張衛(wèi)華，柳春郁，*

(1.黑龍江省普通高等學(xué)校電子工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱 150080；2.黑龍江大學(xué) 電子工程學(xué)院, 哈爾濱 150080)

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基于自相干相位檢測(cè)的棱鏡SPR傳感器

張衛(wèi)華1，2，柳春郁1，2，*

(1.黑龍江省普通高等學(xué)校電子工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，哈爾濱 150080；2.黑龍江大學(xué) 電子工程學(xué)院, 哈爾濱 150080)

摘要：論述了當(dāng)前的SPR光強(qiáng)檢測(cè)法和相位檢測(cè)法，提出了一種SPR的基于光程差的自相干相位檢測(cè)方法，該方法將SPR反射輸出光經(jīng)過(guò)共焦球面干涉儀，通過(guò)測(cè)量該干涉條紋的變化來(lái)測(cè)量引起共振的角度，從而達(dá)到測(cè)量待測(cè)物質(zhì)的目的。對(duì)自相干檢測(cè)法進(jìn)行了完整的理論論述和公式推導(dǎo)，并且設(shè)計(jì)了檢測(cè)方法的關(guān)鍵部件和檢測(cè)結(jié)構(gòu)。最后對(duì)該方法進(jìn)行了理論模擬，在模擬數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上進(jìn)行了誤差分析。SPR自相干相位檢測(cè)法能夠提高檢測(cè)靈敏度和準(zhǔn)確性。

關(guān)鍵詞：表面等離子共振； 共焦球面干涉； 自相干相位檢測(cè)

0引言

作為一種新型光電檢測(cè)技術(shù)，表面等離子共振(Surface Plasmon Resonance，SPR)傳感技術(shù)具有高靈敏度、高分辨率、抗電磁干擾性能好等特點(diǎn)[1-3]，適用于微量[4]、動(dòng)態(tài)物質(zhì)[5]的檢測(cè)，在諸多領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用，包括化學(xué)、環(huán)境、生物、食品分析、醫(yī)療[6-9]及制藥等。在表面等離子共振傳感技術(shù)常用的檢測(cè)方法中，最常用的方法是獲取反射的光強(qiáng)變化信息，所以稱之為光強(qiáng)檢測(cè)法。而在共振反射光束中, 除了包含光強(qiáng)的明顯變化，相位也有突出的變化特點(diǎn)。Nelson S.G.等人于1996 年對(duì)相位檢測(cè)和光強(qiáng)檢測(cè)的分辨率進(jìn)行分析比較后得出一個(gè)重要論點(diǎn)[10], 即如果實(shí)驗(yàn)裝置設(shè)計(jì)得好, 相位檢測(cè)可測(cè)出5×10-7折射率變化。Nikitin P.I.等人于1997年提出過(guò)一種SPR干涉測(cè)量技術(shù)[11], 得出基于SPR 干涉相位檢測(cè)的分辨率比光強(qiáng)檢測(cè)方法高幾個(gè)數(shù)量級(jí)。余興龍等人于2000年報(bào)告了一種基于SPR光學(xué)外差相位檢測(cè)的裝置[12], 再次驗(yàn)證基于相位的SPR檢測(cè)方法不僅分辨率高, 而且穩(wěn)定性好, SPR 相位檢測(cè)具有明顯的優(yōu)點(diǎn)。曾捷等于2007年提出一種基于Kretschmann結(jié)構(gòu)的新型棱鏡表面等離子體波共振(SPR)傳感方法。因此, 相位檢測(cè)方法已引起了重視[13-14]。

基于此，本文提出了一種基于光程差的自相干相位檢測(cè)方法，它將SPR反射輸出光經(jīng)過(guò)共焦球面干涉儀，采用壓電陶瓷控制兩束干涉光，使因光程差引起的相位差為波長(zhǎng)的整數(shù)倍，即干涉條紋的變化是由光自身相位變化引起的，可通過(guò)測(cè)量該干涉條紋的變化來(lái)測(cè)量引起共振的角度，從而達(dá)到測(cè)量待測(cè)物質(zhì)的目的。該方法不但能夠?qū)⒎直媛侍岣邘讉€(gè)數(shù)量級(jí)，提高靈敏度和分辨率，增加穩(wěn)定性。還從理論上使極值點(diǎn)增為兩個(gè)，并且互相驗(yàn)證，從而減少誤差。

1結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)介和理論分析

表面等離子共振(SPR)是一種物理光學(xué)現(xiàn)象，由入射光波和金屬導(dǎo)體表面的自由電子相互作用而產(chǎn)生。光線從光密介質(zhì)照射到光疏介質(zhì)時(shí)，在入射角大于某個(gè)特定的角度(臨界角)時(shí)，會(huì)發(fā)生全反射(Total Internal Reflection，TIR)現(xiàn)象。如果在兩種介質(zhì)界面之間存在幾十納米的金屬薄膜，那么全反射時(shí)產(chǎn)生的倏逝波(Evanescent Wave)的p偏振分量(p波)將會(huì)進(jìn)入金屬薄膜，與金屬薄膜中的自由電子相互作用，激發(fā)出沿金屬薄膜表面?zhèn)鞑サ谋砻娴入x子體波(Surfaee Plasmon Wave，SPW)。當(dāng)入射光的角度或波長(zhǎng)達(dá)到某一特定值時(shí)，入射光的大部分會(huì)轉(zhuǎn)換成SPW的能量，從而使全反射的反射光能量突然下降，在反射譜上出現(xiàn)共振吸收峰，此時(shí)入射光的角度或波長(zhǎng)稱為SPR的共振角或共振波長(zhǎng)。

SPR的共振角或共振波長(zhǎng)與金屬薄膜表面的性質(zhì)密切相關(guān)，如果在金屬薄膜表面附著被測(cè)物質(zhì)(一般為溶液或者生物分子)，會(huì)引起金屬薄膜表面折射率的變化，從而SPR光學(xué)信號(hào)發(fā)生改變，根據(jù)這個(gè)信號(hào)，可以獲得被測(cè)物質(zhì)的折射率或濃度等信息，達(dá)到生化檢測(cè)的目的。

圖1　SPR探測(cè)結(jié)構(gòu)Fig.1　Detection mechanism of surface plasmon resonance

1.1探測(cè)結(jié)構(gòu)

以常見(jiàn)的激發(fā)表面等離子Kret schmann 棱鏡結(jié)構(gòu)為例(圖1)， 最上部分是棱鏡, 這里采用半圓形棱鏡d，棱鏡下面是金屬層c, 一般選擇金膜或銀膜。下層是反應(yīng)用的樣本溶液b，入射光a通過(guò)棱鏡照射到金膜表面，反射光經(jīng)過(guò)棱鏡后通過(guò)共焦球面干涉儀e，然后到達(dá)探測(cè)器f。

1.2測(cè)量流程

在測(cè)量過(guò)程中，光路見(jiàn)圖1，入射光經(jīng)由棱鏡入射，并在金屬層發(fā)生反射，反射光經(jīng)過(guò)棱鏡，到達(dá)在棱鏡上方的共焦球面干涉儀，在干涉儀內(nèi)部，由R2鏡面半反射，反射光如圖1的干涉儀所示，在腔內(nèi)經(jīng)過(guò)4次反射，和原反射光一起形成兩束光干涉后輸出，并用探測(cè)器測(cè)量輸出的干涉條紋。

在測(cè)量時(shí)，在遠(yuǎn)小于共振角度時(shí)，通過(guò)調(diào)節(jié)共焦球面頂端的壓電陶瓷，使得光程差為波長(zhǎng)的整數(shù)倍，從而只考慮干涉儀內(nèi)部?jī)墒庖蜃陨硐辔徊詈头瓷涔鈴?qiáng)的變化引起的干涉條紋的變化，由于干涉條紋的變化是由光自身相位和反射光強(qiáng)變化引起的，可通過(guò)測(cè)量該干涉條紋的變化來(lái)測(cè)量引起共振的角度，從而達(dá)到測(cè)量待測(cè)物質(zhì)折射率的目的。

1.3理論分析

對(duì)于圖1的3層結(jié)構(gòu)，根據(jù)菲涅耳公式。場(chǎng)強(qiáng)復(fù)反射系數(shù)rpr12可表示為：

(1)

其中，棱鏡和金屬界面表層的反射系數(shù)為rpr1：

專題詢問(wèn)始于問(wèn)，卻不止于答?！皩ｎ}詢問(wèn)是針對(duì)特定問(wèn)題組織的詢問(wèn)，詢問(wèn)的主題更加集中，監(jiān)督更有針對(duì)性，推動(dòng)有關(guān)部門(mén)改進(jìn)工作的力度更大?！标愯逼奖硎荆瑢ｎ}詢問(wèn)結(jié)束后，市人大常委會(huì)將對(duì)詢問(wèn)情況進(jìn)行梳理歸納，對(duì)需要解決的問(wèn)題提出辦理意見(jiàn)，交由市政府及有關(guān)部門(mén)研究辦理。同時(shí)相關(guān)委室加強(qiáng)跟蹤督辦，抓好總結(jié)評(píng)估，確保專題詢問(wèn)問(wèn)出實(shí)效?！皩?duì)大家提出的問(wèn)題，市政府將以‘聞過(guò)則喜’的態(tài)度，立說(shuō)立行、馬上就辦，全力以赴推進(jìn)城鄉(xiāng)容貌和環(huán)境衛(wèi)生管理工作邁上新臺(tái)階，為人民群眾打造更加優(yōu)良的人居環(huán)境?！钡轮菔懈笔虚L(zhǎng)范宇新在表態(tài)發(fā)言中如是說(shuō)。

(2)

金屬層和樣品之間的反射系數(shù)為r12：

(3)

d1為金屬層的厚度，kz1為波矢在金屬層內(nèi)Z方向的分量。

對(duì)于反射能量比R0為：

(4)

由rpr12可推導(dǎo)出反射光的相位變化為：

(5)

由于rpr1、kz1隨入射角變化，而對(duì)于連續(xù)角度變化的SPR測(cè)試儀，角度是隨時(shí)間變化的，所以顯而易見(jiàn)，反射光的相位變化φ也是隨時(shí)間變化的。

當(dāng)入射角較小，肯定沒(méi)有引起共振時(shí)，通過(guò)壓電陶瓷環(huán)進(jìn)行調(diào)節(jié)，使公焦球面干涉儀引起的光程差D為波長(zhǎng)的整數(shù)倍，此時(shí)干涉儀輸出的光斑中心為最強(qiáng)的亮斑。即D=Nλ。 (N為正整數(shù))

共焦球面干涉儀的兩束光干涉光分別為R1(t)、R2(t+t0)。t0為通過(guò)公焦球面干涉儀的反射而延后的時(shí)間差,對(duì)于該時(shí)間差引起兩束光的相位變化不同步。

由干涉公式可知，到達(dá)探測(cè)器的干涉光斑強(qiáng)度為：

(6)

其中R1=R2=R0/2,θ1為因兩束光的光程差D引起的相位差,θ2是由于兩束光因自身相位不斷變化,而時(shí)間不同引起的光程差。所以有:

(7)

為更好地觀察以上數(shù)據(jù)的特點(diǎn),對(duì)以上公式進(jìn)行模擬驗(yàn)證。

2理論模擬和誤差分析

2.1理論模擬

假定波長(zhǎng)為632.8 nm的氦氖激光，對(duì)應(yīng)棱鏡折射率為1.723，采用金為金屬層，其復(fù)折射率為0.172 6+3.421 8i，待測(cè)介質(zhì)為空氣，折射率為1。

首先進(jìn)行反射光強(qiáng)和相位變化的模擬,由式(4)、式(5)，可得歸一化相位和能量反射比及不同待測(cè)介質(zhì)的相位變化關(guān)系見(jiàn)圖2和圖3。由圖2可見(jiàn)，虛線表示SPR結(jié)構(gòu)的光強(qiáng)的反射系數(shù)，實(shí)線表示歸一化的相位變化。在發(fā)生共振時(shí)，虛線表示的輸出光強(qiáng)會(huì)急劇減弱，接近為零，即共振吸收峰，對(duì)于光強(qiáng)測(cè)量方式，通過(guò)測(cè)量吸收峰對(duì)應(yīng)的角度即可得出對(duì)應(yīng)物質(zhì)的的折射率。為了便于比較，對(duì)相位變化進(jìn)行了歸一化處理，明顯可見(jiàn)，在共振發(fā)生的角度，相位變化要比反射光強(qiáng)的變化更為陡峭，此為提高測(cè)量靈敏度的理論基礎(chǔ)。為了更好的體現(xiàn)相位變化的尖銳程度。不同待測(cè)介質(zhì)時(shí)的相位變化見(jiàn)圖3。在非共振角度入射時(shí)，相對(duì)于入射光，反射光有相位變化，但變化較平緩。但在共振瞬間，相對(duì)于自身，入射光有接近半個(gè)波長(zhǎng)的相位突變，該相位突變必然引起干涉條紋的變化，從而通過(guò)測(cè)量干涉條紋的變化來(lái)測(cè)量共振角度，并且能夠提高測(cè)量靈敏度。另外，隨著待測(cè)物折射率的增加，發(fā)生共振的角度也增大。并且和強(qiáng)度測(cè)量一樣，測(cè)量區(qū)間受制約于棱鏡的折射率。

圖3　不同待測(cè)介質(zhì)的相位變化Fig.3　Different phases change of the test media

反射光經(jīng)過(guò)共焦球面干涉的光強(qiáng)反射系數(shù)見(jiàn)圖4，兩種反射光強(qiáng)系數(shù)的比較見(jiàn)圖5。由圖4和圖5可見(jiàn)，相對(duì)于光強(qiáng)測(cè)試方法，干涉后的光強(qiáng)輸出有3個(gè)明顯的特點(diǎn)：①輸出比例更高；②對(duì)于共振時(shí)產(chǎn)生的衰減反射，干涉后的輸出比非干涉后的輸出更為陡峭(圖5中虛線的兩個(gè)波谷都比實(shí)線的波谷更陡峭)；③干涉后輸出的光強(qiáng)兩個(gè)谷值，且這兩個(gè)谷值間隔可以計(jì)算。對(duì)于利用衰減全反射來(lái)測(cè)試共振角度，上述3個(gè)特點(diǎn)可減少測(cè)量的誤差，提高測(cè)量的精度和穩(wěn)定性。

圖4　干涉輸出的光強(qiáng)系數(shù)Fig.4　Light intensity coefficient of interferometer output

圖5　干涉和非干涉輸出的光強(qiáng)系數(shù) Fig.5　Light intensity coefficients of interferometer output and Non-interference output

2.2誤差分析

圖6　兩種輸出的誤差數(shù)據(jù)比較Fig.6　Error data comparison of the two outputs

對(duì)于測(cè)量相位而引起的測(cè)量精度和穩(wěn)定性的的提高，可以根據(jù)以上3點(diǎn)分別進(jìn)行測(cè)算。假定直接測(cè)量反射光強(qiáng)系數(shù)為I1，反射干涉后輸出的光強(qiáng)系數(shù)為I2，還用上例進(jìn)行計(jì)算，采用的步長(zhǎng)為0.001 80，即π/105弧度，遠(yuǎn)小于測(cè)量的最大誤差。所以不影響誤差分析的正確性。

首先I1的最大值為0.937，I2的最大值為1.869， 是I1最大光強(qiáng)的2倍，從而對(duì)于相同的探測(cè)器，誤差可以減少為原來(lái)的50%(圖6)；其次，I2的第2個(gè)波谷，比I1的波谷要窄很多，不同的發(fā)射功率和探測(cè)器，誤差提高的效果不同。假設(shè)不同探測(cè)器的分辨率相當(dāng)于入射光強(qiáng)的不同百分比時(shí)的誤差分析見(jiàn)表1。

表1　不同探測(cè)器精度的誤差對(duì)比

即便對(duì)于不同的探測(cè)器，干涉法都要比直接測(cè)光強(qiáng)法的誤差減少60%左右,另外由于I2的第2個(gè)波谷遠(yuǎn)大于零，所以還可解決由于探測(cè)器最小識(shí)別強(qiáng)度的誤差,再次，I2的第2個(gè)波谷可以進(jìn)行綜合運(yùn)算，誤差還可減少50%。

運(yùn)用干涉輸出光強(qiáng)的方法，誤差可以減少到原來(lái)10%左右。這對(duì)于本身就具有很高精度的SPR探測(cè)器將是極大的改善，從而提高了精確度，增加了使用范圍。

3結(jié)論

基于光程差的相位檢測(cè)法，從理論上具有利用相位變化更為急劇的優(yōu)勢(shì)，從而能夠從3方面提高測(cè)量精度，對(duì)于各種探測(cè)器，都有顯著的提高。從而在測(cè)量結(jié)果上能夠極大地減少測(cè)量誤差，另外，基于相位的干涉檢測(cè)，最后還是通過(guò)測(cè)量干涉條紋的中間亮條紋的光強(qiáng)來(lái)實(shí)現(xiàn)，可基于當(dāng)前的光強(qiáng)測(cè)試儀器進(jìn)行改進(jìn)提高，所需改進(jìn)不多，但對(duì)測(cè)量精度確有質(zhì)的提高,從而為SPR檢測(cè)提供更廣闊的應(yīng)用領(lǐng)域。

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Prism SPR sensor based on self-coherent phase detection

ZHANG Wei-Hua1，2, LIU Chun-Yu1，2,*

(1.KeylabofElectronicEngineeringCollegeofHeilongjiangProvince,Harbin150080,China;2.SchoolofElectronicEngineering,HeilongjiangUniversity,Harbin150080,China)

Abstract：The most commonly used methods to detect SPR are light intensity detection and phase detection method. And we proposed a self-coherent phase SPR detection method based on optical path difference. With this method, the reflected output light of SPR inject into a confocal spherical interferometer, and it can obtain the resonance angle change by measuring the change of the interference fringes, to achieve the purpose of measuring the substance to be detected. The self-coherent detection method was completely theoretical discussed and derived, and the key components and testing structure detection methods were designed. Finally, the method is a theoretical simulation, and the error is analyzed based on the simulation data. The self-coherent detection method can improve the detection sensitivity and accuracy.

Key words：surface plasmon resonance; confocal spherical interference;self-coherene phase detection

DOI:10.13524/j.2095-008x.2016.01.012

收稿日期：2016-01-12

基金項(xiàng)目：黑龍江省教育廳科學(xué)技術(shù)研究重點(diǎn)項(xiàng)目(125112025)

作者簡(jiǎn)介：張衛(wèi)華(1977-)，男，江蘇徐州人，講師，碩士，研究方向：光電子技術(shù)、計(jì)算機(jī)光學(xué)仿真，E-mail:10465153@qq.com；*通訊作者：柳春郁(1975-)，女，黑龍江海林人，副教授，博士，研究方向：光電子技術(shù)、計(jì)算機(jī)光學(xué)仿真，E-mail:liuchunyu@hlju.edu.cn。

中圖分類號(hào)：TN253; TP212.1

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：2095-008X(2016)01-0060-06