帥浚超，沈檀，蔣建華，李 曦,，李 箭

（1.華中科技大學(xué)中歐清潔與可再生能源學(xué)院，湖北 武漢 430074；2.華中科技大學(xué)自動化學(xué)院,湖北 武漢 430074；3.華中科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 武漢 430074）

多通道平板型固體氧化物燃料電池的逆流流場數(shù)值分析

帥浚超1，沈檀2，蔣建華2，李 曦1,2，李 箭3

（1.華中科技大學(xué)中歐清潔與可再生能源學(xué)院，湖北 武漢 430074；2.華中科技大學(xué)自動化學(xué)院,湖北 武漢 430074；3.華中科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，湖北 武漢 430074）

以多通道平板式陽極支撐固體氧化物燃料電池為研究對象，利用能量守恒、物質(zhì)守恒、動量守恒方程，結(jié)合燃料電池的工作原理，利用多物理場耦合軟件COMSOL建立了三維多通道逆流穩(wěn)態(tài)單電池模型。此次研究主要針對逆流流場，計算其速度場分布、摩爾濃度分布、電流密度分布等情況，進(jìn)而討論流道速度、組分濃度、電池片結(jié)構(gòu)對電池性能的影響，分析這些不同參數(shù)存在的內(nèi)在聯(lián)系，更好地為平板式陽極支撐固體氧化物燃料電池的工作狀態(tài)控制和結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計提供理論支持。

固體氧化物燃料電池；COMSOL；數(shù)值模擬；電流密度

0 引 言

燃料電池是一種直接將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)化成電能的能量轉(zhuǎn)換裝置，因此不受卡諾循環(huán)的限制，而且?guī)缀鯖]有有害產(chǎn)物的排放，符合清潔與可再生能源的要求[1]。其中固體氧化物燃料電池(Solid Oxide Fuel Cell，SOFC)不需要昂貴的鉑銠金屬，使用固態(tài)電解質(zhì)，相比于其他類型的燃料電池具有兼容性高、無電極毒化、可以實(shí)現(xiàn)熱電聯(lián)用、工作壽命長等優(yōu)勢，被譽(yù)為21世紀(jì)最具前景的綠色發(fā)電系統(tǒng)[2]。

固體氧化物燃料電池運(yùn)行溫度較高，并且工作環(huán)境封閉、復(fù)雜，加上實(shí)驗(yàn)一次成本耗費(fèi)龐大，運(yùn)行周期長，并受實(shí)驗(yàn)室現(xiàn)有設(shè)備和工藝條件的限制。與實(shí)驗(yàn)研究相比，數(shù)值模擬具有獨(dú)特的優(yōu)勢，它通過建立SOFC的數(shù)學(xué)模型，在計算機(jī)平臺下即可模擬，并且突破實(shí)驗(yàn)室運(yùn)行條件的限制，可以在不同起始條件和不同穩(wěn)態(tài)工況下，對SOFC的性能進(jìn)行量化預(yù)測、仿真和分析，從而發(fā)現(xiàn)設(shè)計缺陷，尋找優(yōu)化點(diǎn)，并獲得合適的改進(jìn)措施。

這些年來國內(nèi)外學(xué)者對SOFC的數(shù)值模擬做過大量研究。1996年Ferguson對簡化的單電池進(jìn)行了數(shù)值模擬，分析了幾何結(jié)構(gòu)對電池結(jié)構(gòu)的影響[3]；2000年Yakabe建立了陽極支撐的平板式SOFC單電池模型，詳細(xì)描述了電池內(nèi)部的物質(zhì)和電流傳輸過程[4]；2005年Khaleel等提出了SOFC的多尺度理論模擬方法[5]；2009年華中科技大學(xué)李箭小組建立了電池堆的熱電耦合模型，該模型能有效對電池堆的溫度做出分析，可以方便實(shí)施電池堆的熱管理[6]。

目前對于SOFC數(shù)值模擬的研究大多局限于大型計算流體力學(xué)軟件(CFD)的計算，但是為了得到較高準(zhǔn)確度的計算結(jié)果往往提高了數(shù)學(xué)建模的復(fù)雜性，進(jìn)而無法很好地將結(jié)構(gòu)設(shè)計與控制方法對接起來。傳統(tǒng)數(shù)值分析成果應(yīng)用于SOFC復(fù)雜熱電協(xié)同控制系統(tǒng)設(shè)計和實(shí)踐的實(shí)際成果較少，而文獻(xiàn)[7]成功利用COMSOL軟件將板式結(jié)構(gòu)SOFC單電池建立了多物理場耦合模型,進(jìn)行數(shù)值模擬與性能分析,又在此基礎(chǔ)上又對電池展開了動態(tài)特性的分析與建模。COMSOL作為一款新興的基于有限元算法的多物理場模擬工具軟件，對于SOFC這種強(qiáng)耦合的物理體系來說，既可以很好地解決多個物理量的偏微分方程，又可以與控制研究的常用軟件Matlab相結(jié)合，是個非常有前景和實(shí)用價值的SOFC數(shù)值模擬方法。

1 SOFC工作原理

燃料電池相比于傳統(tǒng)電池，共同點(diǎn)在于它們都將反應(yīng)物的化學(xué)能轉(zhuǎn)為電能同時該反應(yīng)過程也是電化學(xué)動力學(xué)的動力來源，不同點(diǎn)在于燃料電池的電極本身并不是作為反應(yīng)物，而是催化轉(zhuǎn)換的過渡元件。SOFC的工作過程是：氧氣經(jīng)過陰極多孔電極被還原成氧負(fù)離子，然后擴(kuò)散到電解質(zhì)反應(yīng)層和從陽極多孔介質(zhì)擴(kuò)散層的氣體發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，與此同時失去電子，然后電子通過外電路到達(dá)陰極多孔電極，從而形成一個完整的回路，如圖1。只要空氣和燃料一直供應(yīng)下去，理論上SOFC發(fā)電過程就會持續(xù)的運(yùn)行下去，帶來源源不斷的電能[1]。

圖1 SOFC工作原理圖Fig.1 Illustration of SOFC mechanism

電解質(zhì)兩邊的化學(xué)反應(yīng)為：

在高溫工作的情況下，SOFC的電解質(zhì)是固態(tài)的，固態(tài)電解質(zhì)阻擋了電子的通過而只允許氧負(fù)離子的傳遞。這種功能滿足了SOFC內(nèi)部空氣與燃料分離的功能，電位差和氧濃度差驅(qū)動力共同驅(qū)使氧離子通過固體電解質(zhì)的氧空位，定向躍遷到陽極與氫氣發(fā)生氧化還原反應(yīng)[2]。

2 數(shù)學(xué)模型

就SOFC單電池片的數(shù)值模擬情況來說，電池內(nèi)部主要工作參數(shù)一般參考電池片的電流密度、氣體壓強(qiáng)、組分濃度和傳熱情況，而這些參數(shù)之間存在著強(qiáng)耦合的關(guān)系[8]。比如氣體的流動和組分百分比對溫度的分布有較大的影響，而溫度的分布又會影響氣體的擴(kuò)散，進(jìn)而影響電池工作的化學(xué)反應(yīng)速率。針對這種多物理參數(shù)同時作用而又相互影響的數(shù)學(xué)模型，必須牢牢把握反應(yīng)過程中的能量守恒、質(zhì)量守恒、動量守恒三個基本環(huán)節(jié)[9]。

2.1 能量守恒

對于SOFC這種封閉的熱力學(xué)系統(tǒng)來說，能量守恒方程可以表示為：

其中，Cp為等效定壓比熱容，Keff為多孔介質(zhì)的有效熱傳導(dǎo)系數(shù)，Q為熱源項(xiàng)。

多孔介質(zhì)有效熱傳導(dǎo)系數(shù)由以下公式計算：

其中，φg是多孔介質(zhì)的孔隙率，ks為固體部分的導(dǎo)熱系數(shù)，kf為流體部分的導(dǎo)熱系數(shù)。

2.2 質(zhì)量守恒

SOFC內(nèi)部的物質(zhì)運(yùn)輸過程一般包括擴(kuò)散和對流兩種方式，根據(jù)連續(xù)性方程可以推出物質(zhì)守恒表達(dá)式為：

其中，ρ為氣體密度；V為氣體速度；U為氣體擴(kuò)散速率；ω為反應(yīng)物生成速率。本模型采用的物質(zhì)傳輸模型是Maxwell-Stefan 擴(kuò)散，這個只考慮了二元互擴(kuò)散而忽略Knudsen擴(kuò)散和粘滯流的作用產(chǎn)生的對流項(xiàng)，常用來描述濃物質(zhì)和多元混合物的擴(kuò)散[6]。

2.3 動量守恒

由于SOFC的氣體流速比較慢(遠(yuǎn)小于當(dāng)?shù)匾羲?，所以一般假設(shè)氣體為層流。本模型采用的是描述不可壓縮流體動量守恒的運(yùn)動方程——N-S方程：

ρ是組分的平均密度，v是氣體速度，μ為氣體有效黏性系數(shù)，P 為壓強(qiáng)，Sm為動量源項(xiàng),下標(biāo) 為坐標(biāo)系中x，y，z其中之一方向。而對于多孔電極內(nèi)部的動量傳遞，可以通過描述多孔介質(zhì)滲透原理的Darcy定律來定義，更全面準(zhǔn)確地描述混合氣體在多孔電極中的傳遞過程。

綜上，這個模型的計算全部在多物理場模擬軟件COMSOL中完成，它通過耦合求解這些守恒方程，可以得到多物理場的分布如：電流密度的分布、氣體摩爾百分比的分布等。下一章將詳細(xì)介紹利用COMSOL對SOFC的建模過程。

3 仿真模擬過程

受目前計算條件限制，本文將數(shù)學(xué)模型簡化，需對實(shí)際過程作如下一些近似假設(shè)：

(1)認(rèn)為氣體在光滑的、等截面的通道內(nèi)流動；

(2)氣體混合物為理想氣體；

(3)流體在出口處壓強(qiáng)為一個大氣壓；

(4)陰、陽極氣體入口處的溫度與速度均為常數(shù)；

(5)燃料電池內(nèi)流體的流動為層流，因?yàn)闅怏w的進(jìn)口速度一般都很低；

(6)忽略氣體與固體之間的輻射換熱，因輻射換熱與對流換熱相比很?。?/p>

(7)電化學(xué)反應(yīng)發(fā)生在電極與電解質(zhì)界面。

在COMSOL軟件中SOFC建模仿真的流程如圖2。

4 仿真結(jié)果分析

4.1 邊界條件

本次研究對象選取的是多通道SOFC逆流(陽極和陰極氣體進(jìn)出口方向相反)模型，所得的仿真結(jié)果是在電池電壓為0.5 V的邊界條件下確定的。

電池片幾何模型被簡化為五個部分，由陽極氫氣通道、陰極空氣通道、陽極擴(kuò)散層、陰極擴(kuò)散層、電解質(zhì)組成。此次數(shù)值模擬主要涉及四個物理仿真模塊，分別是二次電流分布模塊、濃物質(zhì)傳遞模塊、自由和多孔介質(zhì)流動模塊、多孔介質(zhì)傳熱模塊。

本文仿真模型的部分參數(shù)如下：氣體通道的長度為20 mm，通道口的寬度為2 mm，高度為1 mm；電池的陽極擴(kuò)散層厚度為1 mm，陰極擴(kuò)散層厚度為0.4 mm，電解質(zhì)厚度為0.1 mm；電池的工作溫度為800 ℃，出口壓強(qiáng)為一個大氣壓；陽極通道中氫氣入口速度為1.0m/s,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為40%，陰極通道中氧氣的入口速度為1.5 m/s,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為15%，水蒸氣的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為37%；在多孔介質(zhì)中，孔隙率為0.4。

4.2 速度場分析

根據(jù)圖3可知每個通道內(nèi)的速度場分布情況，電池內(nèi)的氣流速度都很小，雷諾數(shù)在假定的層流范圍內(nèi)。由于氣體本身的黏性系數(shù)影響氣流分布在流道壁面上形成了邊界層，通道中心的速度要大于四周靠近壁面的流速。

圖2 COMSOL數(shù)值模擬的流程圖Fig.2 Flow chart of COMSOL numerical modeling

圖3 陽極流道速度分布情況Fig.3 Velocity distribution of anode channel

陰極流道的空氣氣流速度一般遠(yuǎn)高于陽極流道氣體，因此空氣氣流常作為SOFC的主要冷卻方式[10]，可以通過控制空氣氣流的速度來調(diào)控整個燃料電池的溫度。另一方面，由于還原反應(yīng)速率較慢，也需要提供充足的空氣來保證運(yùn)行效率。

4.3 摩爾濃度場分析

由圖4可知，氧氣濃度先是在進(jìn)氣口前半部分下降地很快，后來濃度下降速度趨于緩慢。

這是因?yàn)殛帢O通道中的氧氣摩爾分?jǐn)?shù)變化速率也會隨著反應(yīng)的進(jìn)行加快，根據(jù)反應(yīng)動力學(xué)的原理，化學(xué)反應(yīng)速率跟反應(yīng)物濃度成正比，氧氣被消耗后濃度下降，反應(yīng)速率也緊隨變慢，氧氣被消耗速度也因此減小。

雖然氧氣一直被消耗，但是陰極流道中氧氣濃度依舊比陰極電解質(zhì)界面的氧氣濃度高，這是由于氧氣從流道到達(dá)陰極電解質(zhì)，只能在陰極多孔介質(zhì)中以擴(kuò)散的方式進(jìn)行傳遞，氧氣被消耗的速度大于氧氣的擴(kuò)散速度，所以在來不及補(bǔ)充的情況下，陰極電解質(zhì)界面的氧氣濃度小于陰極流道中的濃度。從圖5我們可以很容易看出,在陽極擴(kuò)散層與電解質(zhì)兩個部分,氫氣氣體在同一水平界面上分布得比較均勻。該結(jié)果表明陽極多孔介質(zhì)的存在并不會明顯影響陽極中的氣體分布。這是因?yàn)殛枠O支撐的固體氧化物燃料電池的陽極擴(kuò)散層比電解質(zhì)層厚很厚多。較厚的陽極有利于氣體水平方向的擴(kuò)散,從而使氫氣同一水平界面分布趨向一致。

圖4 氧氣摩爾濃度分布情況Fig. 4 Mole concentration distribution of oxygen

圖5 氫氣摩爾濃度分布情況Fig. 5 Mole concentration distribution of hydrogen

4.4 電流密度場分析

電流密度是反映SOFC工作性能的主要參數(shù)，它的分布情況直接影響SOFC的輸出能力和實(shí)際壽命。由于實(shí)驗(yàn)測量無法得知電池片詳細(xì)的電流密度分布情況，只能得出局部電流密度的平均值，因此電流密度分布的仿真結(jié)果是本次工作的重點(diǎn)。

SOFC中的反應(yīng)物為了克服電極表面激活電化學(xué)反應(yīng)能壘，尤其在低速率的反應(yīng)過程中，產(chǎn)生的部分電壓會被用于克服活化能的限制和活化極化的阻力，這種現(xiàn)象稱為活化極化[10]。極化電流密度i可以用Butler-Volmer 方程表示，根據(jù)SOFC的工作特性可以將陽極極化電流 ia,ct和陰極極化電流 ic,ct定義為：

其中，F(xiàn)為法拉第常數(shù)，R為氣體常數(shù)，T為工作溫度，C*為各種物質(zhì)的物質(zhì)量濃度，C*,ref為各種物質(zhì)的參考物質(zhì)量濃度。這里我們設(shè)定陽極的交換電流密度 i0,a為0.1 A/m2，陰極交換電流密度 i0,a為0.01 A/m2。為了了解電池的構(gòu)造對電流密度分布的影響，本文首先對單通道電池的電流密度做仿真。

從圖6可以發(fā)現(xiàn)單通道SOFC電解質(zhì)表面的電流密度變化趨勢也是先下降得比較快，后來下降速度趨于平緩。這個變化趨勢和氣體濃度變化的趨勢類似，推測可能受陰極氧氣濃度的影響，并且電流密度分布得不是很均勻。電流密度分布不均勻可能由以下原因造成：(1)SOFC的氣體流道本身不能導(dǎo)電；(2)電子總是走最短路徑進(jìn)行傳遞；(3)多孔電極的電子和離子只能在特定的導(dǎo)電物質(zhì)上移動[11]。

圖6 單通道電解質(zhì)電流密度分布Fig.6 Current distribution in electrode of single channel

由圖7可知，多通道SOFC電解質(zhì)表面的電流密度相對較為均勻，采用了和單通道電池片一樣的邊界參數(shù)，只是改變了SOFC電池的流道結(jié)構(gòu)，因此推測SOFC的電流密度分布和流道的布局有關(guān)。

雖然每個氣道進(jìn)氣口給定的氣體組分和速度是一樣的，但由于電化學(xué)反應(yīng)的不均衡，每個氣道內(nèi)的氣體流量變得不一樣，最終在逆流的方式下，電流密度分布均勻了一些。

4.5 模型驗(yàn)證

本文在引言中提到，實(shí)驗(yàn)很難將SOFC的工作狀態(tài)的各項(xiàng)指標(biāo)全部測出，因此我們只能根據(jù)現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)結(jié)果(I-V曲線)來間接證明模型的正確性。

我們可以看到圖8中仿真結(jié)果和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)[12]基本吻合，實(shí)際上I-V曲線的形狀與走勢跟多種因素有關(guān)，如果要做到和實(shí)驗(yàn)結(jié)果非常接近，必須上建立在多種有效準(zhǔn)確的數(shù)學(xué)模型之上。

圖7 多通道電解質(zhì)電流密度分布Fig.7 Current distribution in electrode of multichannel

圖8 仿真結(jié)果和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的對比[12]Fig.8 Comparison between numerical results and experimental data

5 結(jié) 論

在SOFC的分析國內(nèi)外現(xiàn)有文獻(xiàn)中，針對逆流流場的數(shù)值量化分析成果較少。本文成功利用COMSOL軟件建立了多通道平板型SOFC的三維穩(wěn)態(tài)模型，得到了逆流流場的數(shù)值量化結(jié)果，可以非常直觀、方便分析SOFC電池片的速度場、摩爾濃度場、流場方式對電池性能的影響，由此得出以下結(jié)論：

(1)在逆流作用下，SOFC的陰極空氣氣流作為冷卻介質(zhì)使工作溫度過高得到改善，電化學(xué)反應(yīng)速率下降，電流密度也隨之減弱，因此電流密度的分布相對均勻一點(diǎn)?，F(xiàn)階段的SOFC電池的設(shè)計及熱電協(xié)同特性定量分析較少，如何定量控制空氣進(jìn)氣量來保證SOFC的正常運(yùn)行，可以通過本文的仿真手段為SOFC工作狀態(tài)提供理論支持。

(2)陰極中氧氣濃度在同一水平面分布不均勻,部分區(qū)域的氧氣濃度極低。這是因?yàn)檠鯕庵挥型ㄟ^緩慢水平擴(kuò)散才能到達(dá)整個陰極擴(kuò)散層,由于陰極擴(kuò)散層的厚度較薄，并沒有給氧氣充足的時間擴(kuò)散。但是如果陰極厚度過厚的話，又會增加SOFC的歐姆損失。如何協(xié)調(diào)電池性能和陰極厚度的關(guān)系，可以通過本次的數(shù)值模擬結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行尋優(yōu)，本文的成果將為進(jìn)一步的系統(tǒng)優(yōu)化集成與設(shè)計提供更為經(jīng)濟(jì)的手段。

(3)電極表面的電流密度大小主要受工作溫度和燃料濃度大小的影響，由于整個流道的溫度差距不大，所以電解質(zhì)表面的電流密度大小主要取決于電化學(xué)反應(yīng)的強(qiáng)弱。因此，要想改善電池內(nèi)電流密度分布不均勻的情況，首先要保證流場氣體分布的均勻性，可以從改進(jìn)流場設(shè)計、組裝集以及電池封裝技術(shù)入手。由于本次研究只針對逆流流場，而SOFC的流場具有多樣性，例如還有順流、交叉流流場，不同流場方式對SOFC電池性能的影響，可在本文基礎(chǔ)上進(jìn)一步深入研究。實(shí)驗(yàn)方法成本高、耗時長，數(shù)值模擬可以高效、經(jīng)濟(jì)地預(yù)測各種流場方式對SOFC電池性能的影響并做出結(jié)構(gòu)優(yōu)化。

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Numerical Anylysis of Multichannel Counter-flow Planar Solid Oxide Fuel Cell

SHUAI Junchao1, SHEN Tan2, JIANG Jianhua2, LI Xi1,2, LI Jian3
(1. China-EU Institute for Clean and Renewable Energy, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074, Hubei, China; 2. School of Automation, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074, Hubei, China; 3. School of Materials Science and Engineering, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074, Hubei, China)

This paper studies the multi-channel planar anode-supported solid oxide fuel cell (SOFC). The simulation model of a threedimensional multi-channel counter-flow steady-state SOFC was built based on multi-physics coupling model in COMSOL software by using mathematical models of energy conservation, mass balance and momentum conservation combined with operating principle of SOFC. The distributions of velocity, concentration and current were calculated to discuss their influence on the performance, and the inner connections among different parameters were analyzed at the same time, which would lay the foundation for optimizing the control of operation condition and the structure design.

solid oxide fuel cell; COMSOL; numerical simulation; current density

TQ174.75

A

1000-2278(2016)06-0647-06

10.13957/j.cnki.tcxb.2016.06.011

2016-04-03。

2016-05-27。

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(61573162，61403151)；湖北省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(2015CFB618, 2016CFA037)。

李曦(1977-)，男，博士，教授。

Received date: 2016-04-03. Revised date: 2016-05-27.

Correspondent author:LI Xi(1977-), male, Ph. D., Professor.

E-mail:lixi@hust.edu.cn