林產(chǎn)廢棄物高溫水蒸氣氣化制取清潔燃?xì)?/h1>
2016-07-23 06:00:14牛永紅韓楓濤陳義勝
動(dòng)力工程學(xué)報(bào) 2016年7期
牛永紅， 韓楓濤， 陳義勝， 王 麗， 郭 寧
(1．內(nèi)蒙古科技大學(xué) 能源與環(huán)境學(xué)院，內(nèi)蒙古包頭 014010；2．內(nèi)蒙古科技大學(xué) 分析測(cè)試中心，內(nèi)蒙古包頭 014010)
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林產(chǎn)廢棄物高溫水蒸氣氣化制取清潔燃?xì)?/p>
牛永紅1，韓楓濤1，陳義勝2，王麗2，郭寧1
(1．內(nèi)蒙古科技大學(xué) 能源與環(huán)境學(xué)院，內(nèi)蒙古包頭 014010；2．內(nèi)蒙古科技大學(xué) 分析測(cè)試中心，內(nèi)蒙古包頭 014010)
摘要：基于下吸式固定床氣化爐，自建了生物質(zhì)蒸汽氣化實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，使用松木屑預(yù)處理后的成型顆粒進(jìn)行富氫氣化實(shí)驗(yàn)，研究分析了不同溫度下的燃?xì)饨M分、產(chǎn)氫率、燃?xì)猱a(chǎn)率、燃?xì)鉄嶂岛屠涿簹庑实戎笜?biāo).結(jié)果表明：高溫水蒸氣能有效促進(jìn)水蒸氣重整反應(yīng)正向進(jìn)行；隨著溫度的升高(700 ℃升高至900 ℃)，H2體積分?jǐn)?shù)增大了50%，產(chǎn)氫率升高了2.5倍，燃?xì)猱a(chǎn)率升高了近70%，冷煤氣效率提高了37%；參與氣化反應(yīng)的高溫水蒸氣擁有較高的比焓，能夠有效促進(jìn)水蒸氣重整反應(yīng)向生成H2的方向進(jìn)行；氣化溫度的升高可以促進(jìn)反應(yīng)向正向進(jìn)行，提高氣體產(chǎn)物產(chǎn)量;以松木屑為例的林產(chǎn)廢棄物高溫水蒸氣氣化產(chǎn)氣優(yōu)良,在實(shí)驗(yàn)過程中穩(wěn)定燃燒, 理論上可應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn).
關(guān)鍵詞：林產(chǎn)廢棄物； 高溫水蒸氣氣化； 清潔燃?xì)猓?氣化指標(biāo)
生物質(zhì)氣化技術(shù)能夠有效提高燃?xì)庵蠬2的體積分?jǐn)?shù)(40%～60%)，不僅可以有效減輕化石資源依賴和與之而來的污染問題，還可以實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)能的資源化處理，滿足人類社會(huì)持續(xù)發(fā)展的需求.近年來，歐美等發(fā)達(dá)國家將林產(chǎn)廢棄物和薪炭林作為主要生物質(zhì)資源[1-2].而我國所能利用的生物質(zhì)總量約為3.28億t，可用的能量相當(dāng)于2.07億t標(biāo)準(zhǔn)煤燃燒釋放的熱量[3].因此，在保護(hù)天然林地資源的同時(shí)充分開發(fā)利用林產(chǎn)廢棄物，對(duì)緩解我國能源緊張、實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展具有現(xiàn)實(shí)意義.
為使生物質(zhì)向富氫燃?xì)廪D(zhuǎn)化，國外學(xué)者最早采用高溫空氣氣化(High Temperature Air Gasification，HTAG)技術(shù)來提高燃料轉(zhuǎn)化率和燃?xì)馄焚|(zhì)[4-5].但是采用HTAG技術(shù)產(chǎn)出的燃?xì)馑獨(dú)饬枯^高，熱值偏低(約4～6 MJ/m3)，使得該燃?xì)鈱?shí)際應(yīng)用受限.近些年，一些國外學(xué)者利用較高潛熱的高溫水蒸氣(>600 ℃)進(jìn)行氣化實(shí)驗(yàn)[6-7]，即高溫水蒸氣生物質(zhì)氣化技術(shù)(HTSG)，該技術(shù)具有燃料適應(yīng)性強(qiáng)，氣化效率高，碳轉(zhuǎn)化率高，燃?xì)鉄嶂蹈?約12～18 MJ/m3)以及H2含量高等優(yōu)點(diǎn)，如Ahmed等[7]對(duì)生物質(zhì)氣化有利路線進(jìn)行研究，探討了高溫水蒸氣生物質(zhì)氣化技術(shù)相對(duì)低中溫水蒸氣或空氣氣化的優(yōu)勢(shì).目前，我國對(duì)該技術(shù)的報(bào)道相對(duì)較少[8-9]，且多數(shù)研究仍停留在實(shí)驗(yàn)室階段.對(duì)于HTSG技術(shù)，氣化爐性能及反應(yīng)過程中的碳水反應(yīng)是影響燃料轉(zhuǎn)化率和燃?xì)馄焚|(zhì)的重要因素.
為減小反應(yīng)過程中燃料結(jié)拱搭橋的可能，實(shí)驗(yàn)采用具有喉口的下吸式固定床氣化爐，通過該結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)原料在反應(yīng)過程中自上而下形成“整體流”.為了探尋生物質(zhì)高溫水蒸氣中的碳水反應(yīng)機(jī)理，以松木屑為代表原料與生物質(zhì)炭粒分別進(jìn)行高溫水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)，研究分析不同溫度下燃?xì)饨M分、產(chǎn)氫率、燃?xì)猱a(chǎn)率、燃?xì)鉄嶂岛屠涿簹庑实戎笜?biāo)，為林產(chǎn)廢棄物高溫水蒸氣氣化制取清潔燃?xì)饧夹g(shù)的應(yīng)用提供理論基礎(chǔ).
1實(shí)驗(yàn)部分
1.1實(shí)驗(yàn)材料
對(duì)比不同林產(chǎn)廢棄物的元素分析和工業(yè)分析數(shù)據(jù)[3]：碳、氫、氧的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為52.2%、6.1%和41.7%，且絕對(duì)誤差不超過3%；揮發(fā)分和固定碳的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為70%～80%和15%～20%.
為保證實(shí)驗(yàn)的普遍規(guī)律性，為后續(xù)工作提供指導(dǎo)，實(shí)驗(yàn)采用松木屑成型顆粒，經(jīng)過篩分后，選取粒徑約10 mm，較致密的顆粒作為生物質(zhì)原料(B1)；將部分篩分后的松木屑顆粒干餾成炭粒(干餾炭粒是由松木屑成型顆粒在800 ℃熱解得到)，再經(jīng)篩選，選取粒徑為0.3 mm的炭粒作為生物質(zhì)炭粒原料(B2).元素分析和工業(yè)分析見表1.
表1 松木屑顆粒與干餾炭粒的元素分析和工業(yè)分析
1.2實(shí)驗(yàn)裝置
實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及實(shí)物如圖1所示.為防止原料結(jié)拱搭橋，提高燃料轉(zhuǎn)化率和燃?xì)馄焚|(zhì)，采用帶有喉口的雙錐體結(jié)構(gòu)下吸式固定床氣化爐[10].氣化爐喉口直徑為60 mm，喉口以上爐體直徑為180 mm，喉口以下爐體直徑為120 mm，喉口上、下變徑處和爐排下方變徑處的垂直高度均為60 mm，爐膽總高度約為1 500 mm.爐體上部為雙翻板式進(jìn)料裝置，不但保證了進(jìn)料氣密性，同時(shí)操作簡單方便.
高溫水蒸氣系統(tǒng)產(chǎn)生1 000 ℃的蒸汽，并在喉口處輸入，喉口上部為熱解區(qū)，溫度根據(jù)生物質(zhì)原料反應(yīng)特點(diǎn)控制在400～600 ℃；喉口下部為氣化區(qū)，溫度可由控制柜控制在700～1 000 ℃.氣化樣品氣經(jīng)過冰浴冷卻，異丙醇凈化及變色硅膠干燥得到，再通過安捷倫7890B氣相色譜儀檢測(cè).
1.3實(shí)驗(yàn)方法
每次實(shí)驗(yàn)前都需對(duì)各實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)進(jìn)行安全性、氣密性及穩(wěn)定性排查，確保無誤后，向系統(tǒng)中通入氮?dú)庖耘懦到y(tǒng)內(nèi)的空氣干擾.為使實(shí)驗(yàn)值更具代表性，樣品氣在加料后氣化10 min取得，此時(shí)氣體流量計(jì)讀數(shù)和爐內(nèi)壓力都已達(dá)到穩(wěn)定.
松木屑顆粒高溫水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)方案如下：高溫水蒸氣系統(tǒng)與氣化爐反應(yīng)區(qū)同步升溫，當(dāng)兩者均達(dá)到要求溫度后可進(jìn)行實(shí)驗(yàn).為防止?fàn)t體因空爐升溫發(fā)生熱變形，確保爐內(nèi)形成所需的高溫炭層，當(dāng)反應(yīng)區(qū)溫度達(dá)到600 ℃時(shí)需加入一定量物料(300 gB1，20 min后達(dá)到測(cè)點(diǎn)溫度，根據(jù)表1計(jì)算得知，此時(shí)熱解剩余物質(zhì)量約為53 g，相對(duì)于1 000 g很少，故將其計(jì)作誤差合理).當(dāng)反應(yīng)區(qū)溫度達(dá)到700 ℃時(shí)，可進(jìn)行氣化實(shí)驗(yàn)，首先打開蒸汽發(fā)生器，調(diào)節(jié)蒸汽質(zhì)量流量為0.89 kg/h，讀取煤氣表讀數(shù)，然后加料1 000 g(B1)，氣化10 min后取氣，取氣完成后再次讀取煤氣表讀數(shù)，即完成一個(gè)實(shí)驗(yàn)測(cè)點(diǎn)工作.
圖1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及實(shí)物圖
為與B1為原料的高溫水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)形成有效對(duì)比，炭粒高溫水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)方案如下：將氣化爐升溫至600 ℃后投入1 000 g炭粒并升溫至700 ℃，此階段不通水蒸氣，穩(wěn)定40 min無氣體產(chǎn)生后再打開高溫水蒸氣發(fā)生系統(tǒng)，向氣化爐內(nèi)通入質(zhì)量流量為0.89 kg/h的高溫水蒸氣，10 min后取樣并記錄產(chǎn)氣量差，即完成一個(gè)實(shí)驗(yàn)測(cè)點(diǎn)工作.
按上述方法分別進(jìn)行750 ℃、800 ℃、850 ℃和900 ℃ 4個(gè)實(shí)驗(yàn)測(cè)點(diǎn)工作.每個(gè)實(shí)驗(yàn)測(cè)點(diǎn)工作進(jìn)行3次平行實(shí)驗(yàn)，對(duì)結(jié)果取平均，保留符合誤差范圍內(nèi)(小于5%)的數(shù)據(jù).
2實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析
2.1溫度對(duì)燃?xì)饨M分的影響
圖2給出了松木屑?xì)饣細(xì)饨M分隨氣化反應(yīng)溫度的變化規(guī)律.由圖2可知，溫度從700 ℃升至900 ℃時(shí)，φ(H2)由32.54%增大到48.90%，增大了50%；φ(CO)在750 ℃時(shí)減小至最低值13.99%，之后隨溫度的升高增大至24.3%，在900 ℃時(shí)達(dá)到最大值；φ(CO2)隨溫度升高逐漸減??；小分子碳?xì)錃怏wCnHm的體積分?jǐn)?shù)隨溫度升高減小近一半.
根據(jù)主要的產(chǎn)氫化學(xué)方程式(式(1)～式(3))，得出生物質(zhì)氣化反應(yīng)大多為吸熱反應(yīng)，溫度升高可促進(jìn)水蒸氣發(fā)生重整反應(yīng)而生成更多的H2，并且有利于生物質(zhì)產(chǎn)物充分熱解.當(dāng)溫度繼續(xù)升高時(shí)，CO氧化反應(yīng)(式(3))正向速度放慢[11]，使得H2體積分?jǐn)?shù)增幅減緩.當(dāng)溫度小于750 ℃時(shí),CO2還原反應(yīng)(式(4))因反應(yīng)溫度過低而發(fā)生逆向反應(yīng)，造成CO消耗，隨后溫度升高促使式(1)、式(2)和式(4)正向進(jìn)行，造成CO體積分?jǐn)?shù)增大.為此，考察φ(CO)/φ(CO2)能夠直觀反映這一點(diǎn)(如圖3中B1所示)，由圖3可知，φ(CO)/φ(CO2)隨溫度的升高呈現(xiàn)先減后增的趨勢(shì)，在750 ℃時(shí)達(dá)到最小值，這與文獻(xiàn)[9]的研究結(jié)果相近.Franco等[12]指出，在830 ℃時(shí)CO與水蒸氣的變換反應(yīng)(式(3))占主導(dǎo)地位，而在830～900 ℃時(shí)，該反應(yīng)的影響開始減弱，而CO2的還原反應(yīng)(式(4))及H2O與C的氣固反應(yīng)(式(2))開始慢慢占優(yōu)勢(shì).
圖2 燃?xì)饨M分體積分?jǐn)?shù)隨溫度的變化(B1)
(m/2)]H2-Q kJ/mol
(1)
(2)
(3)
(4)
圖3 φ(CO)/φ(CO2)隨溫度的變化
結(jié)合炭粒氣化燃?xì)鈿怏w組分可以發(fā)現(xiàn)(見圖4)，燃?xì)飧鹘M分體積分?jǐn)?shù)隨溫度升高的變化趨勢(shì)趨于一致.但是炭粒氣化所得H2體積分?jǐn)?shù)遠(yuǎn)大于松木屑顆粒氣化所得，CnHm氣體體積分?jǐn)?shù)遠(yuǎn)小于松木屑顆粒氣化所得.這是因?yàn)樘苛]發(fā)分體積分?jǐn)?shù)及焦油產(chǎn)量遠(yuǎn)小于松木屑顆粒，而且炭粒中富含的灰分能夠在一定程度上促進(jìn)生物質(zhì)氣化反應(yīng)[13]，并使燃?xì)庵蠬2體積分?jǐn)?shù)增大.比較圖3中B1與B2 的φ(CO)/φ(CO2)比值曲線的差異，推測(cè)炭粒中富含的灰分使得φ(CO)/φ(CO2)峰值提前出現(xiàn)，但此結(jié)論還需實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證明.
圖4 燃?xì)饨M分體積分?jǐn)?shù)隨溫度的變化(B2)
2.2溫度對(duì)燃?xì)猱a(chǎn)率和產(chǎn)氫率的影響
氣化反應(yīng)的燃?xì)猱a(chǎn)率Y和產(chǎn)氫率YH2的計(jì)算式如下：
(5)
(6)
式中：φH2為H2的體積分?jǐn)?shù)，%；VG為燃?xì)饪偖a(chǎn)氣量，m3/h；m為單位時(shí)間生物質(zhì)進(jìn)料量，kg/h.
圖5為松木屑顆粒高溫水蒸氣氣化燃?xì)猱a(chǎn)率和產(chǎn)氫率隨溫度的變化.由圖5可知，隨著溫度的升高，燃?xì)猱a(chǎn)率和產(chǎn)氫率均有較大幅度的升高，溫度從700 ℃升至900 ℃，燃?xì)猱a(chǎn)率升高了近70%，產(chǎn)氫率升高了2.5倍.這是因?yàn)樗赡拘碱w粒熱解揮發(fā)出大量小分子氣體和焦油，隨著溫度升高，熱解加劇，產(chǎn)生的氣體增加，并且溫度的升高可以促進(jìn)氣化反應(yīng)正向進(jìn)行，有利于提高氣體產(chǎn)物產(chǎn)量.且高溫水蒸氣擁有較大的比焓，有效促進(jìn)了水蒸氣重整反應(yīng)向H2生成的方向進(jìn)行[14].
圖5 燃?xì)猱a(chǎn)率和產(chǎn)氫率隨溫度的變化(B1)
2.3溫度對(duì)燃?xì)鉄嶂岛屠涿簹庑实挠绊?/p>
(7)
(8)
(9)
式中：Qx為燃?xì)饨M分x的熱值，MJ/m3；Qb為生物質(zhì)低位熱值，MJ/kg；ρx為燃?xì)饨M分x的密度，kg/m3；φx為燃?xì)饨M分x的體積分?jǐn)?shù)，%.
圖6給出了松木屑顆粒的氣化燃?xì)獾臀粺嶂岛屠涿簹庑孰S溫度的變化曲線.從圖6可以看出，溫度升高，燃?xì)獾牡臀粺嶂党式档挖厔?shì)；冷煤氣效率呈上升趨勢(shì)，且溫度從700 ℃升至900 ℃時(shí)，冷煤氣效率由0.93%提高到1.27%，提高了37%.結(jié)合圖3發(fā)現(xiàn)，隨著溫度的升高，H2與CO總體積分?jǐn)?shù)增大，而CnHm體積分?jǐn)?shù)減小，由燃?xì)饨M分低位熱值關(guān)系為Qnet(CnHm)>Qnet(CO)>Qnet(H2)可知，H2與CO總體積分?jǐn)?shù)增大而多出來的熱值不能夠彌補(bǔ)CnHm體積分?jǐn)?shù)減小而損失的熱值.冷煤氣效率為氣化燃?xì)馑鶖y帶熱量與參與反應(yīng)生物質(zhì)攜帶熱量之比，由于本實(shí)驗(yàn)氣化燃?xì)鈹y帶熱量為高溫燃?xì)鈹y帶的熱量、熱供給熱量和反應(yīng)生物質(zhì)攜帶的熱量之和，故根據(jù)式(8)計(jì)算出冷煤氣效率是可以大于1的.
圖6 Qnet和η隨溫度的變化(B1)
綜合上述溫度對(duì)松木屑顆粒高溫水蒸氣氣化的影響，考察溫度為900 ℃，水蒸氣質(zhì)量流量為0.89 kg/h時(shí)的氣化效果，并與混合煤氣[2,15]進(jìn)行比較發(fā)現(xiàn)(見表2)，以松木屑為例的林產(chǎn)廢棄物高溫水蒸氣氣化產(chǎn)氣優(yōu)良，且實(shí)驗(yàn)過程中能夠穩(wěn)定燃燒，理論上可應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn).
表2 不同燃?xì)夥N類及性質(zhì)的比較
注：1) 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)氣的密度為式(9)的計(jì)算值，此時(shí)工況為溫度900 ℃，水蒸氣質(zhì)量流量為0.89 kg/h.
3結(jié)論
(1) 參與氣化反應(yīng)的高溫水蒸氣擁有較高的比焓，能夠有效促進(jìn)水蒸氣重整反應(yīng)向生成H2的方向進(jìn)行；溫度的升高可以促進(jìn)反應(yīng)向正向進(jìn)行，提高氣體產(chǎn)物產(chǎn)量，尤其是H2產(chǎn)量.實(shí)驗(yàn)表明，溫度從700 ℃升至900 ℃，H2體積分?jǐn)?shù)增大了50%，產(chǎn)氫率升高了2.5倍，燃?xì)猱a(chǎn)率升高了近70%.
(2) 隨著溫度的升高，在700～800 ℃時(shí)，CO與水蒸氣的變換反應(yīng)占主導(dǎo)地位，CO的體積分?jǐn)?shù)減小，CO2的體積分?jǐn)?shù)變化輕微；在830～900 ℃時(shí)，CO與水蒸氣的變換反應(yīng)減弱，而CO2的還原反應(yīng)及H2O與C的氣固反應(yīng)開始慢慢占優(yōu)勢(shì)，造成CO的體積分?jǐn)?shù)增大，CO2的體積分?jǐn)?shù)進(jìn)一步減小.
(3) 隨著溫度的升高，冷煤氣效率呈上升趨勢(shì)；但由于H2與CO總體積分?jǐn)?shù)增大而多出來的熱值不能夠彌補(bǔ)CnHm體積分?jǐn)?shù)減小而造成的熱值損失，使得燃?xì)獾牡臀粺嶂党式档挖厔?shì).
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High-temperature Steam Gasification of Forestry Wastes for Production of Clean Gas
NIUYonghong1,HANFengtao1,CHENYisheng2,WANGLi2,GUONing1
(1.School of Environment and Energy, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou 014010, Inner Mongolia Autonomous Region, China; 2. Analytical and Testing Center, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou 014010, Inner Mongolia Autonomous Region, China)
Abstract：An experimental platform for steam gasification of biomass was built based on downdraft gasifier, which makes use of pine sawdust briquette to produce hydrogen-rich gas, so as to analyze the gas composition, hydrogen yield, gas yield, gas calorific value and coal gas efficiency at different temperatures. Results show that the high-temperature steam can effectively promote the forward reaction of steam reforming. When the gasification temperature rises from 700 ℃ to 900 ℃, the H2 volume fraction, the hydrogen yield, the gas yield and the cold gas efficiency would be increased by 50%, 2.5 times, 70% and 37%, respectively. The steam reforming reaction can be accelerated towards the generation of H2 by high specific enthalpy contained in the high temperature steam involved in the reaction. The rise of gasification temperature helps to boost the forward reaction for more output of gas product. The gas produced in high-temperature steam gasification of forestry wastes, like pine sawdust, etc., is of high grade, which is able to burn stably in the experiment and therefore is theoretically considered to be available in commercial process.
Key words：forestry waste; high-temperature steam gasification; clean gas; gasification index
收稿日期：2015-07-13
修訂日期：2015-09-10
基金項(xiàng)目：內(nèi)蒙古自治區(qū)科技創(chuàng)新引導(dǎo)獎(jiǎng)勵(lì)資助項(xiàng)目 (01850401)； 內(nèi)蒙古科技大學(xué)科技創(chuàng)新基金資助項(xiàng)目(2015038)；內(nèi)蒙古自然基金資助項(xiàng)目(2015MS0106)
作者簡介：牛永紅(1977-)，男，內(nèi)蒙古涼城人，副教授，碩士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)樯镔|(zhì)高效清潔利用技術(shù).電話(Tel.)：15247218235；
文章編號(hào)：1674-7607(2016)07-0551-05中圖分類號(hào)：TK6
文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A學(xué)科分類號(hào)：480.60
E-mail：2949014964@qq.com.
牛永紅， 韓楓濤， 陳義勝， 王 麗， 郭 寧
(1．內(nèi)蒙古科技大學(xué) 能源與環(huán)境學(xué)院，內(nèi)蒙古包頭 014010；2．內(nèi)蒙古科技大學(xué) 分析測(cè)試中心，內(nèi)蒙古包頭 014010)
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林產(chǎn)廢棄物高溫水蒸氣氣化制取清潔燃?xì)?/p>
牛永紅1，韓楓濤1，陳義勝2，王麗2，郭寧1
(1．內(nèi)蒙古科技大學(xué) 能源與環(huán)境學(xué)院，內(nèi)蒙古包頭 014010；2．內(nèi)蒙古科技大學(xué) 分析測(cè)試中心，內(nèi)蒙古包頭 014010)
摘要：基于下吸式固定床氣化爐，自建了生物質(zhì)蒸汽氣化實(shí)驗(yàn)平臺(tái)，使用松木屑預(yù)處理后的成型顆粒進(jìn)行富氫氣化實(shí)驗(yàn)，研究分析了不同溫度下的燃?xì)饨M分、產(chǎn)氫率、燃?xì)猱a(chǎn)率、燃?xì)鉄嶂岛屠涿簹庑实戎笜?biāo).結(jié)果表明：高溫水蒸氣能有效促進(jìn)水蒸氣重整反應(yīng)正向進(jìn)行；隨著溫度的升高(700 ℃升高至900 ℃)，H2體積分?jǐn)?shù)增大了50%，產(chǎn)氫率升高了2.5倍，燃?xì)猱a(chǎn)率升高了近70%，冷煤氣效率提高了37%；參與氣化反應(yīng)的高溫水蒸氣擁有較高的比焓，能夠有效促進(jìn)水蒸氣重整反應(yīng)向生成H2的方向進(jìn)行；氣化溫度的升高可以促進(jìn)反應(yīng)向正向進(jìn)行，提高氣體產(chǎn)物產(chǎn)量;以松木屑為例的林產(chǎn)廢棄物高溫水蒸氣氣化產(chǎn)氣優(yōu)良,在實(shí)驗(yàn)過程中穩(wěn)定燃燒, 理論上可應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn).
關(guān)鍵詞：林產(chǎn)廢棄物； 高溫水蒸氣氣化； 清潔燃?xì)猓?氣化指標(biāo)
生物質(zhì)氣化技術(shù)能夠有效提高燃?xì)庵蠬2的體積分?jǐn)?shù)(40%～60%)，不僅可以有效減輕化石資源依賴和與之而來的污染問題，還可以實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)能的資源化處理，滿足人類社會(huì)持續(xù)發(fā)展的需求.近年來，歐美等發(fā)達(dá)國家將林產(chǎn)廢棄物和薪炭林作為主要生物質(zhì)資源[1-2].而我國所能利用的生物質(zhì)總量約為3.28億t，可用的能量相當(dāng)于2.07億t標(biāo)準(zhǔn)煤燃燒釋放的熱量[3].因此，在保護(hù)天然林地資源的同時(shí)充分開發(fā)利用林產(chǎn)廢棄物，對(duì)緩解我國能源緊張、實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展具有現(xiàn)實(shí)意義.
為使生物質(zhì)向富氫燃?xì)廪D(zhuǎn)化，國外學(xué)者最早采用高溫空氣氣化(High Temperature Air Gasification，HTAG)技術(shù)來提高燃料轉(zhuǎn)化率和燃?xì)馄焚|(zhì)[4-5].但是采用HTAG技術(shù)產(chǎn)出的燃?xì)馑獨(dú)饬枯^高，熱值偏低(約4～6 MJ/m3)，使得該燃?xì)鈱?shí)際應(yīng)用受限.近些年，一些國外學(xué)者利用較高潛熱的高溫水蒸氣(>600 ℃)進(jìn)行氣化實(shí)驗(yàn)[6-7]，即高溫水蒸氣生物質(zhì)氣化技術(shù)(HTSG)，該技術(shù)具有燃料適應(yīng)性強(qiáng)，氣化效率高，碳轉(zhuǎn)化率高，燃?xì)鉄嶂蹈?約12～18 MJ/m3)以及H2含量高等優(yōu)點(diǎn)，如Ahmed等[7]對(duì)生物質(zhì)氣化有利路線進(jìn)行研究，探討了高溫水蒸氣生物質(zhì)氣化技術(shù)相對(duì)低中溫水蒸氣或空氣氣化的優(yōu)勢(shì).目前，我國對(duì)該技術(shù)的報(bào)道相對(duì)較少[8-9]，且多數(shù)研究仍停留在實(shí)驗(yàn)室階段.對(duì)于HTSG技術(shù)，氣化爐性能及反應(yīng)過程中的碳水反應(yīng)是影響燃料轉(zhuǎn)化率和燃?xì)馄焚|(zhì)的重要因素.
為減小反應(yīng)過程中燃料結(jié)拱搭橋的可能，實(shí)驗(yàn)采用具有喉口的下吸式固定床氣化爐，通過該結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)原料在反應(yīng)過程中自上而下形成“整體流”.為了探尋生物質(zhì)高溫水蒸氣中的碳水反應(yīng)機(jī)理，以松木屑為代表原料與生物質(zhì)炭粒分別進(jìn)行高溫水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)，研究分析不同溫度下燃?xì)饨M分、產(chǎn)氫率、燃?xì)猱a(chǎn)率、燃?xì)鉄嶂岛屠涿簹庑实戎笜?biāo)，為林產(chǎn)廢棄物高溫水蒸氣氣化制取清潔燃?xì)饧夹g(shù)的應(yīng)用提供理論基礎(chǔ).
1實(shí)驗(yàn)部分
1.1實(shí)驗(yàn)材料
對(duì)比不同林產(chǎn)廢棄物的元素分析和工業(yè)分析數(shù)據(jù)[3]：碳、氫、氧的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為52.2%、6.1%和41.7%，且絕對(duì)誤差不超過3%；揮發(fā)分和固定碳的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為70%～80%和15%～20%.
為保證實(shí)驗(yàn)的普遍規(guī)律性，為后續(xù)工作提供指導(dǎo)，實(shí)驗(yàn)采用松木屑成型顆粒，經(jīng)過篩分后，選取粒徑約10 mm，較致密的顆粒作為生物質(zhì)原料(B1)；將部分篩分后的松木屑顆粒干餾成炭粒(干餾炭粒是由松木屑成型顆粒在800 ℃熱解得到)，再經(jīng)篩選，選取粒徑為0.3 mm的炭粒作為生物質(zhì)炭粒原料(B2).元素分析和工業(yè)分析見表1.
表1 松木屑顆粒與干餾炭粒的元素分析和工業(yè)分析
1.2實(shí)驗(yàn)裝置
實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及實(shí)物如圖1所示.為防止原料結(jié)拱搭橋，提高燃料轉(zhuǎn)化率和燃?xì)馄焚|(zhì)，采用帶有喉口的雙錐體結(jié)構(gòu)下吸式固定床氣化爐[10].氣化爐喉口直徑為60 mm，喉口以上爐體直徑為180 mm，喉口以下爐體直徑為120 mm，喉口上、下變徑處和爐排下方變徑處的垂直高度均為60 mm，爐膽總高度約為1 500 mm.爐體上部為雙翻板式進(jìn)料裝置，不但保證了進(jìn)料氣密性，同時(shí)操作簡單方便.
高溫水蒸氣系統(tǒng)產(chǎn)生1 000 ℃的蒸汽，并在喉口處輸入，喉口上部為熱解區(qū)，溫度根據(jù)生物質(zhì)原料反應(yīng)特點(diǎn)控制在400～600 ℃；喉口下部為氣化區(qū)，溫度可由控制柜控制在700～1 000 ℃.氣化樣品氣經(jīng)過冰浴冷卻，異丙醇凈化及變色硅膠干燥得到，再通過安捷倫7890B氣相色譜儀檢測(cè).
1.3實(shí)驗(yàn)方法
每次實(shí)驗(yàn)前都需對(duì)各實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)進(jìn)行安全性、氣密性及穩(wěn)定性排查，確保無誤后，向系統(tǒng)中通入氮?dú)庖耘懦到y(tǒng)內(nèi)的空氣干擾.為使實(shí)驗(yàn)值更具代表性，樣品氣在加料后氣化10 min取得，此時(shí)氣體流量計(jì)讀數(shù)和爐內(nèi)壓力都已達(dá)到穩(wěn)定.
松木屑顆粒高溫水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)方案如下：高溫水蒸氣系統(tǒng)與氣化爐反應(yīng)區(qū)同步升溫，當(dāng)兩者均達(dá)到要求溫度后可進(jìn)行實(shí)驗(yàn).為防止?fàn)t體因空爐升溫發(fā)生熱變形，確保爐內(nèi)形成所需的高溫炭層，當(dāng)反應(yīng)區(qū)溫度達(dá)到600 ℃時(shí)需加入一定量物料(300 gB1，20 min后達(dá)到測(cè)點(diǎn)溫度，根據(jù)表1計(jì)算得知，此時(shí)熱解剩余物質(zhì)量約為53 g，相對(duì)于1 000 g很少，故將其計(jì)作誤差合理).當(dāng)反應(yīng)區(qū)溫度達(dá)到700 ℃時(shí)，可進(jìn)行氣化實(shí)驗(yàn)，首先打開蒸汽發(fā)生器，調(diào)節(jié)蒸汽質(zhì)量流量為0.89 kg/h，讀取煤氣表讀數(shù)，然后加料1 000 g(B1)，氣化10 min后取氣，取氣完成后再次讀取煤氣表讀數(shù)，即完成一個(gè)實(shí)驗(yàn)測(cè)點(diǎn)工作.
圖1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)及實(shí)物圖
為與B1為原料的高溫水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)形成有效對(duì)比，炭粒高溫水蒸氣氣化實(shí)驗(yàn)方案如下：將氣化爐升溫至600 ℃后投入1 000 g炭粒并升溫至700 ℃，此階段不通水蒸氣，穩(wěn)定40 min無氣體產(chǎn)生后再打開高溫水蒸氣發(fā)生系統(tǒng)，向氣化爐內(nèi)通入質(zhì)量流量為0.89 kg/h的高溫水蒸氣，10 min后取樣并記錄產(chǎn)氣量差，即完成一個(gè)實(shí)驗(yàn)測(cè)點(diǎn)工作.
按上述方法分別進(jìn)行750 ℃、800 ℃、850 ℃和900 ℃ 4個(gè)實(shí)驗(yàn)測(cè)點(diǎn)工作.每個(gè)實(shí)驗(yàn)測(cè)點(diǎn)工作進(jìn)行3次平行實(shí)驗(yàn)，對(duì)結(jié)果取平均，保留符合誤差范圍內(nèi)(小于5%)的數(shù)據(jù).
2實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析
2.1溫度對(duì)燃?xì)饨M分的影響
圖2給出了松木屑?xì)饣細(xì)饨M分隨氣化反應(yīng)溫度的變化規(guī)律.由圖2可知，溫度從700 ℃升至900 ℃時(shí)，φ(H2)由32.54%增大到48.90%，增大了50%；φ(CO)在750 ℃時(shí)減小至最低值13.99%，之后隨溫度的升高增大至24.3%，在900 ℃時(shí)達(dá)到最大值；φ(CO2)隨溫度升高逐漸減??；小分子碳?xì)錃怏wCnHm的體積分?jǐn)?shù)隨溫度升高減小近一半.
根據(jù)主要的產(chǎn)氫化學(xué)方程式(式(1)～式(3))，得出生物質(zhì)氣化反應(yīng)大多為吸熱反應(yīng)，溫度升高可促進(jìn)水蒸氣發(fā)生重整反應(yīng)而生成更多的H2，并且有利于生物質(zhì)產(chǎn)物充分熱解.當(dāng)溫度繼續(xù)升高時(shí)，CO氧化反應(yīng)(式(3))正向速度放慢[11]，使得H2體積分?jǐn)?shù)增幅減緩.當(dāng)溫度小于750 ℃時(shí),CO2還原反應(yīng)(式(4))因反應(yīng)溫度過低而發(fā)生逆向反應(yīng)，造成CO消耗，隨后溫度升高促使式(1)、式(2)和式(4)正向進(jìn)行，造成CO體積分?jǐn)?shù)增大.為此，考察φ(CO)/φ(CO2)能夠直觀反映這一點(diǎn)(如圖3中B1所示)，由圖3可知，φ(CO)/φ(CO2)隨溫度的升高呈現(xiàn)先減后增的趨勢(shì)，在750 ℃時(shí)達(dá)到最小值，這與文獻(xiàn)[9]的研究結(jié)果相近.Franco等[12]指出，在830 ℃時(shí)CO與水蒸氣的變換反應(yīng)(式(3))占主導(dǎo)地位，而在830～900 ℃時(shí)，該反應(yīng)的影響開始減弱，而CO2的還原反應(yīng)(式(4))及H2O與C的氣固反應(yīng)(式(2))開始慢慢占優(yōu)勢(shì).
圖2 燃?xì)饨M分體積分?jǐn)?shù)隨溫度的變化(B1)
(m/2)]H2-Q kJ/mol
(1)
(2)
(3)
(4)
圖3 φ(CO)/φ(CO2)隨溫度的變化
結(jié)合炭粒氣化燃?xì)鈿怏w組分可以發(fā)現(xiàn)(見圖4)，燃?xì)飧鹘M分體積分?jǐn)?shù)隨溫度升高的變化趨勢(shì)趨于一致.但是炭粒氣化所得H2體積分?jǐn)?shù)遠(yuǎn)大于松木屑顆粒氣化所得，CnHm氣體體積分?jǐn)?shù)遠(yuǎn)小于松木屑顆粒氣化所得.這是因?yàn)樘苛]發(fā)分體積分?jǐn)?shù)及焦油產(chǎn)量遠(yuǎn)小于松木屑顆粒，而且炭粒中富含的灰分能夠在一定程度上促進(jìn)生物質(zhì)氣化反應(yīng)[13]，并使燃?xì)庵蠬2體積分?jǐn)?shù)增大.比較圖3中B1與B2 的φ(CO)/φ(CO2)比值曲線的差異，推測(cè)炭粒中富含的灰分使得φ(CO)/φ(CO2)峰值提前出現(xiàn)，但此結(jié)論還需實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證明.
圖4 燃?xì)饨M分體積分?jǐn)?shù)隨溫度的變化(B2)
2.2溫度對(duì)燃?xì)猱a(chǎn)率和產(chǎn)氫率的影響
氣化反應(yīng)的燃?xì)猱a(chǎn)率Y和產(chǎn)氫率YH2的計(jì)算式如下：
(5)
(6)
式中：φH2為H2的體積分?jǐn)?shù)，%；VG為燃?xì)饪偖a(chǎn)氣量，m3/h；m為單位時(shí)間生物質(zhì)進(jìn)料量，kg/h.
圖5為松木屑顆粒高溫水蒸氣氣化燃?xì)猱a(chǎn)率和產(chǎn)氫率隨溫度的變化.由圖5可知，隨著溫度的升高，燃?xì)猱a(chǎn)率和產(chǎn)氫率均有較大幅度的升高，溫度從700 ℃升至900 ℃，燃?xì)猱a(chǎn)率升高了近70%，產(chǎn)氫率升高了2.5倍.這是因?yàn)樗赡拘碱w粒熱解揮發(fā)出大量小分子氣體和焦油，隨著溫度升高，熱解加劇，產(chǎn)生的氣體增加，并且溫度的升高可以促進(jìn)氣化反應(yīng)正向進(jìn)行，有利于提高氣體產(chǎn)物產(chǎn)量.且高溫水蒸氣擁有較大的比焓，有效促進(jìn)了水蒸氣重整反應(yīng)向H2生成的方向進(jìn)行[14].
圖5 燃?xì)猱a(chǎn)率和產(chǎn)氫率隨溫度的變化(B1)
2.3溫度對(duì)燃?xì)鉄嶂岛屠涿簹庑实挠绊?/p>
(7)
(8)
(9)
式中：Qx為燃?xì)饨M分x的熱值，MJ/m3；Qb為生物質(zhì)低位熱值，MJ/kg；ρx為燃?xì)饨M分x的密度，kg/m3；φx為燃?xì)饨M分x的體積分?jǐn)?shù)，%.
圖6給出了松木屑顆粒的氣化燃?xì)獾臀粺嶂岛屠涿簹庑孰S溫度的變化曲線.從圖6可以看出，溫度升高，燃?xì)獾牡臀粺嶂党式档挖厔?shì)；冷煤氣效率呈上升趨勢(shì)，且溫度從700 ℃升至900 ℃時(shí)，冷煤氣效率由0.93%提高到1.27%，提高了37%.結(jié)合圖3發(fā)現(xiàn)，隨著溫度的升高，H2與CO總體積分?jǐn)?shù)增大，而CnHm體積分?jǐn)?shù)減小，由燃?xì)饨M分低位熱值關(guān)系為Qnet(CnHm)>Qnet(CO)>Qnet(H2)可知，H2與CO總體積分?jǐn)?shù)增大而多出來的熱值不能夠彌補(bǔ)CnHm體積分?jǐn)?shù)減小而損失的熱值.冷煤氣效率為氣化燃?xì)馑鶖y帶熱量與參與反應(yīng)生物質(zhì)攜帶熱量之比，由于本實(shí)驗(yàn)氣化燃?xì)鈹y帶熱量為高溫燃?xì)鈹y帶的熱量、熱供給熱量和反應(yīng)生物質(zhì)攜帶的熱量之和，故根據(jù)式(8)計(jì)算出冷煤氣效率是可以大于1的.
圖6 Qnet和η隨溫度的變化(B1)
綜合上述溫度對(duì)松木屑顆粒高溫水蒸氣氣化的影響，考察溫度為900 ℃，水蒸氣質(zhì)量流量為0.89 kg/h時(shí)的氣化效果，并與混合煤氣[2,15]進(jìn)行比較發(fā)現(xiàn)(見表2)，以松木屑為例的林產(chǎn)廢棄物高溫水蒸氣氣化產(chǎn)氣優(yōu)良，且實(shí)驗(yàn)過程中能夠穩(wěn)定燃燒，理論上可應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn).
表2 不同燃?xì)夥N類及性質(zhì)的比較
注：1) 實(shí)驗(yàn)產(chǎn)氣的密度為式(9)的計(jì)算值，此時(shí)工況為溫度900 ℃，水蒸氣質(zhì)量流量為0.89 kg/h.
3結(jié)論
(1) 參與氣化反應(yīng)的高溫水蒸氣擁有較高的比焓，能夠有效促進(jìn)水蒸氣重整反應(yīng)向生成H2的方向進(jìn)行；溫度的升高可以促進(jìn)反應(yīng)向正向進(jìn)行，提高氣體產(chǎn)物產(chǎn)量，尤其是H2產(chǎn)量.實(shí)驗(yàn)表明，溫度從700 ℃升至900 ℃，H2體積分?jǐn)?shù)增大了50%，產(chǎn)氫率升高了2.5倍，燃?xì)猱a(chǎn)率升高了近70%.
(2) 隨著溫度的升高，在700～800 ℃時(shí)，CO與水蒸氣的變換反應(yīng)占主導(dǎo)地位，CO的體積分?jǐn)?shù)減小，CO2的體積分?jǐn)?shù)變化輕微；在830～900 ℃時(shí)，CO與水蒸氣的變換反應(yīng)減弱，而CO2的還原反應(yīng)及H2O與C的氣固反應(yīng)開始慢慢占優(yōu)勢(shì)，造成CO的體積分?jǐn)?shù)增大，CO2的體積分?jǐn)?shù)進(jìn)一步減小.
(3) 隨著溫度的升高，冷煤氣效率呈上升趨勢(shì)；但由于H2與CO總體積分?jǐn)?shù)增大而多出來的熱值不能夠彌補(bǔ)CnHm體積分?jǐn)?shù)減小而造成的熱值損失，使得燃?xì)獾牡臀粺嶂党式档挖厔?shì).
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High-temperature Steam Gasification of Forestry Wastes for Production of Clean Gas
NIUYonghong1,HANFengtao1,CHENYisheng2,WANGLi2,GUONing1
(1.School of Environment and Energy, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou 014010, Inner Mongolia Autonomous Region, China; 2. Analytical and Testing Center, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou 014010, Inner Mongolia Autonomous Region, China)
Abstract：An experimental platform for steam gasification of biomass was built based on downdraft gasifier, which makes use of pine sawdust briquette to produce hydrogen-rich gas, so as to analyze the gas composition, hydrogen yield, gas yield, gas calorific value and coal gas efficiency at different temperatures. Results show that the high-temperature steam can effectively promote the forward reaction of steam reforming. When the gasification temperature rises from 700 ℃ to 900 ℃, the H2 volume fraction, the hydrogen yield, the gas yield and the cold gas efficiency would be increased by 50%, 2.5 times, 70% and 37%, respectively. The steam reforming reaction can be accelerated towards the generation of H2 by high specific enthalpy contained in the high temperature steam involved in the reaction. The rise of gasification temperature helps to boost the forward reaction for more output of gas product. The gas produced in high-temperature steam gasification of forestry wastes, like pine sawdust, etc., is of high grade, which is able to burn stably in the experiment and therefore is theoretically considered to be available in commercial process.
Key words：forestry waste; high-temperature steam gasification; clean gas; gasification index
收稿日期：2015-07-13
修訂日期：2015-09-10
基金項(xiàng)目：內(nèi)蒙古自治區(qū)科技創(chuàng)新引導(dǎo)獎(jiǎng)勵(lì)資助項(xiàng)目 (01850401)； 內(nèi)蒙古科技大學(xué)科技創(chuàng)新基金資助項(xiàng)目(2015038)；內(nèi)蒙古自然基金資助項(xiàng)目(2015MS0106)
作者簡介：牛永紅(1977-)，男，內(nèi)蒙古涼城人，副教授，碩士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)樯镔|(zhì)高效清潔利用技術(shù).電話(Tel.)：15247218235；
文章編號(hào)：1674-7607(2016)07-0551-05中圖分類號(hào)：TK6
文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A學(xué)科分類號(hào)：480.60
E-mail：2949014964@qq.com.
