劉文杰，馬慶鵬，田立智，王鵬來

（中國工程物理研究院流體物理研究所，四川綿陽621900）

炸藥化學(xué)爆炸環(huán)境中模擬钚氣溶膠源項實驗研究

劉文杰，馬慶鵬，田立智，王鵬來

（中國工程物理研究院流體物理研究所，四川綿陽621900）

采用高密封爆炸容器為實驗平臺，以銀、鎢、錫、鈰、釩5種金屬為钚的替代材料，開展爆轟加載條件下金屬材料氣溶膠源項實驗，對炸藥化學(xué)爆炸事故條件下钚氣溶膠源項開展實驗?zāi)M研究。利用8級沖擊式氣溶膠采樣器對金屬氣溶膠進行間隔采樣，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜分析方法對空氣動力學(xué)直徑10 μm以下的5種金屬氣溶膠源項分布進行分析，并與美國钚氣溶膠外場擴散實驗結(jié)果進行對比。研究結(jié)果表明：金屬銀在實驗室條件下可實現(xiàn)對钚氣溶膠源項的模擬，其歸一化積累質(zhì)量分布與钚材料具有較高的一致性，其他4種材料均與钚差距較大。進一步對銀氣溶膠進行時間間隔采樣，并通過能譜分析及掃描電鏡等表征手段研究了銀氣溶膠源項隨時間的演化特性。結(jié)果表明：爆轟后初次采樣時，1.1～2.1 μm粒徑范圍的銀氣溶膠含量最高；二次采樣時，銀氣溶膠發(fā)生了顯著的凝并和沉降。

兵器科學(xué)與技術(shù)；钚氣溶膠；銀；源項；歸一化積累質(zhì)量分布；粒徑分布

0 引言

钚是一種化學(xué)性質(zhì)極為活潑的高毒性放射性核素，在其眾多的同位素中，239Pu是各類核裝置最常用的裂變材料。當(dāng)核裝置遭遇意外化學(xué)爆炸或燃燒等事故時，裝置中未達到臨界條件的钚材料（特指239Pu，下同）將在高溫高壓環(huán)境中液化并發(fā)生劇烈氧化反應(yīng)，反應(yīng)產(chǎn)生的钚氧化物將以氣溶膠形式懸浮在空氣中并向外界擴散［1-2］。由于钚氣溶膠粒徑極?。▉單⒚住⑽⒚琢考墸O易被人體吸入，因此與常態(tài)钚相比可對人體產(chǎn)生更大的危害［3-4］。美國能源部及各武器實驗室的評估認定空氣動力學(xué)直徑（AD）在2 μm以下的钚氣溶膠均可被吸入到肺深部，亞微米級微?？赏高^毛細血管進入血液循環(huán)系統(tǒng)并在肝臟和骨骼中沉積，并將钚氣溶膠顆粒造成生物體可吸入危害的AD上限定為10 μm，人體允許吸入钚的最高劑量為0.3 μg，急性致死量為4.3 mg［5］.

20世紀(jì)60年代前后，美國發(fā)生多起武器級核裝置因高能炸藥化爆引起的钚氣溶膠污染事故，促使其開展了一系列炸藥化學(xué)爆炸環(huán)境中钚氣溶膠源項及擴散的研究工作。1963年5月～6月期間，美國和英國聯(lián)合開展了 Operation Roller Coaster （ORC）外場試驗［6］，獲得了化爆條件下钚氣溶膠源項及其擴散過程系統(tǒng)、詳細的原始數(shù)據(jù)。在這次實驗結(jié)束后，美國禁止了一切可能造成钚材料擴散至大氣環(huán)境的外場實驗，ORC實驗為日后的钚氣溶膠擴散數(shù)值模擬提供了最重要的源項數(shù)據(jù)。而后，相關(guān)的研究工作也轉(zhuǎn)入了實驗室實驗和數(shù)值模擬。在實驗室研究方面，美國桑迪亞國家實驗室（SNL）的Sagartz［7］通過PBX-9404炸藥加載銀球殼實驗?zāi)M核裝置在事故條件下钚氣溶膠源項的生成規(guī)律，研究了不同炸藥構(gòu)型條件下銀樣品氣溶膠化的轉(zhuǎn)化率，分析了炸藥爆能對銀氣溶膠轉(zhuǎn)化率的影響，但未說明使用金屬銀作為钚替代材料的依據(jù)，也并未將銀氣溶膠源項數(shù)據(jù)與钚進行對比。郝樊華等［8］開展了爆轟條件下銀氣溶膠的源項實驗，但其研究主要側(cè)重于銀氣溶膠的粒徑質(zhì)量分布（SMD）及分凝效應(yīng)，并未與钚氣溶膠相聯(lián)系。目前，氣溶膠擴散的數(shù)值計算，主要以美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室（LANL）、勞倫斯利弗摩爾國家實驗室 （LLNL）、SNL三大國家實驗室開發(fā)的數(shù)值計算模型為研究手段，包括HOTSPOT［9］模型、DIFOUT［10］、MACCS2［11］和ERAD［12］模型等，前3種是高斯煙云模型，后一種是采用蒙特卡洛方法的三維數(shù)值模型。

在模擬核事故條件下钚氣溶膠的擴散機制時，所有模型的輸入?yún)?shù)均依賴于事故產(chǎn)生的源項數(shù)據(jù)。然而出于安全及政治方面的考慮，直接開展钚材料化學(xué)爆炸實驗研究缺乏現(xiàn)實可行性，通過實驗室實驗，尋找一種能夠有效模擬钚氣溶膠源項的常規(guī)金屬替代材料是較為可行的一種研究方法。

郝樊華等［8］曾開展過氣溶膠源項的探索研究，本文基于其研究思路，建立了一種實驗室密封環(huán)境條件下，通過爆轟加載手段研究金屬氣溶膠源項的實驗方法，開展多種金屬材料在化學(xué)爆炸條件下產(chǎn)生的氣溶膠源項實驗，對AD小于10 μm（PM10）的金屬氣溶膠源項分布特性進行分析，首次采用常規(guī)金屬替代材料對钚材料氣溶膠歸一化積累質(zhì)量分布（CMD）的模擬。該研究結(jié)果對意外核事故的預(yù)防及應(yīng)急響應(yīng)措施的制定具有重大的意義，同時為钚氣溶膠擴散數(shù)值模擬提供了輸入?yún)?shù)。

1 實驗方法

1.1模擬材料選取

本文選用銀、鎢、錫、鈰和釩5種金屬作為氣溶膠實驗的樣品材料。其中：錫和銀均為低熔點高沸點金屬，除密度相對較低外二者基本的表觀物理性質(zhì)與钚有相似性；鎢與钚的密度較為接近；金屬鈰與金屬钚都具有低熔點高沸點、非對稱性晶體結(jié)構(gòu)、多種同素異形體共存、發(fā)生相變時都發(fā)生體積變化等特性，諸多物相性質(zhì)上的相似性很大程度上與兩種金屬相近的亞殼層電子結(jié)構(gòu)有關(guān)，钚與鈰均處于元素周期表中f電子向定域態(tài)轉(zhuǎn)變的位置；金屬釩與钚的沸點亦較為接近。上述5種金屬及钚的基本物理性質(zhì)如表1［13］所示。

表1　氣溶膠實驗相關(guān)金屬物理性質(zhì)［13］Tab.1 Physical properties of metals used in experiment［13］

1.2實驗方法及工況

實驗系統(tǒng)由2.5 kg梯恩梯當(dāng)量高密封爆炸容器、氣溶膠采集系統(tǒng)（多級沖擊采樣器及質(zhì)量流量計）和抽氣系統(tǒng)（真空泵、角閥及波紋管道）組成，如圖1所示。

圖1　爆轟加載金屬銀氣溶膠實驗裝置示意圖Fig.1 Simplified scheme of experimental set-up

氣溶膠采樣器采用安德森TE-20-800型8級沖擊式采樣器，對AD在0～10 μm范圍內(nèi)的氣溶膠顆粒進行粒徑分段采集，圖2（a）［14］為該采樣器的實物圖。該采樣器具有一個10.0 μm粒徑的前置切割級，用來切割、分離所有粒徑大于等于10.0 μm的顆粒，如圖2（b）［14］所示。中間8級切割粒徑分別為9.0 μm、5.8 μm、4.7 μm、3.3 μm、2.1 μm、1.1 μm、0.7 μm、0.4 μm，對應(yīng)的沖擊板編號為0～7，分別采集9.0～10.0 μm至0.4～0.7 μm粒徑的氣溶膠顆粒；后置級“Filter”用來收集所有粒徑小于0.4 μm的氣溶膠顆粒。實驗中選用對金屬顆粒物吸附性能最優(yōu)的高密度石英纖維濾膜（美國Tisch公司產(chǎn)）作為氣溶膠樣品采集基底。實驗過程中，通過真空抽氣系統(tǒng)的可調(diào)角閥控制抽速，并通過質(zhì)量流量計監(jiān)測采樣流量，將其限制為28.3±1.5 L/min，以保證采樣器的粒徑切割精度。

圖2　安德森TE-20-800型8級沖擊式采樣器［14］Fig.2 Anderson 8 stage non-viable cascade impactor［14］

實驗主要采用圖3所示的平面對碰加載模型對銀片進行爆轟加載，該構(gòu)型與美國ORC-DT钚氣溶膠外場擴散實驗加載構(gòu)型類似。

在美國ORC-DT實驗中，采用平面加載方式，裝置由1.3 kg钚材料及47.6 kg高能炸藥組成，放置在離地高度8 feet的鋼板上方1 foot高度［13］。本文實驗采用的炸藥單片尺寸為φ100 mm×20 mm，在炸藥中間φ70 mm范圍內(nèi)放置要研究的金屬材料，通過厚度控制夾在炸藥之間的金屬質(zhì)量最大不超過50 g（錫密度最小，厚度接近5 mm；鎢密度最大，厚約0.7 mm）；起爆裝置使用BL-21雷管，傳爆藥為φ32 mm×11 mm規(guī)格的泰安；裝置外用厚5 mm的有機玻璃外殼進行約束。在炸藥使用方面，主要采用RHT-901高能炸藥分別對5種材料進行爆轟加載，對于銀材料采用RHT-901和奧克托今（HMX）兩種炸藥對其進行爆轟加載，具體實驗參數(shù)如表2所示。

圖3　平面對碰爆轟加載裝置示意圖Fig.3 Schematic diagram of detonative device

表2　實驗參數(shù)Tab.2 Experimental conditions

每發(fā)次實驗前，對容器內(nèi)壁進行清洗，實驗狀態(tài)為常壓，不進行抽真空處理。實驗中，盡量減少輔助裝置，并避免使用可能對實驗結(jié)果產(chǎn)生較大影響的輔助材料（加載裝置采用棉繩懸掛，雷管套及樣品約束件均采用有機玻璃）。

爆轟后，目標(biāo)收集物為銀的氧化物。對于濾膜樣品中銀含量的分析，首先，對濾膜及其附著物進行電化學(xué)消解，然后，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜分析（ICP-MS）方法對銀元素含量進行測定，測量精度可達0.01 μg.

2 實驗結(jié)果與討論

2.1實驗重復(fù)性驗證

圖4　銀氣溶膠CMDFig.4 CMD of silver aerosol

對比3發(fā)實驗結(jié)果可知，第1發(fā)、第2發(fā)實驗在3.3 μm以上粒徑段的 CMD基本吻合，在小于2.1 μm粒徑段有一定的差異，由于該段氣溶膠顆粒粒徑較小，易受實驗環(huán)境的微小差異及氣流擾動的影響，故存在一定的差異。第3發(fā)實驗結(jié)果與其他兩發(fā)稍有差異，表現(xiàn)在小粒徑氣溶膠含量更高，但整體分布趨勢相同。綜上可知，本文采用的實驗方法具有較好的重復(fù)性，采樣結(jié)果具有一定的隨機性，但在可接受范圍內(nèi)。

2.2氣溶膠源項分析

在裝置起爆2 min之內(nèi)，開啟氣溶膠采集系統(tǒng)對容器內(nèi)氣體進行取樣，每次取樣10 min，單次取樣抽氣量為 283 L，約占容器總體積（7 300 L）的3.877%.電化學(xué)消解后能譜分析給出容器內(nèi)氣相金屬氣溶膠SMD范圍，利用原子吸收光譜方法給出氣相金屬氣溶膠采集總量，進而推算出爆轟后容器內(nèi)被測金屬氣溶膠的PM10總量（假定爆轟后容器內(nèi)氣相爆轟產(chǎn)物均勻分布）。每發(fā)次實驗均進行了多次采樣，各采樣起始時間如表3所示。

表3　各發(fā)次實驗采樣時間Tab.3 Sampling time

圖5　金屬氣溶膠CMDFig.5 CMD of metal aerosol

對實驗得到的各金屬氣溶膠CMD進行分析，并與美國ORC-DT钚氣溶膠外場擴散實驗結(jié)果［15］進行對比。

圖5為各發(fā)次實驗采樣得到的金屬氣溶膠CMD結(jié)果。由圖5（a）可知：5種金屬材料爆轟后第1次采樣得到的CMD結(jié)果與美國ORC-DT钚氣溶膠實驗結(jié)果均呈現(xiàn)較大的偏差，金屬鈰、錫及鎢氣溶膠CMD明顯高于钚氣溶膠；在RHT-901炸藥加載條件下，金屬銀及釩氣溶膠CMD結(jié)果與钚氣溶膠較為接近，但整體水平同樣偏高；HMX炸藥加載下，銀氣溶膠CMD結(jié)果與RHT-901加載時的結(jié)果存在較大差異，在各粒徑范圍的數(shù)值前者均高于后者，這表明炸藥性能對金屬氣溶膠源項分布具有較大的影響。進一步對各材料實驗的多次采樣結(jié)果進行分析，圖5（b）為銀氣溶膠4次采樣得到的CMD結(jié)果與ORC-DT钚氣溶膠實驗結(jié)果對比，可看出，HMX炸藥加載條件下兩次采樣結(jié)果均與钚氣溶膠差距較大。2.1～10.0 μm粒徑范圍內(nèi)，爆轟后1.5 min的結(jié)果偏低，而爆轟后106.5 min的結(jié)果偏高，由于CMD為積分質(zhì)量比率，因此可以斷定，在這段時間內(nèi)大粒徑銀氣溶膠發(fā)生了明顯的沉降，導(dǎo)致較小粒徑氣溶膠相對含量上升。同時，由圖5（b）可知：RHT-901炸藥加載條件下，2.1～10.0 μm粒徑范圍內(nèi)，第2次采樣結(jié)果（爆轟后106.5 min）較第1次采樣（爆轟后1.5 min）更為接近钚氣溶膠結(jié)果；而在0～2.1 μm粒徑范圍內(nèi)，第1次采樣結(jié)果更為接近钚氣溶膠結(jié)果。對此，可得到兩個結(jié)論：1）在兩次采樣時間范圍內(nèi)，銀氣溶膠發(fā)生了一定程度的凝并，即較小粒徑氣溶膠顆粒聚合形成較大顆粒，導(dǎo)致第2次采樣結(jié)果小粒徑氣溶膠含量降低。2）通過對比分析可知，除銀以外，其他幾種金屬在爆轟加載條件下的氣溶膠CMD與ORC-DT實驗獲得的钚氣溶膠CMD差異較大；而在RHT-901炸藥對碰加載條件下，對銀氣溶膠進行不同時段的采樣，可能實現(xiàn)對ORC-DT實驗钚氣溶膠CMD的模擬，進而可為外場擴散數(shù)值模擬提供有效的源項參數(shù)。對此，將在下一階段的工作中繼續(xù)開展相關(guān)工作予以確認。對于金屬釩，圖5（c）給出了兩次采樣得到的CMD結(jié)果，可看出，釩氣溶膠兩次采樣結(jié)果均不能對钚氣溶膠源項進行有效模擬，同樣，由圖5（d）可知，其他3種金屬—鎢、錫、鈰共計9次采樣得到的結(jié)果均與钚氣溶膠源項差異較大。

在氣溶膠可吸入釋放率（RRF，PM10氣溶膠總量占金屬樣品總質(zhì)量比率）方面，考慮到裝置在容器中心爆轟，可認為氣溶膠顆粒在容器內(nèi)呈均勻分布，通過抽樣體積與容器容積之間的比例關(guān)系（3.877%）可推算出爆轟后容器內(nèi)氣溶膠的總量，進而與樣品質(zhì)量相比得到各金屬材料的RRF，如表4所示（均為RHT-901炸藥加載）。對比5種材料RRF可知，在相同爆轟加載條件下，銀、鎢、錫、鈰4種金屬RRF均在10-4數(shù)量級左右。金屬釩明顯高于其他4種金屬，這主要因為實驗中金屬釩初始狀態(tài)為粉末狀，較易氣溶膠化。美國ORC-DT實驗得到炸藥化爆條件下钚材料的RRF約為20%，因此可知，本研究采用的5種替代金屬材料在RRF方面均無法對钚材料進行模擬，同時，對5種金屬材料熔點及RRF可知，二者并未呈現(xiàn)出明顯的關(guān)聯(lián)。

綜上所述，本文所采用的5種金屬材料，唯有銀氣溶膠可以對钚氣溶膠CMD實現(xiàn)有效模擬；除釩粉外，其他4種金屬的氣溶膠RRF均遠遠低于钚，且與被加載金屬熔點無明顯關(guān)聯(lián)。此外，對于銀氣溶膠在多次采樣期間發(fā)生的凝并及沉降現(xiàn)象，還需要開展進一步研究。

表4　RHT-901加載下金屬氣溶膠RRFTab.4 RRF of metal aerosol under detonation of RHT-901

2.2氣溶膠凝并與沉降分析

前文分析得知，銀氣溶膠在0～2.1 μm粒徑范圍內(nèi)出現(xiàn)較為明顯的凝并現(xiàn)象，而在2.1～10.0 μm粒徑范圍內(nèi)有明顯的沉降效應(yīng)。對此，可從銀氣溶膠的SMD及沉降物的掃描電鏡結(jié)果予以分析。

圖6為兩種炸藥加載條件下銀氣溶膠4次采樣得到的SMD.

圖6　銀氣溶膠SMDFig.6 SMD of Ag aerosol

由圖6可看出：兩種加載條件下，爆轟后第1次采樣中1.1～2.1 μm粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠含量均為最高，該粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠也是最容易被人體吸入的，對人體危害最大；第2次采樣時，0～2.1 μm粒徑范圍內(nèi)氣溶膠含量較爆轟后初次采樣均有明顯下降，考慮到此粒徑范圍內(nèi)氣溶膠質(zhì)量較輕不易沉降，因此可以判定該粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠發(fā)生了較為明顯的凝并效應(yīng)；在RHT-901炸藥加載狀態(tài)下，初次采樣中，0～2.1 μm粒徑范圍內(nèi)氣溶膠含量較高，后期凝并效應(yīng)也更強。此外，由圖6可知，在小粒徑氣溶膠凝并的同時，較大粒徑（2.1～10.0 μm）氣溶膠含量并未上升，反而同樣呈現(xiàn)出下降趨勢，這表明較大粒徑氣溶膠沉降效應(yīng)強于凝并效應(yīng)，粒徑越大，沉降效應(yīng)越強，9.0～10.0 μm粒徑范圍內(nèi)氣溶膠沉降趨勢最為明顯。

進一步對RHT-901炸藥加載條件下容器底部固體沉降物進行分析，實驗后24 h，打開爆炸容器入孔門，收集容器內(nèi)的爆轟殘留顆粒，通過機械共振篩樣機（美國西蒙公司Mol 20型，38～125 μm共分8級）完成顆粒物分級篩樣，圖7給出了顆粒尺寸在53～63 μm及0～38 μm范圍內(nèi)的殘留物掃描電鏡圖像。

圖7　爆轟殘留顆粒掃描電鏡圖像Fig.7 Scanning electron microscope results of residual particles at the bottom of the confinement vessel

由圖7（a）～圖7（c）可知，顆粒尺寸在53～63 μm范圍內(nèi)，銀氣溶膠多數(shù)以單一的大顆粒狀態(tài)存在，顆粒表面僅有少數(shù)小粒徑氣溶膠顆粒附著；由圖7（d）～圖7（f）可知，顆粒尺寸在0～38 μm范圍內(nèi)，銀氣溶膠顆粒表面狀況較為復(fù)雜，由5 000倍放大圖（見圖7（f））可看出，在較大粒徑的銀氣溶膠顆粒上附著有大量的小尺寸顆粒。這表明，爆轟后有大量的小尺寸銀氣溶膠與較大尺寸的氣溶膠顆粒發(fā)生凝并，繼而隨之沉降到容器底部，而更大粒徑的銀氣溶膠由于重力較大快速沉降，其表面并無較多的小尺寸氣溶膠附著。

3 結(jié)論

本文建立了一種密封環(huán)境條件下對金屬材料進行爆轟加載的氣溶膠源項實驗方法，開展了對開放環(huán)境下钚氣溶膠源項分布進行模擬的氣溶膠源項實驗。通過對銀、鎢、錫、鈰、釩等5種金屬進行爆轟加載，獲得了其PM10氣溶膠源項分布，并與文獻中钚氣溶膠源項進行了對比分析，具體得到以下結(jié)論：

1）采用高密封環(huán)境下對常規(guī)金屬進行爆轟加載的氣溶膠源項實驗方法，在開放環(huán)境下钚氣溶膠源項模擬方面具有一定的可行性。

2）采用兩種炸藥開展了5種金屬材料、共計6發(fā)次爆轟加載實驗，結(jié)果表明，金屬銀在RHT-901加載條件下產(chǎn)生的氣溶膠源項，其CMD與美國ORC-DT實驗中钚氣溶膠CMD具有較高的一致性。金屬氣溶膠的RRF與其熔點并無關(guān)聯(lián)，5種金屬材料均不能對钚氣溶膠RRF進行有效模擬。

3）爆轟加載條件下銀氣溶膠源項實驗結(jié)果表明，爆轟后初次采樣得到1.1～2.1 μm粒徑范圍內(nèi)的氣溶膠含量最高，隨著時間推移，該段粒徑范圍內(nèi)氣溶膠含量迅速降低，PM10銀氣溶膠存在明顯的凝并及沉降效應(yīng)。小粒徑氣溶膠含量越高，凝并越顯著；粒徑越大，沉降效應(yīng)越強。

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Experimental Simulation of Aerosol Source Term of Surrogate Plutonium Produced by High-explosive Detonation

LIU Wen-jie，MA Qing-peng，TIAN Li-zhi，WANG Peng-lai
（Institute of Fluid Physics，China Academy of Engineering Physics，Mianyang 621900，Sichuan，China）

An experimental method is developed to simulate the plutonium aerosol source term in the circumstance of high-explosive detonation with ordinary surrogate metals on an aerosol test facility consisting of a confinement vessel and a non-viable aerosol sizing sampler.Five kinds of metals，including silver （Ag），tungsten（W），tin（Sn），cerium（Ce）and vanadium（V），are detonated in confinement vessel.Aerosol samples with aerodynamic diameter of smaller than 10 μm are collected.The cumulative mass and size distribution of each metal aerosolized in experiment are investigated and compared to the plutonium aerosol source term obtained from operation roller coaster-double tracks experiment of USA. The results show that the silver aerosol can simulate the plutonium aerosol source term in the laboratory environment，of which the cumulative mass distribution is in good agreement with that of plutonium，while the aerosol source terms of other four metals are quite different from that of plutonium.Two samples of the silver aerosol in confinement vessel are collected at different time after detonation，which are compared based on energy spectrum analysis and scanning electron microscope characterization.A solid sam-ple on the bottom of confinement vessel is also collected，and the scanning electron microscope method is used to analyze the size distribution of the sediments.The results show that the AD of silver aerosol obtained just after detonation is in the range from 1.1 μm to 2.1 μm，while the aerosol size is larger for the late sample，suggesting that settlement and combination of the silver aerosol take place with time in confinement vessel.

ordnance science and technology；plutonium aerosol；silver；source term；cumulative mass distribution；size distribution

O648.18

A

1000-1093（2016）03-0447-08

10.3969/j.issn.1000-1093.2016.03.009

2015-04-22

國家自然科學(xué)基金項目（21307119）

劉文杰（1982—），男，副研究員。E-mail：wjliu@mail.ustc.edu.cn；馬慶鵬（1988—），男，助理研究員。E-mail：maqingpeng@caep.cn