吳 攀 蔡翔舟 余呈剛 陳金根 徐 剛

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氫化鋯慢化熔鹽堆釷鈾轉換性能初步分析

吳 攀1,2蔡翔舟2余呈剛2陳金根2徐 剛1

1（上海大學 上海 200444 2（中國科學院上海應用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

中子能譜對釷基燃料在熔鹽堆中的利用效率及溫度反饋系數(shù)等安全問題有較大影響，所以對熔鹽堆新型慢化劑的研究具有重要意義。本工作基于SCALE6計算程序，對不同幾何柵元結構的氫化鋯柵元組件在熔鹽堆的物理性能進行了研究，分別計算了中子能譜、釷鈾轉換比、233U濃度、總溫度反饋系數(shù)以及燃耗等中子物理參量。結果表明，減小六邊形柵元對邊距或者增加熔鹽占柵元體積比可以增加釷鈾轉換比和改善溫度反應性系數(shù)；當加入的氫化鋯慢化劑體積份額為0.1時就可以將熔鹽堆233U初始濃度降低到2.5×10?2以內；氫化鋯慢化熔鹽堆在超熱譜條件下，其233U初裝載量和超鈾核素產量較小，同時堆芯較為緊湊。

氫化鋯，熔鹽堆，釷鈾轉化性能，233U裝載量

熔鹽堆作為6種四代堆型之一[1]，具有良好的固有安全性、經濟性和可持續(xù)性。熔鹽堆使用液態(tài)熔鹽燃料，具有一些獨特的優(yōu)勢[2?3]：熔鹽可以實現(xiàn)高溫低壓運行；熔鹽堆運行時可以在線添加核燃料和在線后處理，可以降低初始剩余反應性和減少裂變產物在堆內的堆積，因此具有較好的中子經濟性；此外，由于熔鹽堆無需制造固態(tài)燃料組件，因此可以靈活燃燒多種燃料，并可以按照不同需求設計成熱堆、超熱堆及快堆等不同能譜的堆型。

目前，歐盟、中國和日本等國家或組織相繼開展熔鹽堆研究。Nuttin等[4]在MOST (MOlten Salt Reactor Technology)項目中對熔鹽增殖堆(Molten Salt Breeder Reactor, MSBR)重新進行了評估，得出MSBR總溫度反饋系數(shù)為正，且燃料熔鹽的后處理過于復雜。為有效解決MSBR的缺點，Merle-lucott 等[5]在EVOL (Evaluation and Viability of Liquid Fuel Fast Reactor System)項目中提出了快譜熔鹽堆(Molten Salt Fast Reactor, MSFR)概念，該堆芯具有較大的溫度負反饋，且后處理要求比MSBR小100倍。相比于MSFR，石墨慢化熔鹽熱堆在233U裝載量低和熱堆技術成熟方面具有優(yōu)勢。Zou等[6]通過優(yōu)化石墨柵元尺寸實現(xiàn)熔鹽堆溫度負反饋，但是石墨慢化劑受到中子輻照需要定期更換[7]，且石墨慢化熔鹽堆體積較為龐大，所以研究新型熔鹽堆慢化劑較重要。

與石墨類似，氫化鋯具有較好的慢化能力和較高的中子經濟性。此外，以氫化鋯作為慢化劑的TRIGA (Training Research Isotopes General Atomics)、TOPAZ (Signifying Thermionic Experimental Conversion in the Active Zone)和SNAP (Systems for Nuclear Auxiliary Power)等反應堆實驗證明氫化鋯還具有耐高溫和耐輻照特點[8?14]。因此，本文嘗試研究氫化鋯慢化劑下熔鹽熱堆的釷鈾轉換性能，內容主要包括氫化鋯為慢化劑對中子能譜、233U初裝量、釷鈾轉化比、堆芯溫度反饋系數(shù)以及燃耗等中子物理參量的影響。本文首先對氫化鋯燃料柵元幾何及其計算方法進行詳細描述，然后給出不同柵元結構下中子物理計算結果及主要分析，最后給出氫化鋯慢化熔鹽堆的總體性能評價。

1 模型與方法

1.1 計算模型

對于均勻堆芯，慢化能力可以采用燃料與慢化劑體積比單個參量進行描述。然而，對于通道式熔鹽堆等非均勻堆芯，除慢化比外，還需要考慮燃料組件柵格對邊距的大小來表征反應堆的均勻程度。在相同慢化比和相同柵元大小下，熔鹽通道在柵元中心和在外圍對反應堆中子性能影響不大[15]。因此，本文根據(jù)氫化鋯的材料特性，考慮將氫化鋯慢化棒放在柵元中心，四周環(huán)繞燃料熔鹽[10]。氫化鋯慢化熔鹽堆六棱柱柵元幾何如圖1所示，其中和分別代表熔鹽占柵元體積份額和六邊形柵元的對邊距，它們與圓柱慢化劑的半徑的關系如下：

為提高熔鹽堆的Th-U轉換性能，本文采用重金屬摩爾比例較大的燃料熔鹽0.775 mol LiF- 0.225mol (ThF4+233UF4)，其中7Li豐度為0.99999，詳細的熔鹽參量如表1所示[16]。

圖1 六邊形柵元示意圖 Fig.1 Diagram of hexagonal cell.

表1 燃料鹽物性參數(shù) Table 1 Main parameters of the fuel salt.

1.2 計算方法

本文采用基于SCALE6軟件[17]開發(fā)的熔鹽后處理程序MSR-RS對氫化鋯慢化熔鹽堆Th-U轉換性能進行研究。MSR-RS程序[18]主要是通過耦合SCALE6中的臨界計算模塊(Criticality Safety Analysis Sequences, CSAS)、截面處理模塊(Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion, TRITON)和燃耗與衰變計算模塊(Oak Ridge Isotope Generation code, ORIGEN-S)，實現(xiàn)熔鹽堆的燃料添加、燃料在線后處理等功能。該程序已經廣泛應用于石墨慢化熔鹽堆Th-U增殖[6]和熔鹽快堆次錒系核素(Minor Actinide, MA)嬗變方面的研究[18]等工作中。在臨界計算時，本文選用了238群中子核數(shù)據(jù)庫，同時采用Kmart6模塊輸出堆內核素的各種反應率。

為更詳盡地描述不同柵元結構下氫化鋯慢化熔鹽堆的釷鈾轉換性能，本文對各熔鹽占柵元體積份額(=0.5?1.0)和各六棱柱柵元尺寸(=0.5?30 cm)進行臨界計算。由于采用全反射邊界條件，柵元的高度對計算結果的影響非常小，因此將柵元的高度與柵元對邊距設為相同值。為了研究Th-U轉換性能，本文通過調節(jié)重金屬燃料中的Th與233U的摩爾比例以保持堆的臨界。為了提高臨界計算的效率，本文采用牛頓割線迭代方法對每個幾何結構進行臨界搜索[19]，由于熔鹽堆具有在線添料和后處理功能，在運行期間可以維持較低的剩余反應性以提高易裂變核素的利用效率，因此，本工作設置最大初始剩余反應性為300 pcm。

2 結果與討論

為更好地分析氫化鋯慢化熔鹽堆釷鈾轉換性能，本工作對中子能譜、Th-U轉換比(Conversion ratio, CR)、233U初始裝載濃度、總溫度反饋系數(shù)以及燃耗等各中子物理參量進行計算分析。

2.1 中子能譜

中子能譜是反應堆中重要的物理量，它影響各個核素的核反應率，從而影響其他物理參數(shù)的變化。圖2(a)給出了柵元對邊距=2 cm能譜隨熔鹽占總柵元體積份額的變化情況。由圖2可以看出，熔鹽在柵元中含量越少，中子能譜越軟，且當熔鹽占體積比為0.8時，氫化鋯慢化產生的熱中子份額已經較為明顯，使得233U臨界濃度需求降低。與石墨慢化熔鹽堆能譜相比（在0.05?0.193為熱譜；在0.193?0.537為超熱譜；大于0.537為快譜）[19]，氫化鋯慢化中子能譜共振區(qū)份額較低，熱區(qū)和快區(qū)份額較高。

圖2(b)給出=0.8情況下不同柵元對邊距對應的中子能譜，固定慢化比時，中子能譜隨柵元對邊距的增加呈現(xiàn)出先變軟后變硬的趨勢，且在對邊距=15 cm處最軟（對應的氫化鋯厚度為7.9 cm左右）。這是慢化劑慢化產生熱中子和中子寄生吸收競爭的結果：當柵元較小時慢化劑厚度較小，此時裂變產生的快中子慢化不充分；當慢化劑厚度達到一定值時，慢化劑中子有害吸收開始占主導作用。

圖2 p=2 cm情況下不同熔鹽占體積比(a)和f=0.8情況下不同柵元對邊距對應的中子能譜(b) Fig.2 Neutron spectrum for different salt fractions with p=2 cm (a) and different lattice pitches with f=0.8 (b).

2.2 233U濃度、釷鈾轉換比、溫度反饋系數(shù)

本工作計算使用的啟堆核燃料為232Th和233U，因此定義滿足臨界條件的233U與總重金屬質量比為233U濃度，以分析此參數(shù)對不同燃料柵格幾何參數(shù)的依賴關系。由于單柵元層面上（無限柵元模型）不考慮中子泄露，熔鹽體積大小不會影響inf值，因此該233U濃度大小可以反映出無泄漏情況下熔鹽堆對易裂變核素裝載量的需求大小。圖3(a)結果表明，增加六邊形柵元對邊距或者熔鹽占柵元體積比，233U臨界濃度都呈現(xiàn)先減小后增加的趨勢。固定柵元對邊距時，增加熔鹽占體積比會導致裂變中子慢化不足，所以當增加到0.9后233U濃度開始急劇增加；固定熔鹽占柵元體積比時，增加柵元對邊距會造成熱中子在氫化鋯中寄生吸收增加，而且對邊距增加到15 cm后臨界濃度開始急劇增加。因此從降低初始臨界濃度的角度來看，柵元對邊距和熔鹽占柵元體積比都不能太大。通過柵格參數(shù)優(yōu)化可以有效降低233U濃度，當熔鹽體積份額小于0.9并且柵元對邊距小于15 cm時，233U濃度可以控制在2.5×10?2以內，而相同233U濃度條件下石墨慢化熔鹽堆熔鹽體積份額需小于0.4[20]，說明氫化鋯的慢化性能明顯優(yōu)于石墨慢化熔鹽堆。

此外，釷鈾增殖或轉換性能也是氫化鋯慢化釷基熔鹽堆的重點研究內容之一，其計算公式如下：

式中：c為中子俘獲率；f為中子裂變率。

圖3(b)結果表明，熔鹽占柵元體積份額越大，中子能譜越硬，改變柵元對邊距大小對釷鈾轉化比的影響越小。此外，增加熔鹽占柵元體積比或者減小柵元對邊距可以有效增加釷鈾轉換比，在石墨慢化熔鹽堆中也有類似的結論[6]。由于上述慢化比和柵格對邊距對233U濃度和釷鈾轉換比都有影響，從易裂變核素利用角度來看，希望熔鹽堆啟堆233U濃度較低，同時又保持較大的釷燃料轉化比。本工作將燃料循環(huán)初期釷鈾轉化比()與臨界濃度()之比(/)作為評價不同柵元結構下熔鹽堆的易裂變核素利用性能。圖3(c)結果表明，較大的/值集中在=0.8附近處。在固定對邊距=2 cm和臨界條件(eff=1.0?1.003)條件下，本文研究了各材料中子吸收率與熔鹽體積份額的關系，如表2所示。這里把中子的吸收分成三類：裂變吸收中子項、增殖燃料(232Th)俘獲吸收中子項、其他核素俘獲吸收中子項。根據(jù)中子吸收與反應性的關系[18]：

式中：a為中子吸收率；為泄漏率；()為平均裂變中子數(shù)。由于沒有泄漏，則各材料的中子吸收率之和等于1。由于具有在線添料和后處理功能，MSR在不同工況情況下都具有非常低的初始剩余反應 性[4]。本文設置MSR在運行時最大剩余反應性為300 pcm，即裂變反應率與平均裂變中子數(shù)的乘積約等于1。對于采用233U作為核燃料的反應堆，其平均裂變中子數(shù)約等于2.5，從而導致233U的裂變中子吸收率約為0.4，如表2所示。從表2可以看出，增加熔鹽占柵元體積份額可以有效降低氫化鋯材料的有害中子吸收，提高釷的中子吸收率。中子吸收率的研究結果還表明，當=0.8時，氫化鋯慢化劑可以產生較多熱中子以降低233U初始裝載濃度，同時又保證一定的快中子份額以改善其釷鈾轉換性能，如圖3所示。

圖3233U臨界濃度E (a)、CR (b)、CR/E (c)、溫度反饋系數(shù)(d)與慢化比和柵元對邊距的關系 Fig.3 Required critical enrichment (a), initial conversion ratio (b) , CR/E (c) , temperature feedback coefficient (d) for different lattice pitches and moderation ratios.

前面已經分析改變柵格幾何參數(shù)會影響中子能譜，因而也對溫度反饋系數(shù)產生一定影響。當溫度變化時，熔鹽堆主要考慮三種效應引起的反應性變化：燃料密度效應、燃料多普勒效應和慢化劑溫度效應[15]。圖3(d)給出了總溫度反饋系數(shù)隨慢化比和柵格非均勻性的變化情況。減小柵元對邊距或者增加熔鹽占體積比有利于改善總溫度反饋系數(shù)。這是由于熔鹽堆的負反饋主要來源于燃料多普勒效應，而減小柵元對邊距尺寸或者增加熔鹽占體積比引起共振區(qū)中子份額增加，當溫度升高時，多普勒效應增強，共振吸收增加導致反應性減小。為保證熔鹽堆總溫度反饋系數(shù)是負的，必須保證柵元對邊距較小。

2.3 燃耗分析

在綜合考慮以上關于233U濃度、釷鈾轉化比、溫度反饋系數(shù)分析的基礎上，本文進一步分析氫化鋯慢化熔鹽堆燃耗情況下的Th-U轉換性能。反應堆模型如圖4所示，其中六棱柱柵元對邊距為2 cm、熔鹽體積份額為0.8，活性區(qū)高度與直徑均為145cm，上、下和徑向環(huán)繞50 cm的哈氏合金（該模型下中子泄漏率約為1.3×10?2）。燃耗過程中會產生裂變產物和超鈾核素，且它們影響反應堆的釷鈾轉換性能和超鈾核素的產量。由于熔鹽堆具有在線后處理功能，氣體和難溶金屬裂變產物可以通過鼓泡系統(tǒng)完全清除（周期為30 s），其他的裂變產物根據(jù)提取效率（與釷的化學性質差異）劃分為次貴金屬、鹵素及稀土、堿金屬三類，并且把部分233Pa提取出來衰變產生233U以提高釷鈾轉化性能，在線添加233U和Th保持堆芯重金屬質量不變，具體的后處理流程參考MSBR[4]，主要參數(shù)有：堆型為ZrH-MSR，功率為1.86 GWt，功率密度為120Wt?cm?3，后處理周期為10 d，熔鹽體積份額為0.8，活性區(qū)體積為1.913×107cm3。

錒系核素在堆內積累會影響熔鹽堆釷鈾燃料轉換性能。圖5(a)給出了堆內U同位素的質量演化，鈾同位素產生來源于233U，并且在30年內基本達到平衡，而233U質量的波動是由于在線添料引起的。圖5(b)給出了其他主要錒系核素質量隨時間的演化，結果表明其他重金屬的質量要遠小于鈾元素，這是由于次錒系核素積累速度較慢，如Am和Cm等核素在啟堆10年后才開始積累，且238Pu和237Np是主要超鈾核素。由于后處理流程中在線提取一部分Pa到堆外，所以Pa在堆內裝載量與后處理水平有關，并且其質量的變化較快。

圖5 鈾主要核素(a)和其他錒系核素(b)質量演化 Fig.5 Evolution of inventory of the main U isotopes (a) and other actinides (b).

表3給出了在超熱能譜下氫化鋯慢化熔鹽堆啟堆時重金屬裝載量，運行50年后重金屬添加量、233Pa提取量、超鈾核素產量。該熔鹽堆的233U初裝載量為374.86 kg?GW?1，而法國設計的2.5 GWt的TMSR至少需要1 100 kg (440 kg?GW?1)233U初裝載量，所以啟堆時易裂變核素需求較小。這是由于使用氫化鋯導致熱中子和快中子份額增加，而這兩個能區(qū)233U和其他重金屬核素的俘獲裂變比較小，有利于裂變，同時有利于降低超鈾核素(Transuranium, TRU)的裝載量，運行50年后堆內超鈾核素儲量為77.87 kg。此時，氫化鋯慢化熔鹽堆TRU的年產率為0.84 kg?GWt?1?a?1，比石墨慢化熔鹽堆的年產率(1.03 kg?GWt?1?a?1)[4]小18%，遠低于傳統(tǒng)PWR超鈾核素產量(91kg?GWt?1?a?1)[21]。但是，由于氫化鋯慢化劑中子寄生吸收，同時慢化能力較強導致共振區(qū)中子份額較少，使得反應堆的釷鈾轉化能力降低，在本工作所選的氫化鋯慢化組件下無法實現(xiàn)自持。因此在運行50年期間，除了需要把提取到堆外衰變產生的233U全部返回堆芯外，還需要額外提供61.88kg?GWt?1?a?1的233U。

表3 運行50年后燃耗參數(shù) Table 3 Burnup parameters after 50-a operation.

3 結語

1) 氫化鋯慢化組件六邊形柵元對邊距的大小對233U濃度和釷鈾轉化比影響較大，并且在對邊距增加到15 cm之后變化趨勢較大，另外，當加入的氫化鋯慢化劑體積份額為0.1時就可以將233U濃度降低到2.5×10?2，因此氫化鋯慢化劑對節(jié)省易裂變核燃料裝載量有重要意義。

2) 減小柵元對邊距或者增加熔鹽占柵元體積比可有效增加釷鈾轉化比和改善總溫度反饋系數(shù)。

3) 氫化鋯慢化熔鹽堆在超熱譜條件下，其233U初裝載量和超鈾核素產量較小，同時堆芯更加緊湊。

4) 從中子能譜的角度來看，氫化鋯慢化中子能譜熱能區(qū)和快能區(qū)份額較多，共振區(qū)份額較少，所以氫化鋯作為熔鹽堆慢化劑較適合用來焚燒超鈾核素或者降低易裂變材料裝載量，此外，還可以考慮單流多區(qū)結構或者加增殖層來進一步提高氫化鋯熔鹽堆釷鈾轉換性能。

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中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項(No.XDA02010100)資助

Supported by Science and Technology Project of Chinese Academy of Sciences (No.XDA02010100)

Preliminary analysis of Th-U conversion performance in a ZrH-moderated molten salt reactor

WU Pan1,2CAI Xiangzhou2YU Chenggang2CHEN Jingen2XU Gang1

1(,,)2(,,,,)

Background: The neutron spectrum plays an important role in thorium-based fuel utilization efficiency and temperature feedback coefficient concerning reactor operation safety, so it is very important to study the new moderator material used in molten salt reactor (MSR). Purpose: This study aims to analyze the thorium-uranium conversion performance of a ZrH-moderated molten salt reactor and analyze the feasibility of ZrH as moderator in molten salt reactor. Methods: SCALE program is used to calculate neutron spectrum, thorium uranium conversion ratio,233U concentration, total temperature feedback coefficient and burnup calculation with different lattice parameters. Results: The thorium uranium conversion ratio and total temperature feedback coefficient can be improved significantly by reducing lattice size or increasing salt volume ratio; the initial233U concentration for start reactor can be easily controlled under 2.5×10?2when the volume share of added ZrH is 0.1. Conclusion: Compared to the graphite-moderated MSR, ZrH-moderated MSR reduces initial233U inventory and transuraniums (TRUs) production, and makes its core more compact.

ZrH moderator, MSR, Thorium uranium conversion performance,233U inventory

WU Pan, male, born in 1990, graduated from University of South China in 2012, master student, focusing on reactor physics calculation

CHEN Jingen, E-mail: chenjg@sinap.ac.cn

TL329

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.050605

吳攀，男，1990年出生，2012年畢業(yè)于南華大學，現(xiàn)為碩士研究生，研究方向為反應堆中子物理計算

陳金根，E-mail: chenjg@sinap.ac.cn

2016-01-12，

2016-03-22