溫林強，夏鳳毅，沈 洲

(中國計量大學(xué) 質(zhì)量與安全工程學(xué)院 浙江省家具檢測技術(shù)重點實驗室，浙江 杭州 310018)

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BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)多波長法的COD預(yù)測

溫林強，夏鳳毅，沈 洲

(中國計量大學(xué) 質(zhì)量與安全工程學(xué)院 浙江省家具檢測技術(shù)重點實驗室，浙江 杭州 310018)

提出了一種紫外多波長與BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相結(jié)合的有機廢水COD檢測技術(shù).由單片機(single chip microcmputer, SCM)控制GSM(global system for mobile communication)系統(tǒng)，采集的數(shù)據(jù)以串行通信方式發(fā)送到PC機上.由BP算法對超出單波長法檢測區(qū)間的COD值進行預(yù)測.分別從15條光譜掃描曲線中提取8組不同波長對應(yīng)的吸光度數(shù)據(jù)作為算法的輸入，調(diào)整算法的有關(guān)參數(shù)，并進行一定次數(shù)的訓(xùn)練.對最終預(yù)測結(jié)果進行了誤差分析，數(shù)據(jù)顯示相對誤差控制在5%以內(nèi)，預(yù)測結(jié)果穩(wěn)定.

紫外多波長技術(shù)；特征單波長法；COD檢測；GSM系統(tǒng)；BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

化學(xué)需氧量COD指在一定條件下，將水體中還原性物質(zhì)完全氧化所消耗的氧含量，是衡量水中還原性物質(zhì)多少的一個指標.水體中還原性物質(zhì)以有機物為主，也包括少量的亞硝酸鹽、硫化物、亞鐵鹽等無機物.COD的濃度大小直觀體現(xiàn)了水體受有機污染的嚴重程度.據(jù)估計，我國每年僅以COD廢液形式向環(huán)境排放的汞量就以數(shù)噸計，硫酸及硝酸銀的排放量則更多，對環(huán)境所造成的二次污染已不容忽視[1].現(xiàn)階段我國對廢水排放管控力度依然不夠，仍然有許多地方生活污水或工業(yè)廢水不經(jīng)處理就直接外排，或檢測不達標等問題.因此對污染廢水在線檢測裝置研究顯得尤為重要.

國外COD檢測技術(shù)起步較早，20世紀中葉就已經(jīng)開始研究利用光學(xué)原理進行水質(zhì)COD檢測.日本學(xué)者首先提出利用紫外吸收光譜直接檢測水質(zhì)COD，Norio Ogura于1965年發(fā)表了天然水COD與紫外吸光度之間關(guān)系的論文，提出兩者在一定波長范圍內(nèi)呈線性相關(guān)性的重要理論[2].

我國關(guān)于水質(zhì)COD檢測技術(shù)的研究起步較晚，仍常用重鉻酸鉀氧化法和高錳酸鉀法進行檢測[3].這種方法精度較高，但存在很多的弊端，它會造成化學(xué)試劑的二次污染，同時無法實現(xiàn)在線檢測、測定周期較長、操作復(fù)雜、成本高等，因此其檢測結(jié)果一般作為標準值或與其它檢測方法進行參照.也有一些學(xué)者采用光學(xué)方法進行檢測，比如陳文春[4]在220 nm處檢測自來水紫外吸光度，并反演計算其COD值，結(jié)果較準確.牛健等人[5]對基于UV法的COD在線監(jiān)測系統(tǒng)進行了研究.閆百瑞[6]在254 nm處對多種廢水進行研究，發(fā)現(xiàn)大部分有機物在此波長處有較大吸收.邵敏超[7]采用雙波長紫外吸收法，利用可見光有效去除廢水中懸浮物對其COD值的干擾和數(shù)值影響.但以上研究都是基于單波長法的最小二乘法進行建模，它遵循的是經(jīng)驗風(fēng)險最小原則，無法解決有機廢水中非線性因素干擾及比爾定律偏離帶來的影響，且用該模型建模的線性范圍較小，無法適用較高濃度的有機廢水檢測.本課題正是基于此孕育而生的.

1 光學(xué)檢測技術(shù)基本原理

1.1 單波長法

當前COD檢測中，最有發(fā)展前景的是使用光學(xué)方法，它是根據(jù)水樣中有機物對紫外線吸光程度來判定COD濃度.1978年，日本有位科學(xué)家首先提出用波長為254 nm的紫外光作為判定COD的指標，根據(jù)朗伯比爾(Lambert-Beer)定律可計算出溶液的COD指數(shù)[8].朗伯比爾定律是指一束平行單色光垂直穿過濃度均勻，非散射的稀溶液時，溶液濃度C及光穿過溶液厚度L與吸光度A與成正相關(guān)，線性關(guān)系式見式(1).

A=K×C×L.

(1)

式(1)中：C-水樣濃度；L-光穿過溶液厚度；K-吸光常數(shù).

據(jù)式(1)，選定特征光波長確定K值為固定常數(shù)，光程L在一定范圍可自由設(shè)置，吸光度A與COD濃度是呈正比例相關(guān)性.所以單波長法就是利用硬件裝置采集一組吸光度與COD值的測量數(shù)據(jù)，然后利用最小二乘等建模擬合出一條直線，得到該直線的公式后將此公式寫入單片機程序中，便可實現(xiàn)在線監(jiān)測COD值.但由于有些物質(zhì)的特征波長處吸收峰值并不十分明顯，利用單波長法不能很好地檢測COD.于是推出利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的建模方法，可使此缺陷得到有效改善.

1.2 比爾定律偏離

同其它定律一樣，朗伯比爾定律也是有一定的使用條件的.其成立條件是待測物為均勻的稀溶液、氣體等，無溶質(zhì)、溶劑及懸濁物引起的散射.引起比爾定律偏離的因素主要有物理和化學(xué)兩方面，歸納如下.

1)單色光不純引起的偏離；

2)溶液性質(zhì)引起的偏離；

3)溶質(zhì)和溶劑的性質(zhì)(相互作用)引起的偏離；

4)介質(zhì)不均勻性；

5)溶質(zhì)的變化(離解等現(xiàn)象).

1.3 雙波長檢測法

由于朗伯比爾定律許多使用條件的限制，單波長檢測法不僅存在以上提到的缺陷，而且它無法排除水樣懸浮物的干擾.根據(jù)光學(xué)原理，紫外線可以同時被水中的有機物和懸浮顆粒物吸收，所以最終檢測到的吸光度將大于理論值.為了消除這部分吸光度的影響，雙波長法提出利用可見光區(qū)分有機物與懸浮物，因為有機物幾乎不吸收可見光，而懸浮顆粒對可見光有明顯的吸光度值.根據(jù)朗伯比爾定律，懸浮物的濃度與其對可見光的吸光度仍然呈線性關(guān)系.所以可將可見光對懸浮物的吸光度換算成紫外線對其的吸光度，再將懸浮物和有機物對紫外線總的吸光度與其相減，就可實現(xiàn)雙波長檢測.經(jīng)實驗證明該法可大大排除懸浮物的干擾，提高檢測的精確度[9].

1.4 多波長檢測法

單波長法與雙波長法都是選定某一特征波長，根據(jù)有機物吸光度與濃度的線性關(guān)系，先構(gòu)建關(guān)系函數(shù)，再通過檢測吸光度來得出COD濃度值.雙波長法的本質(zhì)與單波長法相同，都是根據(jù)單輸入單輸出模型的基本原理.而多波長法則是將多個波長的吸光度作為模型的輸入.其依據(jù)的原理是：不同物質(zhì)的光譜曲線各有不同，同一物質(zhì)不同濃度有機物的光譜曲線也有差異.即每條光譜曲線都可以代表具有一定濃度的某種物質(zhì).因此只需提取光譜曲線中的若干特征點作為預(yù)測算法的數(shù)據(jù)點即可.

2 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)

2.1 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)介紹

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是1986年由Rumelhart和McCelland為首的科學(xué)家小組提出，是一種按誤差逆?zhèn)鞑ニ惴ㄓ?xùn)練的多層前饋網(wǎng)絡(luò)，是目前應(yīng)用最廣泛的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型之一[10].其神經(jīng)元的傳遞函數(shù)是S型函數(shù)，它可以實現(xiàn)從輸入到輸出的任意非線性映射.由于權(quán)值調(diào)整采用反向傳播學(xué)習(xí)算法，因此也常稱其為BP網(wǎng)絡(luò).它的學(xué)習(xí)規(guī)則是使用最速下降法，通過反向傳播來不斷調(diào)整網(wǎng)絡(luò)的權(quán)值和閾值，使網(wǎng)絡(luò)的誤差平方和最小.BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型拓撲結(jié)構(gòu)包括輸入層(input)、隱層(hiddenlayer)和輸出層(outputlayer)，如圖1[11].

圖1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型拓撲結(jié)構(gòu)Figure 1 Topology structure of BP neural network model

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是近年來智能控制的一個非常活躍的研究領(lǐng)域，由大量的、簡單的處理單元(神經(jīng)元)廣泛地互相連接而形成的復(fù)雜網(wǎng)絡(luò)系統(tǒng)，它反映了人腦功能的許多基本特征，是個高度復(fù)雜的非線性動力學(xué)系統(tǒng).神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有大規(guī)模并行、分布式存儲和處理、自組織、自適應(yīng)和自學(xué)習(xí)能力，特別適合處理需要同時考慮許多因素和條件的、不精確和模糊的信息處理問題[12].神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)控制的優(yōu)越性主要體現(xiàn)在：

1)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以處理那些難以用模型或規(guī)則描述的對象；

2)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)采用并行分布式信息處理方式，具有很強的容錯性；

3)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在本質(zhì)上是非線性系統(tǒng)，可實現(xiàn)任意非線性映射，容易應(yīng)用于非線性控制系統(tǒng)；

4)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)具有很強的信息綜合能力，它能夠同時處理大量不同類型的輸入，能夠很好地解決輸入信息之間的互補性和冗余性問題.

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)也有其缺陷，如不具有泛化能力以及容易出現(xiàn)過學(xué)習(xí)現(xiàn)象等.

2.2 有導(dǎo)師型學(xué)習(xí)

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在控制上應(yīng)用的是多層前饋網(wǎng)絡(luò)，BP學(xué)習(xí)算法屬于有導(dǎo)師學(xué)習(xí)類型.有導(dǎo)師的學(xué)習(xí)系統(tǒng)原理可以簡單如圖2.這種學(xué)習(xí)系統(tǒng)分成三個部分：輸入部，訓(xùn)練部和輸出部[13].

圖2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)系統(tǒng)Figure 2 System chart of neural network studying

輸入部接受外來數(shù)據(jù)樣本，然后由訓(xùn)練部進行訓(xùn)練，訓(xùn)練后數(shù)據(jù)經(jīng)由輸出部得到實際輸出.其間實際輸出信號與教師信號進行比較，通過誤差信號來對權(quán)值Wi進行修正，從而使實際輸出逐漸接近理論值[14].

3 總體結(jié)構(gòu)設(shè)計

如圖3，設(shè)計主要包括光路系統(tǒng)、電路系統(tǒng)、上位機系統(tǒng)、以及水路系統(tǒng).光路系統(tǒng)中單色器作用是把紫外光轉(zhuǎn)化為各個波段的光波；光電轉(zhuǎn)換裝置是利用了感光傳感器，將光能轉(zhuǎn)換為電能.然后，經(jīng)過減法器、放大器、模數(shù)轉(zhuǎn)換器，再將吸光度的數(shù)字信號寫入單片機，讓單片機控制GSM(global system for mobile communication)系統(tǒng)，利用串口通信功能把數(shù)字信號發(fā)送到PC機上[15].最后經(jīng)過VC程序軟件直接調(diào)用MATLAB進行神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練，在上位機上顯示結(jié)果.

圖3 系統(tǒng)總體結(jié)構(gòu)Figure 3 Structure of the system

4 實驗設(shè)計

4.1 特征值提取

用光譜儀對水樣進行光譜掃描可得不同波長處的吸光度曲線.不同有機物對應(yīng)有不同的曲線圖.首先對某有機物溶液進行全波段紫外光譜掃描，該有機物質(zhì)量濃度在200 mg·mL-1，并將掃描精度設(shè)為10 nm，如圖4.

圖4 有機物質(zhì)量濃度為200 mg·mL-1的光譜Figure 4 Spectra of water with organic material of concentration 200 mg·mL-1

該濃度有機物的紫外光全波段光譜掃描曲線的出峰位置在200～300 nm之間，提高掃描精度到2 nm，在該波段對不同濃度的溶液再次掃描，如圖5.

圖5 多種質(zhì)量濃度在200～300nm的光譜Figure 5 Spectra of 5 samples in various concentration

隨著濃度的提高掃描曲線的出峰位置會發(fā)生紅移，并且當濃度越低，曲線越平穩(wěn)，為了觀察不同濃度有機物在一定波段光譜掃描曲線的變化規(guī)律，繼續(xù)降低有機物濃度以提高掃描精度，并且在200～260 nm波段掃描，如圖6.

經(jīng)過不斷壓縮掃描區(qū)間，降低有機物濃度，最終得到如圖6的掃描圖.觀察該15條曲線的特點，對能反應(yīng)光譜曲線所有特征的特征點進行信息提取，提取點見表1.

表1 特征點信息提取

4.2 分析與討論

由圖6可知，當有機物質(zhì)量濃度在0.1～1 mg·mL-1時，掃描曲線在200～215 nm相對平穩(wěn)，且波峰位置幾乎都在波長為205 nm處，波長在205 nm處的紫外吸光度與COD濃度的關(guān)系曲線如圖7.

圖7 205 nm波長處吸光度與有機物質(zhì)量濃度曲線Figure 7 Relation ship curve between COD andabsorbency at the wavelength of 205nm

根據(jù)單波長法的基本原理可以得出如下結(jié)論：當檢測對象的質(zhì)量濃度在0.1～1 mg·mL-1時，吸光度與有機物濃度線性良好，測得有機物的吸光度并利用其線性關(guān)系能夠有效預(yù)測出COD大小.但是如果有機物質(zhì)量濃度超出此范圍還依然用原有方法預(yù)測則將造成極大的偏差.基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)多波長法的COD預(yù)測模型可以很好解決此問題，同時也是該模型優(yōu)勢之一.

4.3 MATLAB預(yù)測實驗

將15條代表不同質(zhì)量濃度的曲線分別在波長為200、205、210、215、220、225、230、235 nm的紫外光吸光度作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法的輸入，各曲線所對應(yīng)的實際濃度作為輸出校準值，并將此組數(shù)據(jù)進行一定次數(shù)的訓(xùn)練.軟件流程如圖8.

圖8 系統(tǒng)軟件設(shè)計流程Figure 8 Flow chart of software

程序如下：

E=[0.05 0.06 0.04 0.05 0.05 0.04 0.04 0.03;

0.12 0.12 0.09 0.10 0.08 0.05 0.05 0.04;

0.20 0.23 0.21 0.20 0.17 0.11 0.09 0.05;

0.28 0.33 0.31 0.30 0.25 0.18 0.13 0.09;

0.35 0.44 0.44 0.40 0.38 0.24 0.17 0.11]

F= [0.46 0.55 0.55 0.50 0.40 0.28 0.21 0.14;

0.58 0.82 0.88 0.84 0.67 0.45 0.32 0.22;

0.74 1.21 1.33 1.28 1.06 0.72 0.52 0.32;

0.80 1.42 1.70 1.70 1.42 0.99 0.71 0.43;

0.81 1.52 1.89 1.96 1.75 1.25 0.91 0.55

0.82 1.56 1.96 2.10 1.98 1.42 1.09 0.62;

0.84 1.61 2.01 2.19 2.20 1.72 1.28 0.77;

0.86 1.62 2.02 2.21 2.30 1.93 1.45 0.89;

0.88 1.63 2.03 2.22 2.34 2.10 1.62 0.97;

0.90 1.64 2.04 2.24 2.35 2.21 1.70 1.03];

T=[0.1 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 2.0 3.0 4.0 5.0

6.0 7.0 8.0 9.0 10.0];P=[E;F]′;

A=ones(15，8);B=ones(1，15);

C=ones(10，8);D=ones(1，10);

Tn=(T-0.1*B)/(10-0.1);

Pn=(P-0.03*A')/(2.35-0.03);

net=newff([0 1;0 1;0 1;0 1;0 1;0 1;0 1;0

1]， [8，15，1]，{’tansig’，’tansig’，’tansig’}，’traingd’);net.trainparam.epochs=15 000;

net.trainparam.goal=0.000 1;

net.trainParam.lr=0.05;

net.trainParam.show=25;

net=train(net，Pn，Tn);test=[F]';

testt=(test-0.03*C')/(2.35-0.03);

y=sim(net，testt);M=y*9.9+0.1*D;

4.4 誤差分析

用上面的算法分別對質(zhì)量濃度為1～10 mg·mL-1的溶液進行10次預(yù)測，并計算誤差和平均值，如表2.

表2 預(yù)測結(jié)果誤差分析

由此可見，檢測溶液有機物質(zhì)量濃度在1～10 mg·mL-1時，采用該模型預(yù)測結(jié)果相對誤差可控制在5%以內(nèi)，部分濃度區(qū)間相對誤差甚至在1%以內(nèi).而在該濃度區(qū)間采用傳統(tǒng)單波長法預(yù)測真實濃度是根本無法實現(xiàn)的.如有機物質(zhì)量濃度小于1 mg·mL-1，用該算法預(yù)測相對誤差相對于單波長法的預(yù)測模型大，但一般可以控制其絕對誤差在0.1 mg·mL-1以內(nèi).

5 結(jié) 論

本課題成功實現(xiàn)用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法預(yù)測較高濃度區(qū)間的有機物溶液.所用溶液為實驗室自配，最終結(jié)果僅適用于該溶液，若要對其它有機物構(gòu)建預(yù)測模型需另做大量實驗.本課題研究提出了運用多波長法預(yù)測高濃度COD的一種思路.

在復(fù)雜水環(huán)境使用最小二乘法建模測得的結(jié)果十分不穩(wěn)定，若吸光度與COD存在非線性關(guān)系最終的相對誤差甚至達到10%～30%.神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)適用于線性、非線性模型，且具有較強的容錯性，如果廢水中有機物成分較復(fù)雜用此方法仍可有效預(yù)測.有機物單一且水環(huán)境很穩(wěn)定情況下(如人造革廢水)可選擇用最小二乘法建模.即不同的水環(huán)境可以參考操作復(fù)雜度、成本投入等多方面因素綜合評估再選擇最佳的預(yù)測模型.另外要注意的是，在對實際數(shù)據(jù)的仿真中應(yīng)視具體情況而修改隱層層數(shù)和訓(xùn)練次數(shù)，避免欠學(xué)習(xí)和過學(xué)習(xí)現(xiàn)象的發(fā)生.

BP算法也存在局部極小的缺陷，并不具有一定外推能力，因此在實際的模型建立過程中應(yīng)該采集足夠多的樣本點，且盡可能全面覆蓋到模型能夠預(yù)測到的濃度范圍.BP算法在智能控制領(lǐng)域?qū)儆谙鄬鹘y(tǒng)的方法，與其它算法比較，速度上是個缺陷.但相對于用傳統(tǒng)的化學(xué)法檢測COD濃度依然具有優(yōu)勢.除了神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，還有其它的預(yù)測模型如：偏最小二乘法，基于向量機等.不同的預(yù)測模型有各自的優(yōu)缺點，在面對不同水樣時，應(yīng)根據(jù)具體情況選擇最佳算法.文中所用算法還有待改進，當前設(shè)計出一種能夠覆蓋多種水樣的預(yù)測模型將是未來的趨勢.最后本課題在硬件系統(tǒng)設(shè)計中加入了GSM系統(tǒng)，為物聯(lián)網(wǎng)功能的實現(xiàn)提供了借鑒.

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COD prediction based on BP neural networks with multi-wavelength method

WEN Linqiang, XIA Fengyi, SHEN Zhou

(Key Laboratory of Zhejiang Furniture Testing Technology, College of Quality and Safety Engineering, China Jiliang University, Hangzhou 310018, China )

An automatic organic wastewater COD test method was proposed by using the UV multi-wavelength and the BP neural network technology. The GSM system was controlled by SCM to send the collected data to PC in the way of serial communication. The COD value was predicted by using the BP algorithm. Eight absorbency data extracted from 15 spectral scanning curves were used as the inputs of the BP algorithm to build the prediction model. The error analysis showed that the relative error was less than 5%.

ultraviolet multi-wavelength technology; UV characteristic wavelength; COD measurement; online detection; system of GSM; BP neural network

2096-2835(2016)03-0306-07

10.3969/j.issn.2096-2835.2016.03.012

2016-05-20 《中國計量大學(xué)學(xué)報》網(wǎng)址：zgjl.cbpt.cnki.net

溫林強(1991- )，男，福建省福州人，碩士研究生，主要研究方向為光學(xué)檢測技術(shù). E-mail:458990046@qq.com

夏鳳毅，男，教授. E-mail:xfy6888@126.com

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