朱傳新 牟云峰 鄭 普

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直徑30cm的等高圓柱形載釓液閃探測(cè)性能

朱傳新 牟云峰 鄭 普

（中國(guó)工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所 綿陽(yáng) 621900）

載釓液閃探測(cè)器是高能物理及核物理實(shí)驗(yàn)中重要的粒子探測(cè)工具。通過(guò)研制得到了一臺(tái)大體積的直徑為30 cm等高圓柱形載釓液閃探測(cè)器，載釓液閃溶液的載釓量為0.5%wt；利用252Cf中子源進(jìn)行了中子與γ分辨性能實(shí)驗(yàn)測(cè)試，結(jié)果表明，直徑30 cm等高圓柱形載釓液閃的中子與γ分辨性能較差；利用飛行時(shí)間技術(shù)通過(guò)符合測(cè)量的方法，分別測(cè)量了中子與伽馬分辨譜中的中子與γ信號(hào)的時(shí)間分布，兩者峰位之間的時(shí)間差為2 ns；利用252Cf裂變電離室的裂變碎片信號(hào)作為開(kāi)門(mén)信號(hào)，通過(guò)符合測(cè)量的方法，獲得了直徑30 cm等高圓柱形載釓液閃的中子俘獲時(shí)間分布實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，中子俘獲平均時(shí)間為11 μs。對(duì)于較大體積條件下，載釓液閃的中子與γ分辨性能較差的物理現(xiàn)象，通過(guò)實(shí)驗(yàn)給出了合理解釋和分析。

載釓液閃，中子與γ分辨，中子俘獲時(shí)間分布

載釓液閃探測(cè)器與中子作用時(shí)，發(fā)生兩個(gè)主要的作用過(guò)程，即首先利用載釓液閃溶液中的氫原子與中子的多次碰撞，將中子能量降低至熱中子能區(qū)，然后依靠釓原子核非常強(qiáng)的熱中俘獲能力來(lái)充分地俘獲熱中子，并放出幾條總能量約8 MeV的g射線，這個(gè)由慢化到俘獲的過(guò)程由釓含量確定，一般在幾十微秒到幾百微秒范圍內(nèi)。由于載釓液閃探測(cè)器有著這種特殊的中子探測(cè)特性，因此使得載釓液閃探測(cè)器在中子核反應(yīng)截面測(cè)量[1]、中微子探測(cè)[2?3]等研究中得到廣泛應(yīng)用。

載釓液閃溶液成分與其探測(cè)性能密切相關(guān)，中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所進(jìn)行了載釓液閃溶液的研制工作，制作了載釓液閃溶液，并進(jìn)行了載釓液閃的衰減長(zhǎng)度、光產(chǎn)額、時(shí)間特性、波形甄別等實(shí)驗(yàn)研究工作[4?6]。美國(guó)、德國(guó)和日本等國(guó)研究所在載釓液閃溶液成分及性能方面開(kāi)展了深入的研究[7?10]，包括載釓液閃溶液制作方法、性能檢測(cè)方法、載釓液閃溶液穩(wěn)定性研究等，較好地解決了載釓液閃溶液長(zhǎng)期使用的穩(wěn)定性問(wèn)題，但針對(duì)大體積的載釓液閃探測(cè)器，其(n,g)分辨性能研究工作較少開(kāi)展。

課題組的工作是在先前的載釓液閃研制及實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上開(kāi)展的[11]，我們?cè)谝郧暗膶?shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)，圓柱形小體積的0.5%載釓液閃溶液制作的載釓液閃探測(cè)器能給出比較好的(n,g)分辨性能，使用體積較大（約4.0 L）的圓柱形載釓液閃探測(cè)器，(n,g)分辨性能變差，但對(duì)于更大體積，如幾十升時(shí)，載釓液閃探測(cè)器的(n,g)分辨性能如何，尚無(wú)實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果。因此，開(kāi)展了直徑30 cm的等高圓柱形載釓液閃探測(cè)器研制，并對(duì)該載釓液閃探測(cè)器的(n,g)分辨、能量線性、中子俘獲時(shí)間分布等主要探測(cè)性能進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，這些研究對(duì)于大體積條件下的載釓液閃探測(cè)器在反應(yīng)截面測(cè)量中的應(yīng)用非常重要。

1 ?30 cm×30 cm載釓液閃探測(cè)器研制

利用通過(guò)優(yōu)化實(shí)驗(yàn)確定的載釓液閃溶液配方，按照如下質(zhì)量比進(jìn)行載釓液閃溶液的配制，1,2,4-三甲苯:萘:聚苯醚(Polyphenylene Oxide, PPO):乙基己酸釓:1,4-(5-苯基惡唑)苯(1,4-Bis(5-phenyloxazol -2-yl)benzene, POPOP):2,6-二叔丁基對(duì)甲苯酚(Butylated Hydroxytoluene, BHT，一種抗氧化劑)=900:75:4:25:0.4:0.2。配制過(guò)程中，要對(duì)液閃溶液配料進(jìn)行充分?jǐn)嚢琛⑦^(guò)濾，讓溶質(zhì)充分地溶解，并將溶液中的雜質(zhì)在過(guò)濾過(guò)程中通過(guò)濾紙去除，制作好的載釓液閃溶液裝入5 L積的玻璃容器中。制備得到了30 kg的載釓液閃溶液，如圖1所示。配制得到的載釓液閃溶液呈現(xiàn)淡藍(lán)色。

圖1 研制得到的30 kg載釓液閃溶液 Fig.1 30 kg gadolinium-loaded liquid scintillator.

設(shè)計(jì)了?30 cm×30 cm圓柱形探測(cè)器包殼，該探測(cè)器包殼使用鋁材料制作，在?13 cm的光電倍增管與?30 cm×30 cm圓柱連接段，使用了雙截錐設(shè)計(jì)，并且在雙截錐與?30 cm×30 cm圓柱接口處采用了圓角平滑過(guò)渡處理，以利于閃爍光收集到光電倍增管中，探測(cè)器包殼的內(nèi)壁噴涂了白色反射漆，反射漆型號(hào)為EJ-520，使光反射率接近于100%。并將制備的載釓液閃溶液裝入探測(cè)器包殼容器中，利用K9玻璃封裝，并與光電倍增管相連接，得到了 ?30cm×30cm圓柱形載釓液閃探測(cè)器，如圖2所示。

2 ?30 cm×30 cm尺寸的載釓液閃探測(cè)器性能測(cè)試

利用同位素中子源和g源進(jìn)行了中子和g的探測(cè)性能測(cè)試。進(jìn)行了以下幾方面的測(cè)試：

1) 能量線性測(cè)試；

2) (n,g)分辨性能測(cè)試；

3) (n,g)分辨譜的中子和g信號(hào)的時(shí)間分布測(cè)試；

4) 中子俘獲時(shí)間特性測(cè)試。

2.1 能量線性測(cè)試

分別使用了137Cs、60Co和Am-Be源進(jìn)行能量線性測(cè)試。137Cs的g射線反沖電子譜測(cè)試結(jié)果如圖3所示。得到137Cs的0.661 MeV峰的半高為151 CH、60Co的1.332 MeV峰的半高為368 CH，Am-Be源產(chǎn)生的4.44 MeV峰的半高為1 388 CH，能量線性示于圖4。由圖4可以看出，探測(cè)系統(tǒng)的能量線性良好。

圖3137Cs的g射線反沖電子譜 Fig.3 Recoil electron spectrum of137Cs gamma source.

2.2 (n,g)分辨性能測(cè)試

進(jìn)行了兩種條件下的(n,g)分辨性能測(cè)試：1) 利用252Cf中子源直接進(jìn)行(n,g)分辨性能測(cè)試；2) 使用252Cf裂變室的裂變碎片信號(hào)作開(kāi)門(mén)信號(hào)，測(cè)量裂變事件發(fā)生后的1ms內(nèi)，由?30 cm×30 cm的載釓液閃探測(cè)器測(cè)量到的裂變中子信號(hào)和裂變?chǔ)眯盘?hào)的(n,g)分辨譜。

對(duì)于載釓液閃探測(cè)器的(n,g)分辨性能測(cè)量采用過(guò)零法進(jìn)行。過(guò)零法測(cè)量(n,g)分辨譜的電子學(xué)框圖示于圖5，所使用的電子學(xué)插件均為美國(guó)ORTEC公司生產(chǎn)。在圖5中，將載釓液閃探測(cè)器的陽(yáng)極信號(hào)送入584CFD (Constant-Fraction Discriminator)恒比定時(shí)器，將584的時(shí)間輸出信號(hào)進(jìn)行一定的延遲，作為567時(shí)間幅度轉(zhuǎn)換器的開(kāi)門(mén)信號(hào)，由載釓液閃探測(cè)器的打拿級(jí)信號(hào)經(jīng)過(guò)113前放輸出給460延遲放大器，取460延遲放大器的雙極性信號(hào)的過(guò)零點(diǎn)作為567時(shí)間幅度轉(zhuǎn)換器的關(guān)門(mén)信號(hào)，從567時(shí)間幅度轉(zhuǎn)換器的TAC (Time-to-Amplitude Converter)輸出給927多道，從而得到(n,g)分辨譜。

圖5 (n,g)分辨譜的電子學(xué)框圖 Fig.5 Electronic block diagram for (n,g) discrimination.

(n,g)分辨譜實(shí)驗(yàn)結(jié)果示于圖6，由圖6可以看出，中子與g信號(hào)無(wú)法分辨開(kāi)來(lái)。將實(shí)驗(yàn)得到的幾種不同體積(0.15 L、1.1L、4.0L、25.0 L)和不同尺寸(?7.5cm×5cm、?13 cm×8.5 cm、?13 cm×30 cm、 ?30cm×30cm)的載釓液閃探測(cè)器的(n,g)分辨結(jié)果進(jìn)行對(duì)比(圖7)。可以發(fā)現(xiàn)，隨著載釓液閃體積的增大，對(duì)應(yīng)的(n,g)分辨品質(zhì)呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)，當(dāng)體積增加到25.0 L時(shí)，中子和g信號(hào)已經(jīng)重合在了一起。在過(guò)零分辨條件下，大體積載釓液閃探測(cè)器無(wú)法實(shí)現(xiàn)(n,g)分辨。

另外，使用252Cf裂變室[12]的裂變碎片信號(hào)作為開(kāi)門(mén)信號(hào)，測(cè)量了裂變事件發(fā)生后的1ms內(nèi)，由?30 cm×30 cm的載釓液閃探測(cè)器測(cè)量到的裂變中子信號(hào)和裂變?chǔ)眯盘?hào)的(n,g)分辨譜，其中，將裂變事件發(fā)生后的1ms內(nèi)的時(shí)間，定義為裂變事件標(biāo)識(shí)時(shí)間，確認(rèn)了在裂變事件標(biāo)識(shí)時(shí)間內(nèi)的大體積載釓液閃的(n,g)分辨性能好壞。其測(cè)量電子學(xué)如圖8所示，NEG表示Negative。利用裂變事件發(fā)生后的1ms內(nèi)的載釓液閃陽(yáng)極信號(hào)的時(shí)間分布譜，由567時(shí)間幅度轉(zhuǎn)換器的SCA (Single-Channel Analyzer)單道輸出作為(n,g)分辨譜多道輸出的門(mén)信號(hào)，與過(guò)零法(n,g)分辨輸出信號(hào)進(jìn)行符合測(cè)量，從而得到裂變中子和裂變?chǔ)玫?n,g)分辨譜。實(shí)驗(yàn)結(jié)果示于圖9。由圖9可以看出，對(duì)于大體積載釓液閃探測(cè)器，在裂變事件發(fā)生后的1ms內(nèi)的(n,g)分辨仍然無(wú)法將中子和g信號(hào)分開(kāi)，重合在一起，成為了一個(gè)單峰。綜合分析表明，采用傳統(tǒng)的過(guò)零分辨法，無(wú)法實(shí)現(xiàn)大體積的載釓液閃探測(cè)器(n,g)分辨，即使采用在裂變事件標(biāo)識(shí)時(shí)間內(nèi)進(jìn)行(n,g)分辨，也不能實(shí)現(xiàn)良好的(n,g)分辨。

圖6 ?30 cm×30 cm尺寸的載釓液閃探測(cè)器的(n,g)分辨譜 Fig.6 (n,g) discrimination spectrum for ?30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector.

圖8 裂變事件發(fā)生后1 ms內(nèi)的(n,γ)分辨測(cè)量電子學(xué)框圖 Fig.8 Electronic block diagram for (n,g) discrimination within 1 ms after the fission event.

2.3 (n,g)分辨譜中中子和g信號(hào)的時(shí)間分布測(cè)量

為找到中子和g信號(hào)無(wú)法實(shí)現(xiàn)分辨的本質(zhì)原因，利用飛行時(shí)間(Time-of-flight, TOF)技術(shù)，通過(guò)與(n,g)分辨信號(hào)的符合，分別測(cè)量得到了(n,g)分辨譜中的中子和g信號(hào)的時(shí)間分布，測(cè)量電子學(xué)框圖見(jiàn)于圖8。將252Cf裂變室放在距離?30 cm×30 cm的載釓液閃探測(cè)器1.0 m處，以252Cf裂變室的裂變碎片信號(hào)作為開(kāi)門(mén)信號(hào)，以載釓液閃探測(cè)器陽(yáng)極輸出信號(hào)作為關(guān)門(mén)信號(hào)，得到中子和g信號(hào)的飛行時(shí)間譜，如圖10所示。

圖10 ?30 cm×30 cm載釓液閃測(cè)量的252Cf源中子和g飛行時(shí)間譜 Fig.10 Neutron and gamma TOF spectra of252Cf source using ?30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector.

從飛行時(shí)間譜中利用567時(shí)間幅度轉(zhuǎn)換器的單道輸出來(lái)卡一個(gè)時(shí)間窗，單獨(dú)提取中子信號(hào)作為門(mén)信號(hào)，與(n,g)分辨信號(hào)進(jìn)行符合測(cè)量，從而得到中子信號(hào)的時(shí)間分布；同樣，從飛行時(shí)間譜中利用567時(shí)間幅度轉(zhuǎn)換器的單道輸出來(lái)卡一個(gè)時(shí)間窗，單獨(dú)提取g信號(hào)作為門(mén)信號(hào)，與(n,g)分辨信號(hào)進(jìn)行符合測(cè)量，從而得到g信號(hào)的時(shí)間分布。

(n,g)分辨譜中的中子和g信號(hào)的時(shí)間分布測(cè)量結(jié)果對(duì)比示于圖11，中子信號(hào)時(shí)間分布的半高寬為9 ns，g信號(hào)時(shí)間分布的半高寬為8.5 ns，半高寬相差只有0.5 ns；中子分布的峰值對(duì)應(yīng)的時(shí)間為101ns，g分布的峰值對(duì)應(yīng)的時(shí)間為99 ns，兩峰之間的時(shí)間差僅為2 ns。由于中子信號(hào)時(shí)間分布和g信號(hào)時(shí)間分布的峰位置僅相差2 ns，兩種信號(hào)在時(shí)間上幾乎重疊在一起，這直接導(dǎo)致了(n,g)分辨譜的中子信號(hào)和g信號(hào)無(wú)法分開(kāi)。

通過(guò)比較中子和g信號(hào)這兩種信號(hào)的時(shí)間分布譜，可以看出，由于中子和g信號(hào)之間絕大部分信號(hào)在時(shí)間分布上是在重疊區(qū)域，導(dǎo)致在將中子和g進(jìn)行分辨時(shí)，(n,g)分辨譜出現(xiàn)單峰，無(wú)法進(jìn)行(n,g)分辨。

在大體積載釓液閃條件下，g信號(hào)和中子信號(hào)的時(shí)間分布寬度幾乎相同，這說(shuō)明大體積載釓液閃內(nèi)部，g信號(hào)和中子信號(hào)在液閃內(nèi)部經(jīng)過(guò)更多次的碰撞，導(dǎo)致信號(hào)時(shí)間分布的展寬。另外，在峰位上的重疊，表明在大體積載釓液閃內(nèi)部，由于多次散射效應(yīng)，大幅度地縮小了中子和g閃爍光信號(hào)之間的差異，使中子信號(hào)和g信號(hào)在時(shí)間分布上更為接近，這也進(jìn)一步加重了大體積載釓液閃(n,g)分辨的困難。

這兩種效應(yīng)的共同作用使得大體積載釓液閃(n,g)分辨無(wú)法實(shí)現(xiàn)，為“大體積載釓液閃探測(cè)器無(wú)法實(shí)現(xiàn)(n,g)分辨”這一實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象給出了合理的解釋。

2.4 中子俘獲時(shí)間特性測(cè)試

中子俘獲時(shí)間分布利用252Cf裂變室和尺寸為 ?30 cm×30 cm的載釓液閃探測(cè)器測(cè)量，中子俘獲時(shí)間分布測(cè)量的電子學(xué)框圖示于圖12。

在圖12中，裂變室信號(hào)先經(jīng)過(guò)142B前放進(jìn)行放大，142B前放加正高壓200 V，前放的T輸出信號(hào)先經(jīng)過(guò)579快濾波放大器后，送入584恒比定時(shí)器，經(jīng)過(guò)卡閾后的裂變碎片時(shí)間信號(hào)作為567時(shí)間幅度轉(zhuǎn)換器的開(kāi)門(mén)信號(hào)，252Cf產(chǎn)生的中子和g與載釓液閃發(fā)生作用，由載釓液閃測(cè)量的時(shí)間信號(hào)經(jīng)過(guò)延遲后作為567時(shí)間幅度轉(zhuǎn)換器的關(guān)門(mén)信號(hào)，從567時(shí)間幅度轉(zhuǎn)換器的輸出給927多道MCA (Multichannel Analyzer)，得到載釓液閃信號(hào)的中子俘獲時(shí)間分布譜。142B前放的E輸出信號(hào)先經(jīng)過(guò)572A主放大器放大后，送入927多道，與從584恒比定時(shí)器卡閾后輸出的裂變碎片時(shí)間信號(hào)進(jìn)行符合測(cè)量，得到扣除α粒子信號(hào)干擾后的裂變碎片能譜。實(shí)驗(yàn)得到的中子俘獲時(shí)間分布示于圖13。中子俘獲時(shí)間分布在0?30ms內(nèi)，中子平均俘獲時(shí)間為11.0ms，這與Frehaut[1]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致，表明本課題組研制的載釓液閃溶液在中子俘獲時(shí)間分布特性上滿足實(shí)驗(yàn)要求。

圖12252Cf中子源自發(fā)裂變中子俘獲時(shí)間測(cè)量電子學(xué)框圖 Fig.12 Electronics block diagram for the distribution of neutron capture time measurement for252Cf neutron source.

圖13252Cf中子源在載釓液閃探測(cè)器中的中子俘獲時(shí)間分布 Fig.13 Distribution of neutron capture time by252Cf self-fission in the gadolinium-loaded liquid scintillator detector.

3 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)細(xì)致的載釓液閃溶液配制，得到了30 kg的載釓液閃溶液，載釓量為0.5%wt；經(jīng)過(guò)對(duì)探測(cè)器包殼的合理結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，研制得到了?30 cm×30 cm圓柱形載釓液閃探測(cè)器。

利用同位素中子源和g源進(jìn)行了探測(cè)器能量線性實(shí)驗(yàn)測(cè)試，得到?30 cm×30 cm圓柱形載釓液閃探測(cè)器的能量線性良好；采用過(guò)零分辨法，利用252Cf中子源進(jìn)行了細(xì)致的(n,g)分辨性能實(shí)驗(yàn)測(cè)試，結(jié)果表明，?30 cm×30 cm圓柱形載釓液閃的(n,g)分辨性能較差，(n,g)分辨譜為單峰；利用252Cf裂變室的裂變碎片信號(hào)，符合測(cè)量了裂變事件發(fā)生后1ms內(nèi) ?30 cm×30 cm圓柱形載釓液閃的(n,g)分辨性能， ?30 cm×30 cm圓柱形載釓液閃的(n,g)分辨性能較差，掌握了裂變事件發(fā)生后1ms內(nèi)載釓液閃的(n,g)分辨測(cè)量技術(shù)，給出了裂變事件標(biāo)識(shí)時(shí)間內(nèi)進(jìn)行(n,g)分辨的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)；利用飛行時(shí)間技術(shù)通過(guò)符合測(cè)量的方法，測(cè)量了(n,g)分辨譜中的中子和g信號(hào)的時(shí)間分布，獲得了中子和g時(shí)間分布的半高寬以及峰位之間的時(shí)間差實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。由于中子和g信號(hào)之間絕大部分信號(hào)是在重疊區(qū)域，在將中子和g進(jìn)行分辨時(shí)(n,g)分辨譜出現(xiàn)單峰，導(dǎo)致無(wú)法進(jìn)行分辨。對(duì)于大體積載釓液閃(n,g)分辨無(wú)法實(shí)現(xiàn)的物理現(xiàn)象，從實(shí)驗(yàn)角度給出了更清晰的分析和解釋。

利用252Cf裂變室的裂變碎片信號(hào)作為開(kāi)門(mén)信號(hào)，符合測(cè)量得到?30 cm×30 cm載釓液閃探測(cè)器的中子俘獲時(shí)間分布。結(jié)果表明，中子俘獲g信號(hào)主要集中在約30ms以內(nèi)，中子俘獲平均時(shí)間為11ms，中子俘獲時(shí)間分布特性滿足實(shí)驗(yàn)要求。

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Performance measurement of large volume ?30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector

ZHU Chuanxin MOU Yunfeng ZHENG Pu

(Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Background: The gadolinium-loaded liquid scintillator detector is an important tool for particle detecting in the area of high energy physics and nuclear physics experiments. Purpose: In this work, a large-size ?30cm×30cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector has been developed for neutron measurement. Neutron gamma discrimination and distribution of neutron capture time of gadolinium-loaded liquid scintillator were main values of detecting performance. Methods: The n-gamma discrimination of the large-size gadolinium-loaded liquid scintillator detector has been studied using a252Cf spontaneous fission neutron source by zero-crossing method. It was observed that the neutron-gamma discrimination property of large-size gadolinium-loaded liquid scintillator detector was poor. n-gamma discrimination spectra of ?30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector within 1ms after the fission event were captured with coincidence method based on the start signal of fission fragment from252Cf fission chamber. Results: It was observed that the neutron-gamma discrimination property of large-size gadolinium-loaded liquid scintillator detector was also poor. The time distributions of neutron and gamma in the n-gamma discrimination spectra were measured by time-of-flight (TOF) technique and coincidence method. The peak time difference of neutron time distribution and gamma time distribution was 2 ns. The distribution of neutron capture time was measured for a ?30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector with coincidence method based on the start signal of fission fragment from252Cf fission chamber. The main signals of γ by neutron capture of ?30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector were in about 30ms. The average time of neutron capture is 11ms. Conclusion: The neutron capture time property of homemade gadolinium-loaded liquid scintillator meets the experimental requirements. For the most signal of neutron and gamma within the superposition, single peak was presented in the n-gamma discrimination spectra. Therefore, the n-gamma discrimination could not be realized. The phenomenon of the poor neutron-gamma discrimination property of ?30 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector was explained clearly based on the experiments.

Gadolinium-loaded liquid scintillator detector, Neutron gamma discrimination, The distribution of neutron capture time

ZHU Chuanxin, male, born in 1977, graduated from China Academy of Engineering Physics with a master’s degree in 2003

10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.020402

朱傳新，男，1977年出生，2003年于中國(guó)工程物理研究院獲碩士學(xué)位

2015-10-17，

2015-12-08