褚素貞，張乃明

(1.云南農(nóng)業(yè)大學(xué) 植物保護(hù)學(xué)院，云南　昆明650201；2.云南農(nóng)業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，云南　昆明650031；3.云南省土壤培肥與污染修復(fù)工程實(shí)驗(yàn)室，云南　昆明650201)

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毒死蜱隨徑流遷移規(guī)律研究*

褚素貞1,2，張乃明1,3

(1.云南農(nóng)業(yè)大學(xué) 植物保護(hù)學(xué)院，云南昆明650201；2.云南農(nóng)業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，云南昆明650031；3.云南省土壤培肥與污染修復(fù)工程實(shí)驗(yàn)室，云南昆明650201)

以毒死蜱為供試農(nóng)藥，采用模擬人工降雨方法研究了毒死蜱隨徑流遷移的規(guī)律。研究結(jié)果表明,(1)噴施毒死蜱后進(jìn)行模擬降雨，隨著施藥濃度、噴施次數(shù)和土壤坡度的增加，徑流中毒死蜱濃度顯著增加，且亞地表徑流中毒死蜱濃度顯著高于地表徑流；(2)毒死蜱噴施濃度、噴施次數(shù)和土壤坡度與徑流中毒死蜱濃度之間均不符合線性回歸關(guān)系；(3)在最高施藥濃度為1.8g/L、連續(xù)噴藥4次和最大土壤坡度為15°時(shí)，徑流中毒死蜱濃度尚未超過(guò)《有機(jī)磷農(nóng)藥工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》規(guī)定毒死蜱的排放濃度，在本試驗(yàn)條件下常年施用毒死蜱有對(duì)水環(huán)境造成污染的趨勢(shì)。當(dāng)噴施濃度在1.2g/L以下、連續(xù)噴藥3次以下及最大坡度為10°以下時(shí)，徑流中毒死蜱濃度不會(huì)對(duì)水環(huán)境造成污染。

毒死蜱；徑流；遷移規(guī)律；模擬降雨

毒死蜱化學(xué)名稱為O,O-二乙基-O-(3,5,6-三氯-2-吡啶基)硫代磷酸酯，是目前全世界生產(chǎn)和銷售最大的殺蟲(chóng)劑品種之一，其殺蟲(chóng)譜廣，毒性較低，是防治糧食、果樹(shù)、蔬菜和其他經(jīng)濟(jì)作物的理想殺蟲(chóng)劑[1]，在滇池流域蔬菜、花卉生產(chǎn)上應(yīng)用較多。毒死蜱在水環(huán)境中水解的半衰期從24-126d不等[2]，半衰期較長(zhǎng)。許多研究表明，毒死蜱能夠在水生生物體內(nèi)積累，甚至通過(guò)食物鏈傳遞，對(duì)水生生物造成影響[3]。另外毒死蜱可能造成兒童神經(jīng)系統(tǒng)損害、兒童及成人膽堿酯酶活性降低、肝腎功能損害等健康危害[4]。歐洲市場(chǎng)規(guī)定，飲用水中每1種農(nóng)藥及每1種轉(zhuǎn)化產(chǎn)品的濃度不得超過(guò)0.1μg/L[5]。EPA、世界衛(wèi)生組織也對(duì)毒死蜱做了嚴(yán)格的評(píng)估，規(guī)定毒死蜱每日允許的最大攝入量分別為0.005mg/kg、0.1mg/kg。中國(guó)有機(jī)磷農(nóng)藥工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)征求意見(jiàn)稿中規(guī)定毒死蜱的排放濃度不能超過(guò)200mg/L[6]。施入農(nóng)田的有機(jī)磷農(nóng)藥，遭遇降雨天氣，就會(huì)隨徑流進(jìn)入水體，產(chǎn)生污染。趙其國(guó)等研究表明,施用于農(nóng)田中的殺蟲(chóng)劑，僅有1%作用于靶標(biāo)，30%殘留于植物，其余的則進(jìn)入土壤和包括淺層地下水在內(nèi)的江河湖海等水系[7]。在農(nóng)業(yè)區(qū)域，農(nóng)藥的非點(diǎn)源污染被廣泛認(rèn)為是導(dǎo)致水資源污染的最主要因素[8～10]，毒性大的短效化學(xué)藥劑施藥區(qū)的一次降雨徑流也會(huì)給下游帶來(lái)劇毒災(zāi)害[11～12]。在入滇池河流的中下游，以設(shè)施栽培為主的蔬菜、花卉種植面積的逐漸擴(kuò)大，毒死蜱的施用濃度也在不斷增加，農(nóng)業(yè)非點(diǎn)源污染問(wèn)題也日益顯著。本文通過(guò)模擬降雨的方式來(lái)了解土壤坡度、施藥濃度和施藥次數(shù)三者同毒死蜱在土壤徑流水中遷移量之間的關(guān)系，以期掌握毒死蜱隨降雨徑流的遷移規(guī)律，為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過(guò)程中控制和減少毒死蜱遷移量提供理論依據(jù)。

1　材料與方法

1.1試驗(yàn)地點(diǎn)

模擬試驗(yàn)在云南省晉寧縣水土保持科技示范園內(nèi)進(jìn)行。

1.2試驗(yàn)材料

1.2.1供試土壤

供試土壤為旱地紅壤，質(zhì)地為粘壤，其理化性質(zhì)見(jiàn)表1。

表1　供試土壤基本理化性質(zhì)

1.2.2供試農(nóng)藥

供試農(nóng)藥為“華靈”毒死蜱樂(lè)斯本殺地下害蟲(chóng)蠐螬金針蟲(chóng)韭蛆高效農(nóng)藥，有效成分40%。

1.3試驗(yàn)設(shè)計(jì)

1.3.1模擬降雨裝置系統(tǒng)

試驗(yàn)采用室內(nèi)模擬降雨的方法，整個(gè)模擬系統(tǒng)主要包括4部分，即供水系統(tǒng)、人工模擬降雨機(jī)、徑流試驗(yàn)土壤小區(qū)和采樣器。模擬試驗(yàn)槽坡度為0°、5°、10°和15°，每槽水平受水面積0.3m(寬)0.98m(長(zhǎng))，槽深0.35m，槽的下端接入帶刻度的塑料桶，收集并測(cè)定徑流體積。

1.3.2試驗(yàn)槽準(zhǔn)備與處理設(shè)計(jì)

分別采取0～10cm、10～20cm和20～30cm 3層土壤，自然風(fēng)干，過(guò)4mm篩，然后分層裝入模擬實(shí)驗(yàn)槽，土層厚30cm，用滴灌法將土壤濕潤(rùn)3d后，在表層噴施農(nóng)藥(土面剛剛濕潤(rùn))，1周后作降雨試驗(yàn)。降雨強(qiáng)度為10mm/h，降雨時(shí)間為30min。

1.3.3試驗(yàn)設(shè)計(jì)方案

采用正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)方法，設(shè)4個(gè)施藥水平，施藥濃度分別為0g/L、0.6g/L、1.2g/L、1.8g/L；每個(gè)施藥濃度設(shè)4個(gè)坡度，坡度分別為0°、5°、10°、15°；共16個(gè)處理，每個(gè)處理3次重復(fù)，共計(jì)48個(gè)小區(qū)。每個(gè)試驗(yàn)處理均施藥4次，每次施藥后取相應(yīng)水樣進(jìn)行測(cè)定。

1.4樣品處理及測(cè)定方法

將采集的水樣過(guò)GF/F膜后，加入有機(jī)磷內(nèi)標(biāo)三苯基磷酸酯(TPP)，用固相萃取(SPE)[ EPA method 3535]C18小柱，富集水樣中的毒死蜱，而后用10mL乙酸乙酯洗脫SPE小柱，用經(jīng)過(guò)450 ℃灼燒4h的無(wú)水硫酸鈉除去洗脫液中殘留水，高純氮?dú)鉂饪s至100μL后進(jìn)樣1μL，用GC-FPD分析測(cè)定毒死蜱濃度。

徑流中毒死蜱含量采用國(guó)標(biāo)方法進(jìn)行測(cè)定，方法見(jiàn)GB/T 14552-2003。

1.5數(shù)據(jù)處理方法

采用Excel軟件和DPS統(tǒng)計(jì)軟件對(duì)試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析處理。

2　結(jié)果與分析

2.1施藥量對(duì)徑流中毒死蜱濃度的影響

噴施毒死蜱1周后進(jìn)行模擬降雨，毒死蜱隨徑流進(jìn)入水體。從圖1可以得出，空白對(duì)照土壤地表和亞地表徑流中的毒死蜱濃度分別為0.84μg/L和5.45μg/L，說(shuō)明毒死蜱在土壤中有一定程度的累積，隨著施藥濃度的增加，徑流中農(nóng)藥濃度也在升高，其殘留量與施藥劑量密切相關(guān)[13]。隨著施藥濃度的增加，地表徑流中毒死蜱濃度顯著增加，分別達(dá)到1.37μg/L、2.88μg/L和14.16μg/L；亞地表徑流中毒死蜱濃度高于地表徑流，其濃度分別達(dá)到6.14μg/L、7.87μg/L、19.27μg/L，亞地表徑流中毒死蜱濃度高于地表徑流。顯著性檢驗(yàn)顯示，不管是地表徑流還是亞地表徑流，噴施濃度為1.8g/L的毒死蜱濃度和其他處理之間都達(dá)到極顯著差異水平。有研究表明，毒死蜱在土壤環(huán)境中主要發(fā)生吸附、降解和遷移三個(gè)轉(zhuǎn)化過(guò)程[14]。而毒死蜱在水中的溶解度較低，僅為1.2mg/L(表2)，因此只有極少量的毒死蜱會(huì)溶于水中進(jìn)入徑流。說(shuō)明毒死蜱是被土壤顆粒吸附后，隨土壤顆粒進(jìn)入徑流中，其遷移的數(shù)量與進(jìn)入水體的土壤顆粒的量有一定關(guān)系，很多研究表明土壤對(duì)毒死蜱的吸附能力很強(qiáng)[14]，不同土壤上分配系數(shù)值Koc差異較大[15～17]；Rogers等還研究得出毒死蜱在濕地植被和土壤上的吸附大于陸地植物和旱地土壤的結(jié)論[18]，F(xiàn)elsot等研究得出毒死蜱在厭氧型土壤中吸附Kd比在有氧型土壤中高的結(jié)論[19]。Gennari等報(bào)道過(guò)表面活性劑對(duì)毒死蜱水溶性和在土壤膠體的吸附影響，不同的活性劑在一定條件下都能提高毒死蜱的水溶性，但有的活性劑能促進(jìn)土壤對(duì)毒死蜱的吸附，有的活性劑會(huì)降低其吸附性能[20]。而本文研究結(jié)果表明毒死蜱在亞地表徑流中的濃度高于地表徑流。毒死蜱在亞地表徑流中的濃度高于地表徑流，這可能是由于試驗(yàn)過(guò)程中所用藥劑為40%的乳油。雖然毒死蜱本身水溶性較小，但乳油可以和水形成穩(wěn)定的懸浮液通過(guò)土壤孔隙隨水向下移動(dòng)，且半衰期越長(zhǎng)，在淋溶量就大，說(shuō)明市場(chǎng)上所售毒死蜱乳油中的添加成分含有降低其吸附性能的表面活性劑。亞地表徑流中毒死蜱濃度較高，說(shuō)明降雨過(guò)程中毒死蜱易隨水下滲到土壤下層，在地下水位較高的土壤上可能會(huì)造成地下水的污染，這在下一步進(jìn)行試驗(yàn)研究。

表2　毒死蜱的理化性質(zhì)

圖1　施用量對(duì)徑流中毒死蜱濃度的影響

通過(guò)對(duì)圖1中數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸分析可知，噴施毒死蜱濃度(單位為g/L)和地表與亞地表徑流中其濃度之間并不符合線性回歸，分別用噴施毒死蜱濃度(單位為g/L)和地表與亞地表徑流中其濃度進(jìn)行一元非線性回歸模擬，得出：地表徑流中毒死蜱濃度與施藥濃度之間的回歸曲線(Yield Density模型)，其決定系數(shù)R2達(dá)到1.000 0，回歸曲線為，X2=1/(1.202 9-0.880 479X1+0.139 680X12)①，式中，X1為毒死蜱施用濃度(g/L)，X2為地表徑流中毒死蜱濃度(μg/L)。

亞地表徑流中毒死蜱濃度與施藥濃度之間的回歸曲線(肥力產(chǎn)量模型)，其決定系數(shù)R2達(dá)到1.000 0，回歸曲線為，X2=X1/(1.226 3-0.608 928X1)+5.447 2②，式中，X1為毒死蜱施用濃度(g/L)，X2為亞地表徑流中毒死蜱濃度(μg/L)。

唐薇研究表明，在低濃度下，毒死蜱對(duì)土壤的吸附既不符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型也不符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，吸附過(guò)程比較復(fù)雜；在高濃度下，毒死蜱對(duì)土壤的吸附更符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型，且受到土壤條件、溫度的影響較大[21]。因此，徑流中毒死蜱與施藥濃度之間的回歸曲線也是不符合線性規(guī)律的?；谵r(nóng)藥在土壤中的半衰期和Koc,Michael提出了GUS(Ground Ubiquity Score)遷移指數(shù)[22]，即,GUS = lg(T1/ 2) (4-1g Koc )，以此來(lái)指示農(nóng)藥在土壤中淋溶至淺層地下水的可能性。

2.2施藥次數(shù)對(duì)徑流中毒死蜱濃度的影響

多次噴施毒死蜱后進(jìn)行模擬降雨，大量的毒死蜱隨徑流進(jìn)入水體，結(jié)果見(jiàn)圖2。

圖2　施藥次數(shù)對(duì)徑流中毒死蜱濃度的影響

隨著施藥次數(shù)的增加，土壤徑流中毒死蜱濃度剛開(kāi)始緩慢增加，而后快速增加。地表徑流中毒死蜱濃度分別達(dá)到0.91μg/L、2.78μg/L、10.38μg/L和47.6μg/L，第四次和第三次施用毒死蜱的徑流中其濃度極顯著高于其他處理?？赡苡捎谕寥郎夏芪降亩舅莉缫呀?jīng)達(dá)到飽和，因此噴施后進(jìn)行降雨，大部分毒死蜱通過(guò)徑流進(jìn)入水體，還有一部分進(jìn)入淺土層，通過(guò)亞地表徑流進(jìn)入水體。這一點(diǎn)從施藥濃度對(duì)土壤徑流中毒死蜱的濃度影響也可以看出，因?yàn)槎舅莉鐚?duì)土壤的吸附屬于物理吸附。

多次施藥后亞地表層徑流中毒死蜱的濃度也在不斷上升，其濃度分別達(dá)到6.62μg/L、7.40μg/L、31.00μg/L和57.43μg/L，這也說(shuō)明隨著施藥次數(shù)的增加，毒死蜱會(huì)隨水向下運(yùn)動(dòng)，可能會(huì)在下層土壤中累積。張瑾等指出農(nóng)藥在土壤中的移動(dòng)主要有水平遷移和下滲淋溶二種方式，其中，下滲淋溶是土壤中農(nóng)藥遷移的主要模式[23]。農(nóng)藥在土壤中的淋溶遷移是指農(nóng)藥隨滲透水在土壤中沿土壤垂直剖面向下的運(yùn)動(dòng)，是農(nóng)藥在水—土壤顆粒之間吸附—解吸或分配的一種綜合行為。淋溶遷移的發(fā)生主要是由于溶解于土壤間隙水中的農(nóng)藥隨土壤間隙水的垂直運(yùn)動(dòng)而不斷向下滲濾，它能使農(nóng)藥進(jìn)入地下水而造成污染。

分別噴施毒死蜱次數(shù)和地表徑流中其濃度進(jìn)行一元非線性回歸模擬，得出回歸曲線(漸近回歸模型)見(jiàn)公式③，其決定系數(shù)R2達(dá)到1.000 0，回歸曲線為,X2=0.660 443+0.087 083EXP(1.572 4X1)③,式中,X1為施藥次數(shù)，X2為地表徑流中毒死蜱濃度(μg/L)。

噴施毒死蜱次數(shù)和亞地表徑流中其濃度回歸曲線(MorganMercerFlorin模型)見(jiàn)公式④，其決定系數(shù)R2達(dá)到0.999 7，回歸曲線為,X2=(6.030 8×14 785.749 6+63.153 2×X18.509 4)/(14 785.749 6+X18.509 4)④,式中,X1為施藥次數(shù)，X2為亞地表徑流中毒死蜱濃度(μg/L)。

由此可以得出噴施毒死蜱次數(shù)和徑流中毒死蜱濃度之間也不呈線性關(guān)系。

2.3坡度對(duì)徑流中毒死蜱濃度的影響

由圖3和圖4可以得出，隨著坡度的增加，地表徑流和亞地表徑流中毒死蜱濃度都是逐漸增加的。坡度較低時(shí)，徑流中毒死蜱濃度隨坡度增加的較慢。毒死蜱在0°時(shí)其地表徑流中其濃度隨施藥次數(shù)的增加分別為0.85μg/L、1.19μg/L、6.32μg/L和12.73μg/L，亞地表徑流中其濃度隨施藥次數(shù)的增加分別為5.81μg/L、7.81μg/L、17.75μg/L和19.28μg/L。坡度較高時(shí)，徑流中毒死蜱濃度隨坡度增加的較快，在坡度為15°時(shí)，噴施毒死蜱次數(shù)多的土壤徑流中其濃度尤其高，地表徑流中毒死蜱濃度隨施藥次數(shù)的增加分別為1.01μg/L、4.83μg/L、14.93μg/L和92.82μg/L，亞地表徑流中其濃度隨施藥次數(shù)的增加分別為7.67μg/L、7.16μg/L、45.86μg/L和105.55μg/L。施藥次數(shù)最多、坡度最大、噴施毒死蜱濃度最高的處理，地表和亞地表土壤徑流中其濃度均達(dá)到最大值。坡度對(duì)農(nóng)藥徑流中其濃度上升的影響主要是隨著坡度的升高，降雨對(duì)土壤表層的沖刷也越來(lái)越大，因此隨土壤顆粒進(jìn)入徑流的量就越多，而亞地表徑流中的農(nóng)藥濃度升高農(nóng)藥隨水通過(guò)土壤裂隙或植物根際及蚯蚓洞道等大孔隙而淋溶至土壤下層，這種情況只是在下大雨或漫灌式澆灌時(shí)出現(xiàn)，特別是在剛施藥后，易于將大量的農(nóng)藥快速帶到不易降解的下層土壤[23]。

圖3　不同坡度不同施藥次數(shù)地表徑流中毒死蜱濃度變化

圖4　不同坡度不同施藥次數(shù)亞地表徑流中毒死蜱濃度變化

分別對(duì)土壤坡度和徑流中毒死蜱濃度進(jìn)行一元非線性回歸模擬，得出,地表徑流中毒死蜱濃度和土壤坡度回歸曲線(Gauss模型)，其決定系數(shù)R2達(dá)到0.994 1，回歸曲線為,X2=36.483 6×[1-0.873 525×EXP(-0.006 186×X12)]⑤,式中,X1為土壤坡度，X2為地表徑流中毒死蜱濃度(μg/L)。

亞地表徑流中毒死蜱濃度和土壤坡度回歸曲線(Morgan Mercer Florin模型)決定系數(shù)R2達(dá)到0.996 0，回歸曲線為,X2=49.867 6×[1-0.759 336×EXP(-0.006 839×X12)]⑥,式中,X1為土壤坡度，X2為亞地表徑流中毒死蜱濃度(μg/L)。

根據(jù)檢測(cè)數(shù)據(jù)，徑流中毒死蜱濃度尚未超過(guò)有機(jī)磷類農(nóng)藥工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)水環(huán)境影響不大，但不排除常年施用可能會(huì)對(duì)水環(huán)境造成污染。

3　結(jié)論

(1)噴施毒死蜱后進(jìn)行模擬降雨，隨著施藥濃度、噴施次數(shù)和土壤坡度的增加，徑流中毒死蜱濃度顯著增加，且亞地表徑流中的毒死蜱濃度顯著高于地表徑流。相關(guān)分析表明，毒死蜱噴施濃度、噴施次數(shù)和土壤坡度與徑流中毒死蜱濃度之間均不符合線性回歸關(guān)系。

(2)試驗(yàn)研究供試農(nóng)藥為“華靈”毒死蜱樂(lè)斯本殺地下害蟲(chóng)蠐螬金針蟲(chóng)韭蛆高效農(nóng)藥，有效成分40%，毒死蜱乳油中的添加成分含有降低其吸附性能的表面活性劑。亞地表徑流中毒死蜱濃度較高，這說(shuō)明降雨過(guò)程中毒死蜱易隨水下滲到土壤下層，在地下水位較高的土壤上可能會(huì)造成地下水的污染，這在下一步進(jìn)行試驗(yàn)研究。

(3)在最高施藥濃度為1.80g/L、連續(xù)噴藥4次和土壤最大坡度為15°時(shí)，徑流中毒死蜱濃度尚未超過(guò)《有機(jī)磷農(nóng)藥工業(yè)水污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》征求意見(jiàn)稿中規(guī)定的毒死蜱排放濃度，在本試驗(yàn)條件下常年施用毒死蜱有對(duì)水環(huán)境造成污染的趨勢(shì)。通過(guò)本試驗(yàn)表明，當(dāng)噴施濃度在1.2g/L、連續(xù)噴藥3次以下及最大坡度為10°以下時(shí)，徑流中毒死蜱濃度不會(huì)對(duì)水環(huán)境造成污染。

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Migration Patterns of Chlorpyrifos with Runoff

CHU Su-zhen1,2,ZHANG Nai-ming1,3

(1.College of Plant Protection,Yunnan Agriculture University,Kunming Yunnan 650201,P.R.China;2.Yunnan Vocational-Technical College of Agriculture,Kunming Yunnan 650031,P.R.China；3.Yunnan Soil Fertilizer and Pollution Repair Engineering Laboratory，Kunming Yunnan 650201,P.R.China)

The study on migration patterns of chlorpyrifos with runoff was carried out by simulating rainfall.The results showed:(1) Chlorpyrifos concentration in runoff increased significantly with the increase of spraying dosage,spraying times,and soil slope,and chlorpyrifos concentration in surface runoff was significantly higher than that of surface runoff.(2) Correlation analysis indicated that chlorpyrifos concentration in runoff didn’t conform to the linear regression relation with chlorpyrifos spraying dosage,spraying times,and soil slope.(3) Chlorpyrifos concentration in runoff was less than the standard of national under the highest dosage was 1.8g/L,spraying times were 4,and the highest soil slope was 15°,but it would be polluted water if these dosages,spaying times,and soil slope was conducted for long times.In conclusion,when the spaying dosage was less than 1.2,spraying times were less than 3,and soil slope was less than 10°,chlorpyrifos concentration would not pollute water environment.

Chlorpyrifos； runoff； migration patterns；simulated rainfall

10.16473/j.cnki.xblykx1972.2016.03.009

2015-11-30

云南省基金重點(diǎn)項(xiàng)目(2009CC006)“滇池磷素表生遷移規(guī)律及水生生物響應(yīng)研究”項(xiàng)目資助。

褚素貞(1980-), 女, 博士研究生, 主要從事農(nóng)業(yè)面源污染方面的研究。E-mail：891980252@qq.com

簡(jiǎn)介：張乃明(1963-)，男，教授，博導(dǎo)，主要從事土壤環(huán)境質(zhì)量演變、農(nóng)業(yè)面源污染控制方面的研究。E-mail：zhangnaiming@sina.com

S 763;X 522

A

1672-8246(2016)03-0051-06