龍　琳，田英男，尤　偉，薛　娜（中國核電工程有限公司，北京　100840）

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高放廢液貯存安全分析

龍琳，田英男，尤偉，薛娜
（中國核電工程有限公司，北京100840）

摘要：核設施乏燃料處理過程中產生的高放廢液，含有超鈾元素和大量的裂變產物，由于其具有放射性強、毒性大、含長半衰期放射性核素自釋熱以及釋放可燃性氣體等特點，從而成為核廢物處理的重點。本文重點對高放廢液在貯存過程中的輻射水平、自釋熱和氫氣釋放進行計算，計算方法和結果可以為高放廢液貯存過程中的輻射防護安全分析、熱積累安全分析和可燃氣體安全分析提供參考。

關鍵詞：高放廢液；釋熱；釋氫；安全分析

核電是一種清潔和高效的能源，相對于火電，具有污染水平低、成本低、安全等優(yōu)勢。半個世紀以來，我國已經形成了較為完整的核工業(yè)體系，在保障我國能源安全方面發(fā)揮日益重要的作用。但核電在為人們帶來清潔和高效能源的同時，也產生了大量的核廢物，在核設施乏燃料處理過程中產生的高放廢液，含有超鈾元素和大量的裂變產物，由于其具有放射性強，毒性大、含長半衰期放射性核素、自釋熱，以及釋放可燃性氣體等特點，而成為核廢物處理的重點。

國際原子能機構（International Atomil Energy Anency，簡稱IAEA）安全標準WS-G-6.1要求應當對放射性廢物貯存設施進行優(yōu)化設計，以保障工作人員和公眾的安全。輻射防護安全設計是保障工作人員安全的重要環(huán)節(jié)之一，在高放廢液貯存過程中，應為工作人員提供輻射防護，使工作人員的受照劑量當量小于法規(guī)標準所規(guī)定的劑量當量限值，最大程度地降低放射性對工作人員和公眾的危害。

1957年，蘇聯(lián)高放廢物罐冷卻系統(tǒng)失效引起化學爆炸，污染面積達1 000 km2，依據(jù)國際核事件分級表，這一事件被定為重大核事故6級［1］。在高放廢液貯存過程中，大量的裂變核素在發(fā)生衰變的過程中，會自發(fā)的釋放能量，釋放的能量會使得高放廢液的溫度升高，從而使得貯存的高放廢液蒸發(fā)，蒸發(fā)的高放廢液會腐蝕貯存高放廢液的廢物桶，從而對高放廢液的安全貯存產生直接危害。同時，高放廢液在貯存過程中會產生可燃性氣體氫氣，若高放廢液貯槽中的氫氣未能及時排出或稀釋，當混合氣體中氫氣濃度達到4.1%～74%時［2］，遇到明火，會有爆炸的可能。

本文采用點核積分方法對高放廢液貯存區(qū)域進行輻射防護設計［3］，同時對高放廢液中大量裂變核素在衰變過程中產生的熱量和釋放的氫氣進行計算，計算方法和結果可以為高放廢液貯存過程中的輻射防護安全分析、熱積累安全分析和可燃氣體安全分析提供依據(jù)，并為后續(xù)高放廢液的后處理安全分析評價，提供參考［4］。

1　輻射屏蔽計算方法

通過查閱國內外相關文獻，可知在貯存的高效廢液中主要含有144Ce、141Ce、140Ba、、137Cs等放射性核素，由于144Ce、141Ce、140Ba、137Cs為強γ放射性核素，因此，高放廢液的高放射性水平主要來自γ放射性的貢獻［5］。

在高放廢液貯存過程中，需要計算包括箱體、正平行六面體、球體、正圓柱體、橢球體、正圓臺體等空間幾何體的輻射屏蔽效應，點核積分方法是計算輻射屏蔽問題的基本方法之一，由于點核積分方法在計算各種類型空間幾何體的輻射屏蔽計算問題具有優(yōu)勢，因此，點核積分計算方法被廣泛應用于計算γ射線的輻射屏蔽問題。在高放廢液貯存過程中，高放廢液貯存桶外的總劑量當量率經驗公式如下［6］。

式中，H1為距離源r1m處的總劑量當量率，μSv·h-1；

A1為源強，Bq；

r1為待測點到放射源的距離，m；

BS（μs·ts）為第s種材料的積累因子；

μs為γ射線在第s種屏蔽材料中的線性減弱系數(shù)，cm-1；

ts第s種材料屏蔽層的厚度，cm；

n為每次衰變產生的光子數(shù)。

對多層屏蔽或者由多種材料組成的混合物屏蔽，采用單一積累因子可能帶來誤差［7］。對于多層結構，如果最外層屏蔽的厚度大于2～3個平均自由程，則應當采用最外層材料的積累因子；對于均勻化合物或混合物所組成的屏蔽體，可采用等效原子序數(shù)的方法［8］。

2　高放廢液貯存輻射防護分析

高放廢液貯存在高放廢液設備室中的高放廢液貯存槽中，高放廢液主要來自于熱室和屏蔽工作箱。為滿足輻射防護的要求，根據(jù)輻射分區(qū)原則，需要對高放廢液設備室周圍的屏蔽墻厚度進行計算，既保證個人受照劑量當量、人數(shù)以及受照的可能性均在合理可行盡量低的水平，又要考慮到經濟因素，使防護與安全最優(yōu)化［9］。

2.1源項

高放廢液設備室中的高放廢液貯存槽的體積為1 000 L，高放廢液的密度為1.0 g·cm-3，高放廢液中的主要放射性核素是144Ce、141Ce、140Ba、137Cs等，放射性核素在高放廢液中的活度濃度分布存在差異，放射性核素可能會吸附在廢物桶內表面。在高放廢液幾何參數(shù)相同的情況下，不同種類的高放廢液，由于其中的放射性核素和比活度存在差別，高放廢液設備室周圍的屏蔽墻厚度也相應不同。本文主要對兩種典型的高放水相廢液進行計算，假定兩種高放廢液皆混合均勻，選取兩種高放廢液做為兩種源項（見表1、2），第一種高放廢液源項總的放射性活度濃度為1.0× 1015Bq·L-1，其中各放射性核素活度比例為144Ce∶141Ce∶91Y∶140Ba∶147Nd=5∶4∶3∶2∶1；第二種高放廢液源項總的放射性活度濃度為1.0×1015Bq·L-1，其中各放射性核素活度比例為137Cs∶134Cs∶137Bam∶125Sb∶155Eu=5∶4∶3∶2∶1。

2.2物理模型

高放廢液貯存槽的體積是1 000 L，長為100 cm，寬為100 cm，高為100 cm，高放廢液的密度為1.0 g·cm-3，貯存槽的材料為不銹鋼，厚度為0.5 cm，密度為7.8 g·cm-3，槽離四周屏蔽墻的距離為60 cm，槽離頂板距離為150 cm，屏蔽體材料為普通混凝土，密度為2.2 g·cm-3。高放廢液的物理參數(shù)及其貯存槽的幾何參數(shù)見表3。

表1　第一種高放廢液源項Table 1 HLW source term1

表2　第二種高放廢液源項Table 2 HLW source term 2

表3　貯存槽的幾何參數(shù)及高放廢液的物理參數(shù)Table 3 Geometry Parameters of Storage Tank and Physical Parameters of HLW

高放廢液貯存區(qū)域分為非放射性工作區(qū)（白區(qū)）、放射性工作區(qū)（綠區(qū)）、放射性檢修區(qū)（橙區(qū)）和放射性設備區(qū)（紅區(qū)）［10］。

非放射性工作區(qū)（白區(qū)）指的是在高放廢液貯存區(qū)域內，不接觸放射性工作的、通常無污染的區(qū)域。該區(qū)域離放射性廠房或建筑物表面0.5m處的劑量當量率不應超過2.5 μSv·h-1［10］。

放射性工作區(qū)（綠區(qū)）指的是人員全班時停留本區(qū)也是安全的，事故時可能出現(xiàn)污染和照射但能及時發(fā)現(xiàn)和排除的區(qū)域。要求離屏蔽層表面0.5 m處屏蔽設計的劑量當量率應不超過5 μSv·h-1［10］。

放射性檢修區(qū)（橙區(qū)）指的是人員不經常停留，檢修人員需經輻射防護人員的允許，才能進入從事檢修工作的區(qū)域。要求在離地面0.5 m高處的劑量當量率不應超過25 μSv·h-1，對于側墻，在離墻面0.5 m遠處的劑量當量率應不超過25μSv·h-1［10］。

放射性設備區(qū)（紅區(qū)）指的是直接存放放射性物質的區(qū)域。平時外照射很強，污染很嚴重，要求各設備室之間的間隔墻，應保證設備不排空時，相鄰設備室的計算劑量當量率小于750μSv·h-1［10］。

表4列出了各輻射分區(qū)的劑量當量率控制水平。

表4　輻射分區(qū)劑量當量率控制水平Table 4 Radiation dose level of different radiation zoning

本文根據(jù)EJ849-94《核燃料后處理廠輻射安全設計規(guī)定》，計算離屏蔽層表面0.5 m處的劑量當量率，高放廢液貯存槽右方為放射性工作區(qū)（綠區(qū)），要求離屏蔽層表面0.5 m處的劑量當量率不超過5μSv·h-1；高放廢液貯存槽左方為放射性工作區(qū)（綠區(qū)），要求離屏蔽層表面0.5 m處的劑量當量率不超過5μSv·h-1；高放廢液貯存槽前方為非放射性工作區(qū)（白區(qū)），要求離屏蔽層表面0.5 m處的劑量當量率不超過5 μSv·h-1；高放廢液貯存槽后方為非放射性工作區(qū)（白區(qū)），要求離屏蔽層表面0.5 m處的劑量當量率不超過2.5 μSv·h-1；高放廢液貯存槽頂部樓板上方為放射性檢修區(qū)（橙區(qū)），要求頂部樓板上方0.5 m處的劑量當量率不超過25 μSv·h-1。高放廢液貯存輻射屏蔽計算三維模型如圖1所示。

圖1　屏蔽計算三維模型Fig.1 3D model forshielding calculation

2.3輻射屏蔽計算結果

本文采用點核積分方法對第一種高放廢液和第二種高放廢液貯存輻射屏蔽問題進行計算，屏蔽計算結果如圖2、圖3、表5和表6所示。

圖2　第一種高放廢液劑量當量率與劑量點位置的關系Fig.2 Dose rate based on different assumption of the first HLW

圖3　第二種高放廢液劑量當量率與劑量點位置的關系Fig.3 Dose rate based on different assumption of the second HLW

表5　第一種高放廢液輻射屏蔽計算結果Table5 Radiationshieldingcalculationresultsofthefirst HLW

表6　第二種高放廢液輻射屏蔽計算結果Table 6 Radiation shielding calculation results of the second HLW

表5和表6分別是對第一種高放廢液和第二種高放廢液在不同輻射區(qū)域（白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)）進行計算的結果，屏蔽體材料為普通混凝土，密度為2.2g·cm-3。

對于第一種高放廢液貯槽，當屏蔽墻厚度為125 cm時，在距離屏蔽體表面50 cm處，點核積分方法計算結果為1.92 μSv·h-1，滿足非放射性工作區(qū)（白區(qū)）對劑量當量率的要求；當屏蔽墻厚度為120cm時，在距離屏蔽體表面50 cm處，點核積分方法計算結果為4.68 μSv·h-1，滿足放射性工作區(qū)（綠區(qū)）對劑量當量率的要求；當屏蔽墻厚度為110cm時，在距離屏蔽體表面50cm處，點核積分方法計算結果為16.32 μSv·h-1，滿足放射性檢修區(qū)（橙區(qū)）對劑量當量率的要求［11］。

對于第二種高放廢液貯槽，當屏蔽墻厚度為170 cm時，在距離屏蔽體表面50 cm處，點核積分方法計算結果為2.44 μSv·h-1，滿足非放射性工作區(qū)（白區(qū)）對劑量當量率的要求；當屏蔽墻厚度為165 cm時，在距離屏蔽體表面50 cm處，點核積分方法計算結果為4.54 μSv·h-1，滿足放射性工作區(qū)（綠區(qū)）對劑量當量率的要求；當屏蔽墻厚度為150 cm時，在距離屏蔽體表面50cm處，點核積分方法計算結果為18.54 μSv·h-1，滿足放射性檢修區(qū)（橙區(qū)）對劑量當量率的要求。

2.4高放廢液貯存劑量當量率靈敏度分析

第一種高放廢液中的放射性核素包括144Ce、141Ce、140Ba等，總活度為1.0×1818Bq，第二種高放廢液中的放射性核素包括137Cs、134Cs、125Sb等，總活度為1.0×1818Bq。當高放廢液中的放射性核素的種類和活度發(fā)生變化時，會對輻射屏蔽計算結果產生影響。本文針對第一種高放廢液和第二種高放廢液中每種放射性核素，進行總劑量當量率對每種放射性核素活度的靈敏度分析，考慮到源項本身不均勻性、屏蔽材料密度影響、計算方法和核參數(shù)的影響，采用“安全因子”對計算結果加以包絡，靈敏度S計算公式如下［12］：

式中，S為總劑量當量率對各放射性核素活度的靈敏度；

x為各放射性核素初始活度，Bq；

y為放射性核素活度為x對應的總劑量當量率，μSv·h-1；

Δx為放射性核素活度的變化值，Bq；

Δy為總劑量當量率的變化值，μSv·h-1。

為對比分析第一種高放廢液和第二種高放廢液中總劑量當量率對每種放射性核素活度變化的靈敏度，對于一種高放廢液，假定高放廢液中一種核素活度變化5%，其它放射核素活度不發(fā)生變化，計算距離屏蔽墻表面50 cm處劑量當量率的變化和總劑量當量率對該種核素放射性活度的靈敏度?？倓┝慨斄柯蕦Σ煌怂胤派湫曰疃鹊撵`敏度計算結果見表7和表8。

由表7和表8可以看出，在第一種高放廢液和第二種高放廢液中，當一種核素的活度變化5%，其它核素活度不變時，對不同放射性核素，總劑量當量率對不同核素放射性活度的靈敏度存在差異［13］。

對于第一種高放廢液，144Ce在白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)總劑量當量率對144Ce放射性活度的靈敏度分別為0.139、0.163、0.276；141Ce在白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)總劑量當量率對141Ce放射性活度的靈敏度分別為0.232、0.272、0.368；91Y在白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)總劑量當量率對91Y放射性活度的靈敏度均近似為0；140Ba在白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)總劑量當量率對140Ba放射性活度的靈敏度分別為0.148、0.163、0.322；147Nd在白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)總劑量當量率對147Nd放射性活度的靈敏度分別為0.324、0.353、0.369。在第一種高放廢液貯存中，相比于147Nd、141Ce、140Ba、144Ce，91Y的主要γ射線的能量和強度都較低，當91Y活度變化5%時，總劑量當量率對91Y放射性活度的靈敏度近似為0，總的來說，對于第一種高放廢液，總劑量當量率對每種核素放射性活度的靈敏度從高到低排序為：147Nd、141Ce、140Ba、144Ce、91Y。

表7　第一種高放廢液劑量當量率對不同核素放射性活度的靈敏度Table 7 The sensitivities of dose rates of HLW1 for different radionuclide activities

表8　第二種高放廢液劑量當量率對不同核素放射性活度的靈敏度Table 8 The sensitivities of dose rates of HLW2 for different radionuclide activities

對于第二種高放廢液，137Cs在白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)總劑量當量率對137Cs放射性活度的靈敏度分別為0.242、0.333、0.381；134Cs在白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)總劑量當量率對134Cs放射性活度的靈敏度分別為0.282、0.417、0.571；137Bam在白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)總劑量當量率對137Bam放射性活度的靈敏度分別均為0.161、0.229、0.286；125Sb在白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)總劑量當量率對125Sb放射性活度的靈敏度分別為0.121、0.187、0.257；155Eu在白區(qū)、綠區(qū)和橙區(qū)總劑量當量率對155Eu放射性活度的靈敏度均近似為0。在第二種高放廢液貯存中，與134Cs、137Cs、137Bam、125Sb相比，155Eu的主要γ射線的能量和強度都較低，當155Eu活度變化5%時，總劑量當量率對155Eu放射性活度的靈敏度近似為0?？偟膩碚f，對于第二種高放廢液，總劑量當量率對每種核素放射性活度的靈敏度從高到低排序為：134Cs、137Cs、137Bam、125Sb、155Eu。

3　高放廢液貯存釋熱釋氫計算及分析

3.1高放廢液貯存釋熱釋氫計算結果

高放廢液在貯存過程中會釋放出熱量和氫氣，當高放廢液放射性活度濃度過高時，廢液中裂變核素的衰變熱會使得槽內廢液的溫度逐漸升高，這可能使得高放廢液發(fā)生自沸騰事故。高放廢液在貯存過程中會產生可燃性氣體氫氣，若高放廢液貯槽中的氫氣未能及時排出或稀釋，當混合氣體中氫氣濃度達到4.1%～74%時，遇到明火，會有爆炸的可能。圖4的SHAPIRO曲線給出了爆炸曲線與氫氣濃度、水蒸汽濃度和空氣濃度的關系［14］。根據(jù)表1提供的高放廢液的放射性源項，計算得到高放廢液在貯存過程中釋放的熱量，而每100 eV熱量釋放出0.5分子氫氣，可以計算得到高放廢液在貯存過程中釋放的氫氣。高放廢液的釋熱量和釋氫量見表9和表10。

3.2高放廢液貯存釋熱釋氫靈敏度分析

圖4　SHAPIRO曲線Fig.4 SHAPIRO Curve

表9　第一種高放廢液的釋熱量及釋氫量Table 9 Total heat released and total hydrogen released of the first HLW

表10　第二種高放廢液的釋熱量及釋氫量Table 10 Total heat released and total hydrogen released of the second HLW

由表9和表10可以看出，高放廢液中不同核素的總釋熱率不同，高放廢液在貯存過程中的釋熱量和釋氫量由高放廢液中放射性核素的種類和活度共同決定，高放廢液中一種核素活度的變化只會對該種核素的釋熱量和釋氫量產生影響，不會對其他核素的釋熱量和釋氫量產生影響。為對比分析第一種高放廢液和第二種高放廢液總釋熱量和總釋氫量對每種核素放射性活度的靈敏度，假定每種放射性核素活度變化分別為5%，計算高放廢液總釋熱量和總釋氫量對每種核素放射性活度的靈敏度?？傖専崃亢涂傖寶淞繉γ糠N核素放射性活度靈敏度計算方法與劑量當量率對每種核素放射性活度靈敏度計算方法相同，總釋熱量和總釋氫量對每種核素放射性活度的靈敏度見表11、表12。

表11　高放廢液總釋熱量對放射性活度的靈敏度Table 11 Total heat released sensitivity based on different radionuclide activity of HLW

表12　高放廢液總釋氫量對放射性活度的靈敏度Table12 Totalhydrogenreleasedsensitivitybasedondifferent radionuclide actvity of HLW

從表11和表12可以看出，對于第一種高放廢液，144Ce、141Ce、91Y、140Ba、147Nd的總釋熱和總釋氫對該種核素放射性活度的靈敏度分別為1.18×10-1、2.07×10-1、3.81×10-1、2.09×10-1、8.55× 10-2?？偟膩碚f，在第一種高放廢液貯存過程中，各放射性核素總釋熱和總釋氫對放射性活度的靈敏度從高到底排序為［15］：91Y、140Ba、141Ce、144Ce、147Nd。對于第二種高放廢液，137Cs、134Cs、137Bam、125Sb、144Eu的總釋熱和總釋氫對該種核素放射性活度的靈敏度分別為7.83×10-2、6.32× 10-1、1.83×10-1、9.77×10-2、1.12×10-2?？偟膩碚f，在第二種高放廢液貯存過程中，各放射性核素總釋熱和總釋氫對放射性活度的靈敏度從高到底排序為：134Cs、137Bam、125Sb、137Cs、155Eu。

3.3高放廢液貯存釋熱釋氫防護措施

為防止發(fā)生自沸騰事故，高放廢液貯存槽在設計的時候可以考慮雙環(huán)路供水，以保障在高放廢液貯存過程中供水系統(tǒng)正常工作，定期補水；一旦供水系統(tǒng)發(fā)生故障，可以啟動事故冷卻水系統(tǒng)，用柴油機帶動事故冷卻水水泵向高放廢液貯槽內供應冷卻水，避免發(fā)生自沸騰事故。

為防止釋放出的氫氣濃度過高，發(fā)生爆炸事故，可以采取以下預防措施：（1）保證高放水相廢液貯槽內有足夠的釋氣量，使得氫氣的濃度控制在4%以下；（2）安裝氫氣濃度監(jiān)測儀，當氫氣濃度超過控制值的范圍時，儀表會發(fā)出報警警告；（3）嚴格杜絕火源，防止氫氣爆炸事故發(fā)生。

4　結論

本文主要從輻射防護安全、熱積累安全、可燃氣體安全三方面對高放廢液貯存過程中的安全問題進行計算和分析，結論如下：

（1）根據(jù)核燃料后處理廠輻射安全設計規(guī)定和高放廢液貯存區(qū)域不同的劑量當量率水平，將高放廢液貯存區(qū)域分為非放射性工作區(qū)（白區(qū)）、放射性工作區(qū)（綠區(qū)）、放射性檢修區(qū)（橙區(qū)）和放射性物質設備區(qū)（紅區(qū)），不同的輻射分區(qū)應采取不同的輻射防護管理措施。

（2）計算了高放廢液貯存區(qū)域不同輻射分區(qū)所需的屏蔽墻厚度和總劑量當量對不同核素活度的靈敏度。結果表明：屏蔽墻離源的距離相同時，所需屏蔽墻厚度從高到底依次為：白區(qū)、綠區(qū)、橙區(qū)；對于第一種高放廢液，總劑量當量率對每種核素放射性活度的靈敏度從高到低排序為：147Nd、141Ce、140Ba、144Ce、91Y；對于第二種高放廢液，總劑量當量率對每種核素放射性活度的靈敏度從高到低排序為：134Cs、137Cs、137Bam、125Sb、155Eu。

（3）計算了高放廢液貯存過程中的總釋熱量和總釋氫量，并計算了總釋熱和總釋氫對放射性核素活度的靈敏度。結果表明：高放廢液釋熱量由各核素的釋熱率和活度來決定；高放廢液每100 eV熱量釋放出0.5分子氫氣，可換算得到高放廢液的釋氫量；對于第一種高放廢液，各放射性核素總釋熱和總釋氫對放射性活度的靈敏度從高到底排序為：91Y、140Ba、141Ce、144Ce、147Nd；對于第二種高放廢液，各放射性核素總釋熱和總釋氫對放射性活度的靈敏度從高到底排序為：134Cs、137Bam、125Sb、137Cs、155Eu。

（4）為避免高放廢液貯存過程中因自釋熱導致的自沸騰事故，在供水系統(tǒng)發(fā)生故障時，應啟動事故冷卻水系統(tǒng)，定期補水，同時，為避免高放廢液貯存過程中自釋氫發(fā)生爆炸事故，應采取控制氫氣的濃度在4%以下、安裝氫氣濃度監(jiān)測儀、嚴格杜絕火源等措施。

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The Safety Analysis of High-Level Liquid Waste Store

LONGLin，TIANYingnan，YOUWei，XUE Na
（China Nuclear Power Engineering Co.，LTD.，Beijing100840，China）

Abstract：High-level radioactive liquid waste generated from spent fuel processing contains transuranic elements and a large amount of fission products. Due to high-level radioactive，strong toxicity，containing long half-life radionuclides，heat released and hydrogen released，So it becomes the focus of nuclear waste disposal. This article focuses on radiation levels，heat released and hydrogen released during the high-level radioactive waste storage process. The method and the results of the computation can provide reference for analysis of radiation protection safety，analysis of heat accumulation，analysis of combustible gas safety.

Key words：High-level radioactive Liquid Waste；heat released；hydrogen released；safety analysis

中圖分類號：TL94

文章標志碼：A

文章編號：1672-5360（2016）01-0023-07

收稿日期：2015-10-17修回日期：2015-12-18

基金項目：中國核電廠輻射防護設計和運行技術研究，項目編號CPR9040

作者簡介：龍琳（1989—），男，湖南衡陽人，助理工程師，現(xiàn)從事輻射安全相關工作