流變彈性體研究的不斷深入，研究者發(fā)現(xiàn)由于磁流變彈性體內(nèi)部顆粒結(jié)構(gòu)的特殊性以及內(nèi)部顆粒具有導電性和導磁性，使MREs具備對外界激勵(磁場或壓力)響應敏感的特性[4-6]。Bica等[7]也對磁流變彈性體的電性能如電阻、電容、電流與磁場、硫化時間、外力等關(guān)系進行了較多研究。在應用方面，磁流變彈性體無泄漏、顆粒不易沉降，具有可控、可逆、響應迅速等優(yōu)點[8]，同時還可以根據(jù)應用對材料形狀和體積的要求進行加工定做。有研究者認為磁流變彈性體在研究導電機理上具有優(yōu)勢，材料的形態(tài)在測量時不發(fā)生變化，在理論上能得出較準確的結(jié)論，因而近年來成為磁流變材料研究的熱點。

本文通過對磁流變彈性體導電機理、壓敏導電特性進行深入研究，對研究觸覺傳感器是一種新的探索[9-10]。由此可見，對磁流變彈性體導電機理和壓敏特性的理論模型進行更深入的研究，并以此作為指導進行實驗研究顯得尤為重要。

1 MREs導電機理的研究

磁流變彈性體導電機理分析是對磁流變彈性體壓敏特性深入研究的基礎(chǔ)，MREs的導電性具有各向異性，當顆粒體積比較小時，在顆粒鏈方向磁流變彈性體是導電的，但在垂直于顆粒鏈方向磁流變彈性體是絕緣的。隨著體積比的增加，顆粒鏈由鏈狀變成網(wǎng)狀，導電通道相互交聯(lián)，在垂直于顆粒鏈方向，磁流變彈性體也能表現(xiàn)出較弱的導電性。為了探討磁流變彈性體的導電機理需要進一步研究顆粒鏈中相鄰顆粒之間的導電機理[11]。

在顆粒鏈的方向上選取兩個相鄰顆粒的各一半及周圍基體材料的單元體作為分析磁流變彈性體的表征

圖1 磁流變彈性體表征體元縱切面Fig.1 Characterization of the longitudinal section of MREs

體元的導電特性。表征體元的縱切面如圖1所示。

磁流變彈性體是由單一的表征體元組成，因此表征體元的平均電場強度、平均電流密度分別等于磁流變彈性體的平均電場強度和平均電流密度。根據(jù)宏觀的電導率與電場強度和電流密度的關(guān)系

j=σE，

(1)

可以得到，磁流變彈性體的導電率等于表征元的電導率。上式中j為電流密度，σ為電導率，E為電場強度。

電流依次通過顆粒和其間的基體材料，形成一個串聯(lián)電路。由于顆粒的電導要遠遠大于基體材料的電導，因此只考慮基體材料的電導作用，將顆粒作為等勢體看待。一般認為，電流主要集中在顆粒表面間距最小部位周圍的微小面積。

在只考慮基體材料電導的情況下，傳導電流密度為

jc=σfE。

(2)

由于顆粒的排列使得導流面的厚度很小，磁流變彈性體中導流區(qū)的電場強度遠大于平均電場強度。厚度很小的聚合物薄膜在強電場作用下，作為電極的兩個顆粒之間產(chǎn)生場致隧道電流。隧道電流密度一般用Fowler-Nordheim公式表述

(3)

在顆粒的接觸區(qū)，隧道電流和傳導電流可以同時發(fā)生，因此通過導通面積的電流密度為傳導電流密度和隧道電流密度之和，表述為：

(4)

從前面分析可知，表征體元的平均電流密度和整個磁流變彈性體的電流密度相等。繼而可得到整個磁流變彈性體的平均電流密度為：

(5)

根據(jù)式(1)，可以得到磁流變彈性體的理論電導率為：

(6)

可看到磁流變彈性體的電導率與電場強度是非線性的關(guān)系。

則通過磁流變彈性體的理論電流為

(7)

式(7)說明流經(jīng)磁流變彈性體的電流是由隧道電流和傳導電流兩部分組成。

2 磁流變彈性體電導的測量

為了得到適當?shù)碾妼剩緦嶒灥念w粒體積比定為0.1%，將硅橡膠(Sylgard184,Dow Corning)和羥基鐵粉(MPS-MRF-35，江蘇天一超細金屬粉末有限公司)分別作為基體材料和導磁顆粒來制備磁流變彈性體樣品。磁流變彈性體的制備主要包括三個階段：混合、顆粒結(jié)構(gòu)化和基體材料固化，具體步驟為：

1)將稱量好的硅橡膠和羰基鐵粉混合機械攪拌10 min，然后將混合物放入真空干燥箱，抽真空30 min，除去氣泡；

2)將稱量好的固化劑加入到混合物中機械攪拌10 min，放入真空干燥箱，抽真空30 min，再次除氣泡，重復抽真空過程的目的是最大程度地除去磁流變混合液攪拌時混入的空氣；

3)將混合物注入到制備好的磁流變彈性體模具中，將模具固定后放入由兩塊耐高溫永久強磁鐵構(gòu)成的靜強磁場裝置中，磁感應強度為115 mT；

4)將磁場裝置和模具都放入到真空干燥箱中，逐步加熱到120 ℃。在120 ℃保持60 min，待硅橡膠固化完成后取出模具冷卻；

5)待冷卻后將擋圈移去，同時端蓋始終保持與樣品相接觸的原始狀態(tài)進行實驗。

1—擋圈；2—端蓋； 3—封閉在擋圈和端蓋中的磁流變彈性體樣品 圖2 導電性元件模具結(jié)構(gòu)Fig.2 The Structure of Conductive Element

MREs導電性元件模具結(jié)構(gòu)如圖2所示。

在兩個端蓋之間施加電壓，測量通過磁流變彈性體樣品的電流。實驗中使用的電源型號為GPC-3060D穩(wěn)壓電源三組輸出，可調(diào)電壓從0到30 V，可手動調(diào)整，顯示精度0.25 V。電流測量儀表為DM3064臺式萬用表，測量精度0.1 nA。得到磁流變彈性體樣品電阻和流經(jīng)樣品電流分別隨電壓變化趨勢(圖3)。

圖3 MREs的電阻和電流隨電壓變化趨勢圖Fig.3 Current and electrical resistivity of MREs depending on voltage variation

可以看出磁流變彈性體樣品的電流隨電壓的增加而增加，電阻隨電壓的增加而下降，在電壓值最小時，電阻值下降的速度最快，并表現(xiàn)出明顯的非線性關(guān)系。

3 磁流變彈性體電導的壓敏特性理論分析

導電高分子復合材料中的顆粒在壓力的作用下沿著壓力的方向距離減小，增加顆粒形成導電通道的幾率，由于磁流變彈性體中顆粒結(jié)構(gòu)已經(jīng)形成，導電通道已經(jīng)確定，顆粒間的距離很小，作為導電通道的顆粒間的高分子薄膜難以被繼續(xù)壓縮，因此，顆粒間距減小和導電通道增加的作用在磁流變彈性體的電導變化中不會起到主導作用。顆粒在壓力作用下會產(chǎn)生變形，顆粒鏈中變形集中在顆粒間距最小處，微小的顆粒變形能導致的導流面積較大變化。由此分析可見，由顆粒變形導致的導流面積變化是磁流變彈性體在壓力作用下導電性變化的主要原因。

磁流變彈性體內(nèi)顆粒處于基體材料的包圍中，當有壓應力作用于磁流變彈性體時，相鄰顆粒間的壓力可表述為

(8)

兩個顆粒在壓力作用下會發(fā)生變形，其中心正對處由圓弧變?yōu)橐粋€微小圓面，實際上在顆粒中間可能有初始接觸面積。產(chǎn)生初始接觸面積的原因一方面是由于制備過程中磁場力使得顆粒間產(chǎn)生微小塑性變形，另一方面顆粒的外表面并不是理想的球面，具有一定的粗糙度，根據(jù)最小能量原理，在顆粒聚集形成顆粒鏈的過程中能自動定位在三點接觸的方向。初始接觸面積的存在使得變形不是從0開始。應該有滿足初始如下關(guān)系的初始應力σ0與其對應，由于初始接觸面積的影響，顆粒在外加應力作用下的變形為

(9)

顆粒變形使得電流導通面積增加。如果電流的初始導通面的半徑為r0，在應力的作用下，導通面半徑增加為

r1=r0+a。

(10)

將式(9)、(10)代入式(6)中，則在壓力作用下磁流變彈性體的理論導電率為

(11)

磁流變彈性體的電流-電壓理論關(guān)系為

(12)

以上公式中的K1、K2、K3、K4、K5為被定義的常數(shù)項。

4 磁流變彈性體壓敏電導的測量

為了獲得適當?shù)拇帕髯儚椥泽w電導，并很好地運用磁能量，利用單自由度測試原理對磁流變彈性體的性能進行測試[12]。首先將圖2所示模具的上下端蓋通過導線連接成閉合回路，再將連在一起的端蓋和磁流變彈性體樣品放在壓力機的工作臺上。壓力機的工作臺由步進電機控制上下移動，可以調(diào)節(jié)施加在樣品上的壓力(如圖4(a)所示)。在保持壓力的同時在磁流變彈性體樣品兩端的端蓋上施加直流電壓，并測量通過樣品的電流(如圖4(b)所示)。

圖4 磁流變彈性體壓敏電導測試裝置示意圖Fig.4 Schematic diagram of MREs pressure sensitivity test device表1 實驗結(jié)果的常數(shù)項擬合值Tab.1 The experimental results of constant fitting values

常數(shù)項擬合值單位K18.61×105S·V-1·m-2K25.39×103V·m-1K33.33×109S·m-3K41.37×10-8mK54.52×10-10Pa-1/3mσ0970Pa

圖5 不同壓力下的電壓電流關(guān)系圖Fig.5 The relationship between voltage and current under different pressures

實驗測量在一組靜態(tài)壓力下不同電壓帶來的電流值的變化。根據(jù)前述的磁流變彈性體電導的理論分析，對實驗結(jié)果進行擬合。公式中K1、K2、K3、K4、K5常數(shù)項的擬合結(jié)果見表1。

圖5表示磁流變彈性體在外加不同壓力下電壓與電流實測值的關(guān)系：在初始電壓很小的情況下，流經(jīng)MREs樣品的電流幾乎一致達到最小值；初始電壓從0增加到5 V過程中，不同壓力下流經(jīng)MREs樣品的電流隨電壓變化趨于一致；當電壓大于5 V時，在相同的電壓下，隨著外加壓力的增加，電流增加的速度越快。

在壓力不變時，初始電壓從0增加到5 V過程中，流經(jīng)MREs樣品的電流增加速度緩慢，變化趨勢基本為線性的。電壓大于5 V時，電流隨著外加電壓的增大增加速度變快。電壓越大電流增加的越明顯，電流與電壓表現(xiàn)出明顯的非線性關(guān)系。這說明磁流變彈性體樣品的電導隨壓力的增加而增加。圖中實測值與理論值相符合，說明理論模型能夠預測磁流變彈性體的導電特性。

5 結(jié)論

通過對磁流變彈性體壓敏特性實驗研究，定性驗證了理論分析的正確性。磁流變彈性體力學性能對磁場的響應與應力變化狀態(tài)關(guān)系對磁流變彈性體的應用具有指導作用，由于磁流變彈性體壓敏特性的影響因素包括磁化微粒大小、體積分數(shù)、單一粒徑或者多粒徑組合、固化磁場強度以及固化后基體的剛度、外界溫度等等,所以需要對磁流變彈性體導電性能的其他影響因素作進一步的分析研究以得到更廣泛的應用。

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(責任編輯：傅 游)

Analysis of Static Pressure Sensitive Characteristics of Magnetorheological Elastormer Based on Its Conductive Mechanism

FAN Yamin,WANG Chuanping,ZHANG Sen,GONG Xubo,Lü Nan,ZHU Xuli

(School of Mechanical and Electronic Engineering,Shandong University of Science and Technology,Qingdao,Shandong 266590,China)

As a new type of magnetorheological materials with low particle volume ratio,magnetorheological elastormers (MREs) have good conductivity due to the particlarity of its internal particle structure.The pressure-sensitive conductivity of MREs was derived by studying the conductive mechanism of MREs and analyzing the area of conductive path based on elastic deformation of particles under external load.Experimental results show that the flowing current and voltage of the samples are nonlinear relationship under the action of external pressures,while the current flowing through the MREs changes with the change of pressures under the same voltage,displaying obvious pressure-sensitive behaviors.

magnetorheological elastormers;electric conductivity;pressure sensitive characteristics;theoretical model

2016-01-18

山東省自然科學基金項目(ZR2011EEM005)；青島經(jīng)濟技術(shù)開發(fā)區(qū)重點科技發(fā)展計劃項目(2013-1-67)

范亞敏(1991—)，女，山東淄博人，碩士研究生，主要從事摩擦學、智能材料性能研究.E-mail:245706863@qq.com 朱緒力(1970—)，男，山東濟寧人，副教授，主要從事摩擦學、智能材料性能研究，本文通信作者.E-mail:sdustzhu@163.com

TM206

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1672-3767(2016)06-0089-06