周向陽，鄒幽蘭，趙光金，楊娟

(1.中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院，湖南長沙410083；2.電力研究院河南電網(wǎng)，河南鄭州450052)

退役鋰動(dòng)力電池預(yù)測技術(shù)研究

周向陽1，鄒幽蘭1，趙光金2，楊娟1

(1.中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院，湖南長沙410083；2.電力研究院河南電網(wǎng)，河南鄭州450052)

鋰動(dòng)力電池從電動(dòng)汽車上退役后仍有高達(dá)80%的剩余容量，有較高的利用價(jià)值。分析了開展退役電池研究的現(xiàn)實(shí)背景，闡述了國內(nèi)外對(duì)鋰動(dòng)力電池預(yù)測研究現(xiàn)狀與發(fā)展動(dòng)態(tài)，介紹了電池品質(zhì)預(yù)測技術(shù)研究方法，特別提出退役鋰動(dòng)力電池在電力系統(tǒng)儲(chǔ)能方面的利用及其關(guān)鍵技術(shù)。通過實(shí)際應(yīng)用各種預(yù)測技術(shù)，最終確定退役電池的綜合品質(zhì)(荷電狀態(tài)，內(nèi)阻和材料劣化程度等)，從而進(jìn)一步提高鋰動(dòng)力電池的利用率。

退役鋰動(dòng)力電池；電化學(xué)阻抗；荷電狀態(tài)；壽命預(yù)測

未來新能源汽車產(chǎn)業(yè)重點(diǎn)發(fā)展插電式混合動(dòng)力汽車、純電動(dòng)汽車和燃料電池汽車。預(yù)計(jì)2020年新能源汽車將實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化，而電動(dòng)汽車主要采用鋰離子電池作為動(dòng)力源。鋰離子電池的壽命一般為2～3年，一輛電動(dòng)汽車的電池組包含80～120塊單體鋰離子電池。假設(shè)每輛電動(dòng)汽車上載有100塊單體鋰電池，則2015年全國市場上投入使用的動(dòng)力鋰離子電池?cái)?shù)量將達(dá)1億塊。目前而言，已經(jīng)有數(shù)量可觀的動(dòng)力電池退役待利用，將來還陸續(xù)會(huì)產(chǎn)生大量退役鋰動(dòng)力電池。鋰電池從電動(dòng)汽車上退役后仍有高達(dá)80%的剩余容量，有較高的利用價(jià)值。本文面向國家大力發(fā)展電動(dòng)汽車的戰(zhàn)略目標(biāo)，考慮對(duì)電動(dòng)汽車“退役”后的動(dòng)力鋰電池(簡稱退役電池)的有效再利用，特別是用于電力系統(tǒng)儲(chǔ)能，以實(shí)現(xiàn)延長電池壽命、降低電池使用及儲(chǔ)能成本，提高新能源的利用率，對(duì)其相關(guān)研究進(jìn)展與技術(shù)進(jìn)行了詳細(xì)地闡述。

1 國內(nèi)外鋰電預(yù)測研究現(xiàn)狀和發(fā)展動(dòng)態(tài)

國內(nèi)外關(guān)于鋰離子電池性能的研究已較為深入，但在可靠性壽命預(yù)計(jì)方面的報(bào)道仍然比較少見。從電動(dòng)車上退役的鋰電池因數(shù)量龐大(數(shù)以噸記)，剩余容量較高，但差異性較大，而成為了國內(nèi)外專家開發(fā)再利用的熱點(diǎn)。2010年9月，ABB宣布與通用汽車公司簽署合作協(xié)議，探索利用通用雪佛蘭Volt的車載動(dòng)力鋰電池建設(shè)經(jīng)濟(jì)型儲(chǔ)能系統(tǒng)的可能性。2010年9月，日產(chǎn)汽車與住友商事宣布，兩公司共同研究電動(dòng)汽車(EV)配備的鋰電池再利用技術(shù)。GS湯淺、三菱商事、三菱汽車及Lithium Energy Japan(LEJ)四家公司于2011年1月26日，開展三菱電動(dòng)汽車用鋰電池回收再利用的試驗(yàn)研究。國內(nèi)，中國電力科學(xué)研究院及國網(wǎng)電力科學(xué)研究院等研究機(jī)構(gòu)在新的鋰電池用于儲(chǔ)能方面開展了一系列的研究，比亞迪公司、河南環(huán)宇賽爾新能源科技有限公司等設(shè)計(jì)制造了部分不同容量的儲(chǔ)能系統(tǒng)，但對(duì)退役電池用于電力系統(tǒng)儲(chǔ)能研究尚處于論證探索階段。

今后電動(dòng)汽車將實(shí)現(xiàn)快速發(fā)展和普及，對(duì)退役電池實(shí)施梯級(jí)利用是電動(dòng)汽車產(chǎn)業(yè)健康可持續(xù)發(fā)展不可或缺的一環(huán)，可以完善電動(dòng)汽車清潔發(fā)展鏈條，兼具環(huán)境、社會(huì)、經(jīng)濟(jì)等綜合效益。未來幾年在全國各大中城市將會(huì)建設(shè)大量電動(dòng)汽車智能充換電站，這些充換電站自成網(wǎng)絡(luò)體系，是現(xiàn)成的動(dòng)力鋰電池收集、分類網(wǎng)點(diǎn)，省去了收集網(wǎng)點(diǎn)的建設(shè)、管理成本，可以大大降低梯級(jí)利用及回收處理成本。提早展開退役電池梯級(jí)利用相關(guān)基礎(chǔ)、產(chǎn)業(yè)化研究，具有經(jīng)濟(jì)、資源及環(huán)境等綜合效益。

2 電池品質(zhì)預(yù)測技術(shù)研究方法

研究電池的壽命及劣化程度等需要解決的基本問題主要有：荷電狀態(tài)的估計(jì)[1-3]、內(nèi)阻的估計(jì)[4-5]、壽命的估計(jì)[6-8]。為了最大限度發(fā)揮退役鋰動(dòng)力電池的剩余容量，應(yīng)考慮電池本身的性能和外部應(yīng)力兩方面的因素影響下，測量電池荷電狀態(tài)、內(nèi)阻、容量等重要參數(shù)的變化，并根據(jù)得到的電池壽命衰減與電池內(nèi)部參數(shù)變化對(duì)應(yīng)的關(guān)系，確定電池的品質(zhì)。

首先根據(jù)材料正負(fù)極、電解液等的不同，對(duì)退役電池組進(jìn)行初步分類。然后根據(jù)電池的現(xiàn)有容量，內(nèi)阻和特性曲線進(jìn)一步分選，得到一致性較好的電池歸于一類，便于建立不同類型，不同失效形式下的標(biāo)準(zhǔn)模型庫。這樣利用各項(xiàng)測試技術(shù)可為每一類退役電池建立如下三種模型：

(1)電池內(nèi)阻的估計(jì)，即阻抗模型研究。電池的整個(gè)壽命歷程與阻抗的變化密切相關(guān)。因此，電池的阻抗模型研究成為了電池制造、分選、預(yù)測、監(jiān)控領(lǐng)域的熱點(diǎn)；

(2)電池荷電狀態(tài)預(yù)估。這是針對(duì)退役電池荷電容量在80%～60%之間的電池而言，這類電池從電動(dòng)車上淘汰下來后進(jìn)行一次充電后，電池的電能存儲(chǔ)量是有限的，如何精確估計(jì)其剩余容量，是使用前期必須考慮的，因此有必要分析電池退役前在線和離線辨識(shí)；

(3)退役電池的壽命估計(jì)。電池后期應(yīng)用所處的環(huán)境千變?nèi)f化，溫度、放電制度等不同，都會(huì)影響鋰電池的壽命。有必要對(duì)鋰電池壽命的預(yù)估進(jìn)行分析研究。

2.1 退役電池電化學(xué)阻抗譜(EIS)預(yù)測技術(shù)

(1)EIS的發(fā)展

在電化學(xué)性能的研究過程中，多采用交流阻抗譜法。20世紀(jì)50年代，Delahay[9]就已經(jīng)從理念上系統(tǒng)地討論了用交流方法研究電化學(xué)過程動(dòng)力學(xué)的問題。60年代初，荷蘭物理化學(xué)家J.H.Sluyters[10]在實(shí)驗(yàn)中實(shí)現(xiàn)了電化學(xué)阻抗譜方法(簡稱EIS)在電化學(xué)過程研究上的應(yīng)用，成為電化學(xué)阻抗譜的創(chuàng)始人。此后，電化學(xué)阻抗譜成為電化學(xué)研究中最活躍的一個(gè)分支。近年來，國際上定期舉行電化學(xué)學(xué)術(shù)會(huì)議，每次會(huì)議在理論和應(yīng)用上都有很多新的進(jìn)展。在1992年之前，國內(nèi)對(duì)電池惡化程度的預(yù)測技術(shù)還是比較落后的，一些企業(yè)對(duì)電池狀態(tài)的測試采用的都是比較粗糙的方法，很難達(dá)到精確的估計(jì)。但是近年來，由于電池行業(yè)的壯大，很多學(xué)者對(duì)電池的狀態(tài)進(jìn)行了高度的關(guān)注，研發(fā)出很多對(duì)電池進(jìn)行預(yù)測的設(shè)備，并融入了現(xiàn)代控制理論，使預(yù)測設(shè)備更具有數(shù)字化、自動(dòng)化。目前國內(nèi)外已經(jīng)有很多研究機(jī)構(gòu)把這種電化學(xué)阻抗譜方法引入到了電池的建模和研制的過程中，這證明把這種方法應(yīng)用于電池的預(yù)測技術(shù)的研究過程中是可行的。

(2)EIS的測試原理

電化學(xué)阻抗譜方法是一種以小振幅的正弦波電位(或電流)為擾動(dòng)信號(hào)的電化學(xué)測量方法。電化學(xué)阻抗譜方法又是一種頻域的測量方法，它以測量得到的頻率范圍很寬的阻抗譜來研究電極系統(tǒng)，因而能比其他常規(guī)的方法得到更多的動(dòng)力學(xué)信息及電極界面結(jié)構(gòu)的信息。而電極結(jié)構(gòu)的變化能真實(shí)地反映出電池性能的變化，因此把這種方法應(yīng)用于電池預(yù)測中是科學(xué)的。電化學(xué)阻抗譜是電極系統(tǒng)在符合阻抗基本條件時(shí)電極系統(tǒng)的阻抗頻譜。通過對(duì)電池的內(nèi)部結(jié)構(gòu)和工作原理的分析，結(jié)合電極動(dòng)力學(xué)的原理，應(yīng)用電化學(xué)阻抗譜法，通過測得的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)建立電池阻抗模型，并通過數(shù)據(jù)求得模型中的元件參數(shù)。通過分析模型中的參數(shù)與電池荷電狀態(tài)以及容量的關(guān)系，為阻抗模型中的有關(guān)參數(shù)的預(yù)測提供理論依據(jù)[11-12]。

(3)EIS研究方法在電池預(yù)測技術(shù)中的應(yīng)用

近年來，研究了不同品質(zhì)下電池的歐姆內(nèi)阻與極化內(nèi)阻之間的關(guān)系，估計(jì)電池總內(nèi)阻在不同應(yīng)力(溫度，充放電倍率)影響下的變化規(guī)律，找出電池內(nèi)阻與電池壽命之間的關(guān)系。將EIS這種重要的電化學(xué)研究方法引入到電池的預(yù)測領(lǐng)域。

首先，從鋰電池的阻抗模型進(jìn)行深入地分析研究，從中找出與鋰電池壽命相關(guān)的參數(shù)關(guān)系，進(jìn)而為鋰電池的壽命估計(jì)提供可靠理論依據(jù)。

其次，模型的正確建立為所提出的歐姆內(nèi)阻和極化內(nèi)阻的預(yù)測提供了理論依據(jù)；將這種模型與常規(guī)的預(yù)測方法相結(jié)合，可提高電池分類后的一致性，提高電池組的性能和使用壽命。若這種基于阻抗模型參數(shù)的預(yù)測方法應(yīng)用于電池出廠預(yù)測的實(shí)驗(yàn)臺(tái)上，將會(huì)推進(jìn)電池行業(yè)的前進(jìn)，創(chuàng)造可觀的經(jīng)濟(jì)和社會(huì)效益。

2.2 電池荷電狀態(tài)(SOC)預(yù)測技術(shù)

(1)SOC預(yù)測法的現(xiàn)實(shí)意義

鋰離子電池的參數(shù)都具有非線性和時(shí)變的特性，在實(shí)車運(yùn)行時(shí)，電池的等效直流內(nèi)阻、容量[13]、荷電狀態(tài)等隨著電池的壽命[14]、充放電狀態(tài)[15-16]及溫度[17]等因素變化。在線估算電池SOC值將有效降低電池的過充和過放作用，電池的性能可被充分使用。從而提高系統(tǒng)的可靠性，后期的維護(hù)成本也大大降低。因此有必要在線估計(jì)電池的參數(shù)[18-20]。參數(shù)估計(jì)為基于模型的各種現(xiàn)代控制算法的應(yīng)用提供基礎(chǔ)，使這些理論得到推廣和應(yīng)用。此外，模型的參數(shù)為電池管理系統(tǒng)的離線仿真分析提供基礎(chǔ)，延長電池的使用壽命，同時(shí)確保電池退役后進(jìn)行合理儲(chǔ)能利用提供判斷依據(jù)[21]。

(2)SOC預(yù)測的方法研究

動(dòng)力電池SOC在線估計(jì)的方法有很多：安時(shí)積分法[22]、放電試驗(yàn)法[23]、開路電壓法[24]、負(fù)載電壓法、內(nèi)阻計(jì)算法、線性模型法[25]、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法和卡爾曼濾波法等很多方法。在實(shí)際應(yīng)用場合，由于存在安時(shí)積分的累計(jì)誤差，并且隨著使用時(shí)間的增加誤差會(huì)逐漸增加。因此，安時(shí)積分法對(duì)電池的SOC進(jìn)行估算并不能取得很好的效果。開路電壓法只適合電動(dòng)汽車的離線預(yù)測。零負(fù)載電壓法是在開路電壓法的基礎(chǔ)上，為實(shí)時(shí)預(yù)測需要作修改得來。但其參數(shù)受溫度、電流、充放電狀態(tài)等非線性因素的影響，很難計(jì)算精確，且這些參數(shù)的微小變化會(huì)對(duì)OCV的計(jì)算造成較大的誤差，從而影響到SOC的估算精度。內(nèi)阻計(jì)算法受很多非線性因素的影響，與SOC值之間不存在確定的一一對(duì)應(yīng)關(guān)系，計(jì)算誤差較大。經(jīng)過上述分析，單純通過測量交流阻抗來計(jì)算SOC值并不能得到很準(zhǔn)確的結(jié)果。其它在線辨識(shí)電池的準(zhǔn)確模型，如利用人工智能、模糊控制、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等方法辨識(shí)電池的準(zhǔn)確模型是將影響SOC的各種因素綜合到電池模型中，可提高SOC的估算精度。目前國內(nèi)外絕大多數(shù)成果停留在計(jì)算機(jī)仿真結(jié)果階段，離具體實(shí)際應(yīng)用還有距離。

2.3 鋰動(dòng)力電池的壽命預(yù)測技術(shù)

(1)壽命預(yù)測的現(xiàn)實(shí)意義

電池退役后，鋰電池的壽命測試是一個(gè)非常復(fù)雜的過程，因?yàn)殇囯姵貞?yīng)用所處的環(huán)境千變?nèi)f化，溫度、放電制度等不同，都會(huì)影響鋰電池的壽命。因此有必要對(duì)鋰電池的壽命的預(yù)估進(jìn)行分析研究，基于這樣的背景，建立鋰離子電池循環(huán)壽命模型無論是對(duì)性能研究的進(jìn)一步完善，還是對(duì)可靠性壽命預(yù)計(jì)都具有現(xiàn)實(shí)意義。

(2)壽命預(yù)測的研究方法

目前，國外對(duì)電池壽命預(yù)測的研究已有很多。日本的索尼株式會(huì)社研究了一種使用電池的端電壓和剩余容量之間關(guān)系的方法計(jì)算電池剩余容量。通過對(duì)電池容量的精確估計(jì)進(jìn)而與電池標(biāo)稱容的比值來計(jì)算電池的劣化程度。美國的先進(jìn)充電技術(shù)公司，尤里波德里查斯基等人[26]提出了一種電池的狀態(tài)或電量參數(shù)(比如電池的當(dāng)前電量和電池的最大充電容量)的快速測定方法。

國內(nèi)提出了一個(gè)快速預(yù)測鋰離子電池容量的方法，其特征在于：根據(jù)鋰離子電池容量的充放電曲線特性，分析充放電曲線的特征數(shù)據(jù)進(jìn)而推算出鋰離子電池的劣化程度。阿城繼電器股份有限公司[27]提出了采用自適應(yīng)神經(jīng)模糊系統(tǒng)進(jìn)行電池劣化程度預(yù)測的建模方法，模型綜合了多變量對(duì)劣化程度計(jì)算的影響，達(dá)到了對(duì)電池劣化程度準(zhǔn)確估計(jì)的目的。哈爾濱子木科技有限公司[28]也對(duì)鋰離子電池的劣化程度的預(yù)測有所研究。通過分析鋰離子電池開路電壓與鋰離子電池交流內(nèi)阻的與電池容量的關(guān)系，將人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)應(yīng)用到鋰離子電池的容量預(yù)測和模型的建立中，提出了一種通過部分放電來快速預(yù)測鋰離子電池容量的方法。進(jìn)而通過對(duì)容量的預(yù)測來預(yù)測鋰離子電池的壽命。

河南電網(wǎng)研究院聯(lián)合中南大學(xué)也進(jìn)行了相關(guān)壽命測試的工作，主要內(nèi)容有充放電容量、倍率性能、高低溫、常溫循環(huán)性能等。將性能預(yù)測結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，分析，第一種是從模型庫找函數(shù)進(jìn)行匹配預(yù)測，然后反推產(chǎn)生這種函數(shù)的原因，第二種是從物理意義建模，并進(jìn)行驗(yàn)證。通過兩者對(duì)比，驗(yàn)證壽命模型的預(yù)測精度，建立電池循環(huán)壽命標(biāo)準(zhǔn)模型庫。

(3)數(shù)據(jù)處理方法研究

在電池壽命預(yù)測試驗(yàn)中涉及大量數(shù)據(jù)，通常都需采用數(shù)據(jù)擬合方法來探索這些數(shù)據(jù)隱含的內(nèi)在規(guī)律[29-30]。如插值法、曲線擬合法、最小二乘法、遺傳規(guī)劃算法等。插值法預(yù)測曲線走向時(shí)，只與離散數(shù)據(jù)最后幾個(gè)點(diǎn)的走向有關(guān)。不能很好地反應(yīng)整體的變化規(guī)律。最小二乘法要求預(yù)先確定方程的結(jié)構(gòu)形式，然后再進(jìn)行函數(shù)結(jié)構(gòu)的參數(shù)估計(jì)。但實(shí)際中很難準(zhǔn)確判定方程的結(jié)構(gòu)形式，尤其是在數(shù)據(jù)量比較大的情況，很難估計(jì)數(shù)據(jù)間的關(guān)系，而擬合的精度往往就更不理想了。遺傳規(guī)劃算法是一種隨機(jī)性很強(qiáng)的全局搜索優(yōu)化算法，通常要預(yù)先對(duì)其進(jìn)行改進(jìn)，以提高收斂的性能，使其更適合實(shí)際應(yīng)用。其它方法還有如多元散亂數(shù)據(jù)多項(xiàng)式插值、基于剖分的方法、Sibson方法，Shepard方法、Kriging方法、薄板樣條、徑向基函數(shù)方法等。由于動(dòng)力電池的SOC，阻抗及壽命數(shù)據(jù)是由大量的浮點(diǎn)型數(shù)據(jù)組成，基于上述分析可選擇將最小二乘法和遺傳規(guī)劃算法相結(jié)合的算法，利用遺傳規(guī)劃算法對(duì)擬合函數(shù)的結(jié)構(gòu)進(jìn)行辨識(shí)，然后采用最小二乘法對(duì)擬合函數(shù)的參數(shù)進(jìn)行辨識(shí)，這樣互補(bǔ)的算法擬合函數(shù)是最優(yōu)秀的，精度也是在所有算法中最優(yōu)的。對(duì)退役鋰電池的壽命預(yù)測也可采用Matlab、ZSimpWin軟件建立基于遺傳算法的電化學(xué)阻抗譜結(jié)合最小二乘法的數(shù)據(jù)擬合處理。

3 總結(jié)

目前，國內(nèi)外普遍從電池的荷電狀態(tài)、內(nèi)阻及壽命三部分開展電池測試研究，已取得了一定的研究結(jié)果。但電池SOC預(yù)測及壽命預(yù)測與真實(shí)值之間普遍存在誤差，誤差隨著電池壽命的增大而減小，SOC標(biāo)準(zhǔn)誤差大多在3%～5%之間。壽命預(yù)測標(biāo)準(zhǔn)誤差大多在±10次左右。進(jìn)一步研究可在此基礎(chǔ)上將誤差逐步縮小，盡量與實(shí)際值相接近，如能實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，將極大的提高電池的實(shí)際使用性能，改善電池的使用環(huán)境。把這種方法應(yīng)用在實(shí)際應(yīng)用中，會(huì)給生產(chǎn)電池的商家?guī)碡S厚的經(jīng)濟(jì)效益，將會(huì)促進(jìn)電池行業(yè)的發(fā)展。

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Life prediction of retired lithium batteries

ZHOU Xiang-yang1，ZOU You-lan1，ZHAOGuang-jin2，YANG Juan1
(1.SchoolofMetallurgical Science and Engineering，Central South University，Changsha Hunan 410083，China; 2.Henan Electric Pow erCorporation，Electric PowerResearch Institute，Zhengzhou Henan 450052，China)

Electric vehicle batteries can be w idely reused after retiring from electric vehicles for its high residual capacity o f 80%.The research background and deve lopment of the prediction technology of retired batteries were elaborated.The usage of electric vehicle batteries and its technology w ere put fo rwarded in the energy storage of power system.The quality of electric vehicle batteries(such as the charge of state SOC，the internal resistance and the degree of m aterial deg radation)was determ ined via the app lication of these prediction techniques to further im prove the utilization rate of the electric vehicle batteries.

retired lithium batteries;internal resistance;state of charge(SOC);life p rediction

TM 912

A

1002-087 X(2016)07-1352-04

2015-12-02

國家自然科學(xué)基金(51204209；51274240)；河南電網(wǎng)科技支撐項(xiàng)目(HNDLKJ[2012]001-1)

周向陽(1969—)，男，湖南省人，教授，主要研究方向?yàn)楣I(yè)電化學(xué)。

楊娟，講師，博士