蔡敏華，唐　蘭，趙礦美

(廣州大學(xué)廣東省建筑節(jié)能與應(yīng)用技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 廣東廣州510006)

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基于ASPEN PLUS的等離子體氣化生物質(zhì)模擬分析

蔡敏華，唐蘭，趙礦美

(廣州大學(xué)廣東省建筑節(jié)能與應(yīng)用技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 廣東廣州510006)

摘要:為研究生物質(zhì)在等離子體噴動(dòng)—流化床中的熱解影響因素和熱解產(chǎn)氣成分，文中基于ASPEN PLUS通用化工流程模擬軟件，采用花生殼作為生物質(zhì)原料，氧氣作為氣化劑，對(duì)生物質(zhì)在等離子體噴動(dòng)—流化床中的熱解氣化過程進(jìn)行模擬，考察了3個(gè)重要影響因素(熱解溫度、當(dāng)量比ER、氣化劑溫度)對(duì)氣化結(jié)果的影響。結(jié)果表明：氧氣氣化花生殼的最佳操作條件是熱解溫度1 000 ℃、當(dāng)量比ER=0.25、氣化劑溫度600 ℃，此時(shí)能得到較高的氣化效率和氣化產(chǎn)率。

關(guān)鍵詞:ASPEN PLUS模擬；花生殼；等離子體；氣化

0引言

生物質(zhì)氣化技術(shù)能將低品位的生物質(zhì)原料轉(zhuǎn)化成高品位的可燃?xì)怏w[1-3]，已成為主要的熱化學(xué)處理技術(shù)方式。本研究運(yùn)用的等離子體噴動(dòng)—流化床裝置最大特點(diǎn)是具有高溫高能和高傳熱性等特性，該裝置獲得的產(chǎn)物熱值較高、產(chǎn)量理想、成分不復(fù)雜。由于等離子熱解的傳熱過程發(fā)生在極短的原料停留時(shí)間內(nèi)，因而快速熱解獲得的產(chǎn)物容易結(jié)塊，但結(jié)合噴動(dòng)—流化床反應(yīng)器能避免此現(xiàn)象，利用底部引入的流化氣防止環(huán)隙區(qū)出現(xiàn)“死區(qū)”現(xiàn)象，克服了普通載流床或固定床床體的熱解不完全、熱解產(chǎn)物結(jié)塊等弊端，等離子體與噴動(dòng)—流化床兩者優(yōu)勢(shì)疊加組成一套新型熱解裝置。因此，等離子體噴動(dòng)—流化床氣化生物質(zhì)技術(shù)具有反應(yīng)速率極快、氣體產(chǎn)物熱值高、產(chǎn)物組分集中、無焦油產(chǎn)物等優(yōu)點(diǎn)[4]。

ASPEN PLUS是大型通用流程模擬系統(tǒng)，源于美國(guó)能源部70年代后期在麻省理工學(xué)院組織開發(fā)的新型第三代流程模擬軟件，是舉世公認(rèn)的標(biāo)準(zhǔn)大型流程模擬軟件。目前，利用ASPEN PLUS模擬生物質(zhì)氣化的研究越來越受關(guān)注。楊毅梅等[5]利用軟件模擬稻殼在流化床中的空氣氣化反應(yīng)，研究不同氣化溫度和當(dāng)量比對(duì)氣化結(jié)果的影響；葉堔[6]建立了生物質(zhì)水蒸氣氣化反應(yīng)器模型來模擬氣化溫度、壓力以及水蒸氣與生物質(zhì)質(zhì)量之比(S/B)對(duì)氣化產(chǎn)物成分的影響；李斌等[7]也建立起生物質(zhì)氧氣氣化制備合成氣的模型，并深入分析加入水蒸氣和對(duì)合成氣組分的影響。上述研究中模擬的均為常規(guī)熱解，而ASPEN PLUS通用化工流程模擬軟件中模擬計(jì)算出的結(jié)果是基于系統(tǒng)同時(shí)達(dá)到化學(xué)平衡和相平衡時(shí)的結(jié)果。相比于常規(guī)熱解，生物質(zhì)熱等離子體氣化具有更高的熱解溫度與熱解速率，反應(yīng)更加完全，更適合于利用ASPEN PLUS模擬，因而模擬數(shù)據(jù)更能貼近于事實(shí)數(shù)據(jù)，為此，筆者開展了此方面的研究，以對(duì)今后的實(shí)驗(yàn)和研究提供參考。

1ASPEN PLUS模型

本研究的模擬條件和產(chǎn)物分布分析主要是基于圖1所示實(shí)驗(yàn)裝置。

圖1　等離子體噴動(dòng)—流化床熱解生物質(zhì)的裝置示意圖

生物質(zhì)在等離子體反應(yīng)器中經(jīng)歷干燥、熱解、氧化還原3個(gè)階段，經(jīng)過前兩個(gè)反應(yīng)階段后產(chǎn)出的焦炭，在高溫高熱的等離子體環(huán)境中與反應(yīng)器底部引入的氣化劑發(fā)生反應(yīng)，同時(shí)釋放出大量的熱量(也是維持全部反應(yīng)過程的熱量)。由于上述幾個(gè)反應(yīng)區(qū)域是人為虛擬劃分，是不存在的，它們之間的界線都不明顯，因此，本研究建立等離子體噴動(dòng)—流化床熱解氣化生物質(zhì)的模型需要基于以下假設(shè)。

①與普通熱解過程相比，等離子體熱解具有反應(yīng)溫度極高的熱性能，傳熱過程發(fā)生時(shí)間極短。同時(shí)，噴動(dòng)—流化床反應(yīng)器能使反應(yīng)充分、快速、均勻地進(jìn)行，以減少甚至避免液體產(chǎn)物(如焦油)的產(chǎn)生[8]，因此，本研究氣體產(chǎn)物中氣體成分僅考慮CO2、H2、CH4、N2、CO、H2O，固體為焦炭，不考慮焦油等不穩(wěn)定的化合物含量。

②等離子體反應(yīng)器內(nèi)能穩(wěn)定運(yùn)行，發(fā)生的反應(yīng)非?？烨夷苓_(dá)到化學(xué)平衡。

③生物質(zhì)氣化過程中充分反應(yīng)，灰分ASH等不常規(guī)成分對(duì)反應(yīng)結(jié)果無影響。

④等離子體反應(yīng)器不考慮壓力損失。

⑤焦炭中的C含量是100%。

本研究利用兩個(gè)反應(yīng)器(熱解和氣化)來模擬整個(gè)反應(yīng)器，設(shè)計(jì)并建立生物質(zhì)在等離子體噴動(dòng)—流化床中熱解氣化的模型流程圖[9-14]如圖2所示。物料流程：等離子工作氣體N2既作為噴動(dòng)氣體，也作為熱解的熱源氣體，當(dāng)非常規(guī)組分花生殼原料進(jìn)入熱解反應(yīng)器內(nèi)(DECOMP)干燥、高溫?zé)峤鈺r(shí)，由于循環(huán)噴動(dòng)的物料都能充分進(jìn)入等離子體核心熱區(qū)域，極少出現(xiàn)結(jié)塊現(xiàn)象，則可設(shè)想此階段產(chǎn)物只有常規(guī)組分固體焦炭和熱解氣，并經(jīng)過假想分離器(SEP1)氣固分離；固體焦炭與噴動(dòng)—流化床體底部引入的氣化劑發(fā)生燃燒反應(yīng)，燃燒產(chǎn)物在等離子體高溫高能的環(huán)境下與熱解氣進(jìn)行氧化還原反應(yīng)達(dá)到熱化學(xué)平衡(GASIFY)，主要產(chǎn)物為合成氣(GASES)和灰分混合物；合成氣在高溫高焓的等離子體反應(yīng)器內(nèi)受熱而沿著柱形裝置膨脹上升，產(chǎn)物中的灰分因重力下降聚集于反應(yīng)器底部，兩者自然分離可用分離器(SEP2)模擬；加上等離子體邊緣冷卻速度很高，合成氣被馬上冷卻而終止進(jìn)一步的降解反應(yīng)，因而能收集到大量合成氣，合成氣被冷卻后析出冷凝水，此過程可假想在氣液分離器(SEP3)內(nèi)進(jìn)行。期間，在吉布斯反應(yīng)器(GASIFY)中燃燒反應(yīng)產(chǎn)生熱量，一部分供給熱解反應(yīng)器達(dá)到熱解溫度，另一部分作為熱量損失排出，剩余的熱量供于自身氣化反應(yīng)。

圖2　等離子體噴動(dòng)—流化床熱解生物質(zhì)的模型流程圖

2模型的氣化條件

在ASPEN PLUS模型中，以花生殼作為生物質(zhì)原料，其工業(yè)分析和元素分析如表1所示。模擬運(yùn)行條件如下：花生殼進(jìn)料狀態(tài)為200 kg/h、25 ℃、1個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓，反應(yīng)器的熱解氣化壓力0.2 MPa。由于氧氣氣化能克服空氣氣化氣體產(chǎn)物中含有大量氮?dú)獾谋锥?，且提高氣體產(chǎn)物的熱值，因而選定以氧氣作為氣化氣體。

表1　花生殼的工業(yè)分析和元素分析

本模型中的當(dāng)量比ER、氣體熱值、氣體產(chǎn)率、氣化效率做以下定義[15]，并描述了各個(gè)操作條件的單獨(dú)變化對(duì)于產(chǎn)物氣體相關(guān)指標(biāo)構(gòu)成的影響。

①當(dāng)量比ER定義為生物質(zhì)氣化消耗空氣(或氧氣)量與完全燃燒時(shí)所需要的理論空氣(氧氣)量之比。

②氣體熱值是指在標(biāo)準(zhǔn)狀況下(1 atm，0 ℃)，單位體積的氣化氣體所含有的所有化學(xué)能,單位為MJ/m3。本研究以低位熱值作為比較參數(shù)，根據(jù)實(shí)際情況，可簡(jiǎn)化為：

LHV=12.63×CO+12.75×H2+39.82×CH4，

設(shè)置熱值輸入FORTRAN語句：

HEAT=12.63*CO+12.75*p+39.82*Ch1，

其中，CO、H2、CH4分別是CO、H2、CH4在產(chǎn)物氣體中的體積百分比(%)。

③氣化產(chǎn)率是指單位質(zhì)量的生物質(zhì)原料產(chǎn)生的氣體產(chǎn)物在標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下(1 atm，0 ℃)的體積，單位為m3/kg。由于從模型數(shù)據(jù)獲得的氣體參數(shù)往往是在非標(biāo)準(zhǔn)狀況下的體積流量，且氣化反應(yīng)后的出氣壓強(qiáng)為大氣壓強(qiáng)1 atm，假定各氣體分子為理想氣體分子并遵循理想氣體狀態(tài)方程，則氣化產(chǎn)率計(jì)算公式為：

④氣化效率η是生物質(zhì)氣化所產(chǎn)生的氣體產(chǎn)物所含的化學(xué)能與生物質(zhì)原材料的化學(xué)能之比，也就是氣體產(chǎn)物的總熱值與生物質(zhì)原料的熱值之比。本研究不考慮焦油的產(chǎn)生，氣化效率計(jì)算公式為：

3模擬結(jié)果與討論

3.1熱解溫度對(duì)氣化結(jié)果的影響

為研究熱解溫度對(duì)氣化結(jié)果的影響 ，模擬條件設(shè)定為：花生殼200 kg/h，25 ℃，1 atm；氣化劑O2設(shè)為200 ℃，5 atm；ER=0.28(即進(jìn)氣量69.084 kg/h)，反應(yīng)器氣化壓力0.2 MPa，變量值熱解溫度的變化范圍是400～1 600 ℃，隨著熱解溫度上升，生物質(zhì)在等離子體噴動(dòng)—流化床中氣化的模擬結(jié)果如表2所示，合成氣中各氣體成分的體積分?jǐn)?shù)的變化情況如圖3所示。

表2　氣化結(jié)果隨熱解溫度的變化1

1.模擬條件：花生殼進(jìn)料200 kg/h、25 ℃、1 atm；氣化劑O2200 ℃、5 atm；ER為0.28；反應(yīng)器氣化壓力0.2 MPa。

圖3　氣體體積分?jǐn)?shù)和氣體熱值隨熱解溫度的變化Fig.3　Gas yield and gasification efficiency along with the change of pyrolysis temperature

從圖3可見，CH4和N2的產(chǎn)量極低，幾乎為零；H2和CO的體積分?jǐn)?shù)隨熱解溫度的上升而增大，分別從36.492%、40.200%增大至39.202%、51.351%；CO2體積分?jǐn)?shù)隨熱解溫度的上升而降低，在400 ℃和1 600 ℃分別是17.757%和10.305%。主要是因?yàn)闊峤鉁囟炔粩嗌?，促使吸熱反?yīng)C+CO2→2CO和 C+H2O→CO+H2向右移動(dòng)，造成H2和CO的產(chǎn)量增多以及CO2的產(chǎn)量減少。另外，氣體的熱值隨熱解溫度的上升而升高，從400 ℃的10.298 MJ/m3升高到1 600 ℃的10.846 MJ/m3，這是由于H2和CO體積分?jǐn)?shù)都增大、甲烷體積分?jǐn)?shù)變化很小，三者共同作用下造成的。

從表2看出，氣體產(chǎn)率隨熱解溫度升高而先增高后降低，從400 ℃的1.231 m3/kg升高到1 000 ℃的1.251 m3/kg，再降低到1 600 ℃的1.186 m3/kg；氧氣氣化的氣化效率隨熱解溫度升高而先升高后降低，從400 ℃的92.975%升高到600 ℃的93.127%，再降低到1600 ℃的85.568%。研究表明，盡管熱解溫度有助于氣化反應(yīng)的進(jìn)行，但并不代表越高越好，達(dá)到一定程度后氣化效率會(huì)降低。綜合考慮，本研究的熱解溫度宜設(shè)定為1 000 ℃。

3.2當(dāng)量比ER對(duì)氣化結(jié)果的影響

為研究當(dāng)量比ER對(duì)氣化結(jié)果的影響，模擬條件設(shè)定如下：花生殼進(jìn)料200 kg/h，25 ℃，1 atm；氣化劑O2設(shè)200 ℃，5 atm；熱解溫度800 ℃，反應(yīng)器氣化壓力0.2 MPa，變量值ER的變化范圍0.2～0.45(即氣化劑進(jìn)氣量49.35～111.03 kg/h)。隨著ER值上升，生物質(zhì)在等離子體噴動(dòng)—流化床中氣化的模擬結(jié)果如表3所示，合成氣中各氣體成分的體積分?jǐn)?shù)的變化情況如圖4所示。

表3　氣化結(jié)果隨當(dāng)量比的變化1

1.模擬條件：花生殼進(jìn)料200 kg/h、25 ℃、1 atm；氣化劑O2200 ℃、5 atm；熱解溫度800 ℃；反應(yīng)器氣化壓力0.2 MPa。

圖4　氣體體積分?jǐn)?shù)和氣體熱值隨當(dāng)量比變化Fig.4 Gas volume fraction and gas calorific value along with the change of equivalent ratio

從圖4可發(fā)現(xiàn)，當(dāng)量比ER在0.2～0.45，隨著ER值增大，CO的產(chǎn)量隨之增大，其體積分?jǐn)?shù)從ER=0.2時(shí)的34.024%增加到ER=0.45時(shí)的53.720%；CH4和H2的體積分?jǐn)?shù)隨ER增大而減少，其中H2的變化最為明顯，從38.715%降低到20.473%。主要原因是，ER值增大會(huì)使反應(yīng)器內(nèi)的溫度有所增加，促進(jìn)了吸熱反應(yīng)C+CO2→2CO和C+H2O→CO+H2正反應(yīng)移動(dòng)，造成CO的體積分?jǐn)?shù)不斷增大以及剛開始時(shí)CO2的體積分?jǐn)?shù)降低的現(xiàn)象；但隨著氧氣量的不斷增加，使C+O2→CO2、2CO+O2→2CO2、O2+2H2→2H2O和2O2+CH4→CO2+2H2O向右反應(yīng)加劇，后期CO2產(chǎn)量升高，而CH4和H2產(chǎn)量不斷降低；隨著后期CO2產(chǎn)量增多，使H2O+CO→CO2+H2逆反應(yīng)和C+CO2→2CO正反應(yīng)加劇，造成后期CO體積分?jǐn)?shù)仍然不斷增大。

從圖4也可觀察到，氣體熱值隨ER增大而先增大后減小，在ER=0.25取得最大值10.712 MJ/m3。這是由于ER≤0.25時(shí)，CO體積分?jǐn)?shù)增大帶來的熱值增加大于CH4和H2體積分?jǐn)?shù)減小所帶來的熱量損失。而當(dāng)ER>0.25，CO體積分?jǐn)?shù)的增加不足以彌補(bǔ)CH4和H2體積分?jǐn)?shù)減小所帶來的熱量損失，共同作用下使熱值下降。

由表3可見，氣體產(chǎn)率和氣化效率的變化趨勢(shì)幾乎一致。當(dāng)ER≤0.25時(shí)，隨ER增大而增大；當(dāng)ER>0.25時(shí)，隨ER增大而降低，氣體產(chǎn)率和氣化效率在ER=0.25時(shí)出現(xiàn)最大值，分別為1.237 m3/kg、93.159%。原因是：開始階段，通入的氧氣量增加，花生殼中可燃組分和揮發(fā)分的燃燒更充分，氣化程度更加充分，放出的熱量隨之增多，但隨著氧氣量繼續(xù)增多至過量，可燃?xì)怏wH2和CO分別與氧氣生成CO2和水，導(dǎo)致氣體產(chǎn)率降低；氣化效率在ER=0.25達(dá)到最高值93.159%。這是氣體熱值和氣體產(chǎn)率同時(shí)達(dá)到最高值而共同作用的結(jié)果。

3.3氣化劑溫度對(duì)氣化結(jié)果的影響

為研究氣化劑溫度對(duì)氣化結(jié)果的影響，模擬條件設(shè)定如下：花生殼進(jìn)料200 kg/h，25 ℃，1 atm；氣化劑O2設(shè)5 atm，ER=0.28(即進(jìn)氣量69.084 kg/h)，熱解溫度800 ℃，反應(yīng)器氣化壓力0.2 MPa，變量值氣化劑溫度的變化范圍是0～800 ℃。隨著氣化劑溫度上升，生物質(zhì)在等離子體噴動(dòng)—流化床中氣化的模擬結(jié)果如表4所示，合成氣中各氣體成分的體積分?jǐn)?shù)的變化情況如圖5所示。

表4　氣化結(jié)果隨氣化劑溫度的變化1

1.花生殼進(jìn)料200 kg/h、25 ℃、1 atm；氣化劑O2為5 atm；ER=0.28；熱解溫度800 ℃；反應(yīng)器氣化壓力0.2 MPa。

圖5　氣體體積分?jǐn)?shù)和氣體熱值隨氣化劑溫度變化Fig.5　Gas volume fraction and gas calorific value along with the change of gasification agent temperature

總體來看，相比于前兩者因素，氣化劑溫度對(duì)氣化結(jié)果的影響并沒那么明顯。從圖5可觀察到，隨著氣化劑溫度不斷上升，H2和CO的體積分?jǐn)?shù)隨之增大，分別從35.387%、40.789%增大到37.955%、45.095%；CO2的體積分?jǐn)?shù)隨氧氣溫度上升而下降，從0 ℃的14.802%降低到800 ℃的13.378%；CH4、N2的體積分?jǐn)?shù)偏低，幾乎為零。可見，氣化劑溫度變化對(duì)CO2和CO體積分?jǐn)?shù)的影響較為明顯，對(duì)H2、CH4和N2體積分?jǐn)?shù)的影響較為微弱。 主要原因是氣化劑溫度的上升會(huì)導(dǎo)致氣化溫度的上升， 吸熱反應(yīng)C+CO2→2CO、C+H2O→CO+H2的正反應(yīng)與放熱反應(yīng)C+2H2→CH4的逆反應(yīng)都加劇，因而促使了H2、CO的生成以及CO2的消耗。由圖5也可發(fā)現(xiàn)，隨著氣化劑溫度上升， 氣體熱值呈現(xiàn)從10.322 MJ/m3上升至10.468 MJ/m3的線性增長(zhǎng)現(xiàn)象，主要是因?yàn)镃O體積分?jǐn)?shù)的明顯增大而造成的。

由表4可見，隨著氣化劑溫度在0～800 ℃不斷上升，氣體產(chǎn)率略有上升，從1.225 m3/kg升高到1.246 m3/kg；氣化效率也隨之增大，從88.847%增大到91.649%，然后趨于平緩。研究證明，與普通氣化反應(yīng)一樣，在等離子體高溫作用下，氣體產(chǎn)率和氣化效率都會(huì)隨著氣化劑溫度的上升而增大，可見氣化劑預(yù)熱有助于氣化反應(yīng)的進(jìn)行，并能獲得較高的氣化效率和氣化產(chǎn)率。綜合考慮，本研究以氣化劑氧氣溫度600 ℃為宜。

4結(jié)語

本研究基于ASPEN PLUS軟件對(duì)生物質(zhì)在等離子體噴動(dòng)—流化床中的熱解氣化過程進(jìn)行模擬，以花生殼為原料，主要考察了熱解溫度、當(dāng)量比ER、氣化劑溫度等3個(gè)重要因素對(duì)產(chǎn)氣成分組成、氣體熱值、氣體產(chǎn)率、氣化效率的影響。模擬結(jié)果表明：隨著熱解溫度和氣化劑溫度上升，合成氣熱值、H2和CO產(chǎn)量均隨之增大，CO2產(chǎn)量則隨之下降；隨著ER值增大，H2產(chǎn)量和合成氣熱值隨之減小，CO產(chǎn)量卻隨之增大；生物質(zhì)在等離子體噴動(dòng)—流化床中熱解氣化產(chǎn)生的CH4和N2只是少量的；其最佳操作條件為熱解溫度1 000 ℃、當(dāng)量比ER=0.25、氣化劑溫度600 ℃。本研究的模擬結(jié)果在一定程度上為今后的生物質(zhì)在等離子體噴動(dòng)—流化床熱解氣化的實(shí)際應(yīng)用提供了基礎(chǔ)參考數(shù)據(jù)。

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(責(zé)任編輯張曉云裴潤(rùn)梅)

收稿日期：2015-03-16；

修訂日期：2016-04-17

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51078092)

通訊作者：唐蘭(1977—)，女，四川蓬溪人，廣州大學(xué)副教授，博士；E-mail：tanglan@gzhu.edu.cn。

doi:10.13624/j.cnki.issn.1001-7445.2016.0863

中圖分類號(hào)：TK6

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1001-7445(2016)03-0863-07

Simulation and analysis of biomass plasma gasificationbased on ASPEN PLUS

CAI Min-hua， TANG Lan, ZHAO Kuang-mei

(Guangdong Provincial Key Laboratory of Building Energy Efficiency and Application Technologies,Guangzhou University，Guangzhou 510006，China)

Abstract:To research the pyrolysis factors and syngas composition of biomass in plasma spouted-fluidized bed, the simulation of biomass gasification process in plasma spouted-fluidized bed was carried out by using ASPEN PLUS, general chemical process simulation software. The peanut shells were used as raw biomass and oxygen was used as the gasification agent. From the simulation analysis, the effect of pyrolysis temperature, equivalence ratio (ER) and gasification agent temperature on the gasification syngas were studied. The results showed that: the optimal operating condition for peanut shells gasification is as follows: pyrolysis temperature 1000℃, ER=0.25, gasification agent temperature 600 ℃. Under this condition, the higher gasification efficiency and yield can be obtained.

Key words:ASPEN PLUS simulation；peanut shells；plasma；gasification

引文格式：蔡敏華，唐蘭，趙礦美.基于ASPEN PLUS的等離子體氣化生物質(zhì)模擬分析[J].廣西大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)，2016，41(3)：863-869.