張曉濤,陸愈實,楊 丹

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福建泉州灣有機氯農(nóng)藥的多介質(zhì)遷移與歸趨

張曉濤,陸愈實,楊 丹*

(中國地質(zhì)大學(xué)工程學(xué)院,湖北 武漢 430074)

以HCH與￠DDT為主要研究對象,以泉州灣及其重要匯水流域——晉江流域為研究區(qū)域,構(gòu)建了Level Ⅲ多介質(zhì)非平衡穩(wěn)態(tài)逸度模型,對該區(qū)域HCH與￠DDT在各環(huán)境相中濃度、容納能力、儲量分布及各相間的遷移通量進行了計算分析,并對模型關(guān)鍵輸入?yún)?shù)的靈敏度進行了探討.結(jié)果顯示:HCH與￠DDT在土壤相,水相以及沉積物相中的模擬計算濃度與野外樣品實測平均濃度吻合度較高,驗證了模型的有效性;當研究系統(tǒng)達到平衡時,環(huán)境各相對HCH與￠DDT容納能力由大到小分別為沉積物,土壤,水及空氣;-HCH在土壤與沉積物中的儲量之和為總儲量的97.42%,￠-DDT則為99.89%,是其主要的匯區(qū);HCH與￠DDT從研究區(qū)域遷移消逝的主要途徑為水的平流輸出,在環(huán)境相間遷移過程中,HCH的主要遷移途徑為水體向大氣的遷移,而￠DDT的主要遷移途徑為水體向沉積物的遷移;靈敏度分析指出辛醇-水分配系數(shù)對數(shù)值logow是影響污染物在環(huán)境相中濃度分布的最主要因素.

HCH；￠DDT；泉州灣；晉江流域；多介質(zhì)逸度模型

有機氯農(nóng)藥 (OCPs) 是一種持久性有機污染物(POPs),在抑制農(nóng)作物病蟲害方面發(fā)揮了重要的作用[1-2].然而由于其具有半揮發(fā)性,持久性,高毒性以及親脂疏水性的特點[3-4],使得OCPs在大氣中能進行長距離遷移并最終在不同環(huán)境介質(zhì)中滯留,導(dǎo)致污染范圍的不斷擴大.盡管如六六六(HCHs) 和滴滴涕(DDTs)等典型的OCPs已被大部分國家限制或禁止使用,但由于其具有較高的化學(xué)穩(wěn)定性,在各國的不同環(huán)境介質(zhì)中仍可被檢出[5].同時,又因為OCPs親脂疏水的特點使其能通過食物鏈在生物體中不斷富集,最終危害人類的生命健康與安全[6-7].因此,我國的OCPs問題受到了許多學(xué)者的普遍關(guān)注. 劉鵬宇等[8]研究了利用聚合硫酸鐵去除水中OCPs,胡英等[9]研究了洪湖濕地水鳥剛臟中有機氯農(nóng)藥的分布情況,劉彬等[10]研究了湖北省菜地土壤中有機氯農(nóng)藥的污染情況.

海灣是連接海洋與陸地的地帶,海陸交互作用最為頻繁,人類活動也較為密集.大量的有機污染物在海陸交互作用下,由匯水盆地不斷地向海灣輸入并在海灣及河口沉積物中富集,因此海灣區(qū)域有機污染物的遷移特征受到了普遍關(guān)注[11].然而目前針對匯水盆地向海灣一對一輸送OCPs的多介質(zhì)遷移研究仍然較少,因此本文選取泉州灣及其主要供給流域——晉江流域為研究區(qū)域,結(jié)合野外實測數(shù)據(jù),對該區(qū)域中大氣,土壤,水體,沉積物四個環(huán)境主相建立非平衡,穩(wěn)態(tài),流動系統(tǒng)逸度模型,分析晉江流域?qū)θ轂秤袡C氯農(nóng)藥一對一的輸送情況以及OCPs在多介質(zhì)環(huán)境中的歸趨特征,為該區(qū)域環(huán)境政策及風(fēng)險評價提供有效的參考依據(jù).

1 研究區(qū)概況與研究方法

1.1 研究區(qū)域概況及研究對象

泉洲灣面積為128.18km2,其中灘涂面積80.42km2,水域面積47.46km2.灣內(nèi)最大水深24m,灣口有攔門沙壩發(fā)育.該區(qū)域多年平均氣溫為20.4℃,平均降雨量為1094.5mm.其主要匯入河流——晉江,是福建省僅次于閩江,九龍江和汀江的第四條大江,位于東經(jīng)117°44′~118°47′,北緯24°31′~25°32′之間,流域面積5629km2,占全省面積約5%[12].為了研究泉州灣OCPs的多介質(zhì)遷移及歸趨特征,本文選取包括晉江干流流域與泉州灣作為環(huán)境研究系統(tǒng)開展OCPs的多介質(zhì)逸度模型研究.

20 世紀80年代之前,晉江流域主要以農(nóng)業(yè)生產(chǎn)為主,導(dǎo)致該地區(qū)受到HCHs 和DDTs 的廣泛污染[13]. HCHs與DDTs均為多異構(gòu)體混合物,而在所有異構(gòu)體中,-HCH與-DDT分別占HCHs 和DDTs的55%~80%與65~80%[14-15],分別是HCHs和DDTs的主要成分,同時,-HCH具有最強的揮發(fā)能力和最大的長距離傳輸潛力[16],因此本次研究以-HCH與-DDT為主要研究對象.

1.2 研究方法

本文將所研究區(qū)域視為一個系統(tǒng),在系統(tǒng)中選取了大氣,水體,土壤,沉積物為4個環(huán)境主相,對于所選取的每個主相,結(jié)合泉州灣地區(qū)的區(qū)域特點,利用Level Ⅲ逸度模型,建立了-HCH與-DDT三級穩(wěn)態(tài)多介質(zhì)遷移歸趨模型,分析在穩(wěn)態(tài),非平衡,系統(tǒng)流動的條件下,-HCH與-DDT在多介質(zhì)環(huán)境中的遷移特點.根據(jù)穩(wěn)態(tài)假設(shè),可建立關(guān)于每個相的質(zhì)量平衡方程[17-18].其方程如下:

空氣相

水相

土壤相

沉積物相

式中:1為污染物向環(huán)境相中的排放速率,mol/h;G為污染物向環(huán)境相的平流輸入速率,m3/h;c1為污染物平流輸入環(huán)境相的濃度,mol/m3;f為環(huán)境相的逸度,Pa;D為污染物從相到相的相間遷移速率,mol(h·Pa);D為污染物在環(huán)境相中的反應(yīng)速率,mol(h·Pa);D為污染物從環(huán)境相中的平流輸出速率,mol(h·Pa). 1,2,3,4分別代表了空氣相,水相,土壤相,沉積物相,

2 參數(shù)選取

2.1 有機污染物理化參數(shù)設(shè)置

逸度模型的構(gòu)建首先需要對研究對象的理化參數(shù)進行設(shè)置,模型中-HCH與-DDT的理化參數(shù)見表1.

表1 α-HCH與p,p’-DDT主要物理化學(xué)參數(shù) Table 1 Physical and chemical properties of α-HCH and p,p’-DDT

污染物降解半衰期是模型構(gòu)建中非常重要的參數(shù),本文根據(jù)Mackay[18]對有機污染物的半定量分級進行設(shè)置,其兩種有機物污染物在各環(huán)境相中的半衰期如表2所示.

表2 α-HCH與p,p’-DDT在環(huán)境中半衰期(×103h) Table 2 Half-life period of α-HCH and p,p’-DDT in environment(×103h)

2.2 有機污染物環(huán)境參數(shù)設(shè)置

根據(jù)相關(guān)文獻以及實地檢測,可對模型的關(guān)鍵參數(shù)進行設(shè)置,具體參數(shù)可見表3.

表3 研究區(qū)主要環(huán)境參數(shù) Table 3 Environmental parameters of research region

注:有標注的來自相關(guān)文獻,沒有標注的為當?shù)貙崪y計算值.

其中,由于沉積物的沉積速率非常緩慢,且通常情況下,水體中有機污染物與表層沉積物更易進行深度交換,因此表層沉積物更能反映現(xiàn)階段污染情況,因此本次研究中選取沉積物深度參數(shù)值為0.1m.

2.3 初始輸入?yún)?shù)的確定

初始輸入?yún)?shù)的確定直接決定了外界-HCH和-DDT進入研究系統(tǒng)的量,因此其準確性對最后模擬結(jié)果的有效性具有重大意義.為了獲取有效的初始輸入?yún)?shù),本次研究分別對泉州灣及晉江流域中土壤相,水相及沉積物相進行了采樣檢測,其布點以網(wǎng)格法(GPS)定位為主,采樣密度為(12km×12km),同時沿著晉江干流與泉州灣進行了加密采樣.采樣點分布如圖1所示.

依據(jù)所采樣品的檢測數(shù)據(jù)以及相關(guān)的分配計算[15],可有效地確定進入研究系統(tǒng)中-HCH與-DDT的初始輸入?yún)?shù).各初始輸入?yún)?shù)的確定依據(jù)為:

土壤相:根據(jù)歷史統(tǒng)計數(shù)據(jù),全國累計生產(chǎn)HCHs約400萬t,DDTs約46萬t[13],取定HCHs中含有65%的-HCH,DDTs中含有70%的-DDT,且在施用過程中,僅有10%達到目標生物[22],假設(shè)全國耕地面積上均勻使用這兩種有機農(nóng)藥,可進過換算得到土壤的初始輸入?yún)?shù).

大氣相與大氣平流輸入:在確定土壤相初始輸入?yún)?shù)后,可依據(jù)土-氣平衡時的土-氣濃度分配系數(shù)[18],計算得到對應(yīng)大氣中濃度作為初始輸入?yún)?shù).

河流平流輸入:河流的初始輸入?yún)?shù)主要依據(jù)沿晉江干流的實測平均濃度值進行確定.

水相:水相的輸入除了河流的平流輸入之外,最主要的為地表徑流輸入,因此本文中水相初始輸入?yún)?shù)主要根據(jù)地表徑流的輸入速率進行確定.

綜上所述,可確定流入研究區(qū)域的OCPs的初始輸入?yún)?shù),如表4所示.通過與任智輝等[19],韓珍等[26]對黃河流域研究參數(shù)的比較,本文系統(tǒng)區(qū)域中OCPs含量相對偏低,這可能是因為該地區(qū)屬于海灣區(qū)域,海陸作用頻繁,大量OCPs更易通過水的平流輸出移出系統(tǒng)而降低了OCPs含量.

表4 α-HCH與p,p’-DDT初始輸入量 Table 4 Input quantity of α-HCH and p,p’-DDT

3 結(jié)果與討論

3.1 模擬驗證

當所有參數(shù)確定后,即可通過逸度模型計算軟件對該系統(tǒng)進行模擬計算.為了驗證所構(gòu)建逸度模型的有效性,在該研究系統(tǒng)中,將各環(huán)境相中兩種有機污染物實測濃度平均值與模擬計算值轉(zhuǎn)化為對數(shù)濃度進行對比,其對比結(jié)果如圖2所示.相關(guān)研究表明[22,26-28],當污染物實測濃度與模擬濃度相差在一個對數(shù)單位以內(nèi),模型模擬有效.

圖2的對比結(jié)果可知,對于-HCH,模擬值與實測值的差值在3個環(huán)境相中分別為:-0.40, -0.25及0.80個對數(shù)單位,而-DDT在3個環(huán)境相中差值分別為:-0.39,0.72及0.92個對數(shù)單位.差值均在一個對數(shù)單位內(nèi),可見模擬濃度與實測濃度吻度合較高,利用逸度模型對該區(qū)域進行分析是有效可行的.

由圖2還可發(fā)現(xiàn),只有在土壤相中,-HCH與-DDT兩種有機污染物模擬所得濃度均小于實測平均濃度,這可能是由于晉江流域在80年代以前主要是以農(nóng)業(yè)為主,OCPs用量大[13],而本次土壤樣本采集主要在農(nóng)田進行,因此導(dǎo)致土壤相中的實測值較模擬值大.

3.2 不同環(huán)境相對有機氯農(nóng)藥的容納能力

逸度容量Z表示特定環(huán)境相中對某種化學(xué)污染物的容納能力.對于某確定的環(huán)境相,Z值越大,表示該環(huán)境相對某種化學(xué)污染物的容納能力越大并具有相對較低的逸度,即污染物不易從該環(huán)境相遷移至相鄰相中;而當Z值較小時,即使該環(huán)境相污染物的濃度較小,污染物仍然傾向于向相鄰環(huán)境相中遷移[29].

通過模擬計算,可以得出在所研究環(huán)境區(qū)域中,-HCH與-DDT在各環(huán)境相中的逸度容量,其結(jié)果如表5所示.

從表5可知,不同環(huán)境相對-HCH與-DDT的容納能力從大到小分別為沉積物,土壤,水體以及大氣,這表明沉積物與土壤對兩種污染物的容納能力最高,并且進入到沉積物與土壤中的-HCH與￠-DDT不易向其他環(huán)境相中遷移,因此沉積物與土壤中-HCH與￠-DDT的實測濃度較高.而大氣相中的Z值很小,較沉積物與土壤相差6~8個數(shù)量級,幾乎可以忽略,這說明大氣對兩種有機污染的容納能力最小,因此在大氣中,-HCH與￠-DDT含量較低.但同時也說明大氣中的-HCH與￠-DDT仍趨于向其他相鄰環(huán)境相中遷移,而由于大氣的流動性較強,因此易將所攜帶的-HCH與￠-DDT長距離輸送而導(dǎo)致污染范圍的不斷擴大.已有研究發(fā)現(xiàn),在遠離農(nóng)作物活動區(qū)域的南北極與珠穆朗瑪峰,均檢測出HCH與DDT的殘留[30],因此,在大氣相中,雖然OCPs濃度較低,但仍然不可忽略.

表5 α-HCH與p,p’-DDT在不同環(huán)境中的容納能力 Table 5 Fugacity capacities of α-HCH and p,p’-DDT in different environmental facies

3.3 OCPs在環(huán)境各相中的分布

通過模擬,還可計算在保持輸入不變的情況下,當各環(huán)境相達到平衡后,-HCH與￠-DDT的在各環(huán)境相的分布,其所得結(jié)果如圖3所示.

根據(jù)圖3可知,當系統(tǒng)達到穩(wěn)態(tài)時,86.15%的-HCH分布在土壤中,11.27%分布在沉積物中,說明在該研究區(qū)域,土壤是HCH最大的儲存庫,其次是沉積物.而￠-DDT在各環(huán)境相的分布與-HCH不同,99.38%的￠-DDT分布在沉積物中,可見沉積物才是￠-DDT最大的儲存庫,而其他環(huán)境相儲存量遠小于沉積物,該計算結(jié)果與曹紅英等[31]與葉常明等[32]的預(yù)測結(jié)果具有一致性.導(dǎo)致-HCH及￠-DDT分布差異的主要原因可能是-HCH與￠-DDT水溶度及蒸汽壓的不同.由于本文所研究系統(tǒng)處于海灣地帶且當?shù)亟涤炅枯^大,大量OCPs會通過海陸相互作用以及地表徑流匯入河流與海灣,而￠-DDT的水溶度極小(約為-HCH的1/180),進入到水中的￠-DDT會趨于向沉積物與空氣中遷移,由于沉積物的逸度容量遠大于空氣,即對￠-DDT的容納能力遠大于空氣,因此進入水中￠-DDT更傾向于向沉積物遷移而導(dǎo)致沉積物儲量不斷增大.這也是￠-DDT在水中的儲量明顯小于-HCH主要原因.而-HCH的蒸汽壓較￠-DDT大(約為￠-DDT的10倍),因此-HCH較￠-DDT更容易進入大氣中,由于土壤的逸度容量遠大于水體,因此,空氣中-HCH更傾向于向土壤中遷移而導(dǎo)致土壤中-HCH儲量不斷增大.

(a)-HCH

(b)-DDT

圖3-HCH與-DDT在各環(huán)境介質(zhì)中的儲量
Fig.3 Quantity distribution of the α-HCH and p,p’-DDT in different environmental facies

由圖3還可發(fā)現(xiàn),2種污染物在大氣相中含量極小,幾乎無法在圖中顯現(xiàn),這也體現(xiàn)了-HCH和￠-DDT在大氣相中的逸度容量Z值明顯小于其它介質(zhì)的結(jié)果.

3.4 介質(zhì)遷移與環(huán)境行為

將所研究區(qū)域視為一個系統(tǒng),OCPs以多種途徑進入系統(tǒng)后,除了在系統(tǒng)內(nèi)各環(huán)境相間遷移,還會從系統(tǒng)向外遷出,直到系統(tǒng)中OCPs在各環(huán)境相間分配及輸出達到穩(wěn)態(tài)為止.圖4顯示了-HCH及-DDT在環(huán)境中遷移通量的對數(shù)值情況.

對數(shù)遷移通量(mol/h)

圖4-HCH與￠-DDT多介質(zhì)遷移轉(zhuǎn)化
Fig.4 The transfer fluxes ofHCH and￠-DDT

根據(jù)圖4(a)可知,-HCH進入研究系統(tǒng)后,其輸出途徑主要以水的平流輸出為主,占環(huán)境總輸出的71.4%.在氣相中,主要輸出途徑為大氣平流輸出,占所有氣相輸出途徑的97.6%,其他氣相輸出途徑幾乎可以忽略.在土壤相中,主要以-HCH的降解為主要,占土壤相輸出的84.34%.而在沉積物中,各輸出途徑所占比例較為平均.

而由圖4(b)可知,￠-DDT在系統(tǒng)中的主要輸出途徑為水的平流輸出,水向沉積物的遷移以及沉積物的降解.而在大氣,水,土壤,沉積物四個不同環(huán)境相中,其主要的輸出途徑分別為大氣的平流輸出,水向沉積物的遷移,土壤降解以及沉積物的水平輸出,分別占據(jù)了所對應(yīng)環(huán)境相輸出的96.8%,96.3%,60.19%以及52.8%.

由圖4還可知,兩種OCPs在研究系統(tǒng)內(nèi)部各環(huán)境介質(zhì)的遷移中,-HCH從水體向大氣的遷移通量最大,而￠-DDT從水體向沉積物的遷移通量最大.同時還可發(fā)現(xiàn),-HCH從水體向大氣的遷移通量大于水體向沉積物的遷移通量,而￠-DDT卻正好相反,因此在大氣相中,-HCH儲量分布明顯高于￠-DDT,而￠-DDT在沉積物的儲量分布也明顯高于-HCH.在土壤相中,兩種OCPs從土壤向水的遷移通量明顯大于土壤向大氣的遷移通量,這說明在土壤相中,兩種污染物更傾向于向水遷移,而土壤向水遷移的主要途徑為地表徑流,因此,晉江流域土壤中殘留農(nóng)藥以地表徑流方式進入泉州灣的傳輸通量不可忽視.在大氣相中,-HCH從大氣向土壤與水體的遷移通量均大于￠-DDT,說明-HCH更容易通過大氣向土壤與水體遷移,因此-HCH在土壤與水體的儲量分布明顯大于￠-DDT,這與前面分析結(jié)果一致.

3.5 靈敏度分析

由于逸度模型是由方程與參數(shù)構(gòu)成的,因此有必要對參與計算的各參數(shù)進行定量分析,以評估輸入?yún)?shù)對模型輸出結(jié)構(gòu)的影響,減少輸出結(jié)果的可變性,從而提高模型的穩(wěn)定性及準確性.模型靈敏度的計算公式如下.

式中:SC是某一參數(shù)的靈敏度系數(shù);Y為所模擬的狀態(tài)量;X為模型所輸入的參數(shù).

本次研究中,將輸入的關(guān)鍵參數(shù)均增加10%,計算出靈敏度系數(shù),靈敏度系數(shù)越大,表示所設(shè)置的參數(shù)對模型的影響程度越大,通過各關(guān)鍵參數(shù)靈敏度系數(shù)絕對值之和的大小來探討參數(shù)對模型結(jié)果的影響大小.

根據(jù)圖5可知,2種污染物的辛醇-水分配系數(shù)對數(shù)值logow對-HCH與￠-DDT在所研究環(huán)境系統(tǒng)中的濃度影響最大.辛醇-水分配系數(shù)對數(shù)logow是衡量有機污染物脂溶性大小的參數(shù),研究表明,有機物的logow與水溶解度,生物富集系數(shù)以及沉積物,土壤的吸附系數(shù)都有很好的相關(guān)性,這使得logow成為評價有機污染物環(huán)境行為的一個重要的理化參數(shù)[33]因此,在獲取模型輸入?yún)?shù)的過程中,應(yīng)盡可能的收集準確的logow,從而減小模擬結(jié)果與實際結(jié)果的差異,保證模型計算的可靠性.

靈敏度系數(shù)絕對值之和

圖5-HCH與,￠-DDT濃度的靈敏度分析
Fig.5 Sensitivity coefficients of key parameters for-HCH and,￠-DDT

4 結(jié)論

4.1 利用Level Ⅲ逸度模型模擬計算-HCH與￠-DDT在泉州灣各環(huán)境相中的濃度,并與實測濃度進行了對比,結(jié)果顯示利用逸度模型對研究區(qū)域的-HCH與￠-DDT遷移模擬適用性較好.

4.2 研究區(qū)域各環(huán)境相對-HCH與￠-DDT容納能力從大到小分別為沉積物,土壤,水體以及大氣,這表明在福建泉州灣海灣,沉積物與土壤對-HCH與￠-DDT的容納能力最大.

4.3 當所研究區(qū)域-HCH與￠-DDT在各環(huán)境相達到平衡后,各相儲量分布差異較大,- HCH和￠-DDT在大氣,土壤,沉積物,水中的儲量分布分別為0.05%和0.00071%,86.15%和0.51%,11.72%和99.38%以及2.54%和0.52%.因此,在研究區(qū)域中,沉積物及土壤是-HCH與￠-DDT最大的儲庫.研究區(qū)域中-HCH與￠-DDT的主要遷出消逝途徑均為水的平流輸出,而在環(huán)境相間遷移中,-HCH主要表現(xiàn)為水體向大氣的遷移,￠-DDT為水體向沉積物的遷移.

4.4 通過靈敏度分析,辛醇-水分配系數(shù)對數(shù)值logow是影響污染物在環(huán)境相中濃度分布的最主要因素,因此在模型輸入?yún)?shù)過程中,應(yīng)盡可能保證ow參數(shù)的準確性,從而減小模擬結(jié)果與實際結(jié)果的差異以保證模型計算的可靠性.

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* 責任作者, 講師, yangdan322@139.com

Simulating the transfer and fate of OCPs in Quanzhou Bay

ZHANG Xiao-tao, LU Yu-shi, YANG Dan*

(Faculty of Engineering, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China)., 2016,36(7)：2146~2153

A multimedia fugacity model (Level Ⅲ) was applied to simulate the concentrations distribution, fugacity reserves distribution and transfer flux of-HCH and-DDT in Jinjiang River basin and Quanzhou Bay. Meanwhile, the key input parameters were identified using sensitivity analysis method. The reliability of the fugacity model is verified by the agreement between calculated and measured concentrations in soil, water and sediment. The capacities of the four environmental compartments to hold-HCH and’-DDT in the following orders: sediment, soil, water and air. The mass of-HCH and’-DDT in soil and sediment were 97.42% and 99.89%, which is the major sink for-HCH and’-DDT. The water advection outflow were the major routes for-HCH and’-DDT disappear in the study area. The main transfer processes of-HCH and’-DDT is diffusion from water to air and deposition from water to sediment. The results of sensitivity analysis in this study indicated that the logowhad significant influence on-HCH and’-DDT concentrationsin various media.

-HCH；,’-DDT；Quanzhou Bay；Jinjiang River basin；multimedia fugacity model

X131

A

1000-6923(2016)07-2146-08

張曉濤(1987-),廣西南寧人,中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)博士研究生,研究方向為環(huán)境系統(tǒng)仿真.

2015-12-16

國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金項目(41503103);湖北省自然科學(xué)基金面上項目(2014CFB895)