顏 鈺 李盼盼 陶 軍 顧 衛(wèi)#(.北京師范大學(xué)地表過程與資源生態(tài)國家重點實驗室，北京 00875；.北京師范大學(xué)環(huán)境學(xué)院，北京 00875)

隨著快速的工業(yè)化和城市化發(fā)展進(jìn)程，城市已成為人類活動最強烈的區(qū)域，其環(huán)境受到工業(yè)生產(chǎn)、交通運輸、城市建設(shè)和居民生活等因素的影響。道路灰塵是城市重金屬等污染物的重要載體，對污染物在城市環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化起重要作用[1]95,[2]。灰塵中的污染物可經(jīng)地表徑流、風(fēng)力作用等途徑遷移到大氣、水體和土壤等環(huán)境介質(zhì)中，直接或間接影響城市環(huán)境質(zhì)量[3]，并且可以通過攝食、呼吸吸入和皮膚接觸等暴露途徑對人體健康帶來危害[4],[5]744。在過去幾十年中，國內(nèi)外許多學(xué)者對城市道路灰塵重金屬的累積現(xiàn)狀、空間分布特征和來源等進(jìn)行了研究[1]96,[6-7],[8]159，這些研究主要關(guān)注工業(yè)區(qū)、交通干線、商業(yè)區(qū)等重點區(qū)域，而對一些特殊區(qū)域如高校等關(guān)注不夠[9]，對這些特殊區(qū)域地表環(huán)境重金屬導(dǎo)致的健康風(fēng)險尤其缺乏認(rèn)識。

北京是我國的政治文化中心，是超級大城市之一，其城市環(huán)境質(zhì)量受到廣泛關(guān)注。截至2012年底，北京共有91所高校，在校大學(xué)生人數(shù)達(dá)95萬[10]。高校是城市中人群密集的場所，是廣大大學(xué)生集中學(xué)習(xí)生活的地方，校園道路灰塵中的重金屬污染可能會對廣大學(xué)生的身心健康造成影響。本研究以北京高校校園道路灰塵為研究對象，對灰塵中Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb的濃度進(jìn)行測定，并利用美國環(huán)境保護(hù)署(USEPA)提出的健康風(fēng)險評價模型評價大學(xué)生在校期間重金屬暴露所致的健康風(fēng)險，為評估城市環(huán)境質(zhì)量提供理論參考。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

本研究選取了北京市區(qū)內(nèi)10所高校，分別為：清華大學(xué)(以下簡稱清華)、北京大學(xué)(以下簡稱北大)、中國人民大學(xué)(以下簡稱人大)、北京師范大學(xué)(以下簡稱北師大)、北京郵電大學(xué)(以下簡稱北郵)、北京理工大學(xué)(以下簡稱北理工)、北京外國語大學(xué)(以下簡稱北外)、中央民族大學(xué)(以下簡稱民大)、北京化工大學(xué)(以下簡稱北化)、北京中醫(yī)藥大學(xué)(以下簡稱北中醫(yī))。10所高校的位置如圖1所示。道路灰塵采樣在2014年11月進(jìn)行，采樣點路面干燥且連續(xù)10 d以上無降雨。每所高校內(nèi)按照不同方位選擇5個采樣點，累計50個采樣點。每個采樣點選取水泥或瀝青硬化路面，將道路分成左、中、右3段或東、西、南、北、中5段，每段為1.5 m×5.0 m左右的矩形區(qū)域。在距離硬化路面邊緣0.5 m的范圍內(nèi)用干凈的毛刷仔細(xì)清掃，來回清掃3次，盡可能采集更多的微小顆粒物，然后用聚乙烯鏟收取。利用四分法取樣，保留約300 g樣品裝入聚乙烯自封袋。樣品采集后當(dāng)天帶回實驗室，棄去大塊砂石、樹葉枝條、煙頭等雜物，在通風(fēng)、避光、室溫的條件下自然風(fēng)干2周至恒重。風(fēng)干后的樣品用瑪瑙研缽研碎，過0.15 mm尼龍篩，裝入聚乙烯自封袋中干燥保存。

圖1 10所北京高校的位置Fig.1 Location of 10 studied universities in Beijing

1.2 樣品測定與分析

稱取0.1 g過篩后的道路灰塵樣品倒入50 mL聚四氟乙烯罐中，加入5 mL硝酸(優(yōu)級純)和2 mL氫氟酸(優(yōu)級純)。將聚四氟乙烯罐置于自動消解儀(ST-60型)中，于140 ℃下加熱1 h；加入1 mL高氯酸(優(yōu)級純)，升溫到160 ℃加熱1 h；再升溫到180 ℃，加熱45 min后取下回流漏斗，趕酸至近干。冷卻后用高純水定容至25 mL，再用電感耦合等離子體光譜儀(SPECTRO ARCOS EOP型，德國斯派克分析儀器公司)測定Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb濃度。樣品分析過程中加入國家土壤標(biāo)準(zhǔn)參比物質(zhì)GSS1，制備3個平行樣進(jìn)行實驗流程質(zhì)量控制，GSS1的回收率為94.7%～98.6%，平行樣的標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于10%，測定結(jié)果達(dá)到質(zhì)量控制要求。

1.3 重金屬污染評價方法

國內(nèi)外學(xué)者已經(jīng)提出了許多用于評價土壤、沉積物和灰塵中重金屬累積狀況的方法[11]778,[12-13]。本研究采用近年來被廣泛使用的地累積指數(shù)法[11]778，對北京高校校園道路灰塵的重金屬污染進(jìn)行評價。地累積指數(shù)(Igeo)的計算公式為：

(1)

式中：ci為道路灰塵中污染物i的質(zhì)量濃度，mg/kg；Bi為污染物i的地球化學(xué)背景值，mg/kg，本研究中Bi采用北京土壤重金屬背景值[14]121。評價標(biāo)準(zhǔn)為：Igeo<0表示無污染；0≤Igeo<1表示輕度污染；1≤Igeo<2表示中度污染；2≤Igeo<3表示中度污染至嚴(yán)重污染；3≤Igeo<4表示嚴(yán)重污染；4≤Igeo<5表示嚴(yán)重污染至極度污染；Igeo≥5表示極度污染。

1.4 重金屬暴露模型

本研究采用USEPA提出的健康風(fēng)險評價模型進(jìn)行暴露風(fēng)險評價，道路灰塵重金屬對人體造成危害的暴露途徑主要有3種：攝食、呼吸吸入和皮膚接觸。對于非致癌風(fēng)險，成人在上述3種暴露途徑下的暴露量計算公式[15]149-151為：

(2)

(3)

(4)

式中：ADDing、ADDinh和ADDderm分別為經(jīng)攝食、呼吸吸入和皮膚接觸的日均暴露量，mg/(kg·d)；c為道路灰塵中重金屬的質(zhì)量濃度，mg/kg；EF為暴露頻率，d/a；ED為暴露年限，a；BW為平均體重，kg；AT為重金屬平均暴露時間，d；Ring為攝食速率，mg/d；Rinh為呼吸吸入速率，m3/d；PEF為顆粒物排放因子，m3/kg；SL為皮膚黏著度，mg/(cm2·d)；SA為暴露皮膚面積，cm2；ABS為皮膚吸收因子。

依照USEPA暴露風(fēng)險模型[16]41-42，對于致癌風(fēng)險，需綜合考慮個體在兒童期和成人期的總暴露量。因現(xiàn)階段該評價模型中致癌風(fēng)險參數(shù)僅有呼吸吸入的數(shù)據(jù)，故本研究只考慮經(jīng)呼吸吸入的致癌風(fēng)險暴露量。

(5)

式中：LADDinh為基于人體生命周期的致癌風(fēng)險日均暴露量，mg/(kg·d)；ATca為引起致癌風(fēng)險的平均暴露時間，d；Rinhch為兒童期的呼吸吸入速率，m3/d；EDinhch為兒童期的暴露年限，a；BWinhch為兒童期的平均體重，kg。

1.5 重金屬健康風(fēng)險評價模型

Cr、Ni、Cu、Zn、Cd和Pb都具有非致癌風(fēng)險，其中Cr、Ni和Cd還具有致癌風(fēng)險[15]200-204。對于重金屬非致癌風(fēng)險和致癌風(fēng)險的表征模型[15]200-204如下：

(6)

(7)

式中：HI為非致癌總風(fēng)險；HQij為第i種污染物在第j種暴露途徑下的非致癌風(fēng)險；m，n分別為污染物總數(shù)和暴露途徑總數(shù)；ADDij為第i種污染物在第j種暴露途徑下的日均暴露量，mg/(kg·d)；RFDij為第i種污染物在第j種暴露途徑下的日均參考劑量，mg/(kg·d)；TCR為致癌總風(fēng)險；Ri為第i種污染物的致癌風(fēng)險；LADDi為第i種污染物的日均暴露量，mg/(kg·d)；SFi為第i種污染物的致癌風(fēng)險斜率因子，(kg·d)/mg。當(dāng)HI<1時，非致癌風(fēng)險較小或可以忽略；當(dāng)HI≥1時，存在非致癌風(fēng)險。TCR<10-6被認(rèn)為不具有致癌風(fēng)險。

2 結(jié)果與討論

2.1 重金屬濃度

北京高校校園道路灰塵中的Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn濃度見表1。10所高校道路灰塵中，Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的平均質(zhì)量濃度分別為0.77、85.07、82.41、34.03、54.30、308.31 mg/kg，均高于北京土壤背景值和中國土壤背景值。除Ni較接近土壤背景值外，Cd、Cr、Cu、Pb和Zn的質(zhì)量濃度分別是北京土壤背景值的5.13、2.74、4.18、2.16、5.17倍，是中國土壤背景值的7.70、1.39、3.65、2.09、4.16倍，說明北京高校校園道路灰塵中Cd、Cr、Cu、Pb和Zn均受到不同程度的人為活動干擾。上海道路灰塵中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的平均質(zhì)量濃度分別為1.23、159.3、196.8、83.98、294.9、733.8 mg/kg[18]，南京道路灰塵中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn的平均質(zhì)量濃度分別為1.10、126、123、55.9、103、394 mg/kg[19]，西安道路灰塵中Cr、Cu、Pb、Zn的平均質(zhì)量濃度分別為167.28、94.98、230.52、421.46 mg/kg[20]，天津道路灰塵中Cd、Cr、Cu、Ni 和 Pb的平均質(zhì)量濃度分別為0.99、121.41、100.62、43.35、61.48 mg/kg[21]，湘潭道路灰塵中Cd、Cr、Cu、Pb、Zn的平均質(zhì)量濃度分別為0.43、115.60、91.29、549.63、536.8 mg/kg[22]。比較可知，北京高校校園道路灰塵重金屬濃度低于大部分國內(nèi)城市道路。不同城市有著不同的土壤背景值，且本研究針對的是高校校園道路，其他研究則包括工業(yè)集中區(qū)、交通密集區(qū)、商業(yè)區(qū)等污染程度較高的區(qū)域。此外，本研究于11月份進(jìn)行采樣，與其他研究的采樣時間存在差異。除了區(qū)域性差異，季節(jié)性差異也可能對重金屬濃度存在影響[23]。向麗等[8]159對整個北京城區(qū)道路灰塵重金屬進(jìn)行研究，結(jié)果顯示，Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的平均質(zhì)量濃度分別為0.71、85.00、78.34、41.14、69.56、248.54 mg/kg。北京高校校園與整個北京城區(qū)相比，道路灰塵中Zn濃度明顯偏高，Cd、Cu濃度略高，但Pb、Ni濃度偏低，Cr濃度相近。Zn主要來源于機械制造、采礦加工、汽車輪胎機械磨損、潤滑油泄露等[24]，10所高校大多位于四環(huán)之內(nèi)，周圍工業(yè)活動較少，而交通密度大，道路灰塵中Zn濃度偏高主要受到交通活動的影響。Cd主要來源于機動車尾氣排放、建筑物墻面剝蝕等[25]，近年來北京機動車數(shù)量劇增，高校改擴(kuò)建均促進(jìn)Cd濃度增加。Cu主要來源于汽車剎車?yán)镆r的磨損[26]。校內(nèi)Cu濃度高于校外，可能與高校限速帶內(nèi)頻繁剎車及道路清掃頻率等有關(guān)[5]748：高校人群密集，汽車行駛速度受到嚴(yán)格限制，剎車更頻繁；高校內(nèi)較低的清掃頻率和低效率的人工清掃導(dǎo)致校園道路上較高的Cu負(fù)荷。Cr和Ni主要受到地球化學(xué)成因影響[27]，與所選擇研究區(qū)域的類型有關(guān)。Pb濃度偏低主要是因為無鉛汽油的使用減輕了交通活動中Pb的排放，但滯留在土壤中的Pb隨著微小顆粒物的揚起又沉降，仍然會影響道路灰塵中Pb的積累。

表1 北京高校校園道路灰塵重金屬質(zhì)量濃度Table 1 Mass concentrations of heavy metals in road dusts of universities in Beijing mg/kg(偏度除外)

表2 北京高校校園道路灰塵重金屬的IgeoTable 2 The Igeo of heavy metals in road dusts of universities in Beijing

2.2 重金屬污染評價

北京高校校園道路灰塵重金屬的Igeo計算結(jié)果見表2。10所高校道路灰塵中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn的平均Igeo分別為1.77、0.87、1.48、-0.30、0.53、1.79。6種重金屬元素的平均Igeo排序為Zn>Cd>Cu>Cr>Pb>Ni。Zn、Cd和Cu處于中度污染水平，Cr和Pb處于輕度污染水平，Ni處于無污染水平。總體而言，北京高校校園道路灰塵重金屬污染處于無污染至中度污染水平，這與向麗等[8]159對北京城區(qū)道路灰塵重金屬污染狀況的研究結(jié)果一致。北大、北外、清華總體污染程度較低，而其他7所高校總體污染程度較高，這主要因為北大、清華均位于四環(huán)外，而其他學(xué)校均位于三環(huán)邊緣或者三環(huán)內(nèi)。由四環(huán)外到二環(huán)內(nèi)，越靠近城市中心，交通量越大，道路飽和度越高，城市交通產(chǎn)生的重金屬污染也越嚴(yán)重[28-29]，因此北大、清華受到交通排放的影響小于其他幾所高校；并且北大和清華校園綠化率超過50%，高于其他高校，這也在一定程度上控制了重金屬污染的擴(kuò)散[30]。北外雖然位于三環(huán)邊緣，但污染程度較低的原因可能是其校園路面為大理石地磚，相比其他9所水泥或瀝青路面的高校，清掃后污染物殘留量更少。

2.3 重金屬暴露量

暴露參數(shù)會因人種、地區(qū)等因素不同而有所差異，其選擇對環(huán)境健康風(fēng)險評價十分重要，直接關(guān)系到評價結(jié)果的科學(xué)性、合理性。國內(nèi)已有學(xué)者針對我國人群進(jìn)行研究，對部分暴露參數(shù)的取值進(jìn)行計算或修正。王宗爽等[31],[32]1174研究發(fā)現(xiàn)，中美成年人體重、呼吸速率等差異較明顯，因此本研究中成人體重、呼吸速率選取王宗爽的研究結(jié)果，分別為58.6 kg、12.8 m3/d。其他參數(shù)的選取參考USEPA評價標(biāo)準(zhǔn)和《場地環(huán)境評價指南》[33]的建議值，具體見表3。致癌風(fēng)險暴露模型中，Rinhch取7.63 m3/d[32]1173，EDinhch取6 a[16]18，BWinhch取15 kg[16]18，其余取值見表3。

表3 暴露模型參數(shù)取值Table 3 Parameter values of exposure calculation models

表4 不同暴露途徑下的重金屬日均暴露量Table 4 The daily doses of heavy metals under different exposure pathways mg/(kg·d)

表5 不同暴露途徑的重金屬日均參考劑量和致癌風(fēng)險斜率因子Table 5 Referenced daily doses for non-carcinogenic heavy metals and slope factors for carcinogenic heavy metals

表6 重金屬非致癌風(fēng)險Table 6 Non-carcinogenic risk of heavy metals

不同暴露途徑下的重金屬日均暴露量見表4?？梢姡侵掳┲亟饘偃站┞读颗判驗閆n>Cr>Cu>Pb>Ni>Cd。各重金屬在不同途徑下的暴露量存在顯著差異。3種暴露途徑中，攝食占日均暴露量的99.68%以上，其次為皮膚接觸和呼吸吸入，這與白澤琳等[34]對蘭州城關(guān)區(qū)地表灰塵重金屬的研究結(jié)果一致。

2.4 重金屬健康風(fēng)險評價

依據(jù)USEPA暴露模型各參數(shù)推薦取值，不同暴露途徑下6種重金屬的日均參考劑量及呼吸吸入途徑下Cr、Ni和Cd的風(fēng)險斜率因子見表5。不同暴露途徑下非致癌風(fēng)險計算結(jié)果見表6，呼吸吸入途徑下致癌風(fēng)險計算結(jié)果見表7。

表7 重金屬致癌風(fēng)險Table 7 Carcinogenic risk of heavy metals

對于攝食和呼吸吸入，各重金屬非致癌風(fēng)險排序為Cr>Pb>Cu>Ni>Zn>Cd；對于皮膚接觸，各重金屬非致癌風(fēng)險排序為Cr>Pb>Cd>Cu>Ni>Zn。非致癌風(fēng)險與暴露量排序不一致，是因為重金屬毒性存在差異，且參考劑量也不同。3種不同暴露途徑下的非致癌風(fēng)險存在差異，其中攝食造成的非致癌風(fēng)險最高，占總風(fēng)險90.48%，其次是皮膚接觸，呼吸吸入造成的非致癌風(fēng)險最低，這與CHEN等[35]對西安校園道路灰塵重金屬的研究結(jié)果一致。非致癌總風(fēng)險為8.93×10-2，遠(yuǎn)小于非致癌風(fēng)險閾值1，認(rèn)為基本不造成傷害。重金屬的致癌風(fēng)險依次為Cr>Ni>Cd，致癌總風(fēng)險為3.02×10-7，未超過風(fēng)險閾值10-6，表明北京高校校園道路灰塵重金屬致癌風(fēng)險較低，不會造成致癌傷害。因此，校園道路灰塵重金屬對大學(xué)生健康的威脅較小，導(dǎo)致的健康風(fēng)險處于較低水平。

3 結(jié) 論

北京高校校園道路灰塵中Zn、Cd、Cu、Cr、Pb和Ni濃度均高于中國土壤背景值和北京土壤背景值。除Ni接近土壤背景值外，其他5種重金屬元素的濃度是北京土壤背景值的2～6倍，說明北京高校校園道路灰塵重金屬均受到不同程度人為活動的干擾。北京高校校園道路灰塵重金屬的平均Igeo排序為Zn>Cd>Cu>Cr>Pb>Ni。Zn、Cd和Cu處于中度污染水平，Cr和Pb處于輕度污染水平，Ni處于無污染水平。對于非致癌風(fēng)險，呈現(xiàn)攝食>皮膚接觸>呼吸吸入的特征。攝食是導(dǎo)致非致癌風(fēng)險的主要途徑，Cr、Pb是主要的風(fēng)險元素。對于致癌風(fēng)險，Cr、Ni、Cd致癌風(fēng)險均低于風(fēng)險閾值。高校校園道路灰塵引起的健康風(fēng)險處于較低水平，對大學(xué)生健康威脅較小。

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