董家蒙，彭曉昱，馬曉輝，劉 毅，魏東山，崔洪亮，杜春雷

1.長(zhǎng)春理工大學(xué)高功率半導(dǎo)體激光國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，吉林 長(zhǎng)春 130022 2.中國(guó)科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院太赫茲技術(shù)研究中心跨尺度制造技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶 400714

超寬帶太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)技術(shù)研究進(jìn)展

董家蒙1,2，彭曉昱2*，馬曉輝1*，劉 毅1,2，魏東山2，崔洪亮2，杜春雷2

1.長(zhǎng)春理工大學(xué)高功率半導(dǎo)體激光國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，吉林 長(zhǎng)春 130022 2.中國(guó)科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院太赫茲技術(shù)研究中心跨尺度制造技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶 400714

太赫茲時(shí)域光譜(THz time-domain spectroscopy, THz-TDS)技術(shù)是一種非常有效的相干探測(cè)技術(shù)，具有信噪比高，探測(cè)帶寬，可在室溫下工作，可進(jìn)行時(shí)間分辨測(cè)量等特點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于材料、化學(xué)、生物、安檢等領(lǐng)域。較早時(shí)期的THz-TDS系統(tǒng)受限于太赫茲輻射源的帶寬和光譜探測(cè)手段，測(cè)量范圍有限(<5 THz)，較高頻段的光譜信息無(wú)法得到。為了進(jìn)一步擴(kuò)大太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)技術(shù)的應(yīng)用范圍，迫切需要發(fā)展超寬帶(≥10 THz)的太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)技術(shù)。本文回顧了太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)技術(shù)的發(fā)展進(jìn)程，綜述了實(shí)現(xiàn)超寬帶太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)的主要技術(shù)方法，展示了不同測(cè)量方法的典型實(shí)驗(yàn)方案，同時(shí)總結(jié)了不同探測(cè)方法的優(yōu)缺點(diǎn)，并追蹤了主要研究小組的前沿成果以及最新的應(yīng)用進(jìn)展。

太赫茲光譜； 太赫茲探測(cè)； 超寬帶

引 言

太赫茲(THz)波指頻率范圍為0.1～10 THz(3 mm～30 μm)的電磁波，介于微波與紅外之間，是電子學(xué)和光子學(xué)的交叉區(qū)域。太赫茲波的主要應(yīng)用包括太赫茲光譜、太赫茲成像、太赫茲通訊等。近年來(lái)，太赫茲時(shí)域光譜技術(shù) (THz time-domain spectroscopy, THz-TDS)發(fā)展迅速，在爆炸物檢測(cè)[1]、材料分析[2]、生物大分子結(jié)構(gòu)分析[3]等諸多領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用。

不同于傅里葉變換紅外光譜技術(shù)(Fourier-transform infrared spectroscopy, FTIR)只對(duì)振幅敏感，THz-TDS可以同時(shí)測(cè)量太赫茲電場(chǎng)的振幅和相位，無(wú)需復(fù)雜的克拉默斯-克勒尼希變換就可直接得到光學(xué)常數(shù)的實(shí)部和虛部，同時(shí)THz-TDS對(duì)黑體輻射不敏感，可將大部分背景噪聲濾除在外，信噪比遠(yuǎn)高于FTIR。最近幾年，這一技術(shù)已被用于研究一些諸如光子晶體[4]和超材料[5]等人工結(jié)構(gòu)材料的特性。不同學(xué)科領(lǐng)域的應(yīng)用和需求促進(jìn)了太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)的發(fā)展，對(duì)太赫茲時(shí)域光譜的譜寬、功率、信噪比等指標(biāo)提出了更高的要求。較早時(shí)期的THz-TDS的測(cè)量范圍基本都在5 THz以內(nèi)，不足以覆蓋整個(gè)THz波段(0.1～10 THz)，高頻段光譜信息的缺失制約著THz-TDS技術(shù)在更多場(chǎng)合的應(yīng)用。比如在生物醫(yī)學(xué)研究領(lǐng)域，反應(yīng)與生物分子振動(dòng)模式、蛋白質(zhì)二級(jí)結(jié)構(gòu)(α-螺旋、β-折疊)相關(guān)的特征峰不只集中在THz波段的低頻部分，也可能存在于THz波段的高頻部分，要全面研究生物分子的特征譜，就需要超寬帶的太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)； 又如在設(shè)計(jì)基于微納結(jié)構(gòu)的寬頻太赫茲器件方面，需要測(cè)量材料在整個(gè)THz波段的光電參數(shù)，也需要使用超寬帶的太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)。

超寬帶THz-TDS不僅需要寬頻的太赫茲輻射源，而且需要與之相匹配的超寬帶光譜探測(cè)技術(shù)。近些年帶寬超過(guò)10 THz的諸如基于激光等離子體的超寬頻的太赫茲源得到長(zhǎng)足發(fā)展[6-8]，可以滿足超寬帶太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)對(duì)源的要求，本文將著重回顧和介紹太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)技術(shù)的基本原理，尤其是針對(duì)超寬帶光譜探測(cè)技術(shù)進(jìn)行了系統(tǒng)性綜述，對(duì)比了不同探測(cè)方法的優(yōu)缺點(diǎn)，并列舉了超寬帶光譜探測(cè)技術(shù)在太赫茲應(yīng)用領(lǐng)域的最新進(jìn)展。

1 太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)原理

THz-TDS系統(tǒng)可分為透射型和反射型兩種，針對(duì)不同的樣品、不同的測(cè)試要求可以采用不同的探測(cè)模式。以透射式系統(tǒng)為例說(shuō)明太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)的基本原理。圖1給出了典型透射式THz-TDS系統(tǒng)的裝置示意圖，該系統(tǒng)主要由飛秒激光器、THz輻射源、THz探測(cè)器和延遲光路組成：飛秒激光脈沖被分束鏡分成兩束，其中能量較大的一束作為泵浦光(深色)泵浦THz發(fā)射器從而輻射THz脈沖，經(jīng)4個(gè)離軸拋物面鏡組成的8F共焦光路后聚焦在THz探測(cè)器上； 能量較小的一束作為探測(cè)光(淺色)，與THz脈沖匯合后共線通過(guò)THz探測(cè)器，通過(guò)調(diào)節(jié)光學(xué)延遲，改變探測(cè)光與太赫茲脈沖之間的相對(duì)時(shí)延，掃描這個(gè)時(shí)間延遲就可得到太赫茲脈沖的時(shí)域波形。通常，THz-TDS系統(tǒng)的時(shí)延掃描長(zhǎng)度在10～100 ps，掃描長(zhǎng)度超過(guò)1 ns的系統(tǒng)可以用于某些高分辨率光譜應(yīng)用場(chǎng)合。THz探測(cè)器的輸出信號(hào)實(shí)際上是THz脈沖和探測(cè)脈沖的卷積，由于探測(cè)脈沖的脈寬(fs量級(jí))遠(yuǎn)小于THz脈沖的脈寬(ps量級(jí))，可以近似看成δ函數(shù)，故THz探測(cè)器的輸出正比于THz脈沖電場(chǎng)的振幅。THz脈沖的時(shí)域波形再經(jīng)傅里葉變換就可獲得其頻譜，對(duì)比放置樣品前后的頻譜的改變，就可以得到樣品在太赫茲波段的透射率、反射率、吸收系數(shù)、折射率、介電常數(shù)等。這種基于“時(shí)間門”的探測(cè)技術(shù)避免了測(cè)量過(guò)程中的相位抖動(dòng)，具有較高的信噪比和動(dòng)態(tài)范圍。

圖1 典型太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)裝置圖

2 超寬帶太赫茲光譜探測(cè)技術(shù)

近些年，太赫茲源在功率和譜寬方面取得了很多突破性的進(jìn)展[6-8]，但是只有超寬帶太赫茲源而缺乏相應(yīng)的探測(cè)方法，也無(wú)法實(shí)現(xiàn)太赫茲波的超寬帶光譜探測(cè)。因此，尋找與之匹配的超寬帶的相干探測(cè)方法成為研究者關(guān)注的問(wèn)題。目前常用的方法有光電導(dǎo)天線探測(cè)和電光采樣探測(cè)，但都無(wú)法獲得較為平滑的光譜響應(yīng)，有效頻譜難以覆蓋整個(gè)太赫茲波段，最近利用空氣等離子體獲得了較為平滑的超寬帶太赫茲頻譜響應(yīng)。下面依次介紹這幾種探測(cè)技術(shù)。

2.1 光電導(dǎo)天線探測(cè)

20世紀(jì)80年代就有人利用這種天線結(jié)構(gòu)產(chǎn)生并探測(cè)了太赫茲脈沖。光電導(dǎo)天線是由半導(dǎo)體基片和蒸鍍?cè)诨系膬筛姌O組成，利用光電導(dǎo)天線探測(cè)太赫茲脈沖的原理是其發(fā)射原理的逆過(guò)程。如圖2所示，飛秒脈沖激光作為探測(cè)光，與太赫茲脈沖同時(shí)聚焦在兩電極之間的基片上，由飛秒激光產(chǎn)生的光生載流子在THz脈沖電場(chǎng)作用下產(chǎn)生加速運(yùn)動(dòng)，形成與THz脈沖電場(chǎng)強(qiáng)度成正比的瞬態(tài)電流，不同時(shí)刻的電流大小反映了不同時(shí)刻太赫茲脈沖電場(chǎng)的大小，通過(guò)改變探測(cè)脈沖和THz脈沖之間的時(shí)間延遲，利用探測(cè)脈沖對(duì)THz脈沖電場(chǎng)進(jìn)行取樣即可記錄太赫茲脈沖的時(shí)域波形。同時(shí)，為了提高探測(cè)系統(tǒng)的信噪比，可通過(guò)鎖相放大器與光斬波器的聯(lián)用來(lái)對(duì)測(cè)量信號(hào)進(jìn)行放大和濾波處理。

圖2 光電導(dǎo)天線探測(cè)太赫茲脈沖原理圖

光電導(dǎo)天線(photoconductive antenna, PCA)探測(cè)技術(shù)的優(yōu)點(diǎn)是體積小、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單，但是這種基于天線結(jié)構(gòu)的光電探測(cè)器的弱點(diǎn)也很明顯，受半導(dǎo)體材料載流子壽命和動(dòng)量弛豫時(shí)間的影響，這一技術(shù)的高頻響應(yīng)受到了限制。為了解決這一問(wèn)題，Shen等[9]以近紅外(near-IR)波段的飛秒激光器(中心波長(zhǎng)為790 nm, 脈寬小于15 fs, 重復(fù)頻率為76 MHz)作為泵源，采用載流子壽命分別為10和0.1 ps的LT-GaAs光電導(dǎo)天線作為THz發(fā)射器和探測(cè)器，獲得了超過(guò)15 THz的探測(cè)帶寬，其探測(cè)到的太赫茲脈沖時(shí)域波形和頻譜圖如圖3所示。其中，PCA發(fā)射天線的結(jié)構(gòu)如圖3(a)中內(nèi)插圖所示，為大孔徑天線，間隙寬度400 μm，由于受激面積大，大孔徑天線能夠產(chǎn)生高功率的太赫茲脈沖，同時(shí)實(shí)驗(yàn)中采用反射式(后向)發(fā)射模式，即THz輻射方向和泵浦光傳播方向相反，進(jìn)而減小了GaAs基底材料對(duì)太赫茲波的吸收和色散，使輻射帶寬顯著拓寬； PCA接收天線的結(jié)構(gòu)如圖3 (b)中內(nèi)插圖所示，為蝶形天線，間隙寬度8 μm，PCA探測(cè)器的天線結(jié)構(gòu)會(huì)影響其頻譜響應(yīng)，尤其針對(duì)高頻部分，而蝶形天線的高頻響應(yīng)要優(yōu)于傳統(tǒng)的偶極子天線。頻譜中箭頭標(biāo)記的兩處位置分別對(duì)應(yīng)于GaAs晶體(基片材料)的橫向光學(xué)(transverse-optical, TO)聲子頻率(8.1 THz)和縱向光學(xué)(longitudinal-optical, LO)聲子頻率(8.8 THz)，晶體內(nèi)大量離子以嚴(yán)格定義的頻率來(lái)回?cái)[動(dòng)稱為晶格振動(dòng)的簡(jiǎn)正模式，其量化值稱為聲子。GaAs晶體內(nèi)的TO聲子諧振造成THz頻譜中出現(xiàn)強(qiáng)的吸收峰，致使其實(shí)際有效的探測(cè)帶寬只有8 THz左右。

2.2 電光取樣

電光取樣是一種基于線性電光效應(yīng)(泡克爾斯效應(yīng))的時(shí)域探測(cè)方法[10]。自由空間電光取樣的探測(cè)原理如圖4所示，太赫茲脈沖和作為探測(cè)光的飛秒激光脈沖共線通過(guò)電光晶體，由于晶體的泡克爾斯效應(yīng)，太赫茲脈沖電場(chǎng)改變了晶體的折射系數(shù)，從而使得晶體具有雙折射的性質(zhì)，當(dāng)線偏振的探測(cè)光在電光晶體中受到太赫茲脈沖電場(chǎng)的調(diào)制后，其偏振態(tài)發(fā)生了變化，變成了橢圓偏振光，所以，通過(guò)檢測(cè)偏振態(tài)的變化，可以間接測(cè)量太赫茲脈沖電場(chǎng)的波形。

圖3 (a) 時(shí)域波形，(b) 傅里葉變換后的頻譜[9]

箭頭標(biāo)記的兩處位置分別對(duì)應(yīng)于GaAs晶體的TO和LO聲子頻率(νTO=8.02 THz;νLO=8.76 THz)

Fig.3 (a) Temporal THz waveform and (b) its corresponding Fourier transform amplitude spectrum[9]

The arrows mark spectral features corresponding to TO and LO phonons of the GaAs crystal (νTO=8.02 THz;νLO=8.76 THz)

圖4 電光取樣原理圖

ZnTe等電光晶體是最早用于電光取樣的一類材料。早期研究表明，在ZnTe晶體中，波長(zhǎng)為800 nm的激光脈沖和中心頻率為2 THz的太赫茲波雖然可以實(shí)現(xiàn)良好的相位匹配[11]，但卻很難滿足從遠(yuǎn)紅外到中紅外這一較寬頻譜范圍內(nèi)的相位匹配。為了獲得更寬的探測(cè)范圍，一方面需要采用更短的飛秒激光脈沖作為探測(cè)光，另一方面可以采用薄層的非線性晶體以降低相位匹配的影響。針對(duì)這一問(wèn)題，Han等[12]研究了晶體厚度和太赫茲光譜響應(yīng)的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)隨著晶體厚度的增大，低頻處(2 THz)的光譜幅值線性增大，而高頻處(>5.3 THz)的光譜幅值反而隨厚度的增大而降低，可見選擇合適的晶體厚度對(duì)優(yōu)化高頻處的光譜響應(yīng)十分重要。實(shí)驗(yàn)中他們選用微米量級(jí)的ZnTe晶體作為太赫茲發(fā)射器和探測(cè)器，厚度分別為30和27 μm，測(cè)量結(jié)果如圖5所示，可以看出，利用超薄晶體可以極大的拓寬電光取樣的探測(cè)范圍，使頻譜覆蓋范圍由普遍的5 THz增大到35 THz，但仍能清楚的發(fā)現(xiàn)在5.3 THz附近存在明顯的吸收帶，這是由晶體本身聲子吸收造成的。常用的晶體比如ZnTe和GaP，二者的聲子共振頻率分別為5.3 THz[13]和10.98 THz[14]，如果將此類電光晶體應(yīng)用于時(shí)域光譜系統(tǒng)中，若測(cè)試樣品的頻譜恰好存在于這些間隙中時(shí)，就難以獲得真實(shí)的樣品信息?？梢?，傳統(tǒng)基于電光晶體的電光取樣法雖然克服了光電導(dǎo)天線探測(cè)法由于受限于載流子壽命和共振偶極子結(jié)構(gòu)而產(chǎn)生的限制，但依舊受晶體本身聲子吸收的影響，整個(gè)太赫茲光譜并非連續(xù)光滑。此外，晶體厚度太薄也會(huì)帶來(lái)另外一個(gè)問(wèn)題，即調(diào)制長(zhǎng)度太短會(huì)導(dǎo)致探測(cè)靈敏度下降，從而導(dǎo)致信噪比下降。

圖5 (a)由27 μm厚的ZnTe探測(cè)器測(cè)得從30 μm厚的ZnTe發(fā)射器產(chǎn)生的太赫茲脈沖的時(shí)域波形； (b)傅里葉變換后的頻譜[12]

Fig.5 (a) Temporal waveform of the THz pulse radiated from a 30 μm ZnTe emitter and measured by a 27 μm ZnTe sensor; (b) Amplitude spectrum of the waveform[12]

除了傳統(tǒng)的晶體材料，非晶態(tài)的電光聚合物薄膜作為一種新型的電光材料，電光系數(shù)高、不具有晶格結(jié)構(gòu)因而不存在相應(yīng)的聲子吸收，從近紅外到遠(yuǎn)紅外具有較為平坦的折射率曲線，能夠在較寬范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)相位匹配，為超寬帶太赫茲波產(chǎn)生和探測(cè)提供一種可能途徑。此外，電光聚合物結(jié)構(gòu)多樣(通過(guò)改變生色團(tuán))、易加工且成本低廉，使得這些材料能夠應(yīng)用于某些特定的場(chǎng)合[15]。Natata等[16]首次利用極性電光聚合物薄膜實(shí)現(xiàn)太赫茲的產(chǎn)生與探測(cè)，經(jīng)二十多年的發(fā)展電光聚合物已成為一類極具研究?jī)r(jià)值和應(yīng)用前景的太赫茲輻射和探測(cè)材料。直到最近，Zheng[17]等利用單層主客體聚合物L(fēng)APC[40% Lemke/60% APC(聚碳酸酯)]作為太赫茲發(fā)射器，分別采用單層LAPC薄膜與厚度為80 μm的ZnCdTe晶體作為探測(cè)器，圖6中比較了兩種材料的探測(cè)結(jié)果，可以看出利用ZnCdTe晶體所測(cè)得的頻譜在5 THz附近存在明顯間隙，這是由于晶體中的晶格共振造成的聲子吸收，相比之下，LAPC薄膜不受聲子吸收的影響，獲得了頻寬大于12 THz的較平滑無(wú)吸收間隙的THz頻譜。由圖6可見，ZnCdTe晶體在低頻段(2 THz附近)的探測(cè)靈敏度幾乎是LAPC 薄膜的4倍，這得益于ZnCdTe晶體在2 THz附近良好的相位匹配條件，而LAPC 薄膜的相位匹配系數(shù)在整個(gè)THz波段基本為常數(shù)，且與低頻段的ZnCdTe晶體相比較低。電光聚合物薄膜無(wú)聲子吸收且具有較高的電光系數(shù)，不過(guò)隨著使用時(shí)間的推移，聚合物材料的性能將有所下降，從而導(dǎo)致探測(cè)靈敏度的降低。

圖6 單層LAPC探測(cè)器(實(shí)線)和80 μm厚的ZnCdTe探測(cè)器(虛線)得到的THz頻譜對(duì)比[17]

Fig.6 Comparison of the THz spectra with an 80 μm thick ZnCdTe sensor and a single-layer LAPC sensor[17]

2.3 空氣探測(cè)

不同于光電導(dǎo)天線和電光晶體這類固體介質(zhì)，空氣作為一種氣體介質(zhì)，具有很多獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)：無(wú)聲子吸收、無(wú)損傷閾值、低色散、可再生等。早在上世紀(jì)九十年代，Hamster等[18]利用800 nm的亞皮秒脈沖誘導(dǎo)空氣形成等離子體從而輻射THz脈沖，并提出這一過(guò)程主要?dú)w功于等離子體中的有質(zhì)動(dòng)力。此后，Cook等[19]發(fā)現(xiàn)當(dāng)采用雙色激光與空氣等離子體作用時(shí)，可以極大地提高太赫茲脈沖的產(chǎn)生效率，利用這種方法已經(jīng)可以產(chǎn)生頻譜寬度高達(dá)100 THz的太赫茲輻射[8]。一方面，激光誘導(dǎo)空氣等離子體可以產(chǎn)生高強(qiáng)度、高方向性、超寬帶的太赫茲輻射，另一方面，空氣等離子體作為一種新的探測(cè)介質(zhì)有望實(shí)現(xiàn)更寬的太赫茲光譜探測(cè)范圍。

2.3.1 空氣相干探測(cè)

Dai等[20]首次利用空氣等離子體對(duì)太赫茲波進(jìn)行了準(zhǔn)相干探測(cè)，該方法被稱為THz-ABCD (THz air breakdown coherent detection)法。與電光取樣通過(guò)二階非線性效應(yīng)探測(cè)太赫茲波類似，利用空氣(氣體)的三階非線性效應(yīng)也能夠探測(cè)太赫茲波，其物理機(jī)制是四波混頻[21]產(chǎn)生太赫茲波的逆過(guò)程：當(dāng)一個(gè)太赫茲光子和兩個(gè)基頻(800 nm)光子混合，將產(chǎn)生一個(gè)二次諧波(400 nm)光子。太赫茲波場(chǎng)致二次諧波可以用式(1)表示

(1)

其中χ(3)是空氣(氣體)等離子體的三階非線性系數(shù)，Eω，E2ω和ETHz分別是基頻電場(chǎng)、二次諧波電場(chǎng)以及太赫茲電場(chǎng)的電場(chǎng)強(qiáng)度。通過(guò)探測(cè)太赫茲場(chǎng)致二次諧波的強(qiáng)度，間接探測(cè)太赫茲脈沖電場(chǎng)。然而，具體實(shí)驗(yàn)中使用的探測(cè)器為光電倍增管(PMT)，其響應(yīng)的是二次諧波的強(qiáng)度而非電場(chǎng)，見式(2)

(2)

(3)

其中，第一項(xiàng)正比于太赫茲波的強(qiáng)度，當(dāng)探測(cè)激光脈沖較強(qiáng)時(shí)該項(xiàng)遠(yuǎn)小于本振信號(hào)強(qiáng)度，可忽略不計(jì)，這時(shí)，式(3)可簡(jiǎn)化為式(4)

(4)

式(3)中的第二項(xiàng)是由本振信號(hào)構(gòu)成的直流項(xiàng)，其大小取決于等離子體密度，尤其在空氣剛剛離化時(shí)最大，并且與太赫茲電場(chǎng)無(wú)關(guān)，該項(xiàng)可通過(guò)調(diào)制太赫茲光束再由鎖相放大技術(shù)濾除； 第三項(xiàng)是相干項(xiàng)，也是實(shí)現(xiàn)相干探測(cè)的基礎(chǔ)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨著探測(cè)光強(qiáng)的增大，對(duì)太赫茲波的探測(cè)可分為三個(gè)階段：非相干探測(cè)、混合探測(cè)、準(zhǔn)相干探測(cè)，相應(yīng)地，探測(cè)端的空氣離化過(guò)程也從多光子電離(MI)過(guò)渡到隧道電離(TI)。也就是說(shuō)，這種方法只有在探測(cè)光很強(qiáng)的情況下才能實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲電場(chǎng)的準(zhǔn)相干探測(cè)，然而這種強(qiáng)背景不可避免的引入了光譜畸變，在一定程度上限制了探測(cè)系統(tǒng)的信噪比。

為了克服空氣準(zhǔn)相干探測(cè)法由于強(qiáng)探測(cè)光造成的光譜畸變并進(jìn)一步擴(kuò)大其探測(cè)范圍，Karpowicz等[22]對(duì)該方法進(jìn)行了改進(jìn)，提出了另一種THz-ABCD (THz air biased coherent detection) 探測(cè)法。實(shí)驗(yàn)裝置如圖7所示，在探測(cè)端外加一個(gè)頻率可調(diào)的高壓方波電場(chǎng)，使之與弱探測(cè)光相互作用產(chǎn)生二次諧波信號(hào)，作為本振信號(hào)，再利用外差式探測(cè)方法就能實(shí)現(xiàn)對(duì)太赫茲波的相干測(cè)量。通過(guò)調(diào)制高壓電場(chǎng)的頻率，使高壓場(chǎng)致二次諧波和太赫茲場(chǎng)致二次諧波分別具有不同的頻率和相位，再經(jīng)鎖相放大技術(shù)對(duì)相干項(xiàng)進(jìn)行提取，最終探測(cè)信號(hào)為式(5)所示

I2ω∝(χ(3)Iω)2EDCETHz

(5)

由式(5)可以看出，探測(cè)器的響應(yīng)信號(hào)和太赫茲電場(chǎng)成正比，即使不需要很強(qiáng)的探測(cè)光，也能實(shí)現(xiàn)了對(duì)太赫茲脈沖電場(chǎng)的相干探測(cè)。

在后續(xù)的報(bào)道中[23-25]，該研究小組不但從理論上解釋了THz-ABCD探測(cè)方法的原理, 而且從實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了理論的正確性。結(jié)果表明：在THz輻射源頻譜較寬的情況下，空氣相干探測(cè)法沒(méi)有類似晶體聲子吸收的影響，能探測(cè)到很寬的THz輻射，經(jīng)傅里葉變換后獲得的頻譜曲線更為平滑。如圖8所示，Ho等[26]在相同的實(shí)驗(yàn)條件下(探測(cè)光脈寬為32fs)，分別采用ZnTe晶體電光取樣和THz-ABCD對(duì)同一太赫茲脈沖進(jìn)行探測(cè)，相比之下，THz-ABCD探測(cè)法能夠更加真實(shí)地反映太赫茲脈沖電場(chǎng)的形狀，經(jīng)傅里葉變換后有效的頻譜范圍達(dá)到35THz。如能使用更短的探測(cè)脈沖，該方法所能探測(cè)的譜寬將進(jìn)一步提高，目前已有報(bào)道當(dāng)采用脈寬小于20fs的探測(cè)激光可以測(cè)得譜寬為70THz的光譜范圍[25], 可見這種方法極大地拓展了太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)的光譜測(cè)量范圍，為超寬帶太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)的實(shí)現(xiàn)提供了有力保障。

圖7 THz-ABCD探測(cè)法實(shí)驗(yàn)裝置圖[22]

圖8 (a) 采用ZnTe晶體和THz-ABCD探測(cè)到的THz時(shí)域波形； (b) 傅里葉變換后二者的頻譜[26]

Fig.8 (a) Measured time-domain waveforms with a conventional ZnTe sensor (blue curve) and with a THz-ABCD sensor (red curve); (b) corresponding spectra obtained through Fourier transform of the THz waveforms[26]

2.3.2 空氣平衡探測(cè)

THz-ABCD探測(cè)法雖然可以提供很寬的測(cè)量范圍，但與電光取樣相比，低頻段的信噪比略差，針對(duì)這一問(wèn)題，Lu等[27]在THz-ABCD的基礎(chǔ)上，提出了一種基于偏振檢測(cè)的平衡探測(cè)方法，簡(jiǎn)稱Balanced-ABCD。

在THz-ABCD探測(cè)系統(tǒng)中，電子噪聲、暗電流噪聲以及激光波動(dòng)引起的噪聲都會(huì)降低系統(tǒng)的信噪比，其中激光波動(dòng)引起的噪聲是最主要的噪聲源。為了盡可能降低激光波動(dòng)帶來(lái)的影響，在Balanced-ABCD探測(cè)系統(tǒng)中(如圖9所示)，待測(cè)的二次諧波(太赫茲場(chǎng)致二次諧波與高壓場(chǎng)致二次諧波的總和)經(jīng)沃拉斯頓棱鏡后被分為偏振方向相互正交的兩個(gè)分量，并用兩個(gè)獨(dú)立的PMT分別探測(cè)，再將兩個(gè)PMT探測(cè)的信號(hào)相減，使得兩路信號(hào)中的噪聲相抵消，從而使探測(cè)系統(tǒng)的信噪比在數(shù)值上提高了兩倍。

圖9 空氣平衡探測(cè)法示意圖[27]

上述三種太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)方法的各有優(yōu)缺點(diǎn)，見表1。光電導(dǎo)天線探測(cè)具有體積小、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單的特點(diǎn)，適用于便攜式太赫茲光譜儀的開發(fā)，但探測(cè)譜寬相對(duì)較窄。電光取樣具有對(duì)光路失調(diào)不敏感，噪聲低靈敏度高的優(yōu)點(diǎn)，但需要滿足極高的相位匹配條件，而且受到晶體材料本身聲子吸收的影響無(wú)法獲得平滑的光譜響應(yīng)。空氣相干探測(cè)法不受晶體聲子吸收和載流子壽命的影響，其探測(cè)譜寬與分辨率都比其他方法略勝一籌，而且利用太赫茲輻射增強(qiáng)氣體等離子體熒光還可實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)場(chǎng)探測(cè)[28]，因而受到廣泛關(guān)注。不過(guò)，這種方法需要體積較大的飛秒激光放大器，探測(cè)成本較高。

3 超寬帶太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)技術(shù)的初步應(yīng)用

隨著太赫茲科學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展，越來(lái)越多的領(lǐng)域迫切需要測(cè)量范圍更寬的太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)。基于THz-ABCD方法的超寬譜太赫茲光譜探測(cè)技術(shù)的出現(xiàn)，使得對(duì)在整個(gè)太赫茲波段的材料特性研究變得可能。到目前為止，國(guó)內(nèi)外已有多個(gè)研究小組開始使用這種技術(shù)對(duì)材料進(jìn)行研究并獲得了許多重要成果。

Liu等[29]利用基于THz-ABCD方法的太赫茲時(shí)域光譜儀對(duì)0.3 mm厚的α-相偏硼酸鋇(alpha barium borate, α-BBO)晶體進(jìn)行了反射模式測(cè)量，首次得到了α-BBO晶體在0.3～10 THz范圍內(nèi)的折射率和吸收系數(shù)。α-BBO晶體在THz波段同樣具有明顯的雙折射性質(zhì)，在低頻段(<2.5 THz)，尋常光(o光)的折射率(no)要大于非尋常光(e光)的折射率(ne)，而在高頻段(2.5～10 THz)，二者的折射率曲線交錯(cuò)復(fù)雜，其中一個(gè)主要原因是由于該波段存在多個(gè)聲子諧振模式。吸收系數(shù)的測(cè)量結(jié)果也證實(shí)了多個(gè)聲子模式的存在，其中最強(qiáng)的聲子模式位于6.8 THz，對(duì)應(yīng)的吸收系數(shù)高達(dá)1 000 cm-1。

表1 光電導(dǎo)天線、電光取樣和空氣相干探測(cè)參數(shù)對(duì)比

赫君等[30]利用THz-ABCD探測(cè)技術(shù)測(cè)量了兩種炸藥奧克托金(HMX)和太恩(PETN)的太赫茲超寬帶吸收譜，得到了兩種炸藥在0.1～15 THz范圍內(nèi)的主要特征吸收峰，為炸藥等危險(xiǎn)品檢測(cè)提供了更為可靠的數(shù)據(jù)支持。

Ho等[31]在反射式THz-ABCD技術(shù)的基礎(chǔ)上，采用超快且時(shí)間分辨的太赫茲泵浦太赫茲探測(cè)技術(shù)(THz pump/THz probe)研究了InAs等半導(dǎo)體材料在太赫茲波段(0.5～12 THz)的載流子超快動(dòng)力學(xué)特性。隨著THz脈沖電場(chǎng)強(qiáng)度的增大，InAs表面等離子共振頻率發(fā)生“紅移”(從4.1 THz處移動(dòng)到3.4 THz處)，但其光學(xué)聲子共振頻率并未改變，穩(wěn)定在7 THz處。等離子體共振頻率“紅移”主要是由于在強(qiáng)太赫茲瞬變電場(chǎng)的作用下，InAs導(dǎo)帶中的電子發(fā)生谷間散射，引起電子有效質(zhì)量增大，從而導(dǎo)致頻率移動(dòng)。通過(guò)對(duì)強(qiáng)太赫茲瞬變電場(chǎng)下半導(dǎo)體材料的載流子動(dòng)力學(xué)研究，可以獲得其產(chǎn)生和復(fù)合信息，能進(jìn)一步認(rèn)識(shí)其微觀動(dòng)力學(xué)機(jī)制，為改善半導(dǎo)體材料和器件提供更全面的資料。

最近，F(xiàn)rancesco等[32]使用超寬帶太赫茲時(shí)域光譜儀(ZAP)測(cè)量了四種常見的高分子聚合物在2～15 THz超寬帶范圍內(nèi)的折射率、吸收系數(shù)等參數(shù)。結(jié)果表明：在2～15 THz頻譜范圍內(nèi)，低密度聚乙烯(low-density polyethylene, LDPE)和環(huán)烯烴共聚物(cyclic olefin/ethylene copolymer, TOPAS)兩種材料的吸收系數(shù)很小，基本可以忽略不計(jì)，折射率曲線也較為平坦，穩(wěn)定在1.524±0.002附近。由此可見，LDPE和TOPAS兩種材料在THz高頻段同樣具有穩(wěn)定的優(yōu)良特性，可用作THz全波段窗口、波導(dǎo)、光纖等太赫茲器件，在超寬帶太赫茲光子學(xué)方面具有巨大的應(yīng)用潛力。

可以預(yù)見，隨著超寬帶太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)的廣泛應(yīng)用，越來(lái)越多的科研成果將展現(xiàn)出來(lái)。

4 結(jié) 論

回顧了太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)技術(shù)的進(jìn)展，重點(diǎn)介紹了超寬帶太赫茲時(shí)域光譜探測(cè)技術(shù)的探測(cè)原理和發(fā)展進(jìn)程并比較了幾種時(shí)域光譜探測(cè)技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn)。作為一種新興的光譜探測(cè)技術(shù)，目前該技術(shù)在有些方面仍有提升空間，比如如何改善太赫茲光譜高頻部分的信噪比以及提高系統(tǒng)的探測(cè)靈敏度。有理由相信，隨著太赫茲技術(shù)的不斷發(fā)展和完善，將進(jìn)一步拓寬太赫茲時(shí)域光譜技術(shù)的應(yīng)用范圍，為深入探尋和研究太赫茲波與各種材料之間的相互作用以及各種材料在整個(gè)太赫茲波段的響應(yīng)特性提供了有力工具。

[1] Fan W H, Burnett A, Upadhya P C, et al.Appl.Spectrosc., 2007, 61(6): 638.

[2] Naftaly M, Miles R E.Proc.IEEE, 2007, 95(8): 1658.

[3] Nibali V C, Havenith M.J.Am.Chem.Soc., 2014, 136(37): 12800.

[4] Kakimi R, Fujita M, Nagai M, et al.Nat.Photonics, 2014, 8(8): 657.

[5] Zang X F, Shi C, Chen L, et al.Sci.Rep., 2015, 5：8901.

[6] Han P Y, Zhang X C.Meas.Sci.Technol., 2001, 12(11): 1747.

[7] Shen Y C, Upadhya P C, Linfield E H, et al.Appl.Phys.Lett., 2003, 83(15): 3117.

[8] Thomson M D, Blank V, Roskos H G, et al.Opt.Express, 2010, 18(22): 23173.

[9] Shen Y C, Upadhya P C, Beere H E, et al.Appl.Phys.Lett., 2004, 85(2): 164.

[10] Wu Q, Zhang X C.Appl.Phys.Lett., 1997, 71(10): 1285.

[11] Nahata A, Weling A S, Heinz T F, et al.Appl.Phys.Lett., 1996, 69(16): 2321.

[12] Han P Y, Zhang X C.Appl.Phys.Lett., 1998, 73(21): 3049.

[13] Tan J J, Ji G F, Chen X R, et al.Commun.Theor.Phys., 2010, 53(6): 1160.

[14] Kleinman D A, Spitzer W G.Phys.Rev., 1960, 118(1): 110.

[15] Zheng X M, McLaughlin C V, Cunningham P, et al.J.Nanoelectron.Optoelectron, 2007, 2(1): 58.

[16] Nahata A, Auston D H, Wu C J, et al.Appl.Phys.Lett., 1995, 67(10): 1358.

[17] Zheng X M, Sinyukov A, Hayden L M.Appl.Phys.Lett., 2005, 87(8): 081115.

[18] Hamster H, Sullivan A, Gordon S, et al.Phys.Rev.Lett., 1993, 71(17): 2725.

[19] Cook D J, Hochstrasser R M.Opt.Lett., 2000, 25(16): 1210.

[20] Dai J, Xie X, Zhang X C.Phys.Rev.Lett., 2006, 97(10): 103901.

[21] Brus L.Appl.Phys.A-Mater.Sci.Process, 1991, 53(6): 465.

[22] Karpowicz N, Dai J M, Lu X F, et al.Appl.Phys.Lett., 2008, 92(1): 011131.

[23] Lu X F, Karpowicz N, Zhang X C.J.Opt.Soc.Am.B-Opt.Phys., 2009, 26(9): 66.

[24] Lu X F, Zhang X C.J.Infrared Millim., 2011, 32(5): 562.

[25] Dai J M, Clough B, Ho I C, et al.Terahertz Sci.Technol., 2011, 1(1): 274.

[26] Ho I C, Guo X Y, Zhang X C.Opt.Express, 2010, 18(3): 2872.

[27] Lu X F, Zhang X C.Appl.Phys.Lett., 2011, 98(15): 151111.

[28] Liu J L, Dai J M, Chin S L, et al.Nat.Photonics, 2010, 4(9): 627.

[29] Liu J L, Zhang X C.J.Appl.Phys., 2009, 106(2): 023207.

[30] HE Jun, MU Kai-jun, YANG Hua, et al(赫 君，牧凱軍，楊 華，等).Laser & Optoelectronics Progress(激光與光電子學(xué)進(jìn)展), 2013, 50(10): 202.

[31] Ho I C, Zhang X C.Appl.Phys.Lett., 2011, 98(24): 241908.

[32] D’Angelo F, Mics Z, Bonn M, et al.Opt.Express, 2014, 22(10): 12475.

(Received Apr.13, 2015; accepted Aug.20, 2015)

*Corresponding authors

Progress of Detection Technology of Ultra-Broadband THz Time-Domain Spectroscopy

DONG Jia-meng1, 2, PENG Xiao-yu2*, MA Xiao-hui1*, LIU Yi1, 2, WEI Dong-shan2, CUI Hong-liang2, DU Chun-lei2

1.National Key Laboratory on High Power Semiconductor Laser, Changchun University of Science and Technology，Changchun 130022, 2.Research Center for Terahertz Technology, Key Laboratory of Multi-Scale Manufacturing Technology, Chongqing Institute of Green and Intelligent Technology, Chinese Academy of Sciences, Chongqing 400714, China

Terahertz Time-Domain Spectroscopy (THz-TDS) is one of the effective coherent detection techniques.It has been widely applied in materials, chemistry, biology, security and other fields due to its capabilities such as high signal-to-noise ratio (SNR), broadband detection, working at room temperature, time resolved measurement and others.Limited by the spectrum bandwidth of THz radiation and detection techniques, the measuring range of the traditional THz-TDS system is generally less than several THz, thus the spectral information of high frequencies cannot be obtained.In order to expand its application, there is an urgent need for the development of ultra-broadband (≥10 THz) THz-TDS detection techniques.This paper reviews the development and applications of main detection techniques in ultra-broadband THz-TDS.The advantages and disadvantages of these techniques are also analyzed.

Terahertz spectroscopy; Terahertz detection; Ultra-broadband

2015-04-13，

2015-08-20

國(guó)家(973)項(xiàng)目(2015CB755401)，中國(guó)科學(xué)院重慶綠色智能技術(shù)研究院創(chuàng)新發(fā)展基金項(xiàng)目(Y52A010V10)資助

董家蒙，1991年生，長(zhǎng)春理工大學(xué)光電工程學(xué)院碩士研究生 e-mail: dongjiameng@cigit.ac.cn *通訊聯(lián)系人 e-mail: mxh@cust.edu.cn; xypeng@cigit.ac.cn

O433

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)05-1277-07