董建民，　李嘉榮，　牟仁德，　田　賀

(1.北京航空材料研究院 先進(jìn)高溫結(jié)構(gòu)材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 100095； 2.北京航空材料研究院 航空材料先進(jìn)腐蝕與防護(hù)航空科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 100095)

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熱暴露對帶熱障涂層DD6單晶高溫合金組織的影響

董建民1，李嘉榮1，牟仁德2，田賀2

(1.北京航空材料研究院 先進(jìn)高溫結(jié)構(gòu)材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 100095； 2.北京航空材料研究院 航空材料先進(jìn)腐蝕與防護(hù)航空科技重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 100095)

采用0.3 MPa壓力對DD6單晶高溫合金進(jìn)行水吹砂，然后用電子束物理氣相沉積的方法在DD6合金基體上制備了熱障涂層，將帶熱障涂層試樣置于1100 ℃空氣氣氛中分別進(jìn)行50 h和100 h熱暴露，在1100 ℃/130 MPa條件下測試持久性能。研究了水吹砂及高溫?zé)岜┞秾嵴贤繉覦D6合金組織的影響。結(jié)果表明：0.3 MPa壓力水吹砂制備熱障涂層并高溫?zé)岜┞逗鬀]有發(fā)現(xiàn)再結(jié)晶組織；熱暴露過程中，基體和涂層之間的元素會發(fā)生不同程度的互擴(kuò)散；表面殘余應(yīng)力和元素互擴(kuò)散導(dǎo)致了γ′相粗化方向的變化；性能測試后試樣斷口附近的涂層與基體界面下方局部區(qū)域形成了二次反應(yīng)區(qū)。

熱障涂層；熱暴露；DD6；組織

在過去的50多年時(shí)間里，渦輪葉片用材料從變形高溫合金發(fā)展到鑄造高溫合金，又從定向凝固柱晶合金發(fā)展到單晶高溫合金，渦輪葉片的耐高溫能力得到了大幅提高[1]。先進(jìn)的復(fù)合冷卻技術(shù)將單晶高溫合金用到了使用溫度的極限，而對于更高性能的航空發(fā)動機(jī)，其渦輪葉片將面臨更高的渦輪前進(jìn)口溫度，目前僅依靠材料和工藝已難以滿足渦輪葉片越來越高的承溫能力要求。渦輪葉片耐高溫能力的極限在某種程度上制約著航空發(fā)動機(jī)推重比的提升，當(dāng)前解決這一問題的有效手段之一是在渦輪葉片表面采用熱障涂層(TBCs)技術(shù)[2]。TBCs能在高溫燃?xì)夂突w金屬之間產(chǎn)生明顯的溫降，NASA的實(shí)驗(yàn)表明，0.4 mm熱障涂層可使葉片基體的溫度降低100～300 ℃[3]。DD6單晶高溫合金是我國自主研制成功的第二代鎳基單晶高溫合金，具有高溫強(qiáng)度高、綜合性能好、組織穩(wěn)定及鑄造工藝性能好等優(yōu)點(diǎn)，該合金已在多種先進(jìn)航空發(fā)動機(jī)渦輪葉片上獲得廣泛應(yīng)用[4]。

高溫時(shí)效對DD6單晶高溫合金性能和組織的影響以及熱障涂層對定向柱晶高溫合金性能的影響已有過報(bào)道[5-9]，但對經(jīng)過高溫?zé)岜┞稁в袩嵴贤繉拥腄D6單晶高溫合金組織的研究卻鮮有報(bào)道。開展高溫?zé)岜┞秾嵴贤繉覦D6單晶高溫合金組織的影響研究，可以促進(jìn)熱障涂層在DD6合金上的應(yīng)用，具有很大的應(yīng)用價(jià)值。

1　實(shí)驗(yàn)材料及方法

1.1試樣制備

采用螺旋選晶法在真空感應(yīng)定向凝固爐中制備[001]取向的DD6單晶高溫合金試棒，用X射線勞厄背散射方法測定單晶試棒的結(jié)晶取向，單晶合金試棒的[001]結(jié)晶取向與主應(yīng)力軸方向偏離控制在10°以內(nèi)，DD6合金的成分如表1所示[9]。單晶試棒按照1290 ℃/1 h+1300 ℃/2 h+1315 ℃/4 h/AC+1120 ℃/4 h/AC+870 ℃/32 h/AC進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)熱處理，隨后，將試棒按要求加工成持久性能試樣。

表1　DD6合金的名義成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)

1.2涂層制備

制備涂層前，采用0.3 MPa的壓力對試樣表面水吹砂。利用A-1000型真空電弧鍍制備HY5金屬黏結(jié)層，黏結(jié)層的名義成分如表2所示。黏結(jié)層厚度為25～50 μm，沉積后進(jìn)行高溫真空擴(kuò)散處理。制備黏結(jié)層時(shí)弧壓為10～30 V，弧流為550～700 A，真空室壓力小于6.67×10-3Pa。

采用EB-PVD 1100型電子束物理氣相沉積設(shè)備制備陶瓷層。在真空環(huán)境下，先將已制備黏結(jié)層的試樣預(yù)熱到溫，然后融化陶瓷靶材進(jìn)行蒸發(fā)沉積。陶瓷層的總厚度約為100～150 μm。

表2　HY5名義成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)

制備熱障涂層后，將帶熱障涂層的試樣置于1100 ℃空氣氣氛中分別熱暴露50 h和100 h，于1100 ℃/130 MPa條件下進(jìn)行持久測試，最后采用掃描電鏡觀察顯微組織，并采用能譜EDS進(jìn)行成分分析。

2　實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1涂層的截面結(jié)構(gòu)

制備黏結(jié)層并沉積陶瓷層(YSZ)后界面組織如圖1所示。圖1中頂層為陶瓷層(TBC)，中間為黏結(jié)層(bond coat)，底層為DD6基體。從圖1可看出，基體與黏結(jié)層之間及黏結(jié)層與熱障陶瓷層之間結(jié)合非常緊密。

圖1　帶熱障涂層的DD6試樣界面組織Fig.1　Microstructure of DD6 alloy specimen with bond coat and TBC

2.2吹砂對組織的影響

據(jù)報(bào)道[10-11]，單晶高溫合金在經(jīng)過一定壓力的吹砂處理后，表層的γ′相會發(fā)生塑性變形，表面產(chǎn)生殘余應(yīng)力，經(jīng)過高溫?zé)崽幚砗?，根?jù)表面殘余應(yīng)力大小和高溫?zé)崽幚頊囟鹊牟煌瑫纬砂麪钤俳Y(jié)晶甚至等軸再結(jié)晶組織。由于單晶高溫合金不含或少含晶界強(qiáng)化元素，再結(jié)晶層形成的橫向晶界會成為性能薄弱的區(qū)域。本實(shí)驗(yàn)制備涂層前采用0.3 MPa的壓力進(jìn)行了水吹砂，為驗(yàn)證吹砂工藝的可行性，將0.3 MPa壓力水吹砂并于1100 ℃熱暴露50 h后的試樣解剖進(jìn)行組織的再結(jié)晶檢查。解剖后涂層與基體的界面組織如圖2所示。從圖2可以看出，熱暴露后涂層與基體界面沒有再結(jié)晶組織形成。

圖2　水吹砂并1100 ℃熱暴露50 h后試樣的界面組織Fig.2　Interface microstructure of the specimen after water grit-blast and exposure at 1100 ℃ for 50 h

2.3元素互擴(kuò)散行為

制備熱障涂層后，未熱暴露以及于1100 ℃分別熱暴露50 h和100 h后涂層與基體界面附近的元素分布情況如圖3所示。從圖3可以看出，帶涂層未熱暴露試樣中，基體和黏結(jié)層各自的元素分布比較均勻。涂層中未檢測到Re，只有微量的Mo，Ta，Nb等元素被檢測到，且各元素含量在涂層/基體界面處顯示出陡然的變化，說明在沉積過程中，各元素的擴(kuò)散量非常低，基體和黏結(jié)層基本保持著各自的元素含量，如圖3(a)所示。熱暴露50 h后，基體和涂層之間的元素發(fā)生了不同程度的互擴(kuò)散?；w中的Re，Mo，Ta，Nb等元素由基體向涂層發(fā)生了輕微擴(kuò)散，涂層中Cr，Al向基體發(fā)生了擴(kuò)散。這是由于涂層中的Cr，Al的質(zhì)量分?jǐn)?shù)高于DD6基體中含量，濃度的差異導(dǎo)致涂層中的Cr，Al元素向基體擴(kuò)散。涂層中Al元素向內(nèi)及向外擴(kuò)散導(dǎo)致Al在擴(kuò)散層含量減少。經(jīng)過100 h熱暴露后，元素?cái)U(kuò)散更加充分，靠基體一側(cè)Cr元素的含量進(jìn)一步增加，外擴(kuò)散層中的Ta含量由3%左右提高到5%以上。

圖3　帶涂層試樣不同熱暴露時(shí)間后互擴(kuò)散區(qū)元素分布 (a)未熱暴露；(b)1100 ℃熱暴露50 h；(c)1100 ℃熱暴露100 hFig.3　Elemental concentration profiles of diffusion zone of 　TBCs coated DD6 alloy　(a)no exposure;(b)exposed at 1100 ℃ for 50 h;(c)exposed at 1100 ℃ for 100 h

2.4熱暴露后基體組織

1100 ℃熱暴露后涂層下方基體組織如圖4所示。從圖4中可以看出：緊鄰黏結(jié)層的DD6合金中γ′相沿橫向粗化，深度約10 μm，如圖4(a)所示。橫向粗化組織下方的γ′相沿縱向粗化，深度約40 μm，如圖4(b)所示?？v向粗化組織下方的γ′相基本保持原有的立方化形態(tài)，如圖4(c)所示。分析上述現(xiàn)象，可能的原因?yàn)椋褐苽渫繉忧八瞪笆乖嚇颖砻娈a(chǎn)生殘余壓應(yīng)力，在熱暴露過程中，黏結(jié)層與基體之間發(fā)生元素?cái)U(kuò)散，使γ′相晶格常數(shù)加大，從而導(dǎo)致DD6試樣表面的錯(cuò)配度由負(fù)值變成了正值(不同元素導(dǎo)致晶格常數(shù)和錯(cuò)配度的變化已有過報(bào)道[12-13])，所以1100 ℃熱處理后γ′相橫向粗化；橫向粗化組織的下方γ′相由于距離涂層較遠(yuǎn)，受元素?cái)U(kuò)散影響小，從而保持錯(cuò)配度仍為負(fù)值，所以1100 ℃熱暴露后γ′相沿平行于應(yīng)力方向縱向粗化；而距離界面較遠(yuǎn)的基體未受殘余應(yīng)力和元素?cái)U(kuò)散的影響，所以γ′相形貌沒有明顯變化，僅表現(xiàn)為略微長大。

2.5性能測試后試樣表面形貌

1100 ℃/130 MPa持久測試后，經(jīng)過1100 ℃熱暴露50 h帶涂層DD6試樣的表面形貌如圖5所示。從圖5中可以看出，經(jīng)過持久測試，持久試樣未涂層部分已經(jīng)氧化，表面氧化物呈綠色。試樣工作段涂層表面的陶瓷層局部發(fā)生脫落，斷口附近有頸縮。

2.6性能測試后試樣局部區(qū)域組織形貌

熱暴露不同時(shí)間帶涂層試樣持久斷裂后局部界面區(qū)域組織如圖6所示。從圖6中可以看出：經(jīng)過1100 ℃熱暴露50和100 h并持久測試后，由于基體與黏結(jié)層的元素相互擴(kuò)散，在涂層/基體界面下方局部區(qū)域均形成了富含有害拓?fù)涿芘畔嗟亩畏磻?yīng)區(qū)。在單晶高溫合金中，黏結(jié)層中的Al元素向內(nèi)擴(kuò)散以及合金中的W，Re基體元素等向外擴(kuò)散，由于Re，W等是形成TCP相的主要元素，造成單晶高溫合金在高溫使用過程中TCP相的析出傾向增大，生成了富含W，Re針狀TCP相，所在區(qū)域被稱為二次反應(yīng)區(qū)[14-18]。由于二次反應(yīng)區(qū)富含TCP相，可能會對高溫持久性能產(chǎn)生不利影響。

圖4　1100 ℃熱暴露后涂層下方基體γ′相組織　(a)橫向粗化；(b)縱向粗化；(c)正常組織Fig.4　γ′ phases of DD6 specimens with TBCs after exposure at 1100 ℃　(a)horizontal;(b)longitudinal;(c)normal

圖5　1100 ℃/130 MPa持久測試后試樣表面形貌Fig.5　Surface morphology of specimens after stress rupture test

持久性能測試后，在試樣斷口附近截取橫截面進(jìn)行組織觀察，試樣的基體組織形貌如圖7所示。從圖7可以看出，1100 ℃/130 MPa條件下性能測試后試樣的γ′相均呈完全解筏后的不規(guī)則形貌。與經(jīng)過50 h熱暴露的試樣相比，經(jīng)過100 h熱暴露試樣的γ′相粗化程度有所增加。持久性能測試后試樣顯微組織中發(fā)現(xiàn)了塊狀和針狀的不穩(wěn)定相，并且經(jīng)過100 h熱暴露試樣中的棒狀和針狀相明顯多于50 h熱暴露試樣，這說明不穩(wěn)定相的析出與熱暴露以及熱暴露的時(shí)間有關(guān)。

圖6　1100 ℃熱暴露不同時(shí)間帶涂層試樣持久性能測試后局部界面組織Fig.6　Microstructures of stress rupture specimens after thermal exposure at 1100 ℃　(a)50 h;(b)100 h

圖7　帶涂層試樣性能測試后的基體組織形貌Fig.7　Substrate’s microstructures of the specimens with TBCs after stress rupture tests(a) exposed for 50 h;(b)exposed for 100 h

3　結(jié)論

(1)DD6單晶高溫合金表面制備黏結(jié)層并沉積陶瓷層后，基體與黏結(jié)層之間及黏結(jié)層與熱障陶瓷層之間結(jié)合非常緊密。采用0.3 MPa壓力水吹砂，制備熱障涂層并于1100 ℃熱暴露后，不會導(dǎo)致再結(jié)晶。

(2)帶涂層未熱暴露試樣中，基體和黏結(jié)層基本保持著各自的元素含量，說明制備涂層過程中各元素的擴(kuò)散量很低。熱暴露50 h后，基體和涂層之間的元素發(fā)生了不同程度的互擴(kuò)散?；w中的Re，Mo，Ta等元素向涂層發(fā)生了輕微擴(kuò)散，涂層中Cr，Al向基體發(fā)生了擴(kuò)散。熱暴露100 h后，元素?cái)U(kuò)散更加充分，靠基體一側(cè)Cr含量增加到12%以上，外擴(kuò)散層中的Ta含量也由3%左右提高到5%以上。

(3)受殘余壓應(yīng)力和元素互擴(kuò)散影響，帶熱障涂層并熱暴露后緊鄰?fù)繉拥幕w中γ′相橫向粗化，橫向粗化組織下方的γ′相縱向粗化，縱向粗化組織下方的γ′相因距離界面較遠(yuǎn)，未受殘余應(yīng)力和元素?cái)U(kuò)散的影響，γ′相基本保持立方化，僅表現(xiàn)為略微長大。

(4)1100 ℃/130 MPa持久測試后，涂層與基體局部界面區(qū)域有二次反應(yīng)區(qū)的形成。持久測試后γ′相均完全解筏。γ′相粗化程度隨熱暴露時(shí)間的延長而增加。

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(責(zé)任編輯：徐永祥)

Effects of Thermal Exposure on Structures of DD6 Single Crystal Superalloy with Thermal Barrier Coatings

DONG Jianmin1, LI Jiarong1, MU Rende2, TIAN He2

(1.Science and Technology on Advanced High Temperature Structural Materials Laboratory, Beijing Institute of Aeronautical Materials, Beijing 100095, China；2.Aviation Key Laboratory of Science and Technology on Advanced Corrosion and Protection for Aviation Materials, Beijing Institute of Aeronautical Materials, Beijing 100095, China)

In order to investigate the effect of water grit-blasting and high temperature thermal exposure on the microstructures of DD6 alloy with TBCs， DD6 single crystal superalloy specimens were water grit-blasted with 0.3 MPa pressure, then the specimens were coated with thermal barrier coatings by electron beam physical vapor deposition (EB-PVD). Specimens with TBCs were exposed at 1100 ℃ for 50 and 100 hours in the air respectively, and then these specimens were subjected to stress-rupture tests under the condition of 1100 ℃/130 MPa. The results show that grit-blasting doesn’t lead into the recrystallization, thermal exposure can induce element interdiffusion between the bond coat and alloy substrate, the residual stress and element diffusion lead into the changes of γ′ phase coarsing direction. After stress rupture tests, the secondary reaction zone emerges into a local area.

thermal barrier coatings；thermal exposure；DD6；structures

2016-04-20；

2016-07-16

董建民(1984—)，男,碩士，研究方向?yàn)閱尉Ц邷睾辖穑?E-mail)dongjianmin1985@163.com。

10.11868/j.issn.1005-5053.2016.5.007

TG174.444

A

1005-5053(2016)05-0038-06