趙慧芳，閆海魚，王訓(xùn)，馮新斌,*

1. 貴州師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院，貴陽 550002 2. 中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所環(huán)境地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，貴陽 550081

中國南方稻田土壤汞含量及潛在危害評(píng)價(jià)

趙慧芳1,2，閆海魚2，王訓(xùn)2，馮新斌2,*

1. 貴州師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院，貴陽 550002 2. 中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所環(huán)境地球化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，貴陽 550081

選擇我國南方水稻主產(chǎn)區(qū)安徽、浙江、湖南、湖北以及廣西5個(gè)省，采集213個(gè)稻田土壤樣品，探究我國南方稻田土壤中汞的空間分布特征與土壤理化參數(shù)(如pH值和有機(jī)質(zhì))的相關(guān)關(guān)系及汞富集的潛在危害。結(jié)果表明：不同省份的稻田土壤汞含量存在顯著的差異(P<0.05，n=213)，含量范圍是0.029～0.326 mg·kg-1(干重)，平均值為(0.094±0.036) mg·kg-1，與農(nóng)用地土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)0.30 mg·kg-1(GB15618—1995)相比，除湖北省以外均有輕度汞污染。Pearson相關(guān)性分析表明，稻田土壤中的汞含量與有機(jī)質(zhì)含量呈顯著正相關(guān)關(guān)系(P<0.01，r=0.445)，說明適度偏高的有機(jī)質(zhì)有利于土壤汞的富集。不同省份稻田土壤潛在危害等級(jí)除浙江省外均在輕微到中等的范圍內(nèi)，浙江省的為強(qiáng)等級(jí)。

汞；稻田土壤；理化性質(zhì)；pH；有機(jī)質(zhì)；潛在危害評(píng)價(jià)

水稻是我國南方居民的主食，然而最近的研究發(fā)現(xiàn)，水稻是毒性最強(qiáng)的甲基汞的超富集植物[1-3]，而水稻中甲基汞的主要來源就是稻田土壤中無機(jī)汞甲基化后隨營養(yǎng)物質(zhì)進(jìn)入稻米，特別是在汞污染嚴(yán)重的地區(qū)，食用稻米已經(jīng)成為當(dāng)?shù)鼐用窦谆┞兜闹饕緩絒3-4]，由此可見，汞問題已經(jīng)成為我們不可忽視的重要問題之一。

氣候條件是影響土壤汞濃度變化最重要的因素之一，如溫度[5]、有機(jī)質(zhì)含量、pH值[6-9]等；其次，土壤無機(jī)汞作為汞甲基化的底物也具有相當(dāng)重要的地位。但目前對(duì)稻田土壤汞風(fēng)險(xiǎn)研究的評(píng)價(jià)主要集中在汞污染的區(qū)域，很少有人關(guān)注一般水稻產(chǎn)區(qū)土壤汞的潛在危害。

我國水稻播種面積占全國農(nóng)作物總播種面積的近1/5[10]。其播種區(qū)域主要分布在秦嶺-淮河一線以南的平原河谷，自北向南，以長江中下游平原最為集中。因此本次選擇我國南方水稻主產(chǎn)區(qū)(安徽、浙江、湖南、湖北及廣西省)作為研究區(qū)域，旨在通過稻田土壤中的汞含量、有機(jī)質(zhì)和pH值進(jìn)行測定，分析其相互關(guān)系，評(píng)估中國主要水稻產(chǎn)區(qū)的土壤汞的潛在危害。

1 材料與方法(Materials and methods)

本研究于2014年的9月和10月，分別在安徽、浙江、湖南、湖北和廣西采集稻田土壤樣品213個(gè)，其中安徽61個(gè)、浙江22個(gè)、湖南40個(gè)、湖北48個(gè)和廣西42個(gè)(見圖1)。

圖1 采樣位置圖Fig. 1 Sampling sites

1.1 樣品的采集與保存

隨機(jī)選取水稻田去除表層土之后挖取0～10 cm處稻田土壤樣品裝入自封袋貼好標(biāo)簽封裝保存，標(biāo)簽需注明采樣地點(diǎn)和采樣時(shí)間，并現(xiàn)場記錄樣品的GPS以及調(diào)查周邊是否有污染源。將采集完成的稻田土壤樣品經(jīng)自然風(fēng)干后，瑪瑙研磨，過篩至120目，用于分析汞、有機(jī)質(zhì)和pH。

1.2 分析方法

1.2.1 汞的測定

稱取約0.1000～0.3000 g稻田土壤樣品(干重)，利用Lumex RA-915+(Lumex，俄羅斯)測汞儀進(jìn)行測定[11]。土壤中汞使用土壤標(biāo)準(zhǔn)樣品GSS-5作為質(zhì)量控制，測定結(jié)果為(0.30±0.01) mg·kg-1(n=25)，標(biāo)準(zhǔn)參考物質(zhì)的推薦值為(0.29±0.04) mg·kg-1。不同類型樣品平行測定結(jié)果所獲得的樣品相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差≤4.5%。

1.2.2 pH值測定

pH值由上海雷磁PHS-3C型便攜式pH計(jì)測定。該方法采用實(shí)驗(yàn)室超純水作浸提液，浸提液與土壤的比例為2.5∶1(GB7859—87)。稱取過120目篩的自然風(fēng)干土壤樣品10.0 g(精確到0.1 g)置于50 mL塑料離心管中，加入25 mL超純水，在振蕩器上振蕩5 min，靜置1～3 h后，將校正好的pH計(jì)玻璃電極插入上層清液中，待讀數(shù)穩(wěn)定后記錄待測溶液的pH。

1.2.3 有機(jī)質(zhì)測定

有機(jī)質(zhì)測定采用重鉻酸鉀容量法[12]進(jìn)行測定。稱取稻田土壤干樣0.10～0.20 g，加入50 mL比色管中，準(zhǔn)確加入5 mL濃度為0.16 mol·L-1的K2Cr2O7溶液。搖勻置入沸水中，在100 ℃下保持15 min，將比色管中的反應(yīng)物全部轉(zhuǎn)入250 mL三角瓶中，加水至120 mL左右，加3滴鄰菲羅啉指示劑，用濃度為0.2 mol·L-1的FeSO4溶液滴定至轉(zhuǎn)為紅色為止。同時(shí)做3個(gè)以上空白，結(jié)果計(jì)算：

有機(jī)質(zhì)(%)=(V0-V)×C×0.003×1.724×F×100/W

式中：V0—空白試驗(yàn)消耗的FeSO4溶液體積(mL)；V—樣品測定時(shí)消耗的FeSO4溶液體積(mL)；C—FeSO4標(biāo)準(zhǔn)溶液的摩爾濃度；0.003—毫摩爾碳的重量(g)；1.724—由有機(jī)碳換算為有機(jī)質(zhì)的因數(shù)(按土壤有機(jī)質(zhì)平均含碳58%計(jì)算)；F—氧化校正系數(shù)，根據(jù)土壤有機(jī)質(zhì)含量而定，當(dāng)未校正之前的結(jié)果≤1%時(shí)為1.25，>1%為1.16；W—風(fēng)干土壤樣品的重量(g)。

1.3 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析

采用Microsoft Excel 2010對(duì)均值、標(biāo)準(zhǔn)差、中值等進(jìn)行計(jì)算，采用Origin 8.5進(jìn)行繪圖，并使用SPSS Statistics 21.0進(jìn)行數(shù)據(jù)的分析。

2 結(jié)果(Results)

2.1 汞含量的分布特征

稻田土壤汞含量，統(tǒng)計(jì)結(jié)果見表1。土壤汞是水稻植株中無機(jī)和甲機(jī)汞的重要來源之一[13]。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，稻田土壤汞濃度變化情況為：安徽(0.084±0.065) mg·kg-1(0.035～0.325 mg·kg-1)、浙江(0.160±0.040) mg·kg-1(0.091～0.225 mg·kg-1)、湖南(0.115±0.029) mg·kg-1(0.065～0.188 mg·kg-1)、湖北(0.048±0.007) mg·kg-1(0.036～0.062 mg·kg-1)、廣西(0.063±0.039) mg·kg-1(0.029～0.282 mg·kg-1)。不同省份汞平均含量均低于我國農(nóng)用地土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)0.30 mg·kg-1(GB15618 —1995)。與全球土壤汞背景含量0.010～0.500 mg·kg-1(平均0.030 mg kg-1～0.100 mg·kg-1)[14]相當(dāng)。

2.2 稻田土壤的理化性質(zhì)

稻田土壤理化參數(shù)如圖2所示。在213個(gè)稻田土壤樣品中，pH值<7.0的占81.9%；pH值>7.0的占18.1%。稻田土壤pH值的變幅為4.60～7.47，幾何均值為6.34，基本上呈弱酸性。稻田土壤有機(jī)質(zhì)的變幅為2.45%～6.40%，幾何均值為4.47%，各省之間的有機(jī)質(zhì)含量相差并不大，并沒有顯著的地域差異。

圖2 稻田土壤理化參數(shù)注：每個(gè)框的左邊為數(shù)據(jù)點(diǎn)和分布曲線。Fig. 2 The physical and chemical properties of paddy soilNote: Data points and a distribution curve are enabled to the left of each box.

2.3 Hakanson潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法對(duì)稻田土壤汞污染的危害評(píng)價(jià)

Hakanson提出的潛在生態(tài)指數(shù)法[15]，是目前最為常用的評(píng)價(jià)重金屬污染程度的方法之一，計(jì)算公式如下：

用此法評(píng)價(jià)稻田土壤汞污染潛在危害的結(jié)果見表2，可知湖北省和廣西省的潛在危害系數(shù)均值都小于40，安徽省和湖南省介于40～80之間，而浙江省均值達(dá)到98.58。

3 討論(Discussion)

SPSS單因子方差分析結(jié)果顯示，5個(gè)省稻田土壤汞均存在顯著差異(P<0.05，n=213)，這表明我國稻田土壤汞含量變化范圍大，存在地區(qū)差異性。其中汞含量最高值出現(xiàn)在浙江省，達(dá)到了0.326 mg·kg-1。調(diào)查表明，浙江省的鄉(xiāng)鎮(zhèn)企業(yè)發(fā)展迅速而且“三廢”排放不合規(guī)格，達(dá)到國家排放標(biāo)準(zhǔn)的不到15%，廢氣的排放以及廢水的滲透作用導(dǎo)致該區(qū)的土質(zhì)污染較為嚴(yán)重[17]，從而促使稻田土壤汞含量升高。此外，與文獻(xiàn)[18]中湖南省稻田土壤汞含量(0.069 mg·kg-1±0.060 mg·kg-1)對(duì)比，本研究湖南省的土壤含量要偏高(0.115 mg·kg-1±0.029 mg·kg-1)，這可能與樣品的采集范圍和樣點(diǎn)數(shù)目有關(guān)。而湖北、廣西的稻田土壤汞含量均比較低，說明該地區(qū)的稻田土壤并沒有受到汞污染。

經(jīng)SPSS-W檢驗(yàn)，除廣西省外，安徽、浙江、湖南、湖北土壤汞數(shù)據(jù)均服從正態(tài)分布，因此選擇安徽、浙江、湖南、湖北省稻田土壤汞濃度的平均值以及廣西省稻田土壤汞濃度的中值與其他不同地區(qū)作對(duì)比(表3)，可以發(fā)現(xiàn)，萬山、興化、韶關(guān)[19]、成都[20]等地的稻田土壤汞含量要比本研究區(qū)域以及我國土壤環(huán)境背景值[15]高很多，這是由于這些研究的區(qū)域均設(shè)置在火電廠、礦區(qū)等高汞環(huán)境下，說明了燃煤、采礦等是汞主要的人為源。另外天津[21]的稻田土壤由于污水灌溉的原因也要比本研究區(qū)域的汞含量高；其次，本研究中浙江省的稻田土壤汞與Zhao等[22]對(duì)浙江稻田土壤汞的研究含量一致。Kunhikrishnan等[23]對(duì)韓國背景區(qū)域稻田土壤以及Yasuda等[24]對(duì)日本的稻田土壤研究顯示，這2個(gè)地區(qū)汞含量均比較低，一方面可能是由于土壤汞受土壤母質(zhì)的影響很大，擁有不同土壤母質(zhì)的土壤汞含量差距很大；另外一方面也可能是周邊無污染源，稻田土壤未受到污染。

表1 稻田土壤汞含量分布特征Table 1 The distribution characteristics of the total mercury content in paddy soil

安徽AnhuiProvince浙江ZhejiangProvince湖南HunanProvince湖北HubeiProvince廣西GuangxiProvinceEir51.7398.5870.9229.5638.73潛在危害程度Degreeofpotentialrisk中等Medium強(qiáng)Strong中等Medium輕微Mild輕微Mild

SPSS統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明：湖南省的稻田土壤pH值與其他省份有顯著差異(P<0.05，n=213)，酸化較為嚴(yán)重。分析原因一方面可能是由于基巖的巖性不同所造成的[25]，另外一方面可能是大氣沉降、施用酸性化肥以及殺蟲劑等導(dǎo)致土壤pH值降低[26-27]。本文中，稻田土壤汞濃度與pH呈現(xiàn)出負(fù)相關(guān)關(guān)系(P<0.05，r=-0.162)，與Miskimmin等[28]的研究結(jié)果一致。有機(jī)質(zhì)含量均值最高的為湖南省(6.40%)，最低的為廣西省(2.45%)。本文中稻田土壤汞濃度與有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān)(P<0.01，r=0.445)，與Li等[29-30]研究結(jié)果一致，暗示著有機(jī)質(zhì)含量增高可能有利于稻田土壤對(duì)汞的吸收。由此可見，有機(jī)質(zhì)和pH對(duì)于土壤汞的地球化學(xué)循環(huán)以及在不同條件下的轉(zhuǎn)化都是很重要的因素[31]。分析其原因，首先大氣沉降以及人為施肥等活動(dòng)導(dǎo)致土壤中生物可利用性的汞增加的同時(shí)，土壤也得到酸化。其次，有機(jī)質(zhì)的增加可能促進(jìn)土壤微生物對(duì)無機(jī)汞的甲基化，從而進(jìn)一步促使甲基汞在水稻體內(nèi)富集。

單因子污染物潛在危害評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，本研究區(qū)域土壤中的汞污程度不均勻。浙江省的土壤汞污染潛在危害較大，而其他幾個(gè)省的潛在危害均比較低，反映了稻田土壤還處在安全的范圍之內(nèi)。仇廣樂等[32]指出，在稻田生態(tài)系統(tǒng)中，土壤中的甲基汞含量占總汞的比例約0.1%，甚至更小，因此估算本研究中浙江省的稻田土壤中的甲基汞≤0.16 ng·g-1，而土壤中甲基汞被稻米吸收的富集系數(shù)約為7.0±3.9[3]，那么該稻田土種植的稻米甲基汞含量為(1.12±0.62) ng·g-1，低于貴州省背景區(qū)稻米的甲基汞含量(2.5±1.2) ng·g-1[33]。但是浙江省的稻田土壤的潛在危害等級(jí)為強(qiáng)，說明稻田土壤中汞污染處于較強(qiáng)的潛在危害程度，一方面提醒我們受到污染的土壤會(huì)對(duì)水稻等農(nóng)作物導(dǎo)致一定的影響，進(jìn)而影響人體健康，間接帶來汞或者甲基汞暴露風(fēng)險(xiǎn)。另一方面在接下來的工作中還需要進(jìn)行該研究區(qū)域稻米中的汞含量研究，尤其是甲基汞，以期得到對(duì)人體健康影響更直接更有力的數(shù)據(jù)支撐。

表3 不同地區(qū)稻田土壤汞含量分布特征Table 3 The total mercury content distribution characteristics of different areas of paddy soil

綜上分析：

1)我國不同省份稻田土壤汞含量變化為(0.094±0.036) mg·kg-1(0.029～0.326 mg·kg-1)，存在地區(qū)差異性。湖南省和浙江省的稻田土壤汞含量較高，可能與當(dāng)?shù)氐耐寥滥纲|(zhì)以及人為活動(dòng)密集等有關(guān)。

2)稻田土壤中的汞濃度與有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān)，說明適度偏高的有機(jī)質(zhì)有利于土壤汞含量的增加；進(jìn)一步說明有機(jī)質(zhì)對(duì)于土壤汞的生物地球化學(xué)循環(huán)具有重要的意義。

3)稻田土壤污染潛在危害評(píng)價(jià)初步結(jié)果顯示，潛在危害大小順序?yàn)椋赫憬?湖南>湖北>廣西>安徽，浙江省的稻田土壤潛在危害較其他幾個(gè)省份要高。但是鑒于本研究中采用的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)為汞濃度，稻田土壤中汞的生物可利用態(tài)還有待于進(jìn)一步研究。

致謝：感謝中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所仇廣樂研究員在文章修改以及中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所的吳澤博士、孫雪城碩士、夏吉成碩士和貴州師范大學(xué)的張鵬碩士在采樣中給予的幫助。

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Mercury Concentrations and Potential Risk Assessment of Paddy Soil in South China

Zhao Huifang1,2, Yan Haiyu2, Wang Xun2, Feng Xinbin2,*

1. School of Chemistry and Materials Science, Guizhou Normal University, Guiyang 550002, China 2. State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550081, China

Received 7 June 2016 accepted 28 July 2016

This study was designed to explore the relationship between spatial distribution characteristics of mercury (Hg) and the physicochemical properties (such as pH and organic matter) of paddy soils. The potential risk assessment of Hg in paddy soil ecosystem was also conducted by Potential Ecological Risk Index method. The total 213 paddy soil samples were collected in five provinces, namely Anhui, Zhejiang, Hunan, Hubei and Guangxi Province, which are main rice producing areas in South China. There were significant differences (P < 0.05, n = 213) among Hg concentration in paddy soils from five provinces, which ranged from 0.029 mg·kg-1to 0.326 mg·kg-1(dry weight) with an average of (0.094±0.036) mg·kg-1. Except for Hubei Province, the paddy soils from other four provinces were slightly polluted by Hg when compared with 0.30 mg·kg-1of soil environmental quality standard for agricultural land in China (GB15618-1995). Results from Pearson correlation analysis indicated that a positive correlation (P < 0.01, r = 0.445) was observed between organic matter and Hg concentration in paddy soils. It is implied that moderately high content of organic matter can result in the enrichment of Hg in the soil. The potential risk of the Hg-polluted paddy soils is strong in Zhejiang Province, while that of the other four provinces varied from mild to medium.

mercury; paddy soil; physicochemical properties; pH; organic matter; potential risk assessment

973項(xiàng)目(2013CB430004)；國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41273099)

趙慧芳(1991-)，女，碩士，研究方向?yàn)榄h(huán)境地球化學(xué)，E-mail: zhaohuifang0327@163.com；

*通訊作者(Corresponding author)， E-mail: fengxinbin@vip.skleg.cn

10.7524/AJE.1673-5897.20160607001

2016-06-07 錄用日期：2016-07-28

1673-5897(2016)6-252-07

X171.5

A

馮新斌(1968-)，男，地球化學(xué)博士，研究員，主要研究方向?yàn)榄h(huán)境地球化學(xué)，主要從事環(huán)境中汞、鎘、鉛等有害重金屬元素的生物地球化學(xué)循環(huán)與人體健康、重金屬污染環(huán)境修復(fù)和非傳統(tǒng)元素穩(wěn)定同位素地球化學(xué)研究。

趙慧芳, 閆海魚, 王訓(xùn), 等. 中國南方稻田土壤汞含量及潛在危害評(píng)價(jià)[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào)，2016, 11(6): 252-258

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