許　玲，吳　崎，董承遠

(上海交通大學 電子工程系，上海　200240)

?

退火溫度對非晶銦鎢氧薄膜晶體管特性的影響

許玲，吳崎，董承遠*

(上海交通大學 電子工程系，上海200240)

非晶銦鎢氧(a-IWO)薄膜晶體管(TFT)具有高遷移率和高穩(wěn)定性的優(yōu)點，但其適合于實際生產(chǎn)的制備工藝條件尚有待摸索。本文研究了退火溫度對a-IWO TFT電學特性影響的基本規(guī)律和內(nèi)部機理。實驗結(jié)果表明，隨著退火溫度的升高，a-IWO TFT的場效應(yīng)遷移率也相應(yīng)增加，這是由于高溫退火下a-IWO薄膜中氧空位含量增多并進而導致載流子濃度增加的緣故。此外，a-IWO TFT的亞閾值擺幅和閾值電壓在200 ℃下退火達到最佳，我們認為主要原因在于此時a-IWO薄膜的表面粗糙度最小并形成了最佳的前溝道界面狀態(tài)。

非晶銦鎢氧；薄膜晶體管；退火溫度；氧空位；表面粗糙度

*Corresponding Author,E-mail:cydong@sjtu.edu.cn

1　引　　言

自本世紀初以來，以非晶氧化物半導體(AOS)為有源層材料的薄膜晶體管(TFT)器件因為具有場效應(yīng)遷移率大、亞閾值擺幅小和大面積均一性好等優(yōu)點而逐漸被普遍認為將有可能取代非晶硅薄膜晶體管并成為下一代平板顯示(FPD)的有源矩陣驅(qū)動電子器件[1-9]。其中，非晶銦鎵鋅氧(a-IGZO)最為研究人員所關(guān)注并已經(jīng)成為AOS TFT有源層的主流材料[1-5]。然而，由于a-IGZO中采用ZnO和Ga2O3以促進非晶結(jié)構(gòu)的形成和抑制載流子濃度，其場效應(yīng)遷移率并不能達到很高，一般在10 cm2·V-1·s-1左右[6-9]。當前，平板顯示的分辨率越來越高，使得a-IGZO TFT相對不高的場效應(yīng)遷移率越來越難以滿足相關(guān)技術(shù)需求。另一方面，a-IGZO TFT的穩(wěn)定性也不是很理想，這也制約其在FPD中的進一步應(yīng)用。因此，尋找遷移率更高同時穩(wěn)定性更好的AOS材料變得越來越迫切。為此，科研人員展開了相關(guān)的研究和開發(fā)工作。其中，有研究表明非晶銦鎢氧(a-IWO)具有非常好的電學特性[10]和穩(wěn)定性[11]，很有希望成為繼a-IGZO之后的下一代非晶氧化物半導體材料。

目前已經(jīng)有了一些關(guān)于a-IWO TFT的研究報道[10-11]，但都局限于材料和器件機理方面的研究，關(guān)于a-IWO TFT制備工藝參數(shù)與器件特性之間的關(guān)系的研究還未見報道，而這些規(guī)律的掌握顯然是其能夠被實際應(yīng)用的前提條件之一。例如，退火可以顯著地改變TFT器件的電學特性，但是針對a-IWO TFT退火工藝基本規(guī)律的摸索到目前為止還幾乎無人涉及。本文針對a-IWO TFT的退火溫度對器件特性的影響開展研究，證明了將a-IWO TFT在200 ℃下退火1 h會獲得最佳的器件電學特性，并通過微觀表征和理論分析對上述結(jié)果給出了合理的解釋。

2　實　　驗

2.1器件制備

本實驗中制備的a-IWO TFT器件是倒置錯排(Inverted staggered)結(jié)構(gòu)(圖1)，溝道寬長比(W/L)為1 000 μm/275 μm。。采用的基板是n++型重摻雜的硅片(兼作柵電極)，其上有一層300 nm厚的熱氧化SiOx作為柵絕緣層。器件中的薄膜層都是利用金屬掩膜遮擋磁控濺射沉積完成，有源層與源漏電極使用的靶材分別是IWO(In2O3∶WO3=97∶3，量比)和ITO (In2O3∶SnO2=9∶1，重量比)。由于IWO與ITO的載流子濃度都很高(即導電性較好)，所以兩層薄膜制備均采用直流(DC)磁控濺射，主要的成膜工藝條件如表1所示。a-IWO是一種新型的材料，所含的主要成分是In2O3與WO3，其中In2O3占主體，W摻雜可以起到降低載流子濃度和控制薄膜結(jié)晶狀態(tài)的效果。目前采用的a-IWO薄膜中W的含量一般很少，由此導致薄膜的載流子濃度通常很高，所以在薄膜制備過程中需要盡量降低載流子濃度。與一般的AOS材料相類似，a-IWO的載流子主要來源于氧空位，因此為了降低載流子濃度必須減少氧空位的含量。一般而言，增加成膜過程中的氧流量，可以減少a-IWO薄膜中氧空位的產(chǎn)生。因此，在a-IWO的沉積時我們采用的氣體流量比是：Ar∶O2=30∶5(cm3·min-1)，即氧氣流量比a-IGZO成膜時高得多。最后，將a-IWO TFT器件放置在退火爐中進行大氣氛圍下的退火處理，溫度在160～240 ℃之間。

圖1　本研究采用的a-IWO TFT器件斷面結(jié)構(gòu)

Fig.1Schematic cross section of a-IWO TFTs used in this study

表1　a-IWO與ITO制備工藝參數(shù)

2.2測試與分析

本研究采用Keithley 4200SCS半導體特性分析儀對TFT器件進行電學特性的測試。在測試轉(zhuǎn)移特性曲線時設(shè)置漏極電壓為10 V，柵極電壓Vg選取的掃描范圍是-20～40 V，其掃描間隔為0.25 V。利用D8 ADVANCE型X射線衍射儀(XRD)對a-IWO薄膜進行晶態(tài)結(jié)構(gòu)的表征和分析。采用AXIS Ultra DLD型號的X射線光電子能譜儀(XPS)表征a-IWO薄膜內(nèi)的元素成分和價鍵結(jié)構(gòu)。最后為了定量分析a-IWO與柵絕緣層之間的界面狀態(tài)，使用Nanonavi E-Sweep型號的原子力顯微鏡(AFM)觀察和測量a-IWO薄膜表面的形貌和粗糙度。

3　結(jié)果與討論

3.1a-IWO TFT電學特性

如前所述，a-IWO薄膜的主要成分是In2O3，而WO3主要起到調(diào)節(jié)載流子濃度和薄膜晶體結(jié)構(gòu)的作用。因為高溫退火可能會改變薄膜的非晶結(jié)構(gòu)，所以對于a-IWO來說一般選擇在較低溫度下進行退火處理[11]。另一方面，a-IWO內(nèi)的自由載流子主要來源于氧空位且濃度比較高，一般需要在含氧氛圍下退火以達到填補氧空位的目的，因此將a-IWO在空氣中進行退火處理是比較合適的。利用空氣中的氧填補薄膜內(nèi)的氧空位缺陷，不僅可以降低a-IWO薄膜的載流子濃度，還可以通過填補缺陷以達到改善界面態(tài)的效果。

本研究選擇了如下幾組退火溫度在空氣中對a-IWO TFT器件進行處理：160，180，200，220，240 ℃，退火時間均為1 h。實驗測得的轉(zhuǎn)移特性曲線如圖2(a)所示，根據(jù)文獻[12]中所述的方法提取了相關(guān)的器件特性參數(shù)，包括場效應(yīng)遷移率μFE、亞閾值擺幅SS值、閾值電壓Vth和開關(guān)電流比Ion/Ioff等。圖2(b)、(c)和(d)分別對應(yīng)場效應(yīng)遷移率、亞閾值擺幅和閾值電壓隨著退火溫度的變化規(guī)律。

圖2　在不同退火溫度下，a-IWO TFT的轉(zhuǎn)移特性曲線(a)、場效應(yīng)遷移率(b)、亞閾值擺幅(c)和閾值電壓(d)。

Fig.2Dependence of the transfer curves (a),μFE(b),SS(c),and Vth(d) of a-IWO TFTs on the annealing temperatures,respectively.

從圖2(a)中可以看出，在適當溫度下退火可以明顯改善a-IWO TFT的電學特性。但是，如果退火溫度過高，例如當退火溫度達到240 ℃時，器件已經(jīng)無法表現(xiàn)出明顯的轉(zhuǎn)移特性，這說明a-IWO TFT的確不適合高溫退火。如圖2(b)所示，當退火溫度由160 ℃逐漸增加至220 ℃時，a-IWO TFT的場效應(yīng)遷移率也逐漸由7 cm2·V-1·s-1增加到12 cm2·V-1·s-1以上，而亞閾值擺幅和閾值電壓則發(fā)生了比較復雜的變化。如圖2(c)所示，隨著退火溫度的升高，SS值先降后升，在退火溫度為200 ℃達到最小；同時，Vth則隨著退火溫度的升高而先增后減，在退火溫度為200 ℃時達到最大值(圖2(d))。

經(jīng)過比較我們發(fā)現(xiàn)，200 ℃退火器件的亞閾值擺幅SS值和閾值電壓Vth最佳，分別為0.6 V/decade和-3.5 V，其場效應(yīng)遷移率也比較大(11.5 cm2·V-1·s-1)。雖然場效應(yīng)遷移率較220 ℃退火時略小，但從圖2(b)和(c)中可以發(fā)現(xiàn)，220 ℃退火器件的SS值與Vth都較差，因此經(jīng)過綜合比較，我們確定200 ℃為最佳的退火溫度。

3.2a-IWO薄膜微觀分析

至此，我們證明了a-IWO TFT的最佳退火溫度是200 ℃，但為何在此條件下退火器件會呈現(xiàn)最佳電學特性尚不清楚。為此，我們采用XRD、XPS和AFM等測量設(shè)備對不同退火條件下a-IWO薄膜的微觀結(jié)構(gòu)進行了觀察和分析。

首先我們利用XRD來表征不同退火溫度下a-IWO薄膜的結(jié)晶狀態(tài)。如圖3所示，在160～240 ℃范圍內(nèi)退火時所有樣品都沒有明顯的“結(jié)晶峰”出現(xiàn)，這說明在上述溫度區(qū)間內(nèi)退火的a-IWO薄膜會呈現(xiàn)比較理想的非晶狀態(tài)。

圖3　不同退火溫度下a-IWO薄膜的XRD測試結(jié)果

Fig.3XRD patterns of a-IWO films under various annealing temperatures

接著，我們采用XPS對不同退火溫度下的a-IWO薄膜的元素成分和價鍵狀態(tài)進行了測量和分析。實驗結(jié)果表明,我們制備的a-IWO薄膜中所含的W的摩爾分數(shù)為1.39%，與目標值1.18%相差不大。如前所述，a-IWO薄膜的自由載流子主要來源于氧空位，所以了解氧空位濃度隨著退火溫度的變化規(guī)律對理解a-IWO TFT器件特性變化的機理是非常有幫助的。具體實驗結(jié)果如圖4所示，其中圖4(a)是未經(jīng)退火處理的a-IWO薄膜的O1S圖譜。圖中橫坐標代表光電子動能，縱坐標表示相對強度。圖中黑色曲線代表薄膜的O1S的XPS譜圖，該峰通常可由其他3個高斯分布的峰疊加擬合而成。圖中紅色曲線O1L表示低結(jié)合能峰，它是由a-IWO中的晶格氧O2-產(chǎn)生的；曲線O1M是處于中間的結(jié)合能，一般由氧空位的O2-離子產(chǎn)生(即形成氧空位時脫離晶格位置的O2-離子)；曲線O1H是高結(jié)合能峰，通常是薄膜表面氧的峰位，如吸附的H2O、CO2等。

因為a-IWO薄膜中氧空位的數(shù)量直接影響著TFT器件有源層的自由載流子濃度，所以我們比較了不同退火溫度下的樣品中的氧空位濃度，如圖4(b)所示。圖中的縱坐標數(shù)值實際上是O1M峰的積分面積占O1S峰積分總面積的百分比。從圖中可以看出a-IWO薄膜內(nèi)氧空位的濃度一般都很高，這與霍爾效應(yīng)測試證明的a-IWO薄膜一般具有較高載流子濃度的實驗結(jié)果是相吻合的[13]。另一方面，經(jīng)過退火處理的樣品的氧空位含量一般比未退火的樣品為低，這是因為在空氣中退火處理時氧原子可進入a-IWO薄膜中并填補氧空位的緣故；在退火溫度為160～220 ℃的區(qū)間，隨著退火溫度的升高氧空位的濃度也增加，這可能是因為在高溫下退火的a-IWO中的氧原子更易于離開原來位置并形成新的氧空位。對于非晶氧化物半導體而言，其載流子遷移率通常與載流子濃度呈正比[1]，因此a-IWO TFT的場效應(yīng)遷移率也隨著退火溫度的升高而增加。至于未退火的器件，雖然其有源層中的氧空位(載流子)濃度較高，但因為薄膜和界面的缺陷態(tài)也非常高，所以并不能表現(xiàn)出好的轉(zhuǎn)移特性。

盡管XPS的表征結(jié)果很清楚地解釋了a-IWO TFT的場效應(yīng)遷移率隨退火溫度的變化規(guī)律，但是還不能說明亞閾值擺幅和閾值電壓的相關(guān)變化規(guī)律。一般而言，TFT器件的亞閾值擺幅和閾值電壓主要取決于有源層和界面(特別是有源層/柵絕緣層界面)的缺陷態(tài)分布。就退火條件對a-IWO TFT器件特性的影響而言，我們推測前溝道(即有源層/柵絕緣層界面)的狀態(tài)可能起到了至關(guān)重要的作用。另一方面，前溝道界面狀態(tài)與有源層的表面粗糙度密切相關(guān)，所以對退火后的a-IWO薄膜表面進行粗糙度的分析是非常有必要的[14]。為此我們選取了未退火和160，200，240 ℃退火條件下的a-IWO薄膜做了AFM測試和分析，相關(guān)結(jié)果如圖5所示。從圖5(a)可以看出，200 ℃空氣中退火的薄膜表面非常平整,其他3種樣品的表面則相對比較粗糙。這一觀察結(jié)論也為表面粗糙度的實際測量結(jié)果所證實。如圖5(b)所示，未退火和160，200，240 ℃退火的a-IWO薄膜的粗糙度均方根值分別為0.494，0.433，0.249，0.464 nm。顯然，200 ℃退火的薄膜表面粗糙度是最小的。事實上，a-IWO薄膜的表面粗糙度對前溝道(有源層/柵絕緣層)界面狀態(tài)的影響至關(guān)重要。一般而言，較小的有源層表面粗糙度會形成較好的前溝道界面狀態(tài)，進而帶來較佳的TFT器件特性。其中SS值與前溝道界面態(tài)關(guān)系非常密切，當界面狀態(tài)較好時，SS值會較小[15]。Vth則取決于更多因素，但因為本研究中制備的a-IWO TFT都是常開型(Normally-on)器件，所以較好的前溝道狀態(tài)將導致絕對值較小的負柵極電壓就能使溝道層中的固有電子耗盡，即獲得更接近于0 V的閾值電壓。至此，我們可以得出如下結(jié)論：因為200 ℃退火的a-IWO薄膜具有最小的表面粗糙度，所以形成的器件前溝道界面狀態(tài)最好，從而獲得了最佳的亞閾值擺幅和閾值電壓。至于為何a-IWO薄膜在200 ℃下退火會獲得最平整的表面目前還不清楚，相關(guān)研究還在進行中。我們推測可能與原子擴散和熱應(yīng)力有關(guān)。一般來說，隨著退火溫度的增加，原子擴散能力增強，而更充分的原子擴散可導致薄膜表面的原子排列更理想，即表面粗糙度更??；但是對于a-IWO薄膜而言，高于200 ℃退火可能會產(chǎn)生較大的熱應(yīng)力，從而使薄膜表面變得不平整。當然上述推測還有待進一步的實驗驗證。

圖4(a)未退火a-IWO薄膜O1S峰的XPS圖譜；(b)不同退火溫度下a-IWO薄膜中的氧空位含量。

Fig.4(a) XPS O1Speak of the as-deposited a-IWO films.(b) Variation of the oxygen vacancy content in a-IWO films with the annealing temperatures.

圖5不同退火溫度下a-IWO薄膜的AFM分析測試結(jié)果。(a)表面形貌；(b)表面粗糙度。

Fig.5Surface morphology (a) and roughness (b) of the a-IWO films under various annealing temperatures measured by AFM

4　結(jié)　　論

研究了在160～240 ℃區(qū)間內(nèi)退火溫度對a-IWO TFT器件電學特性的影響規(guī)律和相關(guān)物理機理。結(jié)果表明，隨著退火溫度的升高，場效應(yīng)遷移率也隨之增加；亞閾值擺幅和閾值電壓則呈現(xiàn)比較復雜的變化規(guī)律，但在200 ℃下退火會達到最佳。XPS分析指出：隨著退火溫度的升高，a-IWO薄膜中的氧空位相應(yīng)增加，并由此導致TFT器件場效應(yīng)遷移率的增加。AFM測試則證明，在200 ℃下退火能獲得最佳的亞閾值擺幅值和閾值電壓的原因在于此時a-IWO薄膜的表面粗糙度最小，并由此而導致了最佳的前溝道界面狀態(tài)。

[1]NOMURA K,OHTA H,TAKAGI A,et al..Room-temperature fabrication of transparent flexible thin-film transistors using amorphous oxide semiconductors [J].Nature,2004,432(7016):488-492.

[2]LEE G J,KIM J,KIM J H,et al..High performance,transparent a-IGZO TFTs on a flexible thin glass substrate [J].Semicond.Sci.Technol.,2014,29(3):035003.

[3]HSU H H,CHANG C Y,CHENG C H.A flexible IGZO thin-film transistor with stacked TiO2-based dielectrics fabricated at room temperature [J].IEEE Electron.Dev.Lett.,2013,34(6):768-770.

[4]MüNZENRIEDER N,ZYSSET C,PETTI L,et al..Flexible double gate a-IGZO TFT fabricated on free standing polyimide foil [J].Solid State Electron.,2013,84:198-204.

[5]茍昌華,武明珠,郭永林,等.未退火InGaZnO作為緩沖層的InGaZnO薄膜晶體管性能研究 [J].液晶與顯示,2015,30(4):602-607.

GOU C H,WU M Z,GUO Y L,et al..Effects of using InGaZnO without annealing as buffer layer on the performance of InGaZnO thin film transistors [J].Chin.J.Liq.Cryt.Disp.,2015,30(4):602-607.(in Chinese)

[6]LIU G X,LIU A,ZHU H H,et al..Low-temperature,nontoxic water-induced metal-oxide thin films and their application in thin-film transistors [J].Adv.Funct.Mater.,2015,25(17):2564-2572.

[7]DOMINGUEZ M A,FLORES F,LUNA A,et al..Impact of active layer thickness in thin-film transistors based on zinc oxide by ultrasonic spray pyrolysis [J].Solid State Electron.,2015,109:33-36.

[8]LI H U,JACKSON T N.Oxide semiconductor thin film transistors on thin solution-cast flexible substrates [J].IEEE Electr.Device Lett.,2015,36(1):35-37.

[9]LAN L F,XIONG N N,XIAO P,et al..Enhancement of bias and illumination stability in thin-film transistors by doping InZnO with wide-band-gap Ta2O5[J].Appl.Phys.Lett.,2013,102(24):242102.

[10]AIKAWA S,DARMAWAN P,YANAGISAWA K,et al..Thin-film transistors fabricated by low-temperature process based on Ga- and Zn-free amorphous oxide semiconductor [J].Appl.Phys.Lett.,2013,102(10):102101.

[11]KIZU T,AIKAWA S,MITOMA N,et al..Low-temperature processable amorphous In-W-O thin-film transistors with high mobility and stability [J].Appl.Phys.Lett.,2014,104(15):152103.

[12]SHI J F,DONG C Y,DAI W J,et al..The influence of RF power on the electrical properties of sputtered amorphous In-Ga-Zn-O thin films and devices [J].J.Semicond.,2013,34(8):084003.

[13]ABE Y,ISHIYAMA N,KUNO H,et al..Amorphous indium tungsten oxide films prepared by DC magnetron sputtering [J].J.Mater.Sci.,2005,40(7):1611-1614.

[14]FUH C S,SZE S M,LIU P T,et al..Role of environmental and annealing conditions on the passivation-free in-Ga-Zn-O TFT [J].Thin Solid Films,2011,520(5):1489-1494.

[15]RAJA J,JANG K,NGUYEN H H,et al..Enhancement of electrical stability of a-IGZO TFTs by improving the surface morphology and packing density of active channel [J].Curr.Appl.Phys.,2013,13(1):246-251.

許玲(1991- )，女，湖北孝感人，碩士研究生，2013年于北京交通大學獲得學士學位，主要從事氧化物半導體薄膜晶體管的研究。

E-mail:xl_1130349168@sjtu.edu.com

董承遠(1971-)，男，遼寧沈陽人，博士，副教授，2003年于上海交通大學獲得博士學位，主要從事薄膜電子器件與電路的研究。

E-mail:cydong@sjtu.edu.cn

Effect of Annealing Temperature on Performance of Amorphous InWO Thin Film Transistors

XU Ling,WU Qi,DONG Cheng-yuan*

(Department of Electronic Engineering,Shanghai Jiao Tong University,Shanghai 200240,China)

Amorphous indium tungsten oxide (a-IWO) thin film transistors (TFTs) show superior electrical performance and stable properties,but their industrial fabrication methods still need to be developed.In this study,the effect of annealing temperature on the electrical performance of a-IWO TFTs was investigated,where the related basic dependence and physical essence were involved.The experimental results indicate that the field-effect mobility of a-IWO TFTs increases gradually with the annealing temperature increasing,due to the more oxygen vacancies as well as the larger carrier concentration at higher annealing temperatures.Meanwhile,annealing at 200 ℃ led to the best subthreshold swing and threshold voltage of a-IWO TFTs,as is assumed to mainly result from the best front-channel interface caused by the smallest roughness of the a-IWO films annealed at 200 ℃.

amorphous indium tungsten oxide; thin film transistors; annealing temperature; oxygen vacancies; roughness

1000-7032(2016)04-0457-06

2015-12-21；

2016-01-18

國家自然科學基金面上項目(61474075); 國家自然科學基金重點項目(61136004)資助

TN321+.5

A

10.3788/fgxb20163704.0457