王啟棟 宋金明① 李學(xué)剛 袁華茂 李 寧 曹 磊

(1. 中國科學(xué)院海洋研究所 海洋生態(tài)與環(huán)境科學(xué)重點實驗室, 青島 266071; 2. 青島海洋科學(xué)與技術(shù)國家實驗室 海洋生態(tài)與環(huán)境科學(xué)功能實驗室, 青島 266071)

黃河口新生濕地沉積物中的金屬元素及其環(huán)境指示意義*

王啟棟1,2宋金明1,2①李學(xué)剛1,2袁華茂1,2李 寧1,2曹 磊1,2

(1. 中國科學(xué)院海洋研究所 海洋生態(tài)與環(huán)境科學(xué)重點實驗室, 青島 266071; 2. 青島海洋科學(xué)與技術(shù)國家實驗室 海洋生態(tài)與環(huán)境科學(xué)功能實驗室, 青島 266071)

通過對黃河口新生濕地沉積物巖芯中常量元素、稀土元素, 以及重金屬分布特征進(jìn)行研究, 探討了濱海濕地沉積物中金屬元素的環(huán)境指示意義。結(jié)果表明, 大部分金屬元素的分布模式類似, 均在40 cm左右出現(xiàn)明顯的低值區(qū), 這主要是由黃河挾帶而來的大量陸源物質(zhì)的輸入造成的。沉積物粒度組成及有機質(zhì)含量對金屬元素的分布影響顯著。常量元素中, Na2O與其他元素變化趨勢相反, 反映了潮汐對濱海濕地的侵蝕作用; 黃河口新生濕地沉積物單個稀土元素含量的大小順序與黃河沉積物和渤海沉積物基本一致,其稀土元素總量高于黃河沉積物而低于渤海沉積物, 表明黃河口濕地沉積物具有河流泥沙和海水顆粒物雙重來源, 而輕重分異比的變化則反映了物質(zhì)輸入的改變; 而在較高的有機質(zhì)和黏土含量的影響下, 黃河口新生濕地沉積物中重金屬發(fā)生了明顯的富集。

常量元素; 稀土元素; 重金屬; 沉積物; 黃河口新生濕地

河口濕地是海陸相互作用最為活躍的地帶, 也是重要的生態(tài)緩沖區(qū), 不僅具有調(diào)節(jié)氣候的功能, 還與人類社會的發(fā)展息息相關(guān)。然而, 在沿海地區(qū)經(jīng)濟迅速發(fā)展及氣候變化不斷加劇的背景下, 近幾十年來, 河口濕地的環(huán)境演化也在不斷加快, 并且引起了人們的重視。濕地沉積物是多數(shù)化學(xué)物質(zhì)的載體和儲存空間, 不僅具有截留污染物、凈化水環(huán)境等重要生態(tài)功能, 還保留了物質(zhì)來源及人類活動等訊息, 是記錄濱岸環(huán)境演化的信息載體。而沉積物中金屬元素的分布與富集受物質(zhì)來源、環(huán)境條件及人類活動等多種因素的影響, 蘊含了豐富的地球化學(xué)信息(徐亞巖, 2010)。本文系統(tǒng)地研究了黃河口新生濕地沉積物中常量元素、稀土元素, 以及重金屬的地球化學(xué)特征, 初步解析了其蘊含的環(huán)境變化信息, 為河口濱海濕地元素地球化學(xué)循環(huán)和環(huán)境演變機制的研究提供基礎(chǔ)。

1 研究區(qū)域

黃河三角洲濕地是我國最年輕的濱海濕地生態(tài)系統(tǒng), 現(xiàn)代黃河三角洲是指 1855年以來黃河河道北徙后形成的巨大扇形堆積體。而本文的研究區(qū)主要是指1976年黃河改道至清水溝流路后所衍生出的黃河口新生濕地區(qū)域,位于黃河三角洲國家級自然保護(hù)區(qū)(37°40′N～ 38°10′N, 118°41′E～119°16′E)內(nèi), 119°00′ E以東的黃河入?？谔?圖1)。該區(qū)域地勢平坦,無自然屏障, 受渤海封閉地形的影響, 波浪受風(fēng)的控制比較顯著, 潮汐則屬于不規(guī)則半日潮, 近岸的漲潮歷時一般小于落潮歷時, 存在漲落潮歷時不等現(xiàn)象(于君寶等, 2010)。此外,該區(qū)域風(fēng)暴潮等自然災(zāi)害頻發(fā), 海水入侵襲擊黃河三角洲平原可遠(yuǎn)達(dá)15～30km。黃河口新生濕地的植被以水生植被和鹽生植被為主,植物群落組成相對簡單, 建群種少, 主要有蘆葦、檉柳及翅堿蓬等(邵秋玲等, 2002)。植被的分布與土壤鹽堿化程度有關(guān)。新生濕地的土壤類型以潮土和鹽土為主, 多為輕壤土和中壤土(賀強等, 2009)。

圖1 采樣點示意圖Fig.1 Map of sampling station

2 材料和方法

2.1 樣品的采集

黃河口新生濕地的采樣站位如圖1所示。2012年5月, 在黃河口濕地自然保護(hù)區(qū)內(nèi)的黃河北岸、距離海岸線5～6km、距離黃河岸邊 500m 左右的位置處設(shè)置采樣站位 HY1 (37°46.032′N, 119°09.618′E), 用土壤剖面法采集柱狀沉積物樣品。HY1站位周圍均勻分布有翅堿蓬, 在輕輕拔掉翅堿蓬后挖掘土壤剖面,并從表層開始按 2cm間隔分層取樣至 70 cm,在采樣過程中避開生物洞穴, 挑選無明顯生物擾動的樣品并記錄剖面的形態(tài)特征。沉積物樣品封存于聚乙烯塑料袋中, 帶回實驗室進(jìn)行測量。

2.2 樣品的測定

取一定量的沉積物濕樣, 加入 10%H2O2去除有機質(zhì), 過量的H2O2通過沸騰蒸發(fā)去除,將處理后的沉積物用超聲儀分散, 在激光粒度儀(Cilas 940L)上測定沉積物粒度。根據(jù)沉積物不同粒徑的累計百分含量得到砂、粉砂和黏土的含量。沉積物的總有機碳(total organic carbon, TOC)含量用重鉻酸鉀和濃硫酸氧化法測定。

3 結(jié)果與討論

3.1 常量元素

黃河口新生濕地沉積物巖芯HY1中常量元素的垂直分布如圖2所示。從圖2中可以看出, Al2O3、CaO、Fe2O3、MgO、K2O和MnO的含量隨深度變化的模式類似, 均在 29～ 47cm 出現(xiàn)明顯的低值區(qū), 最小值都出現(xiàn)在39cm處。而在29cm以上及47cm以下, 這6種元素也都出現(xiàn)不同程度的波動。Na2O的垂直分布與以上6種元素正好相反, 在29～47cm深度段出現(xiàn)明顯的高值區(qū), 反映出Na2O的來源與其他元素不同。TiO2的垂直分布沒有明顯的層化現(xiàn)象, 但在 39cm以下變化不大, 而在 39cm以上波動劇烈, 最小值出現(xiàn)在 27cm處。而且從整體來看, 39cm以上沉積物中TiO2含量的平均值明顯高于39cm以下。

對各常量元素及TOC和黏土含量進(jìn)行相關(guān)性分析, 其結(jié)果見表1。Al2O3、Fe2O3、MgO是黏土礦物的主要組分, Al2O3、Fe2O3、MgO和 CaO、K2O、MnO之間均存在顯著的正相關(guān)關(guān)系, 暗示著CaO、K2O和MnO主要富集于黏土礦物上。相對于近海沉積物中的 CaO主要來自于生物碎屑, 黃河口濕地沉積物中的 CaO主要來自于陸源礦物, 這是由于黃河中游富含碳酸鹽的黃土是黃河泥沙的主要來源, 而高含量的 CaO也是黃河沉積物的重要特征之一(楊守業(yè)和李從先, 1999)。Na2O與以上6種元素均呈顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系, 說明其含量隨著黏土礦物的增加而降低。在近海沉積物中, Na2O通常與海洋化學(xué)沉積作用有關(guān), 而在黃河口新生濕地, 陸源黏土礦物的輸入削弱了海洋化學(xué)沉積, 對 Na2O起到了稀釋作用。Ti是一種惰性元素, 風(fēng)化難以形成可溶性的化合物, 因此在沉積物中比較穩(wěn)定, 通常用于指示陸源碎屑組分(劉升發(fā)等, 2010), 但是在黃河口新生濕地沉積物中 TiO2與其他元素氧化物均沒有顯著的相關(guān)關(guān)系, 并且其分布也不受有機質(zhì)含量及粒度組成的影響。Ti是一種惰性元素, 其含量只取決于陸源碎屑物質(zhì)的輸入,因此這種結(jié)果很可能是由于沉積后的Al2O3等黏土礦物還受到了海水侵蝕的影響。

3.2 稀土元素

黃河口新生濕地沉積物巖芯HY1中輕稀土元素(light rare earth element, LREE)、重稀土元素(heavy rare earth elements, HREE)及總稀土元素(rare earth elements, REE)含量的垂直分布如圖3所示。HREE含量的垂直變化不大, REE的垂直分布與LREE的垂直分布相一致, 均在35～47cm存在低值區(qū), 并且在39cm處有最小值。單個稀土元素含量的大小順序為Ce > La > Nd > Pr > Sm > Gd > Dy > Yb > Er > Eu > Ho > Tb > Tm > Lu, 該順序與黃河沉積物及渤海灣沉積物基本一致, 只在Yb-Er處略有顛倒, 但是差別很小(楊守業(yè)等, 2003; 徐亞巖, 2010)。LREE、HREE和REE的平均含量分別為153.70mg/kg、18.75mg/kg和171.15mg/kg (表2), 3個含量均高于黃河沉積物而低于渤海灣沉積物, 但是輕重比值∑LREE/∑HREE(L/H)比黃河及渤海灣沉積物都低, 說明相對于黃河沉積物來說, 黃河口新生濕地沉積物中的稀土元素產(chǎn)生了一定程度的富集, 雖然總的富集程度不及渤海灣沉積物, 但是 HREE的相對含量更高。

圖2 沉積物巖芯HY1中常量元素的垂直分布Fig.2 Vertical distributions of major elements in the sediment core HY1

除了∑LREE/∑HREE(L/H)可以指示輕重稀土元素的分異程度外, 還有其他特征指示參數(shù)代表不同的地球化學(xué)意義。δCe和δEu反映了Ce和Eu的異常分布, 可用于指示沉積物的氧化還原條件。在還原環(huán)境中, 容易沉積的CeO2和 Eu3+被還原為易溶解的 Ce3+和 Eu2+,造成兩種元素的負(fù)異常。經(jīng)過北美頁巖標(biāo)準(zhǔn)化的特征比值(La/Yb)NASC、(La/Sm)NASC和(Gd/Yb)NASC可分別代表輕重稀土間的分異程度、輕稀土間的分異程度及重稀土間的分異程度。黃河口新生濕地沉積物巖芯中主要特征指示參數(shù)的統(tǒng)計值見表2, 其垂直分布模式如圖4所示。δCe平均值為0.90, 沒有明顯的負(fù)異常; 而δEu的平均值為0.60, 負(fù)異常明顯。δCe和δEu的垂直變化很小, 變異系數(shù)僅為1.1%和1.5%。同渤海灣相比, Ce和Eu的負(fù)異常程度更高; 而同黃河沉積物相比, Ce的負(fù)異常更甚, 但 Eu的負(fù)異常程度卻偏小。(La/Yb)NASC平均值為1.23, 說明發(fā)生了一定程度的輕重分異, 但是分異程度低于黃河沉積物。(La/Sm)NASC和

雖然地下連續(xù)墻存在施工費用高、施工難度大等問題和不足，但由于其具有防滲性能好、施工振動小、整體剛度大等其他工法無法比擬的優(yōu)越性，應(yīng)用前景非常廣闊。地下連續(xù)墻的施工和管理有很多需要我們學(xué)習(xí)和探討的地方，在今后的工作中我們會繼續(xù)努力，爭取把這方面的工作做得更好。

(Gd/Yb)NASC顯示LREE和HREE的分異程度較弱。3種比值幾乎都處于黃河沉積物和渤海灣沉積物之間, 表明黃河口濕地沉積物既有河流懸浮物的輸入, 也有近岸海域中顆粒物的輸入。從垂直分布上看, (La/Sm)NASC的垂直變化較小, 而(La/Yb)NASC和(Gd/Yb)NASC隨深度的波動較劇烈, 表明REE和HREE分異的變化較大。同時, 黃河沉積物和渤海灣沉積物的(La/Yb)NASC和(Gd/Yb)NASC差別很大, 因此這兩個比值在黃河口濕地沉積物巖芯中的垂直變化可能反映了不同來源物質(zhì)輸入的變化。

表1 沉積物巖芯HY1中常量元素氧化物之間的相關(guān)性(n=35)Tab.1 Relationships among major elements in the sediment core HY1 (n=35)

圖3 沉積物巖芯HY1中輕稀土元素(LREE)、重稀土元素(HREE)及總稀土元素(REE)含量的垂直分布Fig.3 Vertical distributions of LREE, HREE and REE in the sediment core HY1

表2 沉積物巖芯HY1中稀土元素含量及主要參數(shù)Tab.2 Statistics of REE and primary relevant parameters (單位: mg/kg)

稀土元素的分布及配比不僅取決于物質(zhì)的來源, 還與沉積環(huán)境及沉積物的類型和性質(zhì)密切相關(guān)。LREE、HREE及REE與代表性的常量元素氧化物、有機質(zhì)含量及粒度之間的相關(guān)關(guān)系見表3。結(jié)果顯示, LREE、HREE及REE均與Al2O3呈顯著的正相關(guān)關(guān)系, 與Na2O呈顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系, 與黏土含量也呈顯著的正相關(guān)關(guān)系, 表明稀土元素主要賦存于細(xì)顆粒黏土礦物上并且受到海潮侵蝕的影響。TOC只與HREE在P<0.05水平上呈顯著正相關(guān), 而與LREE和REE無相關(guān)性, 說明有機質(zhì)的存在只對重稀土元素的賦存有一定影響,這可能和某些有機絡(luò)合物的形成有關(guān)。

圖4 沉積物巖芯HY1中稀土元素特征比值的垂直分布Fig.4 Vertical distributions of REE parameters in the sediment core HY1

表3 輕、重稀土元素及總稀土元素與常量元素、有機質(zhì)及粒度的相關(guān)性Tab.3 Relationships among LREE, HREE, REE and major elements, TOC and clay content

3.3 重金屬

黃河口新生濕地沉積物巖芯HY1中重金屬的含量見表4。Cd和Pb的變異系數(shù)較高, 平均值分別為0.26mg/kg和26.92mg/kg; Cu、Zn和V的變異系數(shù)接近, 平均值分別為27.06mg/kg、80.84mg/kg和80.32mg/kg; Cr、Ni和Co的變異系數(shù)較小, 平均值分別為 79.45mg/kg、34.92mg/kg和14.25mg/kg。同渤海灣表層沉積物相比, 黃河口新生濕地沉積物中重金屬的含量略低,但是仍遠(yuǎn)高于黃河沉積物, 說明同近海沉積物類似, 濱海濕地沉積物對重金屬也起到了富集的作用, 是重金屬的匯區(qū)。

沉積物巖芯中重金屬的垂直分布如圖5所示。從圖5中可以看出, Cr、Cu、Zn、Ni和 Co具有相似的分布模式, 大體可以分為 3個階段: 0～29cm段, 重金屬含量變化不大, 在淺層有一定程度的波動; 29～47cm段為明顯的低值區(qū), 重金屬含量出現(xiàn)極小值; 47cm 以深,重金屬含量與0～29cm段相當(dāng), 整體變化較小,在深層有不同程度的波動。根據(jù)沉積物計年, 29～47cm段的年份為1978～1989年, 正好處于黃河口改道清水溝流路之后的快速堆積階段(Wang et al., 2016), 因此大量的黃河泥沙堆積是該層沉積物重金屬含量出現(xiàn)低值區(qū)的主要原因。Pb的分布與以上5種重金屬略有不同,在29～47cm段低值區(qū)的含量與47cm以深的差別并不明顯, 因此更偏向于兩段分布。以29cm為分界線, 淺層沉積物和深層沉積物Pb的平均含量分別為 34.1mg/kg和 21.5mg/kg,差別十分顯著。Pb不僅可以通過陸源輸入, 還可以通過大氣沉降進(jìn)入到沉積物中。隨著汽車事業(yè)的迅猛發(fā)展, 大氣中的 Pb含量不斷上升。隨著黃河口濕地沉積物堆積速率的減慢,一方面大氣輸入到沉積物中的 Pb比例增大,另一方面通過潮汐輸入的近岸水體中的污染物也在增多, 因此造成了 Pb含量的急劇升高。Cd在45cm以深含量變化劇烈, 而在45cm以淺隨著深度的減小有緩慢增加的趨勢。Cd的性質(zhì)比較活潑, 十分容易發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化, 45cm以深含量的劇烈波動可能與其在地下海水入侵的影響下發(fā)生的遷移轉(zhuǎn)化有關(guān)。V在27cm和 39cm處出現(xiàn)了極小值, 在黃河改道的影響下 V含量略有降低, 除此之外整體變化不大。

表4 黃河口新生濕地沉積物巖芯HY1中重金屬的含量Tab.4 Contents of heavy metals in the sediment core of HY1

表5列出了重金屬之間的相關(guān)關(guān)系。結(jié)果顯示, 除Cd-V、Cd-Zn、Pb-V和Pb-Zn外, 其他元素兩兩之間均存在十分顯著的相關(guān)關(guān)系。從圖5可以看出, Zn是垂直變化最小的元素,只在65cm處有一個遠(yuǎn)高于平均含量的極大值,因此Zn與變化較為劇烈的Cd和Pb沒有相關(guān)關(guān)系。Cd與V在深層的分布有較大差異, 而Pb與V在29cm以淺的分布差異明顯, 因此都不具有相關(guān)性。這進(jìn)一步說明了Cd在深層發(fā)生了較大程度的遷移轉(zhuǎn)化, 而 Pb在上層的來源同深層, 以及同其他重金屬之間具有明顯的差異。

重金屬的分布受多種因素影響。濕地植物對沉積物組分的重要影響已被許多的研究證實, 宋金明等(2011)、袁華茂等(2011)對膠州灣濱海濕地中金屬元素的研究發(fā)現(xiàn), 優(yōu)勢植物翅堿蓬中的金屬元素與沉積物中的含量密切相關(guān), 且植物體不同部位對沉積物微量元素運移的種類和量有顯著差異(宋金明等, 2011),植物凋落物進(jìn)入濕地沉積物顯然會影響沉積物中元素的分布格局。有機質(zhì)對重金屬有很好的親和性, 可以通過吸附及形成配合物等方式影響重金屬的生態(tài)毒性和遷移轉(zhuǎn)化等地球化學(xué)行為(Yuan et al., 2012)。黃河口新生濕地沉積物巖芯中重金屬和有機質(zhì)的相關(guān)關(guān)系如圖6所示。所有的重金屬與有機質(zhì)含量之間都存在顯著的相關(guān)關(guān)系(個別元素剔除異常點),其中Cu和Pb與有機質(zhì)之間的相關(guān)系數(shù)最高,關(guān)系最為密切。Cd與有機質(zhì)的關(guān)系最不密切,只在P<0.05水平上相關(guān), 并且相關(guān)系數(shù)較小,可能是由于Cd的性質(zhì)較活潑, 容易發(fā)生遷移轉(zhuǎn)化。此外, 沉積物顆粒大小也是影響重金屬含量及分布的重要因素, 細(xì)顆粒物質(zhì)具有較高的比表面積, 可以通過表面吸附和離子吸附使重金屬得到富集。重金屬與黏土含量之間的相關(guān)關(guān)系如圖7所示。除了Cd外, 所有的重金屬均在 P<0.01水平上與黏土含量呈顯著正相關(guān), 其中仍以Cu和Pb與黏土含量的關(guān)系最為密切?？偟膩砜? 有機質(zhì)和粒徑是控制黃河口新生濕地沉積物中重金屬含量及分布最主要的因素, 高含量的有機質(zhì)和黏土顆粒有助于重金屬在沉積物中富集。

圖5 沉積物巖芯HY1中重金屬的垂直分布Fig.5 Vertical distribution of heavy metals in the sediment core HY1

表5 重金屬之間的相關(guān)關(guān)系Tab.5 Relationships among heavy metals

圖6 沉積物中重金屬與有機質(zhì)之間的關(guān)系(斜線刪除異常點)Fig.6 Relationships between heavy metals and TOC in the sediment (outliers were removed by the biases)

圖7 沉積物中重金屬與黏土含量之間的關(guān)系(斜線刪除異常點)Fig.7 Relationships between heavy metals and clay content in the sediment (outliers were removed by the biases)

4 結(jié)論

黃河口新生濕地沉積物中大部分金屬元素的垂直分布模式類似, 均在40cm左右的深度出現(xiàn)明顯的低值區(qū)。同鄰近區(qū)域相比, 黃河口新生濕地沉積物中稀土元素和重金屬的含量高于黃河沉積物而低于渤海灣沉積物, 因此金屬元素的低值區(qū)主要是由黃河泥沙的大量輸入造成的。Na2O的垂直分布與其他元素相反, 反映了海水對濕地的侵蝕作用。輕重稀土元素的分異比(La/Yb)NASC高于渤海沉積物而低于黃河沉積物, 其垂直分布體現(xiàn)了不同時期黃河泥沙和渤海顆粒物輸入到黃河口新生濕地的比例變化。重金屬的分布受有機質(zhì)、黏土含量的影響顯著, 并且與物質(zhì)輸入的變化密切相關(guān)。整體上, 常量元素反映了沉積物基質(zhì)的變化, 稀土元素可以指示沉積物理化環(huán)境, 而重金屬則反映了沉積物的污染情況。總體看來, 黃河口新生濕地沉積物中金屬元素的垂直分布能夠反映物質(zhì)輸入變化及海陸相互作用等訊息。

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Metal Elements in the Sediment of the Newly Created Wetlands of Yellow River Estuary and Their Environmental Significances

WANG Qi-Dong1,2, SONG Jin-Ming1,2*, LI Xue-Gang1,2, YUAN Hua-Mao1,2, LI Ning1,2, CAO Lei1,2
(1. Key Laboratory of Ecology and Environment, Institute of Oceanography, Chinese Academy of Sciences, Qingdao 266071, China; 2. Laboratory of Marine Ecology and Environmental Sciences, Qingdao National Laboratory for Marine Science and Technology, Qingdao 266071, China) *Corresponding author, E-mail: jmsong@qdio.ac.cn

Distributions of major elements, rare earth elements (REE) and heavy metals in the sediment core of the newly created wetlands of Yellow River Estuary were investigated and environmental significances of metal elements were discussed. The results showed that most metal elements had similar distribution patterns, which presented a low value zone at about 40 cm due to the numerous input of sediment from Yellow River. Grain size composition and organic matter content had significant influence on the distribution of metal elements. Specially, the distribution of Na2O was opposite to most other elements, reflecting the tidal erosion of the wetland. The concentration order of single REE in the sediment of Yellow River Estuary wetlands was consistent with the Yellow River sediment and Bohai sea sediment, but the total REE content was higher than the Yellow River sediment and lower than the Bohai sediment, indicating that the sediment in the Yellow River Estuary wetlands came from both Yellow River and Bohai Sea. The variation of (La/Yb)NASCcould reflect the change of material input. Besides, the heavy metals in the sediment of Yellow River Estuary wetlands enriched significantly under the influence of high contents of organic matter and clay particles.

major elements; rare earth elements; heavy metals; sediment; newly created wetlands of the Yellow River Estuary

P734.2

10.12036/hykxjk20160721002

* 資助項目: 中國科學(xué)院海洋先導(dǎo)專項(XDA11020102); 青島海洋科學(xué)與技術(shù)國家實驗室“鰲山人才”計劃項目(2015ASTP-OS13)。王啟棟, 男, 助理研究員, E-mail: tdxzwqd@126.com

① 通訊作者: 宋金明, 男, 研究員, 從事海洋生物地球化學(xué)。E-mail: jmsong@qdio.ac.cn

2016-07-21