陳廣銀，畢金華，杜　靜，常志州，葉小梅（江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境研究所/農(nóng)業(yè)部農(nóng)村可再生能源開(kāi)發(fā)利用華東科學(xué)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)站，南京210014）

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秸稈床厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣系統(tǒng)優(yōu)化試驗(yàn)

陳廣銀，畢金華，杜靜，常志州※，葉小梅
（江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境研究所/農(nóng)業(yè)部農(nóng)村可再生能源開(kāi)發(fā)利用華東科學(xué)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)站，南京210014）

摘要：針對(duì)前期研究中發(fā)現(xiàn)秸稈床反應(yīng)器內(nèi)秸稈在發(fā)酵后期上浮、進(jìn)水短流等問(wèn)題，采取在秸稈床反應(yīng)器內(nèi)增加導(dǎo)氣管、在秸稈捆底部預(yù)留緩沖空間以及2種方式組合的方式，研究改進(jìn)措施對(duì)秸稈床反應(yīng)器及整個(gè)發(fā)酵系統(tǒng)產(chǎn)氣、化學(xué)需氧量（chemical oxygen demand, COD）去除等的效果。結(jié)果表明：直接以打捆秸稈為固定相，以豬糞廢水為流動(dòng)相的處理在豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷為2.13 kg/（m3/d）條件下出現(xiàn)輕度酸化，產(chǎn)氣受到明顯抑制，日產(chǎn)氣量明顯低于其它處理，繼續(xù)提高豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷后各處理間無(wú)明顯差別；采用增加導(dǎo)氣管、增加緩沖空間以及導(dǎo)氣管+緩沖空間的方式改善了秸稈床反應(yīng)器內(nèi)發(fā)酵環(huán)境，未出現(xiàn)酸化現(xiàn)象，日產(chǎn)氣量穩(wěn)定性明顯提高。試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，各處理秸稈床反應(yīng)器累積產(chǎn)氣量較對(duì)照分別提高了18.90%、9.05%和22.48%，累積產(chǎn)甲烷量較對(duì)照分別提高了23.02%、9.34%和25.21%；采用該研究提出的改進(jìn)措施對(duì)二級(jí)反應(yīng)器產(chǎn)氣組成無(wú)明顯影響，各處理平均甲烷含量均在68%左右，對(duì)整個(gè)秸稈床發(fā)酵系統(tǒng)累積產(chǎn)氣量、平均甲烷體積分?jǐn)?shù)以及COD去除率無(wú)明顯影響。以上結(jié)果表明，在秸稈床反應(yīng)器內(nèi)增加導(dǎo)氣管對(duì)提高反應(yīng)器產(chǎn)氣量、甲烷含量及產(chǎn)氣穩(wěn)定性有較好的效果，在條件允許的情況下可以考慮在反應(yīng)器底部增加緩沖空間。

關(guān)鍵詞：秸稈；沼氣；優(yōu)化；秸稈床反應(yīng)器；導(dǎo)氣；緩沖空間；豬糞廢水：厭氧發(fā)酵

陳廣銀，畢金華，杜靜，常志州，葉小梅.秸稈床厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣系統(tǒng)優(yōu)化試驗(yàn)[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào)，2016，32（01）：250-257.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2016.01.035 http://www.tcsae.org

Chen Guangyin, Bi Jinhua, Du Jing, Chang Zhizhou, Ye Xiaomei.Optimization experiment of straw-bed anaerobic fermentation system for biogas production[J].Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering（Transactions of the CSAE）, 2016, 32（01）: 250－257.（in Chinese with English abstract）doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2016.01.035 http://www.tcsae.org

中國(guó)農(nóng)業(yè)工程學(xué)會(huì)會(huì)員：陳廣銀（E041100020M）

0　引言

滲濾床發(fā)酵系統(tǒng)是近年來(lái)新興的一種厭氧發(fā)酵技術(shù)，被廣泛用于畜禽糞便、蔬菜廢物、有機(jī)生活垃圾等廢物處理中。Demirer等[1]將滲濾床厭氧反應(yīng)器用于奶牛糞便厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣，取得了較好的效果，沼氣產(chǎn)量較傳統(tǒng)的漿料發(fā)酵提高了25%以上。Browne等[2]采用滲濾床反應(yīng)器研究了食品廢物水解特性并對(duì)相關(guān)參數(shù)進(jìn)行了優(yōu)化。Shewani等[3]用數(shù)學(xué)模型研究了牛糞固態(tài)滲濾床反應(yīng)器厭氧發(fā)酵過(guò)程中滲濾液的下滲特征。Koppar和Pullammanappallil[4]采用滲濾床發(fā)酵系統(tǒng)處理廢棄甜菜漿，取得了較好的產(chǎn)氣效果，但發(fā)酵液在循環(huán)使用3次后，第4次試驗(yàn)對(duì)產(chǎn)氣產(chǎn)生明顯抑制，主要是由于氨的累積造成的抑制。此外，一些學(xué)者還將該發(fā)酵系統(tǒng)用于處理互花米草[5]、餐廚垃圾[6]、有機(jī)生活垃圾[7]等。然而，單純以滲濾床反應(yīng)器處理有機(jī)廢物，存在對(duì)廢棄物處理時(shí)間長(zhǎng)、出水化學(xué)需氧量（chemical oxygen demand, COD）濃度偏高等問(wèn)題。Jagadabhi等[8]采用滲濾床+上流式厭氧污泥床反應(yīng)器（up-flow anaerobic sludge bed/blanket，UASB）反應(yīng)器組成兩相厭氧發(fā)酵系統(tǒng)處理番茄、黃瓜、蘆葦和青貯草產(chǎn)沼氣，取得了較好的產(chǎn)氣效果。Linke等[9]采用滲濾床+厭氧濾器（anaerobic filter，AF）反應(yīng)器組成兩相厭氧發(fā)酵系統(tǒng)處理青貯玉米?？梢钥闯觯瑵B濾床反應(yīng)器已被廣泛用于固體物料厭氧處理中，作為兩相厭氧發(fā)酵的水解相也逐步得到應(yīng)用，且表現(xiàn)出較好的效果。

然而，滲濾床反應(yīng)器的提出和應(yīng)用僅僅滿足于處理固體廢棄物，對(duì)廢水無(wú)能為力。在廣大農(nóng)村地區(qū)，不僅有農(nóng)業(yè)秸稈等固體廢棄物，還有數(shù)量更為龐大且更難處理的畜禽養(yǎng)殖污水。秸稈能源化是秸稈綜合利用的重要方向之一，國(guó)內(nèi)外學(xué)者在這方面進(jìn)行了大量研究[10-11]，但將農(nóng)業(yè)秸稈與畜禽養(yǎng)殖污水聯(lián)合處理的研究還不多[12-13]。曹杰等[14]以打捆麥秸為固定相，以豬糞廢水為流動(dòng)相組成秸稈床反應(yīng)器作為兩相厭氧發(fā)酵系統(tǒng)的水解產(chǎn)酸相，并試圖通過(guò)逐漸提高豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷的方式促進(jìn)水解產(chǎn)酸相酸化，達(dá)到“相分離”的目的，結(jié)果顯示，較高的豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷對(duì)反應(yīng)器產(chǎn)氣有一定抑制，但25 d后日產(chǎn)氣量和容積產(chǎn)氣量迅速增加，且明顯高于低豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷的處理；對(duì)發(fā)酵后麥秸水浸提液的變性梯度凝膠電泳（denatured gradient gel electrophoresis，DGGE）檢測(cè)表明，豬糞廢水高有機(jī)負(fù)荷促進(jìn)了厭氧微生物在麥秸表面定植，微生物種群數(shù)量和豐富度均明顯提高，反應(yīng)器耐高有機(jī)負(fù)荷沖擊的能力得到增強(qiáng)。在該研究啟發(fā)下，我們提出了一個(gè)新的思路，即能否以結(jié)構(gòu)疏松多孔的秸稈為固定相，以養(yǎng)殖/生活污水為流動(dòng)相，組成秸稈床反應(yīng)器厭氧產(chǎn)甲烷。在該思路下作者設(shè)計(jì)了秸稈床厭氧發(fā)酵系統(tǒng)，并對(duì)其可行性進(jìn)行了研究，詳見(jiàn)文獻(xiàn)[15]。結(jié)果表明，秸稈床厭氧發(fā)酵系統(tǒng)可同時(shí)處理打捆秸稈和豬糞廢水，且不影響發(fā)酵物料的厭氧生物轉(zhuǎn)化率，系統(tǒng)產(chǎn)氣穩(wěn)定性大幅提高，避免了單一原料日產(chǎn)氣量波動(dòng)較大的問(wèn)題，但試驗(yàn)35 d后，秸稈互相粘結(jié)，導(dǎo)氣性下降，造成秸稈上浮、進(jìn)水短流，反應(yīng)器出水COD濃度快速增加[15]。通過(guò)在厭氧反應(yīng)器內(nèi)增加導(dǎo)氣措施可促進(jìn)物料產(chǎn)氣已有相關(guān)研究報(bào)道[16]。在秸稈捆與反應(yīng)器底部預(yù)留一定的空間，減少進(jìn)水對(duì)發(fā)酵系統(tǒng)的沖擊，大量文獻(xiàn)查閱還未發(fā)現(xiàn)這方面的研究報(bào)道。因此，研究在秸稈捆中增加導(dǎo)氣管以及在秸稈捆底部預(yù)留緩沖空間對(duì)秸稈床發(fā)酵系統(tǒng)產(chǎn)氣的影響很有必要，但還未見(jiàn)這方面的研究報(bào)道。

本研究以打捆麥秸為固定相，以豬糞廢水為流動(dòng)相，組成秸稈床反應(yīng)器，并在秸稈床反應(yīng)器后連接污水深度厭氧反應(yīng)器，組成秸稈床厭氧發(fā)酵系統(tǒng)。通過(guò)在秸稈床反應(yīng)器內(nèi)增加導(dǎo)氣管、在秸稈捆底部預(yù)留緩沖空間的方式，研究這些改進(jìn)措施對(duì)秸稈床發(fā)酵系統(tǒng)產(chǎn)沼氣的影響，為秸稈床反應(yīng)器改進(jìn)提供技術(shù)支持。

1　材料與方法

1.1試驗(yàn)材料

小麥秸稈取自江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院小麥試驗(yàn)田，風(fēng)干后，人工打成圓柱形捆（質(zhì)量300 g，高18 cm，Φ16 cm），于干燥陰涼處備用，總固體（total solid，TS）質(zhì)量分?jǐn)?shù)為87.48%，揮發(fā)性固體（volatile solid，VS）質(zhì)量分?jǐn)?shù)為86.88%，C/N為55.32；豬糞pH值為7.20，TS為24.14%，以豬糞：水質(zhì)量比1:5混合后過(guò)20目篩的液體模擬豬糞廢水；接種污泥由實(shí)驗(yàn)室自行馴化，TS為9.46%，VS為34.63%，COD濃度為13 900 mg/L，pH值為7.65。文中物質(zhì)含量均為占干物質(zhì)的百分比。

1.2試驗(yàn)方法

試驗(yàn)用秸稈床厭氧發(fā)酵系統(tǒng)同文獻(xiàn)[15]。該發(fā)酵系統(tǒng)由2套總?cè)莘e各5 L的升流式固體反應(yīng)器（uflow slid ractor，USR）串聯(lián)而成。首先，將干物質(zhì)重300 g的打捆秸稈和3 657 g接種物裝入秸稈床反應(yīng)器（1#）內(nèi)，將4 000 g接種物裝入二級(jí)厭氧反應(yīng)器（2#）內(nèi)，豬糞廢水從秸稈床反應(yīng)器底部進(jìn)水口進(jìn)入，排出的發(fā)酵液用蠕動(dòng)泵泵入二級(jí)厭氧反應(yīng)器（2#）繼續(xù)發(fā)酵產(chǎn)沼氣。每天向一級(jí)發(fā)酵罐內(nèi)加入豬糞廢水，每5 d一個(gè)周期，逐步提高豬糞廢水進(jìn)水量，即逐步提高豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷。試驗(yàn)啟動(dòng)后第1天豬糞廢水進(jìn)水量為200 mL，5 d后每天進(jìn)350 mL豬糞廢水，10 d后為500 mL，以此類推。秸稈床厭氧發(fā)酵系統(tǒng)發(fā)酵溫度為（37±1）℃。

試驗(yàn)設(shè)4個(gè)處理，其中1個(gè)對(duì)照。對(duì)照（CK）：直接將打捆秸稈裝入秸稈床反應(yīng)器內(nèi)，無(wú)其它措施；處理1（T1），在秸稈捆體豎向方向插入6根導(dǎo)氣管，1根導(dǎo)氣管位于捆體中心，另5根導(dǎo)氣管在離發(fā)酵罐壁3 cm左右呈圓形均勻分布，導(dǎo)氣管內(nèi)徑8 mm，長(zhǎng)度20 cm，其它同CK；處理2 （T2），將秸稈捆固定于發(fā)酵罐內(nèi)，捆體底部留出1 L的空間（距罐底約5 cm），其它同CK；處理3（T3），將秸稈捆底部留出約1 L空間，并在捆體中插入導(dǎo)氣管，即將T1和T2的處理措施整合起來(lái)，其它同CK。各處理二級(jí)反應(yīng)器分別標(biāo)記為CK’、T1’、T2’、T3’。每個(gè)處理2個(gè)平行，取平均值進(jìn)行分析。試驗(yàn)第45天時(shí)，豬糞廢水日進(jìn)水量達(dá)1 400 mL，之后停止進(jìn)水，僅測(cè)定日產(chǎn)氣量和甲烷含量至試驗(yàn)第52天。試驗(yàn)過(guò)程中，每日測(cè)定日產(chǎn)氣量和甲烷體積分?jǐn)?shù)，測(cè)定進(jìn)出水pH值和COD濃度。

1.3測(cè)定指標(biāo)和方法

以排水集氣法測(cè)定產(chǎn)氣量；采用氣相色譜儀（GC-9890A，南京仁華色譜科技應(yīng)用開(kāi)發(fā)中心，南京）分析產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)（TCD檢測(cè)器）；采用105℃烘24 h，差重法測(cè)定TS；采用550℃灼燒4 h，差重法測(cè)定VS；采用酸度計(jì)（pHS-2F型，上海精密科學(xué)儀器有限公司，上海）測(cè)定發(fā)酵液pH值；有機(jī)碳含量采用重鉻酸鉀氧化-外加熱法[17]；采用H2SO4-H2O2消煮，凱氏定氮法測(cè)定全氮[18]；參照GB1194-89測(cè)定COD濃度。

1.4作圖及統(tǒng)計(jì)分析

采用Origin 8.0作圖，Excel 2003軟件處理試驗(yàn)數(shù)據(jù)，SPSS 13.0軟件進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，置信水平為95%（P＜0.05）。

2　結(jié)果與分析

2.1第1級(jí)/1#反應(yīng)器厭氧發(fā)酵特性

2.1.1進(jìn)出水pH值的變化

試驗(yàn)過(guò)程中，各處理進(jìn)出水pH值的結(jié)果見(jiàn)圖1。由于試驗(yàn)用豬糞廢水為當(dāng)天用豬糞現(xiàn)配，故試驗(yàn)過(guò)程中豬糞廢水pH值波動(dòng)較大，波動(dòng)范圍在6.0～6.8之間；除CK外，各處理pH值的變化趨勢(shì)相似，試驗(yàn)過(guò)程中基本穩(wěn)定在7.0～7.5之間；CK在試驗(yàn)啟動(dòng)后，pH值迅速降低，在試驗(yàn)第7天達(dá)到最低值6.32，之后迅速回升，并穩(wěn)定在7.0～7.5之間?？梢钥闯?，無(wú)論是增加導(dǎo)氣措施還是在發(fā)酵罐底部預(yù)留緩沖空間，對(duì)秸稈床反應(yīng)器出水pH值均無(wú)明顯影響。經(jīng)秸稈床反應(yīng)器處理后，出水pH值大幅增加，從進(jìn)水的6.0～6.8之間大幅增加至7.0～7.5之間，這可能與豬糞廢水經(jīng)厭氧發(fā)酵處理后，有機(jī)氮大量轉(zhuǎn)化為銨態(tài)氮有關(guān)[19]。

圖1　各處理進(jìn)出水pH值的變化Fig.1 Changes of pH values during experiments

2.1.2進(jìn)出水COD濃度及有機(jī)負(fù)荷率（organic loading rate, OLR）的變化

試驗(yàn)過(guò)程中，各處理進(jìn)出水COD濃度及反應(yīng)器豬糞廢水OLR的結(jié)果見(jiàn)圖2。試驗(yàn)用豬糞廢水為當(dāng)天用豬糞現(xiàn)配，故試驗(yàn)過(guò)程中豬糞廢水COD濃度波動(dòng)較大，波動(dòng)范圍在10.0～16.6 g/L之間；經(jīng)秸稈床反應(yīng)器處理后，出水COD濃度均大幅下降。除CK外，T1-T3在試驗(yàn)前20 d COD去除率均在40%以上，之后逐漸下降；CK在試驗(yàn)啟動(dòng)后，出水COD濃度迅速上升，在試驗(yàn)第15天時(shí)COD去除率達(dá)到最低值，為-25.0%，即出水COD濃度高于進(jìn)水，對(duì)照pH值的結(jié)果推測(cè)該階段反應(yīng)器出現(xiàn)酸積累，造成COD累積，之后COD在8.0～12.0 g/L之間波動(dòng)，COD去除率穩(wěn)定在20%～40%之間；T1-T3發(fā)酵液COD濃度的變化趨勢(shì)相似，均為緩慢增加的趨勢(shì)，COD去除率則呈緩慢降低的趨勢(shì)，分別從試驗(yàn)起始的73.91%、69.57%和69.57%降低至第45 d時(shí)的30.32%、16.77%和27.74%。

試驗(yàn)過(guò)程中，豬糞廢水COD濃度相對(duì)穩(wěn)定，通過(guò)逐步提高豬糞廢水添加量的方式提高豬糞廢水OLR，各處理秸稈床反應(yīng)器OLR從試驗(yàn)第1天時(shí)的0.644 kg/（m3/d）增加到試驗(yàn)第45天時(shí)的4.34 kg/（m3/d）。試驗(yàn)過(guò)程中，隨著豬糞廢水添加量逐漸增加，豬糞廢水發(fā)生短流的風(fēng)險(xiǎn)增加，表現(xiàn)為出水COD濃度快速增加，T2在試驗(yàn)27 d后出水COD濃度快速增加，且明顯高于T1和T3，表明在發(fā)酵罐底部預(yù)留一定空間對(duì)緩沖進(jìn)料的沖擊有一定作用，但當(dāng)進(jìn)料量大于預(yù)留的空間容積時(shí)，這種緩沖作用逐漸降低；在試驗(yàn)前21 d，T3出水COD濃度最低，表明在發(fā)酵罐底部預(yù)留緩沖空間結(jié)合秸稈捆中增加導(dǎo)氣管的方式對(duì)促進(jìn)COD在秸稈床反應(yīng)器內(nèi)分解轉(zhuǎn)化有積極作用，但隨著豬糞廢水添加量逐漸增加，這種促進(jìn)作用逐漸降低。

圖2　各處理進(jìn)出水化學(xué)需氧量（COD）濃度及有機(jī)負(fù)荷（OLR）變化Fig.2 Changes of chemical oxygen demand（COD）content of influent and effluent and organic loading rate（OLR）during experiments

2.1.3產(chǎn)氣特性

各處理試驗(yàn)過(guò)程中日產(chǎn)氣量的變化見(jiàn)圖3a?？梢钥闯?，除CK外，T1-T3日產(chǎn)氣量的變化趨勢(shì)相似，均為試驗(yàn)啟動(dòng)后迅速增加，分別在試驗(yàn)第6、6和4天日產(chǎn)氣量達(dá)到第一個(gè)高峰，峰值分別為6 863、7 044和6 306 mL，之后有一個(gè)短暫的穩(wěn)定期。對(duì)照?qǐng)D2的結(jié)果可知，該階段豬糞廢水OLR較低，在1.5 kg /d以下，故推測(cè)該階段的產(chǎn)氣主要來(lái)自秸稈。12 d后，隨著豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷逐漸增加，產(chǎn)氣主要來(lái)自每日添加的豬糞廢水，產(chǎn)氣量快速增加，T1-T3分別在試驗(yàn)第26、26和25天出現(xiàn)第2個(gè)產(chǎn)氣高峰，峰值分別為8 230、7 180和7 165 mL，之后產(chǎn)氣逐漸下降，對(duì)應(yīng)的豬糞廢水COD去除率逐漸降低。日產(chǎn)量的結(jié)果表明，將增加導(dǎo)氣管和在發(fā)酵罐底部預(yù)留緩沖空間相結(jié)合對(duì)提高日產(chǎn)氣量有較好的效果。CK在試驗(yàn)啟動(dòng)后，日產(chǎn)氣量迅速增加，在試驗(yàn)第4天達(dá)到第一個(gè)產(chǎn)氣高峰，峰值為4 400 mL，之后產(chǎn)氣迅速降低，并在第6天達(dá)到谷值，僅為350 mL，這與pH值的結(jié)果一致，之后產(chǎn)氣量迅速回升，并在第32天達(dá)到第2個(gè)產(chǎn)氣高峰，峰值為8 120 mL，之后產(chǎn)氣逐漸降低，但該階段日產(chǎn)氣量明顯高于其它處理。

試驗(yàn)30 d后，豬糞廢水進(jìn)水量達(dá)到1 L以上，對(duì)反應(yīng)器的沖擊作用增大，發(fā)生短流的風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)一步增大，T2和T3盡管在發(fā)酵罐底部預(yù)留了1 L的緩沖空間，但未能發(fā)揮明顯作用，各處理日產(chǎn)氣量逐漸下降。通過(guò)在發(fā)酵罐底部預(yù)留一定緩沖空間的方式，在進(jìn)水量低于預(yù)留空間時(shí)對(duì)緩沖進(jìn)水對(duì)發(fā)酵系統(tǒng)的沖擊有較好的效果，但當(dāng)進(jìn)水量大于預(yù)留體積時(shí)無(wú)明顯影響；在反應(yīng)器內(nèi)增加導(dǎo)氣管可以將發(fā)酵罐內(nèi)產(chǎn)生的氣體及時(shí)排出，促進(jìn)物料產(chǎn)氣，但在豬糞廢水負(fù)荷進(jìn)一步增大后，這種促進(jìn)作用被逐步減弱甚至消失。日產(chǎn)氣量的結(jié)果表明，對(duì)于秸稈床反應(yīng)器，豬糞廢水每次進(jìn)水量不宜過(guò)高，控制在1 L以內(nèi)為宜，進(jìn)水量過(guò)大導(dǎo)致出水COD較高，COD轉(zhuǎn)化率偏低，建議工程中采取分次進(jìn)水的方式。

圖3　試驗(yàn)過(guò)程中日產(chǎn)氣量和產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)的變化Fig.3 Changes of daily biogas yield and methane content during experiments

各處理試驗(yàn)過(guò)程中產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)的變化見(jiàn)圖3b?？梢钥闯?，與日產(chǎn)氣量的結(jié)果相似，T1-T3產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)的變化趨勢(shì)相似，CK略有不同。試驗(yàn)啟動(dòng)后，T1-T3產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)迅速降低，均在試驗(yàn)第3天達(dá)到最低，分別為34.78%、33.68%和34.16%，之后迅速增加，13 d后達(dá)到相對(duì)穩(wěn)定，在57%～65%之間波動(dòng)；CK在試驗(yàn)啟動(dòng)后產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)迅速增加，在第2天達(dá)到第一個(gè)高峰，峰值為33.05%，之后迅速降低，在第5天達(dá)到最低，僅為23.17%，這與pH值及日產(chǎn)氣量的結(jié)果一致，之后產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)迅速回升，在第22天達(dá)到峰值，為64.28%，之后穩(wěn)定在60%左右。秸稈床反應(yīng)器的優(yōu)化措施對(duì)產(chǎn)氣中甲烷含量未表現(xiàn)出明顯影響。

2.2第2級(jí)（2#）反應(yīng)器厭氧發(fā)酵特性

將第1級(jí)反應(yīng)器出水作為二級(jí)厭氧反應(yīng)器進(jìn)水繼續(xù)發(fā)酵產(chǎn)沼氣，二級(jí)厭氧反應(yīng)器即為本試驗(yàn)第2級(jí)。

2.2.1試驗(yàn)過(guò)程中各處理進(jìn)水OLR及出水COD濃度的變化

試驗(yàn)過(guò)程中，各處理進(jìn)水OLR及出水COD濃度的變化見(jiàn)圖4。在該階段，反應(yīng)器OLR受進(jìn)水（即1#反應(yīng)器出水）體積和COD濃度的雙重影響，進(jìn)水COD濃度則受1#反應(yīng)器運(yùn)行狀況的影響。從圖4a可知，試驗(yàn)過(guò)程中，CK’、T1’-T3’進(jìn)水OLR呈逐漸增加趨勢(shì)，各處理分別從試驗(yàn)初始的0.16、0.17、0.20和0.20 kg/（m3/d）增加到第45天時(shí)的3.00、3.02、3.61和3.14 kg/（m3/d）?？梢钥闯?，隨著豬糞廢水進(jìn)水量逐漸增大，很大一部分豬糞廢水的COD未能在1#反應(yīng)器中分解，而是進(jìn)入2#反應(yīng)器中，這從1#反應(yīng)器COD去除率相對(duì)較低也可得到印證，該結(jié)果與作者之前的研究結(jié)果一致[15]。

試驗(yàn)過(guò)程中各處理出水COD濃度的變化見(jiàn)圖4b。可以看出，CK’、T1’-T3’出水COD濃度的變化趨勢(shì)基本相似，均為先增加，保持相對(duì)穩(wěn)定后降低，在試驗(yàn)后期又增加的趨勢(shì)。出水COD濃度可以反映厭氧反應(yīng)器的運(yùn)行狀況。試驗(yàn)啟動(dòng)后，隨著進(jìn)水量增加，出水COD濃度隨之增加，在11天左右達(dá)到峰值，在13～31 d達(dá)到一個(gè)相對(duì)穩(wěn)定期，表明該階段反應(yīng)器進(jìn)入穩(wěn)定運(yùn)行階段。31 d后，由于進(jìn)水COD濃度降低，出水COD濃度隨之降低。但是，隨著進(jìn)水量逐步增加，對(duì)發(fā)酵系統(tǒng)的沖擊增大，試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，出水COD濃度有增加趨勢(shì)。對(duì)比進(jìn)水COD濃度（第1#反應(yīng)器出水）的結(jié)果可知，進(jìn)水COD濃度對(duì)出水COD濃度的影響較大。將進(jìn)出水COD濃度折換成COD去除率可以看出，各處理COD去除率均呈先降低后增加的趨勢(shì)。試驗(yàn)啟動(dòng)后，由于厭氧發(fā)酵系統(tǒng)尚不穩(wěn)定，隨著進(jìn)水量增加，出水COD去除率有降低趨勢(shì)，但隨著發(fā)酵系統(tǒng)內(nèi)厭氧微生物對(duì)發(fā)酵環(huán)境逐漸適應(yīng)，對(duì)COD的去除率隨之增加。試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，CK’、T1’-T3’出水COD去除率分別為76.82%、72.59%、83.26%和72.14%。

試驗(yàn)過(guò)程中，各處理出水pH值相對(duì)穩(wěn)定（結(jié)果未列出），基本穩(wěn)定在7.50～8.00之間，且各處理間無(wú)明顯差別，表明在秸稈床反應(yīng)器內(nèi)增加的兩種改進(jìn)措施對(duì)發(fā)酵系統(tǒng)最終出水pH值無(wú)明顯影響。

圖4　試驗(yàn)過(guò)程中各處理出水COD濃度及反應(yīng)器OLR隨發(fā)酵時(shí)間的變化Fig.4 Changes of chemical oxygen demand（COD）content of effluent and organic loading rate（OLR）of bioreactor during experiments

2.2.2產(chǎn)氣特性

試驗(yàn)過(guò)程中各處理日產(chǎn)氣量和產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)隨實(shí)驗(yàn)時(shí)間變化的結(jié)果見(jiàn)圖5。由圖5a可以看出，各處理日產(chǎn)氣量的變化趨勢(shì)相似，均為試驗(yàn)啟動(dòng)后逐漸增加，分別在第35、36、36和37 d達(dá)到第一個(gè)產(chǎn)氣高峰，為6 600、4 965、6 800和5 400 mL，之后產(chǎn)氣迅速降低，38 d后達(dá)到相對(duì)穩(wěn)定，43 d后逐漸增加，第45天達(dá)到第二個(gè)產(chǎn)氣高峰，之后迅速降低。在本試驗(yàn)中，產(chǎn)氣量受進(jìn)水量及進(jìn)水COD濃度的雙重影響，由于2#反應(yīng)器進(jìn)水來(lái)自1#反應(yīng)器出水，故各處理2#反應(yīng)器進(jìn)水COD濃度是該階段各處理日產(chǎn)氣量存在差別的主要原因。對(duì)比圖2各處理1#反應(yīng)器出水COD濃度的結(jié)果可以看出，2#反應(yīng)器日產(chǎn)氣量與進(jìn)水COD負(fù)荷保持較好的相關(guān)性。在試驗(yàn)前22 d，CK 的1#反應(yīng)器出水COD濃度明顯高于其它處理，對(duì)應(yīng)的2#反應(yīng)器在該階段日產(chǎn)氣量高于其它處理；試驗(yàn)35～42 d，各處理1#反應(yīng)器出水COD濃度出現(xiàn)較大幅度降低，導(dǎo)致2#反應(yīng)器日產(chǎn)氣量在該階段大幅下降，但隨著進(jìn)水量進(jìn)一步提高，日產(chǎn)氣量隨之增加；45 d后，1#反應(yīng)器停止進(jìn)水，2#隨之停止進(jìn)水，導(dǎo)致45 d后日產(chǎn)氣量迅速降低。試驗(yàn)46～50 d的產(chǎn)氣主要是殘留在2#反應(yīng)器內(nèi)的COD進(jìn)一步轉(zhuǎn)化而來(lái)。但是，從2#反應(yīng)器日產(chǎn)氣量并不能評(píng)判本試驗(yàn)改進(jìn)措施的效果，需結(jié)合1#反應(yīng)器對(duì)整個(gè)發(fā)酵系統(tǒng)的產(chǎn)氣效果進(jìn)行綜合評(píng)價(jià)，具體見(jiàn)2.3部分。

試驗(yàn)過(guò)程中各處理產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)隨實(shí)驗(yàn)時(shí)間的變化結(jié)果見(jiàn)圖5b?？梢钥闯觯魈幚碜兓厔?shì)極其相似，均為試驗(yàn)啟動(dòng)后迅速增加，10 d后穩(wěn)定在60%～70%之間，各處理無(wú)明顯差別。從產(chǎn)氣中甲烷含量的結(jié)果看，盡管各處理進(jìn)水COD濃度不同，日產(chǎn)氣量不同，但對(duì)產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)并無(wú)明顯影響，且產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)高于1#反應(yīng)器，這與作者之前的研究結(jié)果一致[15]。

圖5　試驗(yàn)過(guò)程中各處理日產(chǎn)氣量和產(chǎn)氣中甲烷體積分?jǐn)?shù)的變化Fig.5 Changes of daily biogas yield and methane content during experiments

2.3產(chǎn)氣效果綜合評(píng)價(jià)

第一、二級(jí)反應(yīng)器日產(chǎn)氣量?jī)H能反映單個(gè)反應(yīng)器的運(yùn)行狀況，并不能直觀的反映系統(tǒng)的運(yùn)行狀況，將一、二級(jí)反應(yīng)器日產(chǎn)氣量累加為該發(fā)酵系統(tǒng)的日產(chǎn)氣量并折算成容積產(chǎn)氣量，可以更直觀的反映該系統(tǒng)的運(yùn)行狀況。試驗(yàn)過(guò)程中，各處理發(fā)酵系統(tǒng)容積產(chǎn)氣量的結(jié)果見(jiàn)圖6。可以看出，各處理容積產(chǎn)氣量的變化與1#反應(yīng)器日產(chǎn)氣量的變化趨勢(shì)極相似，均為先增加后保持相對(duì)穩(wěn)定，最后降低的趨勢(shì)。試驗(yàn)啟動(dòng)后，各處理容積產(chǎn)氣量迅速增加，但第4天后，CK的容積產(chǎn)氣量迅速降低，并在第6天達(dá)到最低，為0.13 m3/（m3/d），之后迅速增加，并在第32天達(dá)到最大，為1.44 m3/（m3/d）；試驗(yàn)4 d后，T1-T3容積產(chǎn)氣量在0.54～0.75之間波動(dòng)，9 d后T1-T3容積產(chǎn)氣量逐漸增加，并分別在第36、32和37天達(dá)到最大，分別為1.14、1.20和1.10 m3/（m3/d）。45 d后，由于停止進(jìn)豬糞廢水，故各處理容積產(chǎn)氣量均迅速降低。從各處理容積產(chǎn)氣量的結(jié)果看，試驗(yàn)前25 d，T1-T3容積產(chǎn)氣量明顯高于CK，表明在豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷相對(duì)較低的前提下，通過(guò)在秸稈捆內(nèi)增加導(dǎo)氣管或者在秸稈床反應(yīng)器底部預(yù)留緩沖空間的方式，對(duì)物料產(chǎn)沼氣均有促進(jìn)作用，但25d后，CK的容積產(chǎn)氣量高于其它處理。在本試驗(yàn)用發(fā)酵系統(tǒng)中，沼氣來(lái)自秸稈床反應(yīng)器內(nèi)的打捆秸稈和豬糞廢水，豬糞廢水每天添加，秸稈是一次性添加，豬糞廢水中有機(jī)物的轉(zhuǎn)化速度較快，秸稈有機(jī)物水解產(chǎn)酸速度較慢，是影響產(chǎn)氣的主要因素。試驗(yàn)啟動(dòng)后，CK的1#反應(yīng)器發(fā)生了酸化，影響了秸稈有機(jī)物水解溶出，造成25 d前CK容積產(chǎn)氣量低于其它處理，但不影響秸稈最終的生物轉(zhuǎn)化率，在系統(tǒng)恢復(fù)后，秸稈中有機(jī)物被厭氧微生物分解轉(zhuǎn)化為沼氣，結(jié)果出現(xiàn)25 d后CK的日產(chǎn)氣量高于其它處理的結(jié)果。

圖6　試驗(yàn)過(guò)程中秸稈床發(fā)酵系統(tǒng)容積產(chǎn)氣量的變化Fig.6 Changes of volumetric biogas yield of fermentation system during experiments

表1　各處理產(chǎn)氣結(jié)果匯總Table 1 Gas datas of experiment

經(jīng)50 d厭氧發(fā)酵處理后，各處理產(chǎn)氣結(jié)果匯總見(jiàn)表1?？梢钥闯?，采用增加導(dǎo)氣管和發(fā)酵罐底部增加緩沖空間的方式均顯著提高了1#反應(yīng)器和發(fā)酵系統(tǒng)的累積產(chǎn)氣量，T1-T3較CK分別提高了18.90%、9.05%、22.48%和3.12%、5.88%和3.11%。從產(chǎn)氣中甲烷含量的結(jié)果來(lái)看，采用增加導(dǎo)氣管和發(fā)酵罐底部增加緩沖空間的方式均提高了1#反應(yīng)器和發(fā)酵系統(tǒng)產(chǎn)氣中平均甲烷含量，但提高幅度均不大，系統(tǒng)平均甲烷含量較CK提高1個(gè)百分點(diǎn)以上。容積產(chǎn)氣率是根據(jù)各處理累積產(chǎn)氣量除以發(fā)酵天數(shù)及發(fā)酵罐體積后獲得，故其結(jié)果與累積產(chǎn)氣量的結(jié)果一致。從各處理容積產(chǎn)氣率的結(jié)果可以看出，采用本試驗(yàn)改進(jìn)措施后，1#反應(yīng)器容積產(chǎn)氣率達(dá)到1 m3/（m3/d），整個(gè)發(fā)酵系統(tǒng)容積產(chǎn)氣率達(dá)到0.75 m3/（m3/d），表明采用該秸稈床發(fā)酵系統(tǒng)具有較好的產(chǎn)氣效果。

3　討論

本研究針對(duì)前期研究中發(fā)現(xiàn)秸稈導(dǎo)氣性下降、秸稈上浮、進(jìn)水短流等問(wèn)題，設(shè)置了在秸稈床反應(yīng)器內(nèi)增加導(dǎo)氣管、在秸稈捆與反應(yīng)器底部預(yù)留緩沖空間以及二者聯(lián)合的方式，并對(duì)秸稈加以固定，研究該改進(jìn)措施對(duì)秸稈床發(fā)酵系統(tǒng)的影響。從試驗(yàn)產(chǎn)氣的結(jié)果看，增加導(dǎo)氣管和增加緩沖空間均改善了秸稈床反應(yīng)器內(nèi)厭氧發(fā)酵環(huán)境，有利于有機(jī)物快速分解轉(zhuǎn)化為沼氣，反應(yīng)器日產(chǎn)氣量、甲烷含量均明顯高于對(duì)照，出水COD濃度遠(yuǎn)低于對(duì)照，但25 d后各處理間無(wú)明顯差別，即無(wú)論采用增加導(dǎo)氣管還是增加緩沖空間的方式，均僅對(duì)發(fā)酵初期（豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷較低）起作用，在豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷達(dá)到2.13 kg/（m3·d）后，各處理間未表現(xiàn)出明顯差別。需要說(shuō)明的是，對(duì)照在試驗(yàn)前25 d日產(chǎn)氣量低于增加改進(jìn)措施的處理，但25 d后高于增加改進(jìn)措施的處理，由于各處理進(jìn)水負(fù)荷相同，出現(xiàn)這樣結(jié)果的可能原因是，試驗(yàn)前25 d對(duì)照秸稈床反應(yīng)器內(nèi)秸稈厭氧生物轉(zhuǎn)化受到一定程度的抑制，25 d后由于pH值恢復(fù)到7以上，微生物活性逐步恢復(fù)，該階段CK秸稈床反應(yīng)器內(nèi)秸稈中殘留的可被厭氧微生物利用的有機(jī)物的量多于其它處理，故出現(xiàn)產(chǎn)氣量高于其它處理的結(jié)果（見(jiàn)圖3a和圖6）。何品晶等[20]、張波等[21]研究均認(rèn)為，發(fā)酵液pH=7時(shí)最有利于微生物的合成代謝，間接印證了本推理。

試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，采用增加導(dǎo)氣管與增加緩沖區(qū)組合的方式，秸稈床反應(yīng)器（1#）獲得最大的累積產(chǎn)氣量，較對(duì)照提高了22.48%，但二級(jí)反應(yīng)器累積產(chǎn)氣量遠(yuǎn)低于對(duì)照，僅為對(duì)照的68.86%，二者綜合后，改進(jìn)后的秸稈床發(fā)酵系統(tǒng)累積產(chǎn)氣量較對(duì)照提高了3.11%。分析可能的原因，由于秸稈床發(fā)酵系統(tǒng)由秸稈床反應(yīng)器+二級(jí)反應(yīng)器組成，秸稈床反應(yīng)器出水經(jīng)二級(jí)反應(yīng)器處理后排放，二級(jí)反應(yīng)器對(duì)污水有很好的處理效果，從2#反應(yīng)器進(jìn)出水COD濃度的變化也可看出（見(jiàn)圖5b），即秸稈床反應(yīng)器的運(yùn)行狀況對(duì)整個(gè)系統(tǒng)產(chǎn)氣并無(wú)明顯影響，但對(duì)系統(tǒng)產(chǎn)氣穩(wěn)定性影響較大。由于本試驗(yàn)采取逐步提高豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷（逐步提高豬糞廢水進(jìn)水量）的方式，即試驗(yàn)過(guò)程中秸稈有機(jī)物分解、結(jié)構(gòu)破壞與逐步增加豬糞廢水進(jìn)水量同步。在豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷較低（豬糞廢水進(jìn)水量較小，低于800 mL）時(shí)，無(wú)論是在秸稈捆中增加導(dǎo)氣管，在發(fā)酵罐底部預(yù)留緩沖空間還是二者聯(lián)合，對(duì)改善秸稈床反應(yīng)器內(nèi)發(fā)酵環(huán)境，提高產(chǎn)氣量均有較好的效果，但當(dāng)豬糞廢水進(jìn)水量大于800 mL后，增加緩沖空間的方式已經(jīng)起不到緩沖作用；增加導(dǎo)氣管的方式也因?qū)夤芏氯?、胞外多聚物大量分泌使其未能起到?yīng)有的作用。此外，本試驗(yàn)用秸稈床反應(yīng)器高徑比偏低，僅為1，能否通過(guò)提高厭氧反應(yīng)器高徑比的方式降低進(jìn)水對(duì)發(fā)酵系統(tǒng)的沖擊，需要作進(jìn)一步研究。

4　結(jié)論

1）以打捆秸稈為固定相，以豬糞廢水為流動(dòng)相的秸稈床厭氧發(fā)酵系統(tǒng)是可行的，系統(tǒng)平均容積產(chǎn)氣率為0.74 m3/（m3·d），平均甲烷含量為60.38%。

2）在秸稈床反應(yīng)器內(nèi)設(shè)置導(dǎo)氣管、在秸稈捆與反應(yīng)器底部預(yù)留緩沖空間以及二者聯(lián)合的方式，在豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷低于2.13 kg/（m3·d）條件下明顯提高了秸稈床反應(yīng)器容積產(chǎn)氣量，繼續(xù)提高豬糞廢水有機(jī)負(fù)荷后各處理容積產(chǎn)氣量間無(wú)明顯差別，發(fā)酵床反應(yīng)器累積產(chǎn)氣量較對(duì)照分別提高了18.90%、9.05%和22.48%，對(duì)整個(gè)發(fā)酵系統(tǒng)產(chǎn)氣影響不顯著。

3）采用秸稈床反應(yīng)器+二級(jí)反應(yīng)器組成的秸稈床發(fā)酵系統(tǒng)具有較高的穩(wěn)定性，采用本試驗(yàn)設(shè)計(jì)的改進(jìn)措施僅僅影響秸稈床反應(yīng)器產(chǎn)氣量、甲烷含量及產(chǎn)氣穩(wěn)定性，對(duì)整個(gè)發(fā)酵系統(tǒng)產(chǎn)氣無(wú)明顯影響。

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Optimization experiment of straw-bed anaerobic fermentation system for biogas production

Chen Guangyin, Bi Jinhua, Du Jing, Chang Zhizhou※, Ye Xiaomei
（East China Scientific Observing and Experimental Station of Development and Utilization of Rural Renewable Energy, Ministry of Agriculture, Institute of Agricultural Resources and Environment, Jiangsu Academy of Agricultural Sciences, Nanjing 210014, China）

Abstract:Livestock wastewater and agricultural straw are the two main sources of agricultural nonpoint source pollution, then how to deal with these wastes is becoming more and more important.Anaerobic digestion is an attractive technique for bio-wastes treatment, which can convert bio-wastes into bio-fuel and bio-fertilizer.Straw-bed anaerobic fermentation system is a new anaerobic bioreactor for biogas production, which digests livestock wastewater and agricultural straw in one bioreactor at the same time.The straw-bed anaerobic fermentation system is composed of straw-bed bioreactor and wastewater advanced anaerobic bioreactor（USR）, and effluent of straw-bed bioreactor is added as inlet into wastewater advanced anaerobic bioreactor.In straw-bed bioreactor, baling straw is used as stationary phase, and livestock wastewater is used as mobile phase.Our previous study indicated that co-digested baling straw and swine wastewater in straw-bed anaerobic digestion system was feasible and beneficial for biogas production.However, in straw-bed bioreactor, baling straw floated upward and inlet short flow appeared in the late stage.In order to solve these problems, gas guide tube was added in baling straw and reserve buffer space at the bottom of straw-bed bioreactor and the combination of the two methods were set up.There were four treatments in the study, i.e.CK（No improvement measures）, adding guide tube（GT）, buffer space（BS）and guide tube + buffer space（GT+BS）.Meanwhile, effect of improvement measures on biogas production, and COD （Chemical Oxygen Demand）removal rate of straw-bed fermentation system were conducted.The results showed that daily biogas yield of CK was significantly inhibited during the first 25 days（organic loading rate of swine wastewater was less than 2.13 kg/（m3/d）which was much lower than that of the other treatments.However, after 25 days' reaction, there was no significant difference of daily biogas yield between control and other treatments.By adding improvement measures, fermentation environment was ameliorated and the stability of daily biogas yield was enhanced obviously.After 50 days' reaction, cumulative biogas yield and cumulative methane yield of GT, BS and GT+BS were 18.90%, 9.05%, 22.48%, 23.02%, 9.34% and 25.21% higher than that of CK, respectively.Wastewater advanced anaerobic bioreactor（WAAB）is an important part of straw-bed fermentation system.The gas production results showed that, there was no significant difference for that of CK and the other treatments with the gas composition of WAAB.All treatments had the average methane content of 68%.Meanwhile, there was almost no significant influence on cumulative biogas yield, average methane content and COD removal rate of the straw-bed anaerobic fermentation system by adding improvement measures.The above results indicated that adding gas guide tube to straw-bed bioreactor was beneficial to improve biogas production, methane content and gas stability, adding buffer space can also be considered as conditions permit.

Keywords:straw; biogas; optimization; straw-bed bioreactor; gas guide; buffer space; swine wastewater; anaerobic fermentation

通信作者：※常志州，男，江蘇句容人，研究員，主要從事農(nóng)業(yè)固體廢棄物資源化研究。南京江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境研究所，210014。Email：czhizhou@hotmail.com

作者簡(jiǎn)介：陳廣銀，男，江蘇大豐人，博士，主要從事生物質(zhì)能的研究。南京江蘇省農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與環(huán)境研究所，210014。Email：xzcf2004@163.com

基金項(xiàng)目：國(guó)家水體污染控制與治理重大專項(xiàng)（2012ZX07101-004）;國(guó)家科技支撐計(jì)劃（2014BAL02B04）;農(nóng)業(yè)部公益性行業(yè)專項(xiàng)（201403019）

收稿日期：2015-08-01

修訂日期：2015-11-30

中圖分類號(hào)：X705

文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：1002-6819（2016）-01-0250-08

doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2016.01.035