李恒，陳冬林，葉托，文聰，熊穎

（長沙理工大學(xué)能源與動力工程學(xué)院，能源高效清潔利用湖南省高校重點實驗室，湖南長沙410114）

燃煤工業(yè)鍋爐煙氣多污染物協(xié)同治理技術(shù)研究進展

李恒，陳冬林，葉托，文聰，熊穎

（長沙理工大學(xué)能源與動力工程學(xué)院，能源高效清潔利用湖南省高校重點實驗室，湖南長沙410114）

介紹了國內(nèi)外燃煤工業(yè)鍋爐煙氣污染物協(xié)同治理技術(shù)現(xiàn)狀，包括干式/半干式工藝、濕法工藝和其他工藝的原理、特征和改進方向，并對近年國內(nèi)外發(fā)展的煙氣脫硫、脫硝及除塵新技術(shù)的原理及研究現(xiàn)狀進行了評述，展望了國內(nèi)燃煤工業(yè)鍋爐煙氣污染物協(xié)同治理技術(shù)的發(fā)展趨勢與技術(shù)方向。

燃煤工業(yè)鍋爐；脫硫、脫硝及除塵；協(xié)同治理；一體化

目前我國在役燃煤工業(yè)鍋爐達50萬臺之多。據(jù)統(tǒng)計，2014年我國燃煤工業(yè)鍋爐年排放煙塵235.5萬噸，SO2638.4萬t，NOx783.1萬t，分別占全國排放總量的34.6%、37.7%、13.5%。2014年7月1日，國家環(huán)保部出臺《鍋爐大氣污染物排放標準》（GB13271-2014），對在用燃煤鍋爐排塵限值為80 mg/m3，SO2限值為400 mg/m3，NOx限值為400 mg/ m3。然而，我國工業(yè)鍋爐大多分體安裝污染物排放控制的相關(guān)設(shè)備，成本高，且存在低溫腐蝕、積灰、循環(huán)水嚴重浪費、廢水難處理等問題。因此，研究可以協(xié)同脫除煙氣中多種煙氣污染物，且工藝簡易、投資運行費用低、原料利用率高的污染物協(xié)同凈化一體化裝備，是提高工業(yè)鍋爐熱效率和控制污染物排放的重要研究方向。本文就工業(yè)鍋爐污染物協(xié)同治理技術(shù)進行了介紹和分析，提出了一體化設(shè)計優(yōu)化方法，并對各技術(shù)進行了綜合比較。

1 濕法工藝

1.1 液相催化氧化法

液相催化氧化法是在催化脫硫的基礎(chǔ)上形成的技術(shù)。其主要原理是在液相中加入Fe,Mn等過渡金屬離子作為催化劑、OH-作為氧化劑，與煙氣中的污染物發(fā)生催化氧化反應(yīng)，將煙氣中的SO2、NOx氧化成其溶于水中生成酸，再與Ca（OH）2反應(yīng)生成副產(chǎn)品。此法運行成本較低，且利用氨作為中和劑，反應(yīng)的最終產(chǎn)物可以作為肥料資源化利用，具有較好的經(jīng)濟價值。常用的氧化劑特點如表1所示。

液相氧化法脫除污染物的性能不僅在實驗室得到驗證，在試驗方面也有應(yīng)用。高宏亮[6]采用一塔式液相氧化吸收聯(lián)合脫硫脫硝技術(shù)，其采用三層式結(jié)構(gòu)，煙氣先進入脫硫段以漿液脫硫除塵，后經(jīng)氧化噴淋進入脫硝層與脫硝液反應(yīng)，之后經(jīng)由除霧器除霧，與脫硫脫硝裝置配套的循環(huán)系統(tǒng)將亞硫酸鹽運輸至后處理系統(tǒng)。其投資比WFGD+SCR低約30%，脫硫和脫硝效率分別為98.2%和66.5%，SO2排放質(zhì)量濃度≤20mg/m3，NOx排放質(zhì)量濃度≤150mg/m3。

表1 各種催化劑的脫硫脫硝效率

但由于催化氧化法需要大量使用催化劑，且催化劑容易失活、產(chǎn)物中類亞硫酸鹽等產(chǎn)品難以分離等原因，此方法并不容易得到廣泛推廣。

1.2 強氧化吸收法

強氧化吸收法包括氯酸氧化、堿液吸收法，以及在堿液中加入亞鐵離子形成氨基輕酸亞鐵鰲合物（如Fe（EDTA））等方法。以堿液吸收法為例，其主要通過NaOH等堿性化合物中和SO2和NOx，使之生成亞硫酸鹽等產(chǎn)物。但由于此法須將煙氣中90%以上的NO氧化成NO2或者N2O5等物質(zhì)，而生成酸與堿液脫除，因此NO氧化反應(yīng)成為目前研究熱點之一，常用氧化劑包括O3、ClO2-等。強氧化吸收法具有運行成本較低，氧化性強等優(yōu)點，所以其具有較強的實用性。

WANG Haiqiang[7]在100℃以上使用O3獲得了較為優(yōu)良的脫硫脫硝性能。I.Liémans等[8]使用含有H2O2的酸性溶液，在較低的溫度20℃能達到90%和78%的脫硫效率和脫硝效率。Ding Jie[9]通過建立了新的脫硫脫硝系統(tǒng)使用NIAO/H2O2并將Fe/Al比例控制在7/3，使得脫硫和脫硝效率分別為100%和 80%。脫硫脫硝后有大量的生成，足夠用于肥料再利用。居靜等[10]對旋轉(zhuǎn)噴霧塔Ca（OH）2/ NaClO2聯(lián)合脫硫脫硝數(shù)值模擬，發(fā)現(xiàn)脫硝效率受SO2濃度變化影響不明顯，基本保持在87%左右。脫硫效率隨NO濃度增加變化不大，保持在95%左右。Dong-Wha Park等[11]通過使用NaClO2聯(lián)合離子體靜電除塵器在電廠實踐，其裝置脫硝脫硫效率分別為94.4%和100%，在流量為60 m3/h煙氣濃度為500 mg/m3，能保證NaClO2的摩爾流量為50 mmol/min氣固反應(yīng)時間為極短的1.25 s，并將尾氣的粉塵濃度和數(shù)目降低到7.553μg/m3和210 cm-3，此污染物排放已經(jīng)達到了近零排放的要求。

但是廣泛推廣應(yīng)用強氧化劑的方法難度較大，主要是其反應(yīng)機理并未完全研究透徹，而且實際電廠里污染物脫除效率也需要提高，其穩(wěn)定性需要加強。另外，洗滌塔的防腐、排水COD的控制、相應(yīng)的污水處理設(shè)施和固廢堆埋場設(shè)置等問題也需得到進一步解決。同時，由于脫硫脫硝產(chǎn)物為亞硫酸鹽、亞硝酸鹽或硝酸鹽產(chǎn)品，在凈化分離上有一定難度，難以使資源得到循環(huán)利用。

1.3 還原吸收法

此法主要利用氨水、尿素等具備較強的還原性的溶劑做為吸收劑，將煙氣中的NOx還原成N2，脫硫產(chǎn)物則為硫酸。該工藝簡單，可生成較多的硫酸產(chǎn)物，具備一定的經(jīng)濟價值，其投資與運行費用不高，但是脫硝效率僅為45%～80%，其工業(yè)上面發(fā)展有限。

1.4 低低溫電除塵+WFGD+SCR技術(shù)

此技術(shù)是通過低溫省煤器或熱媒體氣氣換熱裝置(MGGH)降低電除塵器入口煙氣溫度至酸露點溫度以下（一般在90℃左右），使煙氣中的大部分SO3在低溫省煤器或MGGH中冷凝形成硫酸霧，黏附在粉塵上并被堿性物質(zhì)中和，大幅降低粉塵的比電阻，避免反電暈現(xiàn)象，從而提高除塵效率，同時去除大部分的SO3，當采用低溫省煤器時還可節(jié)省能耗。

目前國內(nèi)以龍凈環(huán)保[12]為例的設(shè)計的濕式電除塵器約有500臺，而低低溫技術(shù)主要由低溫省煤器或熱媒體氣氣換熱裝置+濕式電除塵器，依據(jù)應(yīng)用情況，能保證排放PM2.5≤5 mg/m3，SO3、霧滴脫除率≥85%，NOx脫除率≥80%，本體阻力≤350 Pa，同時也能脫出石膏粉塵、汞等重金屬，基本上能達到近零排放的要求。

進一步對國內(nèi)的部分低低溫除塵器研究發(fā)現(xiàn)，由于濕式電除塵器出口溫度約45℃，低于原始設(shè)計溫度95℃，而ESP入口粉塵濃度又高，以至于設(shè)備防腐性能低于設(shè)計值。另外，在運行中容易陰極線腐蝕和斷裂而至短路，陽極故障等部件故障，水膜形成較差，運行電壓低于設(shè)計值，極板易受污染等問題，導(dǎo)致其實際的效率低于設(shè)計值等故障。針對以上問題，建議控制ESP入口粉塵濃度，優(yōu)化水平布置方案，保證噴水連續(xù)性，控制好裝置流速，降低流場偏差、波動，以完善好設(shè)備的穩(wěn)定運行，加強設(shè)備工作能力。

2 干式/半干式工藝

2.1 等離子體法

國內(nèi)外干法技術(shù)煙塵凈化技術(shù)存在多年，主要包括電子束輻照（EBA）、脈沖放電法等。EBA主要由電子束輻照調(diào)溫后煙氣產(chǎn)生如氨基、環(huán)氧基等多種活性基團，其能與煙氣中的NOx和SO2發(fā)生氧化反應(yīng)而形成酸，并與噴氨中和而被捕集[13]。脈沖放電法主要利用產(chǎn)生的高能電子撞擊背景氣體產(chǎn)生大量的自由基，將污染物氧化除去，或者打斷污染物的分子鍵而將其分解脫除[14]。

上述兩者優(yōu)點包括污染物凈化能力較高、建造投資較少，二次污染少，無老化、結(jié)垢、阻塞、腐蝕等問題。但也存在諸如電子加速器或脈沖電源造價和技術(shù)要求高、壽命短、性價比低等問題，所以針對干法凈化提效改造技術(shù)主要是研制出能長期穩(wěn)定運行的相關(guān)設(shè)備，使得其運行壽命長、能耗低、能量轉(zhuǎn)化率高等。

2.2 固體吸附法

固體吸附法主要是將活性焦與污染物發(fā)生物理吸附和化學(xué)反應(yīng)，是一種特定工藝加工未充分干餾或活化的多孔性含碳吸附劑，其顆粒直徑大，耐磨而著火點高，且在煙道氣中具有熱穩(wěn)定性，具有優(yōu)良的脫硫脫硝和除塵性能。在煙氣低氧缺水蒸汽時，固體吸附法脫硫主要是范德華力為主的物理吸附，在有氧和水的條件下，活性炭能將表面SO2和NO氧化成酸。另外，利用活性炭脫氮可分為NH3選擇性催化還原法、吸附法和熾熱炭還原法可以提高NH3利用率。

景文[15]利用VOSO4加載活性炭AC制備出新型釩炭催化劑，通過設(shè)置在100～500℃不同溫度下考察催化劑對脫硫、脫硝的影響，發(fā)現(xiàn)其由于生成物V2O3（SO4）2不具有強的脫硫脫硝性能且不易失活，因而使得催化劑具有很高的低溫脫硫脫硝活性。太鋼[16]通過使用超強活性炭對于燒結(jié)煙氣中硫、硝、塵、重金屬、二惡英進行五位一體脫除，并回收其副產(chǎn)品98%的硫酸，使資源循環(huán)可再生利用成為現(xiàn)實。Shuangchen Ma[17]通過使用250 s微波輻射在含氧量為2%～4.5%下活性炭脫除污染物，使得脫硫率從95.3%上升到100%，脫硝率從81.5%上升到88.24%，對CO2等其他污染物也具備相應(yīng)的脫除性能，并且可以節(jié)約6.71%的活性炭使用量，其結(jié)合性能優(yōu)良，為未來活性炭吸附方法提供了新思路。

進一步研究方向包括：氧、水、溫度等對活性焦吸附性能與再生技術(shù)的影響；硫、氮脫除的最佳條件；研發(fā)新型具備穩(wěn)定多污染物凈化的活性焦以循環(huán)利用更多資源等。

2.3 LJD循環(huán)流化床法

根據(jù)傳統(tǒng)的循環(huán)流化床污染物凈化技術(shù)機理可得出：影響脫硫除塵效率的關(guān)鍵在于如何穩(wěn)定實現(xiàn)短促的氣固接觸向離子型酸堿中和環(huán)境過渡。華能白山煤矸石電廠2×330 MW循環(huán)流化床鍋爐爐外配套LJD脫硫除塵設(shè)備2013年系統(tǒng)脫硫效率在95%以上，最高可達到99%；同時粉塵排放低于20 mg/m3（最低小于10mg/m3），各項性能指標均優(yōu)于設(shè)計值[18]。

張原等[19]報道的LJD-CFB技術(shù)主要在文式管上部制造激烈湍動、高顆粒密度床層，增加反應(yīng)塔設(shè)計高度，配套特種超低壓脈沖布袋除塵器等方式來加速SO2擴散到氣液界面與擴散到液相主體。由于國內(nèi)企業(yè)研發(fā)出智能化核心工藝軟件包以提高工藝流程的性能與效率，使得此工藝隨主機投運率達到99.8%以上，能脫除幾乎全部SO3、HF等酸性氣體，并通過增設(shè)低溫COA脫硝裝置能實現(xiàn)較高的脫硝率，可比濕法脫硫節(jié)水35%左右。該工藝多污染物協(xié)同脫除效率高，適應(yīng)性強，投資省、綜合凈化效益高，未來有可能具有廣泛的市場前景。然而，該技術(shù)應(yīng)用年限較短，包括設(shè)計的流化床占地面積要求較高、軟硬件安全保障、LJD配套的布袋需要經(jīng)常更換之類問題也需要解決。

2.4 其他干法技術(shù)

其他干法技術(shù)還包括：富氧燃煤發(fā)電捕集CO2封存技術(shù)[20]、NH/VO-TiO法、電催化氧化法（ECO）、真空紫外輻照氧化、Pahlman煙氣凈化等技術(shù)。雖然這些技術(shù)有比較廣泛的中期試驗與工業(yè)生成應(yīng)用，但是仍然存在諸如耗電高、布置占地面積廣等諸多問題尚待解決。

3 新型煙氣脫硫、脫硝及除塵技術(shù)

3.1 微生物吸收法

微生物吸收法主要通過硫酸鹽還原菌、脫氮硫桿菌等菌體配合其他添加劑共同作用實現(xiàn)煙氣脫硫、脫硝及除塵[21]。在適當?shù)姆磻?yīng)條件添加有機營養(yǎng)使得這兩種菌體將SO2和NOx吸收并依次轉(zhuǎn)化成硫化物，再轉(zhuǎn)化為硫酸鹽和N2。Chih-Sheng Lin等[22]通過使用綠藻在天然發(fā)酵室里面（溫度～300 K，pH～7）培養(yǎng)這兩種菌體，僅花了6天的時間，就檢測到CO2，NO和SO2分別為61%，68%和51%的脫除效率。Hui Lu等[23]基于有機生物循環(huán)進行72%的異氧脫CO2和脫硫、28%的自氧脫硝的原理設(shè)計針對WFGD的聯(lián)合脫硫脫氮裝置并加以實驗驗證，發(fā)現(xiàn)其能夠簡化脫硫后的污染物處理流程，能夠回收35%以上已經(jīng)脫除的硫化物，并且能脫除大量的氮。

此法具有設(shè)備及工藝流程簡單、投資、運行、能耗低且無二次污染，在良好條件下產(chǎn)物為單質(zhì)硫，其具有良好的經(jīng)濟環(huán)保效益。但由于此法對環(huán)境中的溫度與PH要求很高，因而限制了其廣泛應(yīng)用的可行性。

3.2 高效流化一塔式技術(shù)

高效流化一塔式技術(shù)在原有FGD塔式系統(tǒng)上設(shè)計布置特殊的部件與板型，因其能制造超強流態(tài)化區(qū)域，使氣液碰撞而分散為氣、液兩相，由于高速碰撞使得氣液固充分接觸、混合，因而使得超細顆粒碰撞團聚等作用成大顆粒，較大顆粒受到離心力作用被除去，因而具有良好的除塵與傳質(zhì)作用。工藝流程分四段為：首先預(yù)設(shè)脫硫段脫除部分SO2，其次煙氣吸收塔脫硫段與漿液反應(yīng)脫硫，再次煙氣經(jīng)噴淋氧化后與脫硝液逆流接觸反應(yīng)，最后煙氣經(jīng)過脫水除霧后，進入煙囪排放。此法可生成較大量的Na2SO3以便于循環(huán)再用于脫硝，不僅能降低成本至原本的75%～80%，且工藝簡化，占地少，運行穩(wěn)定，其脫硫效率≥95%，除塵效率95%～99.9%，能解決工業(yè)鍋爐除塵脫硫運行中系統(tǒng)堵塞、結(jié)垢、腐蝕、引風(fēng)機帶水結(jié)露等問題，也無二次污染物排放，具有較高實用性。

然而此法也有諸如結(jié)構(gòu)復(fù)雜，建場的制造、安裝工藝水平很高，長時間穩(wěn)定可靠運行待驗證等問題。

4 煙氣多污染物協(xié)同治理設(shè)計優(yōu)化

一般工業(yè)燃煤鍋爐建設(shè)中污染物脫除裝置是除主體設(shè)備外最大的投資的設(shè)備，占地面積廣，施工難度高，如WFGD+SCR+靜電除塵器投資較大，并且脫除的煙塵產(chǎn)物中有大量金屬氧化物以循環(huán)利用能節(jié)約大量能源材料耗費。于是推進現(xiàn)有技術(shù)與新技術(shù)合一、污染物凈化系統(tǒng)與其他系統(tǒng)合一等方法必將成為未來發(fā)展的主要方向。如污染物凈化系統(tǒng)可以與SCR脫硝催化劑活化再生工藝結(jié)合[24]，不僅可以使得新催化劑脫硝效率的92.8%，還能將每年產(chǎn)生的10～20萬m3的廢棄脫硝催化劑得到回收利用；或者與脫硫催化劑再生工藝相結(jié)合，能再生44.3%催化劑以再次用于脫硫[25]，不僅能使得污染物凈化性能穩(wěn)定的提高，節(jié)約能耗，還能最終實現(xiàn)零排放，極大程度的縮短工期、簡化工藝流程、節(jié)約投資、減少用地。

5 結(jié)語

結(jié)合我國“十三五”期間對環(huán)境保護的要求和國際環(huán)境保護發(fā)展趨勢，從國內(nèi)外脫硫、脫硝及除塵一體化發(fā)展來看，無論是濕法、干法技術(shù)還是其他技術(shù)都有其獨特的特點與優(yōu)勢。然而濕法工藝中前三種技術(shù)成熟效率高，可廣泛應(yīng)用，低低溫技術(shù)引進成功，已在多個電廠有所使用。濕法工藝對于污染物脫除效能很高，卻存在占地面積、耗水量大、流阻高、成本高，易產(chǎn)生二次污染，液氨的運輸不容易、設(shè)備容易腐蝕等問題。而半干法、干法對于污染物協(xié)同凈化的能力還不夠強，新型技術(shù)中微生物法對于環(huán)境中溫度、pH值等需要得以高度的控制，而高效流化一塔式技術(shù)結(jié)構(gòu)復(fù)雜、建造、安裝工藝要求很高，一些技術(shù)和經(jīng)濟等方面的還需要加以優(yōu)化、改造?？傊?，研究開發(fā)如SCR再生系統(tǒng)、脫硫后重金屬氧化物循環(huán)利用等環(huán)保、經(jīng)濟、工藝簡單的新型煙氣硫、硝、塵同時脫除的一體化技術(shù)勢在必行。一方面可以改善環(huán)境質(zhì)量，實現(xiàn)多污染物聯(lián)合脫除；另一方面也能避免減少重復(fù)投資，節(jié)省成本，同時，多污染物同時脫除技術(shù)也是今后我國推廣應(yīng)用的主要方向，是我國以節(jié)能減排和循環(huán)經(jīng)濟模式解決污染難題，促進可持續(xù)發(fā)展，建設(shè)資源節(jié)約型、環(huán)境友好型社會的途徑。

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Research Progress of Flue Gas M ulti-Pollutants Synergia Control Technologies for Industrial Coal-Fired Boilers

LIHeng,CHEN Donglin,YE Tuo,WEN Cong,XIONG Ying
（Key Laboratory of Efficientand Clean Energy Utilization and College of Energy and Power Engineering, Changsha University of Science and Technology,Changsha 410114,China）

The present technologies formulti-pollutants synergia control of flue gas in industrial coalfired boilers,such as dry/semi dry process,wet process and other technology were discussed.The principles,characteristics and improvement direction of them were introduced.Then the situation of application and principle of new technologies for desulphurization,denitrification and dust abatement from flue gas developed in recent years were commented.As well as the development of technology for multipollutants synergia control of flue gas in industrial coal-fired boilers in China was presented.

industrial coal-fired boilers;desulphurization,denitrification and dustabatement;synergia control;integration

X701.3

B

1001-6988（2016）05-0063-05

2016-07-12

長沙市能源局重點扶持項目（3050402/2049）；長沙市工信委重點項目（3050402/2082）.

陳冬林（1963—），男，教授，博士生導(dǎo)師，主要研究方向為高效潔凈燃燒技術(shù)和污染物排放控制技術(shù).