王 果,迪麗努爾·塔力甫*,買里克扎提·買合木提,阿布力克木?阿布力孜,王新明,丁 翔(.新疆大學化學化工學院,新疆 烏魯木齊 830046；.中國科學院廣州地球化學研究所,廣東 廣州 50640)

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烏魯木齊市PM2.5和PM2.5～10中碳組分季節(jié)性變化特征

王 果1,迪麗努爾·塔力甫1*,買里克扎提·買合木提1,阿布力克木?阿布力孜1,王新明2,丁 翔2(1.新疆大學化學化工學院,新疆 烏魯木齊 830046；2.中國科學院廣州地球化學研究所,廣東 廣州 510640)

摘要：2011年1月至12月在烏魯木齊市區(qū)用膜采樣法采集了大氣PM2.5和PM2.5～10樣品,并利用熱光/碳分析儀測定了其中有機碳(OC)和元素碳(EC)的質量濃度.通過OC與EC的粒徑分布特征、比值和相關性的分析,初步分析了烏魯木齊市大氣可吸入顆粒物中碳質氣溶膠污染特征,并用OC/EC比值法估算了二次有機碳(SOC)的濃度.結果表明,PM2.5和PM2.5～10的年平均質量濃度分別為92.8μg/m3和64.7μg/m3.PM2.5中OC和EC的年平均濃度分別為13.85μg/m3和2.38μg/m3,PM2.5～10中OC和EC的年平均濃度分別為2.63μg/m3和0.57μg/m3.OC和EC四季變化趨勢基本一致,季濃度最高.碳組分主要集中于PM2.5中,OC/EC比值范圍為3.62～11.21.夏季和秋季的PM2.5和PM2.5～10中OC和EC的相關性較好(R2>0.65).估算得出的PM2.5和PM2.5～10中SOC的估算濃度為2.31～11.98μg/m3和 0.38～1.49μg/m3.

關鍵詞：PM2.5；PM2.5～10；有機碳；元素碳；烏魯木齊

* 責任作者, 教授, dilnurt2000@126.com

可吸入顆粒物是目前我國大多數(shù)城市大氣污染的首要污染物,它能夠長期懸停在空氣中,并且容易通過呼吸等途徑進入人體,在呼吸道和肺泡中沉積,對人體健康產(chǎn)生較大危害[1].細顆粒物PM2.5比表面積大于PM10,更易吸附有毒害的物質,如重金屬、有毒微生物等,由于體積更小,PM2.5具有更強的穿透力,能抵達細支氣管壁,并干擾肺內(nèi)的氣體交換.更小的微粒(直徑小于等于0.1μm)能夠進入血液循環(huán)系統(tǒng),導致與心和肺的功能障礙有關的疾病,對人體的危害極大.

研究表明,顆粒物會對呼吸系統(tǒng)和心血管系統(tǒng)造成傷害,導致哮喘、肺癌、心血管疾病、出生缺陷和過早死亡,由于顆粒物吸附多環(huán)芳烴等有機污染物和重金屬,使致癌、致畸、致突變的機率明顯升高[2].

碳是顆粒物中重要的組成元素之一,主要以有機碳(OC)和元素碳(EC)的形式存在.OC主要由污染源直接排放的一次有機碳(POC)和有機氣體經(jīng)光化學氧化生成的二次有機碳(SOC)組成;EC則來自于含碳的化石燃料和生物質的不完全燃燒,由污染源直接排放[3].研究表明,OC包含了多環(huán)芳烴、正構烷烴、酸類等多種類型化合物,其中有些物質具有致癌致畸作用,對人體內(nèi)危害極大[4];EC對大氣能見度有重大影響,并且有較強的吸附能力,能夠富集易揮發(fā)性物質,促進化學反應過程[5].因此,研究顆粒物中的OC和EC的濃度水平和分布特征,對控制城市大氣污染,采取有效措施控制大氣環(huán)境質量,降低大氣污染對人類健康的危害都有重要意義.

烏魯木齊市作為新疆的首府城市,隨著城市化的推進,環(huán)境污染問題日益突出.近年來,對烏魯木齊市大氣污染物的研究較多,但主要集中在對可吸入顆粒物的濃度、粒徑分布、重金屬含量的研究[6-10],而對OC、EC的粒徑分布特征和SOC值的研究卻鮮有報道.此研究對烏魯木齊2011年四季的大氣可吸入顆粒物PM2.5和PM2.5～10中OC、EC進行測定,分析OC、EC的粒徑分布特征,初步估算二次有機碳含量,以幫助認知烏魯木齊市OC、EC的來源,以期為有效控制烏魯木齊市大氣環(huán)境污染提供科學依據(jù).

1 研究方法

1.1 采樣點

采樣點設置在烏魯木齊市新市區(qū)的中科院新疆分院新疆天文站大樓3層樓側(42°35′53.02″N, 89°09′02.56″E),距地面高度9m,距烏魯木齊市主車道—北京路500m,距次車道200m,可以排除汽車尾氣及道路塵的干擾,能夠代表典型城區(qū)的空氣質量狀況.

1.2 樣品采集

本次樣品采集,采樣時間為2011年1～12月,每月連續(xù)采樣不少于5d(雨雪天氣除外),采樣流量為20L/min,每次采樣時間設定為24h.采集PM2.5和PM2.5～10共計100個環(huán)境樣品,其中3、4、5月為春季,6、7、8月為夏季,9、10、11月為秋季,12、1、2月合為冬季.采樣儀器由日本生產(chǎn)NL20型撞擊式大氣顆粒物采樣頭、轉子流量計、真空泵組成.采樣前將石英纖維濾膜(英國Whatman公司)用錫箔紙包裹置于馬弗爐中在450℃條件下灼燒4h、去除殘留碳和其他易揮發(fā)組分.采樣前后將濾膜置于干燥器(溫度25℃,濕度50％)恒濕恒重48h,用十萬分之一的精密電子天平(Sartorius CPA225D德國產(chǎn))進行3次稱量,連續(xù)2次稱量之差小于50μg,則認為達到恒重,否則重復步驟,直至恒重為止.采用差值法計算出濾膜上的樣品凈重,根據(jù)樣品凈重和大氣的采樣體積確定大氣顆粒物的質量濃度.采樣完畢后,將濾膜于4℃下在冰箱中保存,以便后續(xù)測量.

1.3 樣品分析

采用美國Sunset Laboratory Inc的熱/光碳分析儀(中國科學院廣州地球化學研究所有機重點實驗室)對樣品中OC和EC的濃度進行分析,該儀器采用的熱/光吸收原理,是目前最先進的OC 和EC分析方法之一.樣品分析前首先運行CLEANOVEN程序,清除儀器中可能存在的干擾物.首先,在純氦條件下按照Improve-A-Glass程序升溫,逐步加熱顆粒物樣品,溫度梯度為150、300、500、600℃逐步加熱所采集樣品,使樣品中有機碳(OC1,OC2,OC3,和OC4)揮發(fā),之后再通2％氧氣和98％氦氣混合氣,在有氧氣氛下繼續(xù)加熱.分三步升溫到600、700、800℃使得樣品中的元素碳(EC1, EC2,和EC3)燃燒,完全氧化成二氧化碳(CO2).無氧加熱釋放的有機碳經(jīng)MnO2催化氧化爐轉化生成的CO2,和有氧加熱時段生成的CO2,均在還原爐中被鎳催化劑還原成甲烷(CH4),再由火焰離子化檢測器(FID)定量檢測.無氧加熱時的焦化效應(也稱為碳化)可使部分有機碳轉變?yōu)榱呀馓?OPC),而OPC包含在EC1中.為檢測出OPC的生成量,用633 nm激光全程照射樣品,測量加熱升溫過程中反射光強的變化,將反射光強回到初始光強的時刻定義為EC的起始點,從EC1中分離出OPC,準確確定OC和EC的分離點.最終,顆粒物樣品的有機碳總量(TOC)被定義 為TOC=OC1+OC2+OC3+OC4+OPC,元素碳總量(TEC)被定義為TEC=EC1+EC2+EC3-OPC.

1.4 質量保證

樣品分析開始前,高溫烘烤樣品爐10min除盡殘留氣體,并采用He/CH4標準氣體進行校準,確保初始和最終的FID信號漂移在±3以內(nèi),校準峰面積相對偏差在5％以內(nèi).每天對分析儀器進行檢漏,5s內(nèi)樣品爐內(nèi)壓力不變即為不漏氣.分析時隨機選取部分樣品,進行平行樣分析,相對標準偏差分別為:EC=8.5％,OC=3.5％,TC=2.6％.為保證數(shù)據(jù)的準確性,對采樣點的野外采樣空白進行分析.以野外采樣空白值的3倍作為檢測限(LOD).EC和OC的檢測限分別為:0.00和0.6μg/m3.

2 結果與分析

2.1 PM2.5和PM2.5-10質量濃度變化

圖1　PM2.5和PM2.5～10質量濃度日變化情況Fig.1 Daily variation of PM2.5and PM2.5～10mass concentration

圖1為2011年1～12月烏魯木齊市科學院采樣點大氣中PM2.5和PM2.5～10質量濃度的日變化情況.觀測期間,PM2.5和PM2.5～10的質量濃度日變化趨勢一致;PM2.5日均質量濃度在10.29～ 559.03μg/m3之間,年平均值為(92.8±107.85) μg/m3,大于新《環(huán)境空氣質量標準》(GB3095—2012)[11]中PM2.5年均濃度二級標準限值(35μg/m3);PM2.5～10日均質量濃度在16.67～ 218.75μg/m3之間,平均值為(64.7±37.18)μg/m3.結果表明,采樣期間烏魯木齊存在較為嚴重的大氣顆粒物污染,且危害更大的細粒子污染更為嚴重.

烏魯木齊市每年的1、2、11、12月,大氣中PM2.5和PM2.5～10質量濃度明顯高于其它幾個月份,這與迪麗努爾等[12]和李娟等[13]的研究結果吻合.其原因是這幾個月處于每年的采暖期內(nèi),烏魯木齊市在2011年使用以煤為燃料的鍋爐蒸汽作為取暖源,在煤燃燒過程中產(chǎn)生了大量顆粒污染物,同時,烏魯木齊從12月份開始進入深冬季節(jié),光照較弱,日照時間短 逆溫出現(xiàn)頻率增大及大氣對流不活躍等氣象條件不利于空氣中污染物質擴散,導致冬季的嚴重污染天氣頻繁出現(xiàn). PM2.5和PM2.5～10質量濃度在5、6、7、8月最低,因為這段時期處于非采暖期,煤炭的燃燒量減少;這四個月份中相對降雨量大,對空氣的凈化作用明顯,有利于污染物的沉降[14].并且,該時期大氣層結構不穩(wěn)定,對流強烈,極易將污染物擴散遷移出城區(qū),所以夏季大氣污染水平較低[15].

PM2.5/PM2.5～10值表明了細顆粒物和粗顆粒物的污染比重,采樣數(shù)據(jù)中PM2.5/PM2.5～10值在3、4、5、6月低于1,其余月份均高于1,這說明烏魯木齊市的細顆粒物污染更為嚴重,在冬季尤為明顯,比值在2以上.

2.2 OC和EC的質量濃度季變化特征

表1為烏魯木齊市春、夏、秋、冬四季OC 和EC在PM2.5和PM2.5～10中的平均濃度.從表中可以發(fā)現(xiàn),在監(jiān)測期間,PM2.5和PM2.5～10中OC及PM2.5中的EC濃度的季節(jié)主要分布特征是冬季>秋季>夏季>春季;在PM2.5～10中,EC的濃度分布稍有不同,為冬季>秋季>春季>夏季.這與黃虹等[4]觀測的廣州市,郭育紅等[16]觀測的唐山市,趨勢一致.主要原因可歸于降雨差異的影響,秋、冬季降雨最少,春季其次,而夏季最多.另一方面,烏魯木齊夏季空氣對流強、風速大,利于物質擴散稀釋,而秋、冬季的大氣穩(wěn)定、風速小,不利于物質擴散稀釋,因此冬季的顆粒物質量濃度大,從而使OC的值偏高.

表1　不同季節(jié)PM2.5和PM2.5～10中OC和EC的濃度Table1　OC and EC in PM2.5and PM2.5～10in different seasons

圖2　不同粒徑中OC和EC的占比分布Fig.2 Size distributions of OC and EC

由圖2中可見,在4個季節(jié)的監(jiān)測期間內(nèi),PM2.5中OC、EC的濃度分別占PM2.5質量濃度的9.79％～18.65％、1.19％～4.44％;PM2.5～10中的OC、EC所占的百分數(shù)分別為3.29％～4.69％、0.43％～1.01％;無論是在PM2.5還是PM2.5～10中,OC所占百分比的趨勢都是夏季>秋季>春季>冬季.PM2.5、PM2.5～10中,冬季的OC、EC濃度最高,但所占比重卻不是最高,說明冬季的污染源排放對PM2.5、PM2.5～10中的無機組分貢獻更大,夏季OC所占比重最高,污染源對含碳組分貢獻較大,EC的占比雖有差異,但不明顯.通過進一步分析約有84％的OC、80％的EC分布于PM2.5中,這與Chen等[17]的研究值(81.9％,84.9％),珠江三角洲地區(qū)[18](80.7％,81.5％)相近,與天津[3](76％, 77％)相比,烏魯木齊市OC和EC在細粒子中占得比值略高.

2.3 OC、 EC的污染特征及來源

2.3.1 OC、EC的相關性分析 OC和EC的相關性可在一定程度上反映大氣可吸入顆粒污染的來源,通過相關性分析可初步判斷OC和EC來源的穩(wěn)定性和一致性[19].

Turpin等[20]認為,若OC、EC的相關性很好,則說明其存在相似或較一致的污染源.圖3和圖4分別為烏魯木齊市四季PM2.5和PM2.5～10中OC、EC的相關性.烏魯木齊市夏季和冬季,PM2.5和PM2.5～10中OC、EC的相關性較好,R2分別為0.81和0.65、0.83和0.71,表明在這兩個季節(jié)中OC、EC來源相對簡單,具有較共同的一次來源,例如機動車尾氣和燃煤排放.而秋季的相關性R2最低,相比于其他3個季節(jié)來說,OC和EC的來源更加復雜.這可能與秋季城市開始供暖,導致污染物質排放增多;秋季大氣結構穩(wěn)定,降水量減少,造成揚塵增多等有關.

圖3　PM2.5中OC和EC的相關性Fig.3 Correlations between mass concentrations of OC and EC in PM2.5

圖4　PM2.5～10中OC和EC的相關性Fig.4 Correlations between mass concentrations of OC and EC in PM2.5～10

2.3.2 OC、EC的比值分析 OC、EC的比值對分析污染源具有一定的指導意義,其比值常用來分析碳質顆粒物的來源.OC和EC比值為1.0～4.2表明有柴油和汽油車的尾氣排放[21-22], 2.5～10.5為燃煤排放[23],12.7為家庭天然氣排放,13.1為地面揚塵排放[24],16.8～40.0為生物質燃燒排放[25],32.9～81.6為烹調(diào)排放[26].

Chow等[27]認為如果OC/EC的值高于2.0,可認為存在二次污染,即有SOC的生成,若OC/EC的值低于2.0,則二次污染可以忽略.該臨界值已被許多研究者采用.表2列出了烏魯木齊市春、夏、秋、冬四季PM2.5和PM2.5～10中OC/EC的平均值,OC/EC值在3.62～11.21范圍內(nèi),說明烏魯木齊市可吸入顆粒物中碳質顆粒物的來源主要以燃煤和汽車尾氣為主,并且存在較為嚴重的二次污染.

表2　PM2.5和PM2.5～10中OC/EC的值Table2　OC/EC ratios of PM2.5and PM2.5～10

2.4 SOC的估算

目前還沒有直接的方法可用來測量大氣顆粒物中的一次和二次有機碳．常用的間接方法有OC/EC比值法、有機分子示蹤劑法及數(shù)值模型法,其中,OC/EC比值法最為簡捷.由于不同城市OC/EC的比值受排放源、氣象條件、儀器對OC 與EC的劃分差異等影響,僅通過單一參數(shù)來確定SOC的生成會存在很大偏差[28-29].為了避免以上因素的干擾,常采用短期的OC/EC比值來估算SOC[30].大量研究將EC作為一次源的示蹤物,EC主要是由化石燃料和生物質的不完全燃燒產(chǎn)生的,由于其化學惰性及熱穩(wěn)定性,可做為一次排放物的標志性物質.本研究采用Turpin等[31]和Castro等[32]提出的經(jīng)驗公式:

式中:SOC為二次有機碳;OCtot為總有機碳;(OC/ EC)min為所觀測到的OC/EC最小值.該方法可以有效減少計算中OC中包含的SOC含量對計算結果的影響,但還是不能準確計算實際SOC濃度,因為,即使是OC/EC比值最小時,樣品中仍然可能存在少量二次有機碳.

表3　最小OC/EC比值法估算顆粒物中SOC濃度水平Table3　Estimated SOC based on the OC/EC ratios method

考慮到不同季節(jié)的氣象條件和污染來源不同,同時降水和大風過程會對碳質顆粒物有不同程度的清除作用,本研究選取各季節(jié)中無降雨降雪和大風天氣的采樣日中測得的(OC/EC)min,來估算各個季節(jié)的SOC含量,計算結果列入表3 中.

由表3可知,由(OC/EC)min比值法估算的SOC濃度,在PM2.5中為2.31～11.98μg/m3, SOC對OC的貢獻率四季分別為冬季(33.32％)≈夏季(33.09％)>春季(26.94％)≈秋季(24.88％).在PM2.5～10中估算的SOC濃度為0.38～1.49μg/m3, SOC對OC的貢獻率表現(xiàn)為:春季(52.50％)、夏季(18.86％)、秋季(56.88％)和冬季(28.34％).一般來說,夏季的溫度和太陽光輻射均比冬季要高和強,更容易進行光化學反應生成SOC,從這一方面來講,SOC對OC的貢獻率應該是夏季>冬季,但烏魯木齊市冬季不利的氣象條件,如靜風、濕度大、較低的混合層高度以及頻繁發(fā)生的逆溫現(xiàn)象,會導致二次有機前體物積累,在大氣氧化自由基的作用下,經(jīng)過光化學氧化形成SOC[33],所以冬季的SOC貢獻率與夏季相當.但是相較于冬季溫度較高的南方城市,如廣州(49.2％)、香港(35.2％)、深圳(40.7％)、珠海(48.3％)[34],可以看出,低溫降低了烏魯木齊市二次污染的光化學反應活躍程度,使冬季SOC的貢獻率低于冬季溫度較高的南方城市.對比PM2.5和PM2.5～10,可以看出在夏季和冬季SOC的貢獻率均是PM2.5高,說明在細粒子中,二次有機碳污染更為嚴重.

3 結論

3.1 觀測期間, PM2.5年平均值為92.8μg/m3, PM2.5～10年平均值為64.7μg/m3.說明烏魯木齊市存在較為嚴重的大氣顆粒物污染,且危害更大的細粒子污染更為嚴重.

3.2 烏魯木齊市OC、EC濃度的季節(jié)分布特征是冬季>秋季>夏季>春季,約有84％的OC、80％ 的EC分布于PM2.5中.

3.3 夏季和秋季的PM2.5和PM2.5～10中OC、EC的相關性較好,R2分別為0.83和0.73、0.81和0.65,表明在這兩個季節(jié)有較共同的污染源.通過OC/EC的比值可得,烏魯木齊市大氣存在明顯的二次污染.

3.4 通過估算,在PM2.5中,SOC濃度冬季最高,PM2.5～10秋季濃度最高.在PM2.5中,SOC冬季貢獻率低于冬季溫度較高的南方城市,這主要與烏魯木齊市冬季低溫環(huán)境有關.

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Seasonal changes of carbonaceous speeies in PM2.5, PM2.5～10in Urumqi.

WANG Guo1, DILNUR Talip1*, MAILIKEZHATI Maihemuti, ABULIKEMU Abulizi, WANG Xin-ming2, DING Xiang2(1.College of Chemistry And Chemical Engineering, Xinjiang University, Urumqi 830046, China；2.State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China). China Environmental Science, 2016,36(2)：356～362

Abstract：Filter-based PM2.5～10and PM2.5samples were collected at an urban site in Urumqi during January-December 2011, and analyzed for the organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) mass concentrations by a thermal/optical carbon analyzer. The characteristics of carbonaceous aerosols in Urumqi were preliminarily investigated with the size distribution of OC and EC, OC/EC ratios and their correlations; and the mass concentrations of secondary organic carbon (SOC) were estimated by using the OC/EC ratio or EC-tracer method. The results showed that PM2.5and PM2.5～10had annual average mass concentrations of 92.8μg/m3and 64.7μg/m3, respectively; while OC and EC had annual average mass concentrations of 13.85μg/m3and 2.38μg/m3in PM2.5, and 2.63μg/m3and 0.57μg/m3in PM2.5～10, respectively. OC and EC in PM2.5and PM2.5～10demonstrated similar seasonal variations with the highest values observed in winter. Carbonaceous aerosols were mainly concentrated in PM2.5. OC/EC ratios ranged from 3.67 to 11.21. Good linear correlations were found between OC and EC in summer and autumn (R2>0.65). Estimated SOC in PM2.5and PM2.5～10ranged 2.31～11.98μg/m3and 0.38～1.49μg/m3, respectively.

Key words：PM2.5；PM2.5～10；organic carbon；element carbon；Urumqi

作者簡介：王 果(1993-),男,四川南充人,碩士研究生,主要從事大氣顆粒物監(jiān)測及評價.

基金項目：新疆維吾爾自治區(qū)自然科學基金資助項目(2012211A019)

收稿日期：2015-06-15

中圖分類號：X513

文獻標識碼：A

文章編號：1000-6923(2016)02-0356-07