潘 濤，朱 雷，王亞東，李曉萌.中國地質(zhì)大學(xué)（北京）能源學(xué)院，北京0008；.中國石油塔里木油田勘探開發(fā)研究院，庫爾勒84000；.長江大學(xué)非常規(guī)油氣中心，武漢4000

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川南地區(qū)龍馬溪組有機(jī)質(zhì)特征及其對頁巖氣富集規(guī)律的影響研究

潘 濤1，朱 雷2，王亞東3，李曉萌3
1.中國地質(zhì)大學(xué)（北京）能源學(xué)院，北京100083；
2.中國石油塔里木油田勘探開發(fā)研究院，庫爾勒841000；3.長江大學(xué)非常規(guī)油氣中心，武漢430100

摘要：四川盆地南部（簡稱“川南”）廣泛發(fā)育多套下古生界海相泥頁巖層系，其中龍馬溪組為該區(qū)一套優(yōu)良的烴源巖層，具備優(yōu)越的頁巖氣形成條件。根據(jù)長寧和威遠(yuǎn)頁巖氣探區(qū)的鉆井巖心、露頭樣品分析資料，對川南地區(qū)下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖有機(jī)質(zhì)特征及其對頁巖氣富集規(guī)律的影響進(jìn)行研究后表明，川南龍馬溪組頁巖的有機(jī)質(zhì)類型為Ⅰ～Ⅱ1型，有機(jī)碳含量較高（平均為2.52%），熱演化程度為2.0%～3.8%，達(dá)到了高-過成熟階段；研究區(qū)的有機(jī)質(zhì)特征對頁巖氣的富集具有重要的影響，干酪根的類型決定著甲烷吸附能力強(qiáng)弱，有機(jī)質(zhì)豐度和有機(jī)演化程度決定了頁巖的生氣量和含氣量，同時(shí)高TOC和Ro也能促進(jìn)有機(jī)質(zhì)微孔隙的發(fā)育，為頁巖氣的富集提供更多有利空間。因此，研究認(rèn)為川南地區(qū)龍馬溪組有機(jī)質(zhì)特征較好，有利于頁巖氣的富集成藏。

關(guān)鍵詞：龍馬溪組；頁巖氣；富集規(guī)律；有機(jī)質(zhì)特征；含氣性

First author：PAN Tao，Ph.D.Candidate；E-mail：pt_kof@126.com

目前，頁巖氣作為非常規(guī)領(lǐng)域崛起速度最快的天然氣能源，已逐漸引起了世界范圍內(nèi)的重視。其主要在有機(jī)質(zhì)豐富的泥頁巖層系中富集，并大部分吸附在干酪根、有機(jī)質(zhì)微孔隙和黏土礦物表面或游離于相對空間比較大的微裂縫、空隙等空間。具有典型的“源儲一體”、資源潛力大、開采壽命長等特點(diǎn)（張抗和譚云冬，2009；閆存章等，2009）。經(jīng)過初步測算，中國頁巖氣資源評估儲量為20×1012～25×1012m3，約為國內(nèi)常規(guī)氣資源量的2倍以上（鄒才能等，2010；董大忠等，2011），具有良好的勘探開發(fā)前景。

四川盆地志留系龍馬溪組頁巖在中國南方油氣勘探歷程中，是一套良好的烴源巖層系（翟光明等，1987），具備優(yōu)越的頁巖氣地質(zhì)條件。同時(shí)隨著威遠(yuǎn)和長寧頁巖氣示范區(qū)在龍馬溪層段已發(fā)現(xiàn)商業(yè)性頁巖氣流，川南地區(qū)志留系海相頁巖層無疑成為了國內(nèi)專家學(xué)者研究的焦點(diǎn)。中國頁巖氣的研究和勘探剛剛起步，對于頁巖氣富集成藏規(guī)律的研究還沒成體系，且烴源因素對頁巖氣富集規(guī)律的影響研究相對薄弱。本文以長寧和威遠(yuǎn)探區(qū)的鉆井、露頭巖樣和巖芯分析化驗(yàn)資料為基礎(chǔ)，探討頁巖氣在有機(jī)質(zhì)特征影響下的富集規(guī)律，旨在為今后頁巖氣成藏研究和開發(fā)實(shí)踐提供理論依據(jù)。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

四川盆地為一個(gè)典型次級構(gòu)造單元，地處揚(yáng)子地臺偏西北一側(cè)，盆地西緣與龍門山造山帶相接，北端為大巴山前陸推覆帶，以西北拗陷區(qū)、中部古隆起帶和東南低陡構(gòu)造帶三個(gè)大的構(gòu)造單元為主。川中地區(qū)以震旦剛性基地為主，構(gòu)造穩(wěn)定性強(qiáng)，基本沒有大規(guī)模的斷裂帶；西北與東南方受強(qiáng)烈構(gòu)造作用影響，發(fā)育大型坳陷帶，整個(gè)川南地區(qū)構(gòu)造總體上呈現(xiàn)北陡南緩特征。威遠(yuǎn)構(gòu)造和長寧構(gòu)造為川南研究區(qū)2個(gè)重要的頁巖氣示范區(qū)，威遠(yuǎn)構(gòu)造帶主要位于川中隆起區(qū)西南方，長寧構(gòu)造帶地處川東南拗褶帶與滇北坳陷之間（如圖1）。

晚奧陶-早志留時(shí)期，由于受到樂山隆起與黔中古隆起分割作用的影響，川南地區(qū)表現(xiàn)為典型深水陸棚相帶（梁狄剛等，2008）。志留紀(jì)末的廣西運(yùn)動導(dǎo)致川中構(gòu)造抬升，志留系普遍被剝蝕，威遠(yuǎn)構(gòu)造頂部及其北緣龍馬溪組幾乎被剝蝕殆盡，整個(gè)四川盆地及其周緣地區(qū)僅僅殘留下統(tǒng)，但在南部，下志留統(tǒng)發(fā)育較完整（牟傳龍等，2011）?？傮w來看，川南志留系發(fā)育一套較穩(wěn)定的泥頁巖層系，沿樂山—龍女隆起向東南方逐漸增厚，以自貢—隆昌—瀘州為沉積中心，埋深多在2000 m以上，最大厚度達(dá)到400～600 m，有機(jī)質(zhì)特征良好，具有重大的研究意義。

圖1 川南地區(qū)構(gòu)造簡圖（紅色方框內(nèi)分別為威遠(yuǎn)和長寧頁巖氣示范區(qū)）Fig.1 Sketch map showing structures in the southern part of Sichuan Basin（red squares indicate Changning and Weiyuan shale gas demonstration areas）

2 龍馬溪組頁巖有機(jī)質(zhì)特征

2.1 有機(jī)質(zhì)類型

有機(jī)質(zhì)類型是頁巖產(chǎn)烴能力的決定因素（戴金星等，2003）。根據(jù)碳同位素分析，川南地區(qū)四口取芯井干酪根δ13C介于-27.2‰～-34.2‰，平均值分別為-29.3‰、-29.5‰、-31.0‰、-30.3‰（如表1），有機(jī)質(zhì)顯微組分統(tǒng)計(jì)顯示，干酪根中以海相鏡質(zhì)組與瀝青為主，占56%以上，殼質(zhì)組和腐泥組含量大約為38%，惰質(zhì)組在12%以內(nèi)，說明母質(zhì)類型較好，主要來源低等浮游生物或者藻類堆積物，生烴能力強(qiáng)。有典型Ⅰ型～Ⅱ1型干酪根的特點(diǎn)（圖2）。結(jié)果與國內(nèi)其他學(xué)者（朱炎銘等，2010；張小龍等，2013）的認(rèn)識一致。

表1 龍馬溪組頁巖干酪根樣品碳同位素組成分析表Table1 KerogencarbonisotopicanalysisoftheLongmaxiShale

圖2 川南龍馬溪組頁巖干酪根顯微組分三角圖Fig.2 Micro-facies ternary diagram of the Longmaxi shale samples

2.2 有機(jī)質(zhì)豐度

總有機(jī)碳含量（TOC）是評價(jià)頁巖有機(jī)質(zhì)豐度的一項(xiàng)主要指標(biāo)，也是生烴量和生烴強(qiáng)度的重要決定因素。Bowker（2007）結(jié)合美國的勘探投產(chǎn)盆地研究結(jié)果指出具有勘探開發(fā)價(jià)值的有機(jī)碳下限值為最低應(yīng)為2.0%。針對四川盆地，許多專家學(xué)者認(rèn)為有機(jī)碳含量下限值為1%，但隨著著開采技術(shù)的進(jìn)步，以后下限值可能降到0.5%，甚至更低。

對長寧地區(qū)N201井52塊巖芯和N203井44塊巖芯樣品的TOC分析結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，TOC值從0.04%到13.24%不等，平均為2.52%。通過直方圖分布統(tǒng)計(jì)，龍馬溪組頁巖TOC主要集中在1%到4%，占到了巖芯樣品數(shù)的64%，TOC含量小于1%的樣品數(shù)占19%，含量大于4%的樣品占到了17%（圖3）。從龍馬溪組井下樣品TOC分析結(jié)果來看，龍馬溪組有機(jī)碳含量較高，有機(jī)質(zhì)含量總體比較穩(wěn)定。由于砂質(zhì)含量從上往下的遞減，龍馬溪組下部TOC含量明顯較上部高（圖3）。

2.3 有機(jī)質(zhì)熱演化程度

熱成熟度是衡量油氣生成的一項(xiàng)關(guān)鍵性指標(biāo)，對頁巖氣的富集成藏具有很大的影響作用。相對比北美的頁巖氣盆地，四川盆地頁巖的熱成熟度要相對較高，高的演化程度更利于干氣的生成，而過高的演化程度也同時(shí)預(yù)示著生烴潛量的衰竭。

圖3 川南龍馬溪組頁巖樣品有機(jī)碳含量直方圖和TOC隨深度的變化關(guān)系Fig.3 TOC content and its variations with depths of the Longmaxi shale samples from Southern Sichuan area

對比N2O1、N2O3和W2O3井的實(shí)測數(shù)據(jù)和頁巖露頭資料分析結(jié)果，龍馬溪組頁巖有機(jī)質(zhì)演化程度為2.1%～3.5%，從樣品的Ro值統(tǒng)計(jì)分析以及川南頁巖演化Ro平面分布圖來看（圖4），雖然四川盆地南部具有典型疊合盆地特征，構(gòu)造歷史比較復(fù)雜，龍馬溪組頁巖的熱演化程度有較大的差異，當(dāng)從總體分布來看自貢—瀘州—納溪區(qū)塊演化程度較高，Ro為2.4%～3.2%，樂山—威遠(yuǎn)區(qū)塊演化程度更是達(dá)到了2.5%～3.5%，宜賓—長寧和榮昌—永川區(qū)塊有機(jī)質(zhì)熱成熟度相對較低，Ro=1.9% ～2.5%。川南龍馬溪組頁巖基本成熟，總體達(dá)到了高-過成熟階段，處于大量生干氣階段。

3 有機(jī)質(zhì)特征對頁巖氣富集規(guī)律的影響

在影響頁巖氣富集成藏眾多因素中，地質(zhì)因素作為其主控因素，決定著頁巖氣藏是否具有開采價(jià)值，而有機(jī)質(zhì)特征（有機(jī)質(zhì)豐度、有機(jī)質(zhì)類型、有機(jī)質(zhì)成熟度）作為地質(zhì)烴源條件要素的一項(xiàng)重要地化評價(jià)指標(biāo)，直接和間接的影響著頁巖氣的富集成藏（Curtis，2002；Jarvie et al.，2007）。

圖4 川南地區(qū)龍馬溪組頁巖熱成熟度分布圖Figure 4 Ro distribution of the Longmaxi shale from Southern Sichuan

3.1 有機(jī)質(zhì)類型的影響

有機(jī)質(zhì)類型不僅決定生烴的強(qiáng)弱，據(jù)閆建萍、張同偉的研究，不同有機(jī)質(zhì)類型對甲烷的吸附能力差異性很大，在相同壓力條件下I型干酪根Lang?muir常數(shù)K值最?。↙angmuir常數(shù)越大，代表對甲烷氣體的親和力越強(qiáng)）而III型干酪根的最大（閆建萍等，2013），將三種類型干酪根的lnK與溫度T的倒數(shù)進(jìn)行擬合，兩者之間呈很好的線性關(guān)系（圖5）。

川南地區(qū)的有機(jī)質(zhì)分布比較穩(wěn)定，以Ⅰ型、Ⅱ1型干酪根為主，將N201井I型干酪根巖樣和N203井Ⅱ1型干酪根巖樣等溫吸附試驗(yàn)之后lnK與1/T用最小二乘法進(jìn)行擬合，發(fā)現(xiàn)也有類似的結(jié)果，將擬合結(jié)果投影到之前閆建萍（2013）對北美不同有機(jī)質(zhì)類型的研究結(jié)果，發(fā)現(xiàn)N203井龍馬溪組樣品大致分布在Ⅱ型干酪根的趨勢線附近；N201井樣品介于在Ⅰ型、Ⅱ型吸附曲線之間（圖5），表明由于不同干酪根類型顯微組分和結(jié)構(gòu)的差異，直接影響到對甲烷的吸附能力。

3.2 有機(jī)碳（TOC）含量的影響

近年來的研究（Gareth et al.，2008；Hill et al.，2004；Martineau，2007）表明，有機(jī)碳含量直接影響著頁巖氣的富集量，北美地區(qū)Barnett海相頁巖、NewAlbany頁巖以及加拿大Bucking Horse頁巖的TOC與頁巖中甲烷吸附量具有明顯的正相關(guān)關(guān)系。川南地區(qū)五組TOC含量不同頁巖樣品的等溫吸附實(shí)驗(yàn)表明，TOC值越大，吸附氣含量越高（圖6）。并且N203和W203井龍馬溪頁巖段總含氣量與TOC含量之間正相關(guān)關(guān)系良好（圖7）。這一結(jié)論與陳尚斌等（2012）觀點(diǎn)一致，有機(jī)質(zhì)微納米孔隙的發(fā)育直接影響著頁巖吸附能力，TOC含量是控制頁巖內(nèi)部納米孔隙和比表面積的主要因素之一（陳尚斌等，2012；田華等，2012），并且有機(jī)碳含量越高的頁巖脆性越強(qiáng)，抗張強(qiáng)度越低，容易在外力作用下產(chǎn)生微裂縫，為頁巖氣的賦存提供更多游離空間（陳更生等，2009）。

圖5 不同有機(jī)質(zhì)類型Langmuir常數(shù)與溫度關(guān)系圖解（據(jù)閆建萍，2013修改）Figure 5 Langmuir index vs temperature for different types of organic matter

圖6 川南龍馬溪組頁巖不同TOC含量下等溫吸附曲線Figure 6 Curves of isothermal adsorption gas content of the Longmaxi shale in southern Sichuan Basin

3.3 熱演化程度（Ro）的影響

北美從未成熟到成熟頁巖層系中均有商業(yè)性頁巖氣存在，密歇根盆地的Antrim頁巖埋藏較淺，熱成熟度只有0.5%左右，為典型的生物成因的頁巖氣藏；而圣胡安的Lewis頁巖氣藏為典型的熱成因頁巖氣藏，其Ro介于1.2%～2.1%；Barnett頁巖分布較廣，南部產(chǎn)氣區(qū)泥頁巖層段Ro平均為2.2%，北部為1.3%（Schmoker，1981）?？梢奟o并不是頁巖氣成藏的主控條件，但其對于頁巖氣的富集有著重要的影響。

圖7 川南地區(qū)龍馬溪組總含氣量與TOC含量的關(guān)系Fig.7 Correlation between TOC and TOC of the Longmaxi shale in southern Sichuan Basin

川南地區(qū)龍馬溪組演化程度普遍達(dá)到高-過成熟階段，吸附氣占很大的組成部分，有機(jī)質(zhì)微孔隙為頁巖氣吸附重要場所，對川南龍馬溪組總孔隙和有機(jī)質(zhì)微孔隙與Ro進(jìn)行相關(guān)性分析，用冪函數(shù)和多項(xiàng)式進(jìn)行擬合，可以看出隨著演化程度的的增加，總孔隙度有一個(gè)減少的趨勢，而有機(jī)質(zhì)孔孔徑隨著演化程度的增加總體呈現(xiàn)一個(gè)升高的趨勢（圖8）。據(jù)李賢慶等（2013）對川南龍馬溪組的研究，在Ro介于2.0%～2.7%之間，有機(jī)孔隨Ro有增加的趨勢，這與Jarvie（2008）提出的觀點(diǎn)一致，頁巖有機(jī)質(zhì)在熱演化過程中，損失一部分有機(jī)碳，但會使有機(jī)質(zhì)有效孔隙度增加，為頁巖氣的富集提供更有利的場所（程鵬和肖賢明，2013）。從龍馬溪組頁巖含氣量與成熟度之間的交會圖關(guān)系來看，該層段頁巖富集能力與熱演化程度具有較好的正相關(guān)性（R2=0.663）（圖9）。

據(jù)程鵬等（2014）對四川盆地高成熟度有機(jī)質(zhì)頁巖生烴研究結(jié)果，頁巖的生氣轉(zhuǎn)化率與Ro有較密切的關(guān)系，生氣率隨著Ro的增加逐漸增加是一個(gè)逐漸增大的過程，在Ro=2.0%附近，生氣率增長幅度較大，當(dāng)Ro＞2.5%時(shí)，生氣率達(dá)到一個(gè)高穩(wěn)定階段，龍馬溪組頁巖Ro值介于2.1%～3.5%，生氣轉(zhuǎn)化率較高，也揭示了其較大的生氣量。

圖8 川南龍馬溪組頁巖Ro值與孔隙度和有機(jī)微孔徑的關(guān)系Fig.8 Correlation between total porosity and Ro as well as between organic micro-porosity and Ro of the Longmaxi shale in southern Sichuan Basin

圖9 川南龍馬溪組頁巖含氣量與Ro值的關(guān)系Fig.9 Correlation between Ro and TOC of The Longmaxi shale in southern Sichuan Basin

4 結(jié)論

（1）川南地區(qū)龍馬溪組頁巖以Ⅰ型～Ⅱ1型干酪根為主，形成于深水陸棚沉積，母質(zhì)類型較好；頁巖普遍達(dá)到高-過成熟度階段（Ro為2.0%～3.8%），處于大量生干氣時(shí)期；有機(jī)質(zhì)豐度高（平均2.52%），平面分布比較集中，有機(jī)質(zhì)特征優(yōu)越，生烴潛力大，為頁巖氣富集奠定了重要的物質(zhì)基礎(chǔ)。

（2）不同的干酪根類型對甲烷的吸附能力表現(xiàn)出很大的差異，其lnK（最大吸附量）與溫度的倒數(shù)呈較好的相關(guān)性，龍馬溪組頁巖甲烷吸附特征以介于Ⅰ型～Ⅱ型干酪根之間，吸附能力良好。

（3）TOC越富集頁巖吸附能力越強(qiáng)，高的TOC含量是儲層納米孔隙與比表面積增加的主要因素，也能促進(jìn)頁巖微裂縫的發(fā)育，龍馬溪組頁巖高TOC含量是頁巖含氣量較高的因素之一。

（4）成熟度并不是頁巖氣成藏的主控條件，但高的成熟度有利于有機(jī)質(zhì)微孔隙的增加，為頁巖氣的吸附提供更有利的場所，并且高的成熟度也預(yù)示著高的生氣轉(zhuǎn)化率，龍馬溪組較好的有機(jī)質(zhì)豐度和演化程度決定了川南龍馬溪組較高的生氣量和含氣量。

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中圖分類號：P618.13

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1006-7493（2016）02-0344-06

DOI:10.16108/j.issn1006-7493.2015152

收稿日期：2015-07-16；修回日期：2016-03-18

基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（41472123）

作者簡介：潘濤，男，1987年生，博士研究生在讀，礦產(chǎn)普查與勘探專業(yè)；E-mail:pt_kof@126.com

Organic Matter Characteristics in Longmaxi Formation Shale and Their Impacts on Shale Gas Enrichment in Southern Sichuan

PAN Tao1，ZHU Lei2，WANG Yadong3，LI Xiaomeng3
1.School of Energy Resource，China University of Geosciences，Beijing 100083，China；
2.Petroleum Exploration and Development of Tarim Oil Field，Petrochina，Korla 841000，China；
3.Hubei Innovation Center of Unconventional Oil and Gas，Yangtze University，Wuhan 430100，China

Abstract:Multiple sets of marine mud and shale in the Lower Paleozoic Cambrian were widely developed in the southern part of Sichuan basin.As a set of good hydrocarbon source rock in Sichuan basin，the Longmaxi Formation has the potential to produce good quality shale gas.Based on the drilling data，core samples，outcrop data and geochemical experimental analyses of core samples of ChangNing and Weiyuan region，we have researched lower Silurian Longmaxi organic matter characteristics and their impacts on the enrichment regularity of shale gas.The results showed that the main types of organic matter are type I and II1in the study region.Organic carbon content is very high（average TOC=2.52%），and the thermal evolution level is high（Ro=2.1%～3.5%）.The organic matter has strong influence on the enrichment of shale gas.Kerogen type determines the methane adsorption capacity，the organic carbon content，and thermal evolution level determines the amount of product and the content of gas in the shale.Also，the high TOC and Ro can promote organic micro pore growth to increase more favorable space for the enriched shale gas.On the whole the Longmaxi Formation has a superior organic matter characteristics that strongly influence shale gas enrichment.

Key words:Longmaxi formation；shale gas；enrichment regularity；organic matter characteristics；gas content