繆雄誼, 葉思源, 郝玉培, 陽(yáng)蓮錦, 陳偉海, 黃保健, 沈利娜(. 中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院 巖溶地質(zhì)研究所, 國(guó)土資源部 廣西巖溶動(dòng)力學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣西 桂林 500; 2. 中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局 濱海濕地生物地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 青島 26607; 3. 國(guó)土資源部 海洋油氣資源與環(huán)境地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 青島 26607; . 貴州地礦基礎(chǔ)工程有限公司, 貴州 貴陽(yáng) 55000)

?

黃河三角洲表層土壤重金屬環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)

繆雄誼1, 2, 3, 葉思源2, 3, 郝玉培1, 陽(yáng)蓮錦4, 陳偉海1, 黃保健1, 沈利娜1
(1. 中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院 巖溶地質(zhì)研究所, 國(guó)土資源部 廣西巖溶動(dòng)力學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣西 桂林 541004; 2. 中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局 濱海濕地生物地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 青島 266071; 3. 國(guó)土資源部 海洋油氣資源與環(huán)境地質(zhì)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 山東 青島 266071; 4. 貴州地礦基礎(chǔ)工程有限公司, 貴州 貴陽(yáng) 550001)

主要針對(duì)黃河三角洲表層土壤及沉積物的重金屬分布調(diào)查, 在2006~2008年間采集表層土壤樣品219個(gè)(其中淺海濕地25個(gè)), 并運(yùn)用受普遍認(rèn)可的生態(tài)危害指數(shù)法、單因子及內(nèi)梅羅污染指數(shù)法對(duì)黃河三角洲整體進(jìn)行環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià), 得出以下結(jié)論: (1)黃河三角洲表層土壤中重金屬元素的污染指數(shù)從高到低為: Cr>Pb>Zn>As>Cu>Cd>Hg; (2)淺海濕地的近海表層沉積物中的重金屬元素含量較上三角洲平原的表層土壤低, 前者最大影響來(lái)源于As, 土壤樣品一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)率達(dá)到96%; 后者的最大威脅是As 和Cd, 土壤樣品一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)率達(dá)到88.5%; (3)黃河三角洲表層土壤及近海沉積物的Eri值、RI值、單因子污染指數(shù)及綜合污染指數(shù)均較小, 遠(yuǎn)未達(dá)到輕微污染的標(biāo)準(zhǔn), 表明黃河三角洲土壤環(huán)境狀況較好,整體處于清潔水平。

黃河三角洲; 表層土壤; 沉積物; 重金屬

[Foundation: Scientific research fund of Ministry of land and resources public welfare profession of China(201111023); The National Natural Science Fund(41240022) and Marine Geological support Engineering Project(GZH201200503); Geological survey project(1212010611402)]

黃河三角洲是中國(guó)乃至世界暖溫帶唯一一塊保存最完整, 最典型, 最年輕的濕地生態(tài)系統(tǒng), 是具有國(guó)際意義的重要保護(hù)濕地, 黃河經(jīng)三角洲入海, 來(lái)源于上游工業(yè)基地以及人口密集城市的各種污染物質(zhì)被其攜帶入?yún)^(qū)內(nèi), 影響著黃河三角洲土壤質(zhì)量的安全, 同時(shí)黃河三角洲又因其相當(dāng)豐富的石油天然氣儲(chǔ)量, 成為全國(guó)的重要原油產(chǎn)區(qū), 在石油開(kāi)采到油氣集輸?shù)囊幌盗羞^(guò)程中, 處處存在著石油對(duì)脆弱生態(tài)系統(tǒng)的影響和土壤環(huán)境的污染。近幾年, 黃河三角洲農(nóng)業(yè)生產(chǎn)得到快速發(fā)展, 農(nóng)用薄膜、化肥和農(nóng)藥的使用量也逐年增加, 由于人們環(huán)保意識(shí)薄弱, 致使農(nóng)業(yè)土壤重金屬污染的例子屢見(jiàn)不鮮。加上土壤重金屬污染問(wèn)題是人類(lèi)的生活和健康最重要的威脅,同時(shí)也造成生態(tài)環(huán)境惡化現(xiàn)象的罪魁禍?zhǔn)?。在土壤重金屬污染日益?yán)重的背景下, 圍繞著重金屬展開(kāi)的土壤環(huán)境調(diào)查顯得及其重要, 土壤重金屬環(huán)境調(diào)查對(duì)之后的土壤修復(fù)或治理的實(shí)施具有關(guān)鍵性意義。

此前學(xué)術(shù)界對(duì)黃河三角洲生態(tài)系統(tǒng)進(jìn)行了地質(zhì)、水文、生物地球化學(xué)以及生態(tài)多樣性等多方面的基礎(chǔ)調(diào)查研究[1-5]。對(duì)該區(qū)域的重金屬調(diào)查也時(shí)有進(jìn)行, 如李任偉等[6]、劉志杰等[7]、郭德英等[8], 但研究較為局部, 僅對(duì)三角洲部分區(qū)域土壤重金屬狀況作出評(píng)價(jià), 針對(duì)此區(qū)域的全區(qū)的環(huán)境地球化學(xué)特征研究卻是無(wú)人問(wèn)津。在當(dāng)今世界都注重生態(tài)安全, 努力追求可持續(xù)發(fā)展的形勢(shì)下, 加強(qiáng)有關(guān)生態(tài)脆弱區(qū)的環(huán)境地球化學(xué)研究, 是對(duì)區(qū)域生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)、管理和發(fā)展提供科學(xué)的依據(jù), 對(duì)本區(qū)的可持續(xù)發(fā)展也有著重要的現(xiàn)實(shí)意義。本研究通過(guò)黃河三角洲獲取的表層土壤樣的分析測(cè)試, 對(duì)黃河三角洲表層土壤重金屬進(jìn)行環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià), 深化對(duì)黃河三角洲生態(tài)環(huán)境狀況的了解。

1 材料方法

實(shí)驗(yàn)分析樣品均于2006年~2008年取自黃河三角洲上三角洲平原上的表層土壤及近海表層沉積物(0~20 cm), 地理坐標(biāo)介于37°30′N(xiāo)~38°10′N(xiāo), 118°19′E~ 119°27′E的區(qū)域(圖1)。上三角洲平原采樣時(shí)間為2006年~2007年, 共布設(shè)了194個(gè)采樣站位, 在各采樣站位采集表層土壤樣(0~20 cm)。本次調(diào)查在黃河三角洲淺海 –6 m等深線(xiàn)以淺水域布設(shè)了25個(gè)采樣點(diǎn), 樣品采集時(shí)間為2008年分布在北部黃河古道及東面黃河現(xiàn)行流路入海口等5條重要觀測(cè)斷面, 采集0~20 cm的近海表層沉積物。

圖1 黃河三角洲研究區(qū)域及表層樣品取樣點(diǎn)分布圖Fig. 1 Sample plots in the Yellow River Delta

1.1 樣品分析測(cè)試及質(zhì)量控制

沉積物樣品使用冷凍干燥機(jī)干燥, 待干燥后去雜物及石塊, 經(jīng)瑪瑙研缽研磨處理后過(guò)100 目尼龍篩, 貯存于塑料自封袋密封待用。重金屬分析項(xiàng)目有: Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Hg、As, 其中Cu用等離子發(fā)射光譜ICPOES(VARIAN VISTA-MPX) 測(cè)定, Cd用等離子體質(zhì)譜法(ICP-MS)測(cè)定, Cr、Pb、Zn用壓片法-X射線(xiàn)熒光光譜(XRF)測(cè)定, Hg用AFS-230a 型雙道原子熒光光度計(jì)進(jìn)行測(cè)定, As用氫化物-原子熒光光譜法(HG-FS)測(cè)定。沉積物重金屬分析方法根據(jù)文獻(xiàn)[9]進(jìn)行。本實(shí)驗(yàn)表層樣的元素測(cè)試工作在中化地質(zhì)礦山總局地質(zhì)研究院完成。所測(cè)樣品均設(shè)置兩個(gè)平行樣, 分析時(shí)采用國(guó)標(biāo)液控制工作曲線(xiàn), 測(cè)量分析的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差控制在10% 以?xún)?nèi)。實(shí)驗(yàn)所用試劑均為優(yōu)級(jí)純, 實(shí)驗(yàn)用水為超純水。

1.2 評(píng)價(jià)方法

在本研究中, 擬選三種應(yīng)用較廣且被學(xué)者廣泛認(rèn)可的評(píng)價(jià)方法——單因子污染指數(shù)法、內(nèi)梅羅(N. L. Nemerow)綜合污染指數(shù)法、潛在生態(tài)危害指數(shù)法,聯(lián)合對(duì)黃河三角洲表層土壤及沉積物進(jìn)行重金屬污染評(píng)價(jià)。

1.2.1 潛在生態(tài)危害指數(shù)法

生態(tài)危害指數(shù)法(Potential Ecological Risk Index, RI)由瑞典科學(xué)家Hakanson[9]提出, 此方法是目前最為常用的評(píng)價(jià)重金屬污染程度的方法之一, 能夠定量描述重金屬在沉積物中潛在危害程度, 根據(jù)這一方法, 某一區(qū)域的沉積物中第i種重金屬元素的潛在生態(tài)危害系數(shù)E及沉積物中多種重金屬元素的潛在生態(tài)危害指數(shù)RI可分別表示為:

1.2.2 單因子污染指數(shù)法

采取指數(shù)法進(jìn)行黃河三角洲表層土壤重金屬污染評(píng)價(jià)的時(shí)候, 以國(guó)標(biāo)土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(GB15618 -1995)為參照標(biāo)準(zhǔn)[12]。其計(jì)算公式為:

表1 重金屬元素的濃度參照值(c)和毒性系數(shù)(T)[10]Tab. 1 The global maximum background values (c) and toxic factors (T) of heavy metal elements[10]

表1 重金屬元素的濃度參照值(c)和毒性系數(shù)(T)[10]Tab. 1 The global maximum background values (c) and toxic factors (T) of heavy metal elements[10]

金屬元素Cr Cu Zn Cni(×10–6) 60.00 30.00 80.00 Tri2.00 5.00 1.00 Pb Cd As Hg 25.00 0.50 15.00 0.25 5.00 30.00 10.00 40.00

式中: Pi為土壤中污染物的污染指數(shù); Ci為污染物i濃度的實(shí)測(cè)值(mg/kg); Si為污染物的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)(mg/kg), Pi≤1表示土壤未污染; 13表示重污染, Pi值越大, 則說(shuō)明土壤污染越嚴(yán)重。

1.2.3 內(nèi)梅羅(N. L. Nemerow)綜合污染指數(shù)法

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法進(jìn)行評(píng)價(jià)是國(guó)內(nèi)外較常用的土壤重金屬污染評(píng)價(jià)方法[10, 13]。其計(jì)算公式為:

式中: Pint為內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù); Pimax為某樣點(diǎn)單因子污染指數(shù)的最大值; Piave為某樣點(diǎn)單因子污染指數(shù)的平均值。

綜合污染指數(shù)可以用來(lái)評(píng)價(jià)每一個(gè)測(cè)試點(diǎn)的樣品重金屬綜合污染水平。綜合評(píng)價(jià)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)見(jiàn)表2。

表2 土壤污染評(píng)價(jià)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[13-17]Tab. 2 The classification standards for the evaluation of soil pollution[13-17]

2 重金屬元素分布特征

2.1 黃河三角洲表層土壤重金屬元素分布

為研究黃河三角洲表層土壤重金屬元素分布(圖2), 將表層土壤重金屬元素含量數(shù)據(jù)用surfer軟件投影在黃河三角洲底圖上, 同時(shí)也投影上重金屬含量超過(guò)土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的取樣站位, 但這些取樣站位表層土壤重金屬含量均滿(mǎn)足土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。除Hg元素以外, 上三角洲平原中的其余各重金屬元素的含量變化具有較一致的規(guī)律, 最高值點(diǎn)的出現(xiàn)沿著入海河流依次分布, Hg元素的最高值點(diǎn)出現(xiàn)在上三角洲平原東部離入?？谳^近的區(qū)域。淺海濕地在緊鄰東部入?？诘慕１韺映练e物中, Hg元素的含量出現(xiàn)0.03 mg/kg的最大值, 向北逐漸降低; Cr元素含量出現(xiàn)最低值, 為56.15 mg/kg, 而向北延伸逐漸增加, 在孤北水庫(kù)的正北方向的近海表層沉積物中出現(xiàn)為62.43 mg/kg的最大值; 元素Cu、Zn、Pb、Cd、As的最大含量出現(xiàn)點(diǎn)較Hg元素最大含量的出現(xiàn)點(diǎn), 稍向北移, 往北延伸各元素含量逐漸降低, 在黃河三角洲北部的近海區(qū)域測(cè)得最小值。表明Cr元素較其他重金屬金屬元素具有較強(qiáng)的遷移能力, 能在富集在稍遠(yuǎn)的近海表層沉積物中, 而Hg元素較其他重金屬元素具有較弱的遷移能力, 只能在離入海口較近的近海表層沉積物中富集, Cu、Zn、Pb、Cd、As等元素的遷移能力處于中位位置, 容易富集在距入海口, 較Hg元素富集地稍遠(yuǎn), 卻較Cr元素富集地近的近海表層沉積物中。區(qū)內(nèi)重金屬元素中的Cd和As具有最多的超標(biāo)點(diǎn), 超標(biāo)點(diǎn)為24個(gè),超標(biāo)點(diǎn)所處的區(qū)域也近乎一致, 推測(cè)Cd和As來(lái)源一致, Cu的超標(biāo)點(diǎn)次之, 為11個(gè), Cr、Zn和Pb存在的超標(biāo)點(diǎn)較少, 分別為3個(gè)、2個(gè)和1個(gè), Hg沒(méi)有超標(biāo)點(diǎn)。從重金屬分布來(lái)看, 在近入?？谔? 各重金屬元素都出現(xiàn)高濃度, 這與大量物質(zhì)沉降使得重金屬元素吸附率增高有關(guān), 而重金屬元素濃度的向海降低則與海水的稀釋有關(guān)。

2.2 黃河三角洲表層土壤及近海表層沉積物中重金屬含量

圖2 黃河三角洲表層土壤重金屬元素分布據(jù)[18]Fig. 2 The distribution of heavy metal elements in the Yellow River Delta[18]

表3列出黃河三角洲表層土壤及近海表層沉積物224個(gè)表層樣重金屬元素的含量。由表3可見(jiàn), 上三角洲平原表層土壤中Cr、Cu、Zn、Pb、Cd、As、Hg的含量變化范圍分別為: 46.7~97.0、10.0~42.8、34.1~102.6、13.4~39.2、0.08~0.28、5.9~21.9、0.004~ 0.145 mg/kg, 淺海濕地近海表層沉積物中Cr、Cu、Zn、Pb、Cd、As、Hg的含量變化范圍分別為: 45.9~ 75.8、8.2~33.2、30.5~84.56、13.8~24.7、0.07~0.19、5.1~15.3、0.003~0.062 mg/kg, 將黃河三角洲表層土壤及近海表層沉積物的重金屬元素平均值與之前研究相比[19], 重金屬元素含量比較接近, 也表明這次研究的準(zhǔn)確性; 與國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)[12]比較, 不論是上三角洲平原還是淺海濕地都能完全符合要求, 但是在上三角洲僅有28個(gè)取樣點(diǎn), 淺海濕地僅有1個(gè)取樣點(diǎn)出現(xiàn)不同程度的重金屬元素含量超標(biāo), 此少數(shù)取樣點(diǎn)雖未能滿(mǎn)足國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn), 但卻完全能滿(mǎn)足國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量二級(jí)標(biāo)準(zhǔn), 土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)率接近87%, 并且這些點(diǎn)主要分布在黃河三角洲東部和北部區(qū)域, 沿入海河流分布, 這與劉志杰等[19]在2008年黃河三角洲局部區(qū)域的采樣分析研究一致; 與中國(guó)土壤環(huán)境背景值[20]相比, 上三角洲平原中Cr、Cd、As含量較高, Cu、Zn、Pb、Hg含量都較低, 淺海濕地中僅Cd、As含量較高, Cu、Zn、Pb、Hg、Cr含量都較低; 與2004~2005年間吳曉燕等[21]在黃河口的研究結(jié)果相比, 上三角洲平原中Cr、Cu、Pb、Zn、Cd、As含量均高于黃河沉積物, 僅Hg含量低于黃河沉積物, 淺海濕地中Cr、Zn、Pb含量高于黃河沉積物, Cu、Cd、As、Hg含量都低于黃河沉積物, 表現(xiàn)出黃河三角洲表層土壤的重金屬來(lái)源與自身的工農(nóng)業(yè)發(fā)展及其相關(guān), 并非完全來(lái)源于上游黃河; 與胡寧?kù)o等[22]的研究結(jié)果相比, 黃河三角洲表層土壤及沉積物與萊州灣沉積物中的重金屬含量較為接近, 其中Cr、Cd和Cu的含量整體稍高, As、Hg、Zn和Pb含量稍低于萊州灣; 與畢春娟[23]對(duì)長(zhǎng)江口潮灘的研究結(jié)果相比,黃河三角洲整體僅Cr含量高于長(zhǎng)江口潮灘, Cu、Pb、Zn含量都低于長(zhǎng)江口潮灘; 與甘華陽(yáng)等[24]的研究結(jié)果相比, 黃河三角洲整體Cu、Pb、Zn含量都低于珠江口沉積物; 對(duì)比英國(guó)梅德韋河口潮間帶[25]和美國(guó)哈德遜河口沉積物[26], 黃河三角洲中的重金屬元素含量均低于這兩條河流; 研究區(qū)與北黃海沉積物[27]較為接近, 僅Cu的含量略高, 其余重金屬含量均略低于北黃海, 這與此區(qū)的向海排污不無(wú)關(guān)系; 與東海沉積物[28]相比, 僅Cu較高, 其余均低于東海沉積物; 與南海沉積物[29]相比, 研究區(qū)中的Cr和As含量略高, 其余重金屬遠(yuǎn)低于南海沉積物。

表3 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中重金屬元素的含量(mg/kg)及其他地區(qū)Tab. 3 The content of heavy metal elements in the Yellow River Delta and other region

2.3 黃河三角洲表層土壤及沉積物的重金屬主要來(lái)源分析

2.3.1 區(qū)域流系和水文動(dòng)力對(duì)重金屬的影響

黃河三角洲上最重要的河流屬黃河, 圖2中框出了研究區(qū)內(nèi)的黃河流經(jīng)區(qū)域, 從利津縣南宋鄉(xiāng)流入?yún)^(qū)內(nèi), 然后向東北繼續(xù)流動(dòng), 經(jīng)墾利縣進(jìn)入渤海,在此區(qū)域中, 重金屬高值點(diǎn)和超標(biāo)點(diǎn)多次出現(xiàn), 并具有沿岸分布特征, 此特征并在不同重金屬含量分布圖上都有體現(xiàn), 這與黃河與攜帶的上游污染物的沿岸富集密切相關(guān)。黃河作為中國(guó)第二大長(zhǎng)河, 世界第五大長(zhǎng)河, 自青藏高原的發(fā)源地流出以后, 橫跨我國(guó)北方大部分地區(qū), 由于北方大部分工業(yè)區(qū)和人口密集區(qū)處于黃河流域范圍, 因此眾多未被處理的工業(yè)污水和生活污水被直接排入黃河, 如黃河蘭州段, 該區(qū)以石油、化工、電力、機(jī)械、冶金、煤炭等重工業(yè)為主體, 煉油廠、化工廠和礦業(yè)公司遍布, 用水量和排水量都十分巨大, 生活污水的排放也由2001年的5381萬(wàn)噸, 飛速增加到2005年的6505萬(wàn)噸,年均增長(zhǎng)134.8萬(wàn)噸, 在污水治理能力有限的情況下,大量污水直接排入黃河, 根據(jù)多年的監(jiān)測(cè)結(jié)果, 由于黃河各支流的工業(yè)污水和生活污水的排放, 造成河水中六價(jià)鉻、石油類(lèi)、高錳酸鹽指數(shù)、化學(xué)需氧量、氨氮、總磷、糞大腸桿菌群濃度居高不下, 直接影響黃河水質(zhì)[30]。由于灌溉用水量的巨大和土壤肥料施用量的不斷增加, 加之不科學(xué)的灌溉方式和肥料利用率低下, 導(dǎo)致黃河干流河水的各主要離子和總離子濃度近40年來(lái)不斷上升, 污染物濃度也呈明顯升高趨勢(shì)[31]。

黃河三角洲重金屬的分布也受到水動(dòng)力狀況的影響, 由于黃河三角洲位處濱海, 受到水流的沖刷以及海水的侵蝕的持續(xù)作用, 其沉積環(huán)境受影響而持續(xù)發(fā)生著變化, 沉積環(huán)境的變化能夠促使某些形態(tài)的重金屬?gòu)念w粒態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)槿芙鈶B(tài)而釋放出來(lái), 從重金屬分布來(lái)看, 在近入?？谔? 河水與海水作用強(qiáng)烈, 大量物質(zhì)沉降使得重金屬元素吸附率增高,各重金屬元素高值點(diǎn)得以出現(xiàn), 而重金屬元素濃度的向海降低則與海水作用增強(qiáng), 重金屬的稀釋有關(guān)。

2.3.2 人類(lèi)活動(dòng)對(duì)重金屬的影響

人類(lèi)活動(dòng)的影響, 即是區(qū)內(nèi)工業(yè)、農(nóng)業(yè)和生活污水帶來(lái)的影響, 黃河三角洲蘊(yùn)含著豐富的石油天然氣資源, 是勝利油田作業(yè)的主要范圍, 勝利油田已探明石油地質(zhì)儲(chǔ)量約為30×108t, 天然氣儲(chǔ)量為2300×108m3, 另有伴生氣資源近10×106m3[32]。油氣開(kāi)采, 易造成笨類(lèi)、烴類(lèi)及重金屬等環(huán)境污染, 所處該區(qū)勝利油田的油氣開(kāi)采是我們石油工業(yè)的重要支柱, 也是該區(qū)生態(tài)環(huán)境最主要的潛在威脅。

勝利油田在1984 年到 1999 年的 15 年期間,油田集中區(qū)面積從 245.71 km2增加到 799.69 km2,年平均增長(zhǎng)率為 8.18%, 不僅油田集中區(qū)的面積大為增長(zhǎng), 油井的密度也有很大的增加, 從油田開(kāi)發(fā)初期的低油井密度到后來(lái)的高油井密度區(qū)。1984年以前的老油田主要集中在黃河以南的墾利縣、東營(yíng)區(qū)以及黃河北岸河口區(qū)境內(nèi)。1984 年以來(lái), 新增的油田開(kāi)發(fā)區(qū)主要集中在黃河以北的黃河三角洲東北的渤海沿岸, 形成非常密集的油田建成區(qū)[33], 圖2中虛線(xiàn)圈出的正是該區(qū)域, 從圖中可以發(fā)現(xiàn), 黃河以北的重金屬高值點(diǎn)和超標(biāo)點(diǎn)與密集的油田建成區(qū)重合, 表明重金屬含量分布與區(qū)域油氣開(kāi)采密不可分, 而Cr、Pb、Hg和Zn在該區(qū)無(wú)超標(biāo)點(diǎn)或超標(biāo)點(diǎn)極少的事實(shí), 表明黃河三角洲上受石油開(kāi)采的影響較大重金屬元素主要是Cu、Cd和As。

近年來(lái), 由于不合理的農(nóng)業(yè)活動(dòng)的進(jìn)行, 如污水灌溉、污泥利用、化肥、有機(jī)肥、農(nóng)藥和殺蟲(chóng)劑的濫用, 對(duì)土壤和生態(tài)環(huán)境造成威脅的例子比比皆是, 而城市人口急劇增加同樣導(dǎo)致了生活污水的成倍暴增, 在污水處理能力限制的背景下, 含有各種污染物的污水未經(jīng)處理便直接排放, 此類(lèi)活動(dòng)也逐漸成為Hg、Cr、Cd、As、Cu和Zn等多種重金屬污染的重要來(lái)源[34-36], 研究區(qū)東南部重金屬高值點(diǎn)和超標(biāo)點(diǎn)出現(xiàn)在離城市生活區(qū)較近的位置, 此位置并不是傳統(tǒng)的油田建成區(qū), 也離黃河有一定距離, 其潛在主要來(lái)源為農(nóng)業(yè)活動(dòng)和生活污水的聯(lián)合影響。

2.3.3 有機(jī)質(zhì)對(duì)重金屬富集的影響

黃河三角洲是典型的濱海濕地, 具有生物化學(xué)作用強(qiáng)烈的特征, 因此表層土壤中有機(jī)質(zhì)含量較高,普遍大于1%[1], 有機(jī)碳是重金屬元素主要的遷移載體[28], 重金屬元素易于在有機(jī)質(zhì)中富集, 是因?yàn)橛袡C(jī)質(zhì)與重金屬元素之間存在著絡(luò)合、螯合作用, 在此類(lèi)作用下有機(jī)碳將重金屬元素吸附其上, 于是重金屬元素隨著有機(jī)碳進(jìn)行遷移轉(zhuǎn)化, 所以有機(jī)碳含量的高低能夠?qū)χ亟饘僭氐暮慨a(chǎn)生直接影響[37]。由于有機(jī)碳與有機(jī)質(zhì)之間具有較好的正相關(guān)關(guān)系,因此有機(jī)碳的變化能夠較好的對(duì)有機(jī)質(zhì)的變化作出反映。

此外重金屬富集也受沉積物的粒度組成和季節(jié)變化的影響, 粒度組成的不同使得沉積物的礦物組成、表面物理化學(xué)性質(zhì)、比表面積和表面自由能出現(xiàn)差異[38], Forstner等[37]指出: 重金屬元素含量隨著沉積物顆粒由粗到細(xì)的變化, 而逐漸增加。通常解釋為越細(xì)的沉積物顆粒就越具有較大接觸表面積, 因此吸附的重金屬元素含量也就越高; 碎屑礦物在具有較粗粒度的沉積物中含量較高, 由于碎屑礦物本身富含重金屬元素的緣故, 因此當(dāng)粒徑增加到63 μm以上時(shí), 重金屬元素含量又具有增高的趨勢(shì)。一般認(rèn)為[38],沉積物中的細(xì)粒部分(主要為黏土部分, 細(xì)粉砂部分其次), 表面積和吸附交換能力均較高, 因此重金屬元素喜歡賦存在此部分上, 而粗粉砂中重金屬元素含量則相對(duì)較少。黃河三角洲表層土壤及近海沉積物繼承于黃河沉積物, 黃河沉積物多為粉砂質(zhì), 而重金屬元素易富集在粘土部分, 因而研究區(qū)良好的環(huán)境狀況與此不無(wú)關(guān)系。由于黃河攜帶物質(zhì)的成分和粒徑受季節(jié)性的氣候更替能夠形成周期性變化,進(jìn)而引起重金屬元素含量的變化, 季節(jié)性演替也引起生物活動(dòng)的改變, 黃河三角洲內(nèi)由于水源充足和生態(tài)環(huán)境較好, 所以植被覆蓋豐富、動(dòng)物種類(lèi)繁多、微生物活動(dòng)也較為頻繁, 這些生物對(duì)于重金屬元素的富集運(yùn)移扮演者非常重要的角色。植物生長(zhǎng)的周期性變化能夠引起沉積物含量的季節(jié)性循環(huán), 重金屬元素較低的含量出現(xiàn)在植物生長(zhǎng)期內(nèi)[39], 重金屬元素的分布還能夠受不同種類(lèi)的覆蓋植物影響。

3 黃河三角洲重金屬元素環(huán)境污染評(píng)價(jià)

3.1 黃河三角洲重金屬元素的污染指數(shù)分析

經(jīng)計(jì)算, 上三角洲平原表層土壤的重金屬元素整體較淺海濕地近海表層沉積物高, 其中的Zn含量較淺海濕地中高約20%, Cu、Cd含量較淺海濕地中高約25%, 也反映出重金屬元素受海水清掃作用的客觀事實(shí)。通過(guò)重金屬元素含量實(shí)測(cè)值與全球最高背景值對(duì)比, 得到污染指數(shù)見(jiàn)表4。從表中可以看出黃河三角洲表層土壤及沉積物中污染程度最大的是Cr, 在上三角洲平原中的平均污染指數(shù)為1.05, 而在淺海濕地中的平均污染指數(shù)也達(dá)到0.99, 其次依次為Pb、Zn、As、Cu、Cd和Hg, 在上三角洲平原中的平均污染指數(shù)分別為0.78、0.73、0.7、0.66、0.27和0.09, 而在淺海濕地中的平均污染指數(shù)分別為0.72、0.61、0.59、0.53、0.22和0.06。因此黃河三角洲中重金屬元素的污染指數(shù)為: Cr>Pb>Zn>As>Cu>Cd>Hg, 而淺海濕地中近海表層沉積物中的重金屬元素含量都較上三角洲平原表層土壤中重金屬元素的含量低。

表4 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中重金屬元素的含量(mg/kg)及其污染指數(shù)[18]Tab. 4 The content (×10-6) and accumulation ratios of heavy metal elements in surface soil and sediment[18]

3.2 潛在生態(tài)危害評(píng)價(jià)

為將土壤中重金屬含量與重金屬的生態(tài)效應(yīng)、環(huán)境效應(yīng)和毒理學(xué)聯(lián)系起來(lái), 并消除重金屬區(qū)域背景值差異對(duì)重金屬污染評(píng)價(jià)的影響, 劃分真實(shí)可靠的重金屬潛在危害的程度, 因而選用潛在生態(tài)危害指數(shù)法進(jìn)行重金屬污染評(píng)價(jià), 評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)表5。按工業(yè)化以前沉積物中重金屬元素最高背景值為參照值的計(jì)算結(jié)果列于表1中。從表5可知上三角洲平原中重金屬元素的潛在污染程度為Cd>As>Pb>Hg> Cu>Cr>Zn, 淺海濕地中重金屬的潛在污染程度為Cd>As>Pb>Cu>Hg>Cr>Zn, 在淺海濕地中RI值和E值都比上三角洲平原中的RI值和E值低, 表明海水對(duì)近海沉積物中的重金屬有一定的清掃作用。整個(gè)黃河三角洲平原的RI值沒(méi)有大于80的, 在上三角洲平原中RI值為16.93~70.68, 平均為28.75, 在淺海濕地中RI值為16.67~37.22, 平均為23.66, 上三角洲平原的RI值高于淺海濕地中的RI值; 整個(gè)三角洲的E值沒(méi)有大于30的, 均值更是沒(méi)有大于10的; 無(wú)論是上三角洲平原, 還是淺海濕地的E值都低于40, RI值也遠(yuǎn)低于150的輕微生態(tài)危害程度, 表明黃河三角洲生態(tài)環(huán)境良好, 整體處于清潔水平。

3.3 單因子及綜合因子污染評(píng)價(jià)

為更全面有效地了解研究區(qū)重金屬污染狀況,特在潛在生態(tài)危害評(píng)價(jià)基礎(chǔ)上引入單因子及綜合因子污染評(píng)價(jià)。由于土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB15618-1995是根據(jù)全國(guó)樣點(diǎn)資料制定的[12], 將其作為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn), 不僅能降低區(qū)域土壤環(huán)境背景值的差異,也將更客觀真實(shí)地反映研究區(qū)內(nèi)重金屬污染狀況。鑒于國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)包含于研究區(qū)各重金屬含量區(qū)間內(nèi), 遂選取國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)作為Si評(píng)價(jià)參照標(biāo)準(zhǔn)[12], 對(duì)研究區(qū)重金屬污染情況運(yùn)用單因子指數(shù)及綜合因子指數(shù)進(jìn)行評(píng)價(jià), 評(píng)價(jià)結(jié)果如表6、表7所示。計(jì)算研究區(qū)土壤樣品中不同重金屬單因子指數(shù)值變異系數(shù)規(guī)律與重金屬含量規(guī)律基本相同, 在上三角洲平原209個(gè)取樣點(diǎn)的表層土壤樣品中, 各重金屬含量達(dá)到國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的頻率分別為Cr 98.56%、Cu 94.74%、Zn 99.04%、Pb 99.52%、Cd 88.52%、As 88.52%、Hg 100%; 綜合污染指數(shù)最小值為0.45, 最大值達(dá)1.24, 僅略低于一級(jí)標(biāo)準(zhǔn), 平均為0.63, 變異系數(shù)達(dá)27.67%, 表明上三角洲平原各取樣點(diǎn)間重金屬綜合污染指數(shù)值平均差異程度較大。

表5 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中重金屬元素的潛在生態(tài)危害系數(shù)(E)和危害指數(shù)(RI)Tab. 5 The potential ecological risk factors (E) and risk indices (RI) of heavy metal elements in the Yellow River Delta

表5 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中重金屬元素的潛在生態(tài)危害系數(shù)(E)和危害指數(shù)(RI)Tab. 5 The potential ecological risk factors (E) and risk indices (RI) of heavy metal elements in the Yellow River Delta

Eri地區(qū)Cr Cu Zn最大值3.23 7.13 1.28上三角洲最小值1.56 1.67 0.43平原平均值2.10 3.32 0.73標(biāo)準(zhǔn)偏差0.34 1.17 0.20變異系數(shù)0.16 0.35 0.27最大值2.53 5.53 1.06最小值1.53 1.36 0.38淺海濕地平均值1.98 2.65 0.61標(biāo)準(zhǔn)偏差0.27 1.22 0.21變異系數(shù)0.14 0.46 0.34 Pb Cd As Hg RI 7.83 16.62 14.59 23.15 70.68 2.69 4.70 3.93 0.56 16.93 3.88 8.20 6.98 3.54 28.75 0.78 2.49 2.32 2.62 8.51 0.20 0.30 0.33 0.74 0.30 4.94 11.30 10.20 9.86 37.22 2.77 4.28 3.41 0.49 16.67 3.62 6.53 5.94 2.32 23.66 0.61 1.87 1.87 2.10 7.09 0.17 0.29 0.32 0.90 0.30

表6 上三角洲平原表層土壤重金屬污染指數(shù)統(tǒng)計(jì)分析Tab. 6 The descriptive statistics of the heavy metal pollution index in the upper delta plain

從以上結(jié)果(表6)可以看出, 上三角洲平原各重金屬元素的污染指數(shù)均值均小于等于0.7, 最低平均污染指數(shù)出現(xiàn)在Hg中, 僅為0.11, 而綜合污染指數(shù)也只達(dá)到了0.63, 遠(yuǎn)低于土壤輕微污染的臨界值1,再次說(shuō)明了上三角洲表層土壤未受污染的良好狀況,受威脅程度較高的重金屬為As、Cd, 在所有取樣點(diǎn)中造成約11.5%的表層土壤未達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn), 但其含量超過(guò)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)不多, 應(yīng)與局部地區(qū)的工農(nóng)業(yè)活動(dòng)有關(guān), 而其余各重金屬的威脅較小, 土壤達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的比例接近甚至高于95%, 未達(dá)標(biāo)的最高含量也與一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)接近, 特別是Hg, 達(dá)標(biāo)率為100%,表明區(qū)內(nèi)完全不受此元素的影響。

表7 淺海濕地表層沉積物重金屬污染指數(shù)統(tǒng)計(jì)分析Tab. 7 The descriptive statistics of the heavy metal pollution index in the shallow sea

在淺海濕地25個(gè)取樣點(diǎn)的近海表層沉積物中, As含量達(dá)到國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的頻率為96%, 而其余各重金屬含量達(dá)到國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的頻率為均為100%, 綜合污染指數(shù)最小值為0.46, 最大值為0.9, 平均值為0.6, 變異系數(shù)為20.27%, 遠(yuǎn)低于上三角洲平原, 說(shuō)明潛在的綜合污染指數(shù)平均差異程度較小。

從以上結(jié)果(表7)可以看出淺海濕地各重金屬元素的污染指數(shù)均值均低于0.7, 最低的平均污染指數(shù)也出現(xiàn)在Hg, 僅為0.07, 而綜合污染指數(shù)只達(dá)到了0.6, 較上三角洲平原中更低, 表明表層沉積物的環(huán)境狀況更加良好, 整個(gè)淺海濕地中有且僅有一個(gè)未達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的點(diǎn), 未達(dá)標(biāo)的也只是As元素, 其污染指數(shù)近似于1, 其余均滿(mǎn)足土壤一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

從整體上看, 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中個(gè)重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)都小于1, 均未達(dá)到輕微污染的標(biāo)準(zhǔn), 淺海濕地中各重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)更較上三角洲平原中低, 并且達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的比例也大大高于上三角洲平原, 反映出更加良好的表層沉積物環(huán)境狀況。

4 結(jié)論

(1) 黃河三角洲表層土壤及沉積物中重金屬含量高于黃河口及其附近區(qū)域的沉積物, 而與國(guó)內(nèi)其他河口沉積物比較, 重元素含量低于國(guó)內(nèi)河口沉積物, 同時(shí)也低于發(fā)達(dá)國(guó)家城市化地區(qū)的污染水平,滿(mǎn)足國(guó)家土壤環(huán)境質(zhì)量的一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。

(2) 黃河三角洲表層土壤中重金屬元素的相對(duì)污染指數(shù)為: Cr>Pb>Zn>As>Cu>Cd>Hg, 淺海濕地中近海表層沉積物中的重金屬元素含量都較上三角洲平原表層土壤中重金屬元素的含量低。

(3) 上三角洲平原中重金屬元素的潛在污染程度為Cd >As>Pb>Hg>Cu>Cr>Zn, 淺海濕地中重金屬的潛在污染程度為Cd>As>Pb>Cu>Hg>Cr>Zn, 淺海濕地中RI值和E值都比上三角洲平原中的RI值和E值低, 表明海水對(duì)近海沉積物中的重金屬有一定的清掃作用。黃河三角洲的E值都低于40, RI值也遠(yuǎn)低于150的輕微生態(tài)危害程度, 表明生態(tài)環(huán)境良好, 整體處于清潔水平。

(4) 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中個(gè)重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)都小于1, 均未達(dá)到輕微污染的標(biāo)準(zhǔn), 淺海濕地中各重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)更較上三角洲平原中低, 并且達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的比例也大大高于上三角洲平原,反映出更加良好的表層沉積物環(huán)境狀況。

(5) 單因子污染指數(shù)分析的結(jié)果是上三角洲表層土壤中受威脅程度較高的重金屬為As、Cd, 此兩元素造成約11.5%的表層土壤未達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn), 但其含量超過(guò)不多, 應(yīng)與局部地區(qū)的工農(nóng)業(yè)活動(dòng)有關(guān),淺海濕地近海表層沉積物中僅As出現(xiàn)未達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的情況, 但達(dá)標(biāo)率卻高達(dá)96%。

(6) 從整體上看, 黃河三角洲表層土壤及近海沉積物中個(gè)重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)都小于1, 均未達(dá)到輕微污染的標(biāo)準(zhǔn), 淺海濕地中各重金屬單因子污染指數(shù)、綜合污染指數(shù)更較上三角洲平原中低, 并且達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的比例也大大高于上三角洲平原, 反映出更加良好的表層沉積物環(huán)境狀況。

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(本文編輯: 康亦兼)

Assessment of heavy metal Contamination in the surface soil of the Yellow River Delta, China

MIAO Xiong-yi1, 2, 3, YE Si-yuan2, 3, HAO Yu-pei1, YANG Lian-jin4, CHEN Wei-hai1, HUANG Bao-jian1, SHEN Li-na1
(1. Institute of Karst Geology, CAGS/Key Laboratory of Karst Dynamics, MLR & GZAR, Guilin 541004, China; 2. Key Laboratory of Coastal Wetland, China Geological Survey, Qingdao 266071, China; 3. Key Laboratory of Marine Hydrocarbon Resources and Environmental Geology, Ministry of Land and Resources, Qingdao 266071, China; 4. Guizhou Geology and Mineral Foundation Engineering Co., Ltd, Guiyang 550001, China)

Mar., 16, 2015

Yellow River Delta; Heavy metal; Surface Soil; Sediment

The research focuses on the distribution of heavy metal elements in surface soil and sediments. Total 219 surface soil samples, including 25 samples of shallow coastal wetlands, were sampled. The content of heavy metal elements in these samples were tested using modern techniques. The potential ecological risk index (RI), single-factor pollution index, and Nemerow index were used, which reflects Cr > Pb > Zn > As > Cu > Cd > Hg. Because the sea water washes the shallow coastal wetlands, their samples have a lower content of heavy metal elements. The greatest threat of heavy metal pollution in the upper delta plain is from As and Cd, and 88.5% of soils achieved the soil environmental standard of National First Grade. Further, the greatest threat of heavy metal pollution in the shallow coastal wetlands is from As, and 96% of soils achieved the soil environmental standard of National First Grade. A deeper analysis of potential pollution disclosed that RI, single-factor pollution index, and Nemerow index are too low. They do not reach the lowest pollution standard, implying that the soils in the Yellow River Delta are in good environmental condition.

X8

A

1000-3096(2016)02-0065-12

10.11759/hykx20150316003

2015-03-01;

2015-04-23

國(guó)土資源部公益性行業(yè)基金(201111023); 國(guó)家自然科學(xué)基金(41240022)以及海洋地質(zhì)保障工程項(xiàng)目(GZH201200503); 大地調(diào)項(xiàng)目(1212010611402)聯(lián)合資助

繆雄誼(1988-), 男, 貴州貴陽(yáng)人, 實(shí)習(xí)研究員, 從事環(huán)境地質(zhì)研究, E-mail: 44224630@qq.com; 郝玉培, 通信作者, 主要從事水文地質(zhì)、工程地質(zhì)研究, E-mail: 936979627@qq.com.