洪永俠，程　瑛，漆明森，吳甜甜

中國核動力研究設(shè)計院，四川 成都　610005

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氣載氚監(jiān)測儀現(xiàn)場校準技術(shù)

洪永俠，程瑛，漆明森，吳甜甜

中國核動力研究設(shè)計院，四川 成都610005

摘要：為解決國內(nèi)氣載氚監(jiān)測儀量值溯源難題，開展了氣載氚監(jiān)測儀現(xiàn)場校準技術(shù)研究。簡述了氣載氚標準裝置以及氣載氚監(jiān)測儀現(xiàn)場校準裝置的研制過程、現(xiàn)場校準方法的建立、影響校準結(jié)果主要因素的實驗研究、校準結(jié)果及不確定度評定和現(xiàn)場校準方法的驗證。驗證結(jié)果表明，現(xiàn)場校準方法是可行的。

關(guān)鍵詞：氣載氚標準裝置；現(xiàn)場校準裝置；校準技術(shù)

目前，核設(shè)施及部分放射性同位素生產(chǎn)場所中均安裝了大量的氣載氚監(jiān)測儀，為事故工況及環(huán)境監(jiān)測提供重要的分析數(shù)據(jù)。然而，在量值溯源方面，這些氣載氚監(jiān)測儀作為工藝系統(tǒng)監(jiān)測的一部分，在設(shè)備安裝調(diào)試運行后，由于不便拆卸及運行后存在污染等原因，不宜送至實驗室進行，而是需要進行現(xiàn)場校準。但是，由于現(xiàn)場校準的復雜性，國內(nèi)計量技術(shù)機構(gòu)尚未建立相應的標準，氣載氚監(jiān)測儀的現(xiàn)場校準工作還沒有開展，其測量結(jié)果的準確性不能得到保證。為了解決國內(nèi)氣載氚監(jiān)測儀量值溯源問題，在研制氣載氚監(jiān)測儀校準裝置的基礎(chǔ)上，擬對氣載氚監(jiān)測儀現(xiàn)場校準技術(shù)進行研究。

1校準裝置的研制

1.1裝置構(gòu)成

校準裝置由氣載氚標準裝置和氣載氚監(jiān)測儀現(xiàn)場校準裝置構(gòu)成，氣載氚標準裝置在實驗室產(chǎn)生恒定的標準氚氣流，用來校準傳遞儀器；氣載氚監(jiān)測儀現(xiàn)場校準裝置在現(xiàn)場校準時，攜帶至現(xiàn)場為被校儀器和傳遞儀器提供氚氣流。兩套裝置原理相同但配置不同，技術(shù)指標也不同，現(xiàn)場校準裝置小巧輕便。

1.2氣載氚標準裝置

1.2.1裝置組成及工作原理采用鼓泡法[1]原理確定了圖1所示的結(jié)構(gòu)。裝置由空氣過濾干燥單元、流量計、恒溫器、鼓泡器、緩沖瓶、回收單元、動力單元組成。另外，溫度傳感器和壓力傳感器用來測定鼓泡器入口的溫度和壓力。

圖1　氣載氚標準裝置框圖Fig.1　Structure diagram of the standard device for gas tritium

1.2.2非標設(shè)備的研制

(1) 空氣過濾干燥單元

空氣過濾干燥單元由過濾器和干燥器組成。過濾器用于濾除空氣中的塵埃、膠質(zhì)等顆粒雜質(zhì)，過濾網(wǎng)直徑為0.5 μm，材料為不銹鋼和玻璃纖維。干燥器去除空氣中水分，由有機玻璃和鋁制成，圓柱形，干燥劑為變色硅膠。

(2) 鼓泡器

鼓泡器設(shè)計的合理性直接決定了是否能夠鼓泡成功。鼓泡器包括套裝的外管、內(nèi)管，在內(nèi)管的末端設(shè)置有鼓泡球，在鼓泡球上，采用預先布點、激光定位的技術(shù)進行均勻打孔。材料選用無氧銅，使其有良好的導熱性，在外管內(nèi)壁和內(nèi)管的內(nèi)外壁鍍金，提高光潔度。

(3) 回收單元

回收單元由回收器和液氮冷凝器組成?；厥掌鞑捎眠M氣口大、出氣口小的方式，在大的圓柱形外筒內(nèi)設(shè)置小的圓柱形內(nèi)桶，以增加氣體經(jīng)過的路徑，從而增加了冷卻的過程。工作時，回收器浸在液氮內(nèi)。

(4) 緩沖瓶

鼓泡開始時，系統(tǒng)內(nèi)外突然產(chǎn)生的壓差可能造成鼓泡器內(nèi)氚化水直接壓出，為防止沖出的氚化水對與管道連接的測量設(shè)備造成損害，設(shè)置了緩沖瓶。緩沖瓶材料為不銹鋼，圓柱形。

1.2.3標準設(shè)備選型氣載氚標準裝置中，標準設(shè)備選型列于表1。

1.3氣載氚監(jiān)測儀現(xiàn)場校準裝置

在氣載氚標準裝置的基礎(chǔ)上將其小型化，并與傳遞儀器串聯(lián)組成現(xiàn)場校準裝置，總質(zhì)量27 kg。其中，傳遞儀器為美國SP1400DD便攜式氚監(jiān)測儀，其量程范圍為1×104～1×107Bq/m3，質(zhì)量為7.3 kg。

1.4裝置性能測試

對研制的氣載氚標準裝置和現(xiàn)場校準裝置進行了性能測試，結(jié)果完全滿足設(shè)計要求(表2)。

表1標準設(shè)備配備清單

Table 1List of standard equipment

序號名稱型號規(guī)格主要技術(shù)指標1恒溫器TL-101N顯示分辨率:±0.001℃2壓力傳感器JPG35G絕壓范圍:0～100kPa3溫度傳感器PPM-WZPB測量范圍:0～50℃,測量精度:±0.1℃4質(zhì)量流量計D07流量范圍:0～10L/min5真空泵MOA-P101-CD流速范圍:0～10L/min

表2裝置性能測試結(jié)果

Table 2Test results of device performance

裝置測試項目結(jié)果氣載氚標準裝置氣密性不漏氣回收效率≥98.1%氚氣流活度濃度范圍及合成標準不確定度102～107Bq/m3,≤3.9%現(xiàn)場校準裝置氣密性不漏氣回收效率≥99.4%氚氣流活度濃度測量范圍及合成標準不確定度104～107Bq/m3,≤6.6%

2現(xiàn)場校準技術(shù)

2.1校準方法

首先在實驗室對傳遞儀器進行校準，得到其校準因子。然后將傳遞儀器與現(xiàn)場的被校儀器串聯(lián)，同時測量現(xiàn)場校準裝置產(chǎn)生的氚氣流活度濃度。通過二者讀數(shù)就可計算被校儀器的校準因子。

2.2影響校準結(jié)果的主要因素

現(xiàn)場校準時，影響校準結(jié)果的主要因素有同位素分餾系數(shù)、飽和系數(shù)、鼓泡時的流速以及氚氣流的穩(wěn)定性，具體研究內(nèi)容及結(jié)果如下。

2.2.1同位素分餾系數(shù)同位素分餾系數(shù)是反映鼓泡過程中氣相同液相中的氚放射性之比的量[2]，該結(jié)果可直接用來計算標準氚氣流的比活度。在設(shè)定溫度下，用不同比活度的氚水進行鼓泡，鼓泡結(jié)束后，用日本ALOKA公司型號為LSC-6100的液閃分析儀對回收器內(nèi)收集的氚氣流冷凝水和鼓泡器內(nèi)剩余氚水定值，兩者比值即為分餾系數(shù)。結(jié)果列于表3。由表3可以看出，一定溫度下利用兩種不同比活度的氚化水鼓泡過程中，同位素分餾系數(shù)并無明顯變化，因此，系統(tǒng)的同位素分餾系數(shù)與氚化水的比活度無關(guān)。

表310 ℃下同位素分餾系數(shù)測定結(jié)果

Table 3 Isotope fractionation factor at 10 ℃

序號氣態(tài)氚樣品質(zhì)量/g氣態(tài)氚活度/Bq液態(tài)氚樣品質(zhì)量/g液態(tài)氚活度/Bq同位素分餾系數(shù)11.69062.31×1021.97663.16×1020.85221.97322.71×1021.98193.21×1020.84831.97542.72×1021.98243.21×1020.85041.49284.00×1041.53414.80×1040.85651.49474.01×1041.51424.79×1040.85061.49354.01×1041.51664.79×1040.850

2.2.2飽和系數(shù)飽和系數(shù)反映了鼓泡器產(chǎn)生標準氚氣流的飽和程度[3]，該值直接參與氚氣流活度濃度的計算。假設(shè)m1為鼓泡時鼓泡器失去水的質(zhì)量，m2為鼓泡器內(nèi)鼓入空氣應帶走的水的質(zhì)量(按相對濕度為100%計算)，則m1與m2之比就是飽和系數(shù)。m1可以通過差重法得到，m2可由鼓入鼓泡器內(nèi)空氣體積經(jīng)計算得到。表4為氣載氚標準裝置飽和系數(shù)測定結(jié)果。由表4可以看出，在一定流速范圍內(nèi)，飽和系數(shù)隨鼓泡流速的增大而減小，這是由于鼓泡過程中流速越大氣流與鼓泡器內(nèi)氚水的接觸越不充分而導致的。

表4氣載氚標準裝置飽和系數(shù)測定結(jié)果

Table 4Saturation coefficient of standard device of gas tritium

鼓泡流速/(L·min-1)鼓泡器失水質(zhì)量/g標態(tài)體積/L通過鼓泡器的空氣體積/L應帶走水質(zhì)量/g飽和系數(shù)0.53.1995.50341.503.210.9940.53.2095.82341.753.210.9970.754.36140.5465.874.380.9950.754.35140.0464.244.360.9980.94.92166.7526.214.940.9960.94.93166.2526.924.950.9961.05.71180.9618.435.810.9831.57.28271.4817.337.680.9482.08.32360.7960.479.030.921

2.2.3鼓泡流速在鼓泡起始時，空氣的流動使鼓泡器內(nèi)溫度失去平衡，在重新恢復平衡的這段時間內(nèi)，鼓泡器單位時間內(nèi)的失水量會發(fā)生變化，從而影響氚氣流活度濃度的計算值。為此，進行了不同鼓泡流速下對鼓泡器失水量影響的實驗，結(jié)果列于表5。由表5可看出，鼓泡流速越小，鼓泡器失水量的修正值越大，對產(chǎn)生的氚氣流活度濃度計算值的影響也越大；當流速達到1.0 L/min時，其影響可忽略。

表5鼓泡流速對氚氣流活度濃度計算值的影響

Table 5Effects of bubbling velocity on tritium gas activity concentration calculation

鼓泡流速/(L·min-1)鼓泡器失水質(zhì)量修正值/g對計算值的影響/%0.50.091.10.750.030.31.00.01忽略1.50.002忽略

2.2.4氣流穩(wěn)定性采用現(xiàn)場校準裝置進行鼓泡，在被校儀器最靈敏量程內(nèi)對傳遞儀器讀數(shù)，鼓泡平衡后，測量得到其短期穩(wěn)定性為4.3%。

2.3校準結(jié)果及不確定度評定

2.3.1傳遞儀器校準因子將傳遞儀器與氣載氚標準裝置連接，使活度濃度已知的標準氚氣流經(jīng)過傳遞儀器，待讀數(shù)穩(wěn)定后，讀取傳遞儀器的讀數(shù)，計算其校準因子，結(jié)果列于表6。從表6得出，該臺儀器校準因子的平均值為0.651。在量程范圍內(nèi)，各校準因子與校準因子平均值最大偏差僅為1.22%，具有較好的一致性。

2.3.2被校儀器校準因子將傳遞儀器與現(xiàn)場的被校儀器串聯(lián)，同時測量現(xiàn)場校準裝置產(chǎn)生的氚氣流活度濃度。傳遞儀器讀數(shù)乘以相應的校準因子，之后與被校儀器讀數(shù)的比值即為被校準儀器的校準因子，結(jié)果列于表7。由表7的校準因子得出，該儀器校準因子的平均值為0.614，在量程范圍內(nèi)，各校準因子與校準因子平均值最大偏差僅為1.95%，具有較好的一致性。

表6　傳遞儀器校準因子

2.3.3不確定度評定被校儀器校準結(jié)果不確定度包括傳遞儀器校準因子、現(xiàn)場校準時傳遞儀器和被校儀器計數(shù)統(tǒng)計引入的不確定度，其結(jié)果分別為5.0%、3.1%和3.5%。其中，傳遞儀器的校準因子不確定度分量包括氣載氚標準裝置(直接引用該裝置的不確定度3.9%)和校準傳遞儀器時傳遞儀器讀數(shù)的計數(shù)統(tǒng)計不確定度(貝塞爾公式)；現(xiàn)場校準時傳遞儀器和被校儀器計數(shù)統(tǒng)計引入的不確定度由貝塞爾公式計算。由于校準過程中各不確定度分量互不相關(guān)，因此被校儀器校準因子的合成標準不確定度為6.9%。

2.4校準方法驗證

2.4.1標準氚氣流活度濃度在校準過程中，標準氚氣流的活度濃度采用理論計算值。該值的準確性將直接影響校準結(jié)果。將氣載氚標準裝置產(chǎn)生的氚氣流冷凝回收，待其溶化后取一定量制成樣品用液體閃爍分析儀(已校準)進行測量，得到氚氣流的總活度。氚氣流總活度與流經(jīng)鼓泡器的空氣體積(標態(tài)下)的比值即為氚氣流的活度濃度。驗證結(jié)果列于表8。由表8結(jié)果可知，對于不同量級活度濃度的標準氚氣流，其活度濃度理論計算值與實測值最大偏差為-1.3%，該值包含在液體閃爍分析儀測量結(jié)果的不確定度(2%)以內(nèi)，說明采用理論計算值作為標準氣體源活度參考值是可靠的。

表7被校儀器校準因子

Table 7Calibration factors of apparatuses

傳遞儀器讀數(shù)/(MBq·m-3)傳遞儀器校準因子氚氣流活度濃度/(MBq·m-3)被校儀器讀數(shù)/(MBq·m-3)校準因子0.170.6590.11200.180.6221.830.6441.1791.910.61718.100.65011.7619.550.602

表8氚氣流活度濃度驗證結(jié)果

Table 8Verification results of tritium gas flow activity concentration

氚氣流的總活度/Bq流經(jīng)鼓泡器的空氣體積/m3氚氣流活度濃度/(MBq·m-3)測量值計算值活度濃度偏差4.019×103341.50.11770.1189-1.0%4.095×104342.11.1971.1890.7%4.027×105343.011.7411.89-1.3%

2.4.2被校儀器校準因子的驗證為了對現(xiàn)場校準這一校準方法進行驗證， 對于同一臺被校儀器，比較通過現(xiàn)場校準裝置得到的校準因子k1和通過氣載氚標準裝置得到的校準因子k2，計算其偏差，結(jié)果列于表9。

表9被校儀器校準因子驗證結(jié)果

Table 9Verification results of apparatus calibration factors

被校儀器量程/(MBq·m-3)校準因子k1校準因子k2偏差/%0.01～10.6220.6180.71～100.6170.6150.310～2000.6020.610-1.3

由表9可知，兩種方法得到的校準因子最大偏差為-1.3%，遠遠小于校準結(jié)果的不確定度。

3結(jié)論

在裝置研制的基礎(chǔ)上對現(xiàn)場校準技術(shù)進行了研究，得出以下結(jié)論：

(1) 氣載氚標準裝置可產(chǎn)生活度濃度恒定的氚氣流，為氣載氚監(jiān)測儀的現(xiàn)場校準提供標準源；

(2) 在國內(nèi)首次研制了氣載氚監(jiān)測儀現(xiàn)場校準裝置，其小巧輕便，滿足現(xiàn)場校準的要求；

(3) 對氣載氚監(jiān)測儀現(xiàn)場校準方法進行了實驗驗證，驗證結(jié)果表明現(xiàn)場校準方法是可行的。

參考文獻：

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[3]程瑛.氚氣流發(fā)生器飽和系數(shù)的測定[J].原子能科學技術(shù),2008,42(3):263-265.

收稿日期：2015-10-10；

修訂日期：2015-12-18

作者簡介：洪永俠(1981—)，女，陜西寶雞眉縣人，副研究員，從事電離輻射方面研究

中圖分類號：X85

文獻標志碼：A

文章編號：0253-9950(2016)01-0038-05

doi：10.7538/hhx.2016.38.01.0038

Field Calibration Technique of Gas Tritium Monitor

HONG Yong-xia, CHENG Ying, QI Ming-sen, WU Tian-tian

Nuclear Power Institute of China, Chengdu 610005, China

Abstract:Field calibration technique was studied in order to solve the problem of the value traceability of gas tritium monitor in China. The paper described the process of development of the standard device and field calibration device of gas tritium monitor, calibration method, and influence factors of the calibration, calibration results and its uncertainty, verification of field calibration method. Verification results show that the method is feasible.

Key words:standard device of gas tritium; field calibration device; calibration technique