王振波, 朱麗云, 黃 峰, 張玉春, 金有海

(1. 中國石油大學 重質(zhì)油國家重點實驗室, 山東 青島 266580；

2. 山東理工大學 農(nóng)業(yè)工程與食品科學學院, 山東 淄博 255049)

短接觸旋流反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣固返混特性模擬研究

王振波1, 朱麗云1, 黃 峰1, 張玉春2, 金有海1

(1. 中國石油大學 重質(zhì)油國家重點實驗室, 山東 青島 266580；

2. 山東理工大學 農(nóng)業(yè)工程與食品科學學院, 山東 淄博 255049)

采用歐拉雙流體模型模擬短接觸旋流反應(yīng)器內(nèi)氣固兩相流動，加載無反應(yīng)組分輸運方程計算入口混合區(qū)內(nèi)氣固停留時間分布(RTD)。根據(jù)各截面上下行流率分配，定義了截面返混比，并考察了入口結(jié)構(gòu)型式對氣固返混特性的影響。研究結(jié)果表明，反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)固體催化劑的停留時間比氣體小；氣體在入口混合區(qū)內(nèi)返混程度比固體顆粒顯著，顆粒接近平推流；氣體截面返混比為0～0.5，且隨著軸向位置增大呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢；軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片增大了反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣體軸向返混；與直切式和斜上切式結(jié)構(gòu)相比，斜下切式結(jié)構(gòu)反應(yīng)器混合區(qū)氣體返混程度較弱，有利于催化裂化反應(yīng)。

旋流反應(yīng)器；計算流體力學；停留時間分布；返混

1 前 言

旋流反應(yīng)器是在旋流器基礎(chǔ)上開發(fā)的一種新型短接觸氣固催化反應(yīng)器。其結(jié)構(gòu)如圖1所示，主要分為兩個區(qū)，一個是原料入口到導(dǎo)葉的混合區(qū)，包括混合腔體和筒體環(huán)形空間；另一個是導(dǎo)葉到排劑口的分離區(qū)。反應(yīng)器頂部設(shè)置兩個軸向催化劑入口和兩個回煉油漿入口，在側(cè)向設(shè)置兩個與混合腔壁面相切的原料油入口管。對于催化裂化工藝而言，旋流反應(yīng)器既是反應(yīng)設(shè)備，又兼作一級分離設(shè)備[1～4]。相比于分離區(qū)內(nèi)有明顯規(guī)律的強旋流狀態(tài)，離入口較近的混合區(qū)內(nèi)氣固流動較復(fù)雜，存在返混。一方面，返混可以強化混合腔內(nèi)原料油氣與催化劑的混合接觸，有利于催化裂化反應(yīng)進行；另一方面，氣固出現(xiàn)返混，兩者在混合腔內(nèi)停留時間則會增大，極易引起熱裂化和非理想二次反應(yīng)，設(shè)備結(jié)焦量變大，嚴重影響目標產(chǎn)品的收率與分布。

圖1 旋流反應(yīng)器結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structure of the cyclone reactor

在氣固兩相停留時間分布的實驗測量過程中，存在著示蹤劑的注入、在線檢測及示蹤過程對反應(yīng)器內(nèi)流場的干擾等技術(shù)困難[5]。對于超短接觸(平均停留時間小于1 s)反應(yīng)器來說，實驗測量困難更大，結(jié)果更不理想。隨著計算機計算能力的不斷提高以及多相流計算流體力學(CFD )理論不斷完善，CFD方法在RTD研究中有應(yīng)用廣泛[6～10]。本文將采用CFD 方法對旋流反應(yīng)器內(nèi)氣固兩相流動以及停留時間進行模擬計算，基于氣固兩相流動參數(shù)分布及停留時間分布，定性分析旋流反應(yīng)器內(nèi)氣固返混特性，引入截面返混比來定量描述氣固返混特性，并考察不同入口型式(切向入口管傾斜方向、軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片等)對混合區(qū)內(nèi)氣固返混特性的影響。

2 模型方法和相關(guān)設(shè)置

2.1 幾何模型和網(wǎng)格劃分

模擬采用的旋流反應(yīng)器的基準幾何結(jié)構(gòu)如圖1所示，計算坐標系采用直角坐標系，坐標原點設(shè)為柱段頂端中心，Z軸沿軸向向下，X軸與切向入口方向平行。根據(jù)切向入口管與X軸傾斜方向不同，以及軸向入口是否設(shè)導(dǎo)向葉片，設(shè)置不同的反應(yīng)器入口結(jié)構(gòu)，如圖2所示：(1)斜上切式；(2)直切式；(3)斜下切式；(4)軸向?qū)蛉~片式。根據(jù)結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格優(yōu)于非結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格的原則，除入口混合腔結(jié)構(gòu)復(fù)雜采用四面體網(wǎng)格外，反應(yīng)器其余區(qū)域均采用六面體網(wǎng)格，在驗證了網(wǎng)格無關(guān)性基礎(chǔ)上，最終確定網(wǎng)格節(jié)點數(shù)都約為30萬，圖2是各結(jié)構(gòu)反應(yīng)器網(wǎng)格局部示意圖。

圖2 旋流反應(yīng)器局部網(wǎng)格示意圖Fig.2 Meshes of the cyclone reactor

2.2 數(shù)值方法和邊界設(shè)置

本文以CFD軟件FLUENT6.3.26為平臺，使用有限體積法建立離散方程。假設(shè)原料油和回煉油漿在旋流反應(yīng)器入口高溫下迅速氣化，采用空氣模擬原料油氣和回煉油漿，并將催化劑視為擬流體，兩相模型選擇歐拉雙流體模型，氣固曳力模型選擇Gidaspow模型。文獻[2-4]采用CFD方法成功預(yù)測了短接觸旋流反應(yīng)器內(nèi)的氣固兩相流動分布。本文在該工作的基礎(chǔ)上，進行氣固停留時間的模擬計算。氣固兩相基本方程、顆粒動理學相關(guān)方程以及曳力表達式參見文獻[4]。反應(yīng)器入口設(shè)為均勻速度入口，出口為充分發(fā)展的管流條件，氣固無滑移邊界條件，其它參數(shù)設(shè)置如表1所示。

表1 模擬用參數(shù)設(shè)置Table 1 Parameters used in the simulation

2.3 RTD模擬方法

首先對反應(yīng)器內(nèi)氣固流動進行計算，獲得準確的穩(wěn)態(tài)流場；然后模擬實驗中的脈沖示蹤法，在氣體/顆粒入口同時瞬間(一個時間步長)加入一股物性與反應(yīng)器內(nèi)氣體/顆粒介質(zhì)物性參數(shù)完全相同的示蹤劑，在混合區(qū)出口處(導(dǎo)葉流道頂部端面)分別監(jiān)測示蹤氣體/粒子濃度C(t)隨時間的變化情況；最后，對C(t)～t的數(shù)據(jù)進行數(shù)學處理，獲得氣固停留時間的分布規(guī)律。示蹤劑的控制方程為無反應(yīng)組分輸運方程，如式(1)所示。

其中，tr,iY為示蹤氣體/粒子的質(zhì)量分數(shù)，iρ為示蹤氣體/粒子的密度，tSc是湍流施密特數(shù)；tμ是湍流黏度，imD為分子擴散系數(shù)。

3 結(jié)果與分析

3.1 模擬值與實驗值比較

以case 2的入口結(jié)構(gòu)為例，對停留時間分布的數(shù)值計算結(jié)果與實驗結(jié)果進行驗證。本實驗采用基于圖像的脈沖示蹤法對不同結(jié)構(gòu)參數(shù)下旋流反應(yīng)器內(nèi)固相停留時間分布進行研究。通過對排劑口處(每1/30 s)進行圖像獲取，并借助MATLAB編程對圖像二值化處理并進行像素點統(tǒng)計，從而計算得到對應(yīng)時間點黑色區(qū)域所占的分率，作圖后即得RTD曲線。

在氣固兩相分布的實驗測量過程中，由于超短接觸反應(yīng)器平均停留時間小于1 s，同時通常采用的示蹤劑技術(shù)存在示蹤劑的注入、在線檢測困難及流場干擾等缺陷，導(dǎo)致實驗不能直接準確測量反應(yīng)器混合區(qū)域內(nèi)顆粒停留時間分布。為驗證模擬結(jié)果的準確性，本文將反應(yīng)器排劑口處催化劑的停留時間分布計算值與實驗值進行對比。實驗用旋流反應(yīng)器幾何模型與模擬模型一致，采用有機玻璃制成，通過脈沖示蹤法，對反應(yīng)器排擠口處的催化劑停留時間進行測量，并與數(shù)值模擬結(jié)果進行比較，如圖3所示。由圖3可以看出，實驗與數(shù)值模擬的RTD曲線變化趨勢相同，都是單峰分布形式，不同點在于在峰值停留時間兩側(cè)的同一時間下，數(shù)值模擬所得催化劑的量要大于實驗。這是因為在實驗測量時，在排劑口處對于染色催化劑的收集難度較大，相對來說當催化劑較少時損失比例很大。只有當排劑口出現(xiàn)多到一定數(shù)量的催化劑時，實驗才能夠測量到較準確的結(jié)果?？傮w來說采用實驗方法對示蹤催化劑進行捕捉，其敏感度較低，而數(shù)值模擬方法則對于微量的催化劑仍能做到有效捕捉，不存在損失。所以圖3中數(shù)值模擬與實驗結(jié)果較為符合，誤差較小，說明數(shù)值模擬對于反應(yīng)器內(nèi)停留時間分布能夠進行有效地預(yù)測，準確性高。

圖3 催化劑在排劑口處的停留時間分布對比Fig.3 Comparison of catalyst RTD curves at dust cone regions

3.2 氣固停留時間分布

3.2.1 軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片對氣固停留時間分布的影響

軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片對反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣固停留時間分布的影響如圖4所示。由圖可知，對氣體RTD而言，軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片的反應(yīng)器停留時間分布曲線峰值更高；對于顆粒RTD，入口設(shè)導(dǎo)向葉片對曲線形狀無影響，僅在時間軸上發(fā)生偏移，出峰時間更晚。

圖4 軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片對混合區(qū)內(nèi)氣固停留時間分布的影響Fig.4 Effects of guided vanes added at the axial inlets on RTD curves

表2給出了軸向入口安裝導(dǎo)向葉片與不安導(dǎo)向葉片結(jié)構(gòu)下RTD特征參數(shù)的對比。軸向入口安裝導(dǎo)向葉片使氣體平均停留時間略有減小，但延長了顆粒平均停留時間近0.1 s。較長的顆粒停留時間對于這種反應(yīng)選擇性隨催化劑表面積碳而降低的催化裂化反應(yīng)是無益的?；跓o因次方差計算結(jié)果分析，軸向入口安裝導(dǎo)向葉片后，顆粒無因次方差值減小，而氣體無因次方差大大增加，表明軸向入口安裝導(dǎo)向葉片后反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)顆粒返混略減小，卻大大增加了氣體返混。催化裂化反應(yīng)過程氣相返混增大時，反應(yīng)產(chǎn)物與催化劑充分接觸，則會促進二次反應(yīng)和熱裂化反應(yīng)，不利于目標產(chǎn)品的生產(chǎn)。

表2 兩種軸向入口結(jié)構(gòu)反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)停留時間分布特征參數(shù)Table 2 Mean residence time and dimensionless variances of the two configurations

綜上所述，軸向入口不加導(dǎo)向葉片的反應(yīng)器更有適用于催化裂化反應(yīng)過程。

3.2.2 切向入口管傾斜方向?qū)夤掏Ａ魰r間分布的影響

數(shù)值模擬得到的三種切向入口結(jié)構(gòu)的反應(yīng)器混合區(qū)出口處氣體和催化劑顆粒停留時間分布曲線如圖5所示。由圖5(a)可以看出，氣體RTD曲線形狀差別較大，斜下切式的RTD曲線在0.25～0.5 s變化梯度較大，而斜上切式的RTD曲線較平緩，這宏觀上說明了不同入口結(jié)構(gòu)的反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣相流動狀態(tài)不同。三種入口結(jié)構(gòu)反應(yīng)器內(nèi)氣體RTD曲線都出現(xiàn)較長的拖尾現(xiàn)象，表明入口混合區(qū)內(nèi)氣相返混嚴重，存在二次流，且斜上切式的反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣相返混最為嚴重。與氣體的RTD曲線相比，催化劑顆粒停留時間分布局限呈現(xiàn)平滑的單峰分布，拖尾較小，且斜下切式結(jié)構(gòu)反應(yīng)器內(nèi)催化劑停留時間最短，直切式和斜上切式的RTD曲線差異小。氣固停留時間分布曲線形狀的較大差異，反映了顆粒在入口混合區(qū)內(nèi)跟隨性較差。

圖5 反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣固停留時間分布Fig.5 RTD curves of gas and particle in the mixing region of the reactor

對RTD 曲線進行分析，獲得了三種結(jié)構(gòu)反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣體和催化劑顆粒的平均停留時間和無因次方差，如表3 所示。由表3可知，三種結(jié)構(gòu)混合區(qū)內(nèi)氣體平均停留時間約為0.5 s，而催化劑顆粒平均停留時間約為0.4 s。對于催化裂化工藝，催化劑會隨著反應(yīng)的進行而表面積碳導(dǎo)致活性降低，失去活性的催化劑都能較早離開，有利于補給的新鮮催化劑與原料油氣繼續(xù)反應(yīng)。因此，催化劑較氣體停留時間短，這一特性對反應(yīng)選擇性隨催化劑表面積碳而降低的氣固催化反應(yīng)有利。

表3 三種切向入口結(jié)構(gòu)反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣體和顆粒的平均停留時間和無因次方差Table 3 RTD and dimensionless variances of gas and particle in the mixing region of three configurations

從表中還可以看出，催化劑顆粒無因次方差接近于0，流動接近平推流，而氣體則遠離平推流，氣體無因次方差比顆粒的大很多，這也表明氣體在混合區(qū)內(nèi)返混程度比催化劑顆粒強，氣流縱向二次渦劇烈。三種結(jié)構(gòu)的氣體無因次方差差別明顯，斜下切式的最小，直切式的次之，斜上切式的最大，這也說明斜上切式反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣體返混強度最強，直切式次之，斜下切式最弱。三種入口結(jié)構(gòu)下的顆粒無因次方差值的差異較小，僅斜下切式顆粒無因次值略小，表明斜下切式結(jié)構(gòu)顆粒返混小。

3.3 氣體返混

3.3.1 軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片對氣體返混的影響

為進一步認識入口混合區(qū)內(nèi)的氣體返混發(fā)生的區(qū)域，對軸向速度進行分析。圖6為沿催化劑顆粒入口管中心的縱剖面氣體軸向速度云圖。圖中負號表示軸向速度向上，正號表示軸向速度向下。

圖6 軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片氣體軸向速度云圖Fig.6 Axial velocity contour of gas near the particle inlet with guided vanes

由圖6可以看出，與Case 2結(jié)構(gòu)反應(yīng)器內(nèi)氣相軸向速度分布相比，Case 4結(jié)構(gòu)反應(yīng)器混合區(qū)僅在催化劑入口管正下方存在“返混區(qū)”，而在反應(yīng)器頂角區(qū)域沒有明顯的返混現(xiàn)象。軸向催化劑入口安裝導(dǎo)向葉片后，顆粒能相對分散地進入反應(yīng)器，且顆粒獲得了一定徑向速度，對反應(yīng)器頂角區(qū)域內(nèi)氣固返混起到了一定的削弱作用。

為考察整個混合空間內(nèi)的返混情況，定量研究氣體在各截面的返混特性，定義氣體截面返混比mixR為截面處上行氣體流量uQ與該截面上行流量uQ和下行流量dQ總和之比，其表達式為：

其中，mixR反映了反應(yīng)器內(nèi)氣體平均返混量的相對大小，該值越大，返混的氣體就越多。

圖7為不同軸向入口結(jié)構(gòu)反應(yīng)器混合區(qū)氣體截面返混比的軸向分布曲線。由圖可知，反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣體截面返混比在0～0.5，且隨著反應(yīng)器軸向向下截面返混比先增大后減??；在 -280 mm ＜ Z ＜ -220 mm (軸向入口管附件)，軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片反應(yīng)器內(nèi)氣體截面返混比略小于不設(shè)導(dǎo)向葉片的反應(yīng)器；在 -220 mm＜ Z ＜ -50 mm區(qū)域內(nèi)，軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片反應(yīng)器內(nèi)氣體截面返混比明顯大于不設(shè)導(dǎo)向葉片的結(jié)構(gòu)。對于接觸即反應(yīng)的催化裂化工藝過程，一開始氣體(新鮮原料油)的返混有利于催化劑與其充分接觸并迅速反應(yīng)，隨后氣體(大多數(shù)為裂化反應(yīng)產(chǎn)物)的返混則易導(dǎo)致二次反應(yīng)和熱裂化的加劇，會增加焦炭產(chǎn)率、降低目標產(chǎn)品的產(chǎn)率。因此，基于反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣相返混特性，不建議在軸向入口管內(nèi)設(shè)置導(dǎo)向。

圖7 入口混合區(qū)內(nèi)氣體截面返混比的軸向分布曲線Fig.7 Back-mixing ratio Rmixof gas at cross-section along axial direction

3.3.2 切向入口管傾斜方向?qū)怏w返混的影響

由圖8所示不同切向入口管傾斜方向?qū)怏w軸向速度分布的影響可知，三種結(jié)構(gòu)的反應(yīng)器都存在氣體軸向速度向上的“返混區(qū)”，且基本上都集中在顆粒進料管中心和混合腔上部。旋轉(zhuǎn)流引起的壓力梯度會產(chǎn)生局部二次渦流。氣體經(jīng)切向入口進入反應(yīng)器后，會沿邊壁向上運動到反應(yīng)器頂部，其中一部分氣體與從軸向入口進入的氣流相遇后一起向下運動，形成混合腔上部的縱向二次渦流，另一部分則進入催化劑進料管與顆粒碰撞后沿邊壁下行，形成顆粒進料管內(nèi)的縱向二次渦流。

圖8 反應(yīng)器固相入口附近縱剖面氣體軸向速度云圖Fig.8 Longitudinal distribution of axial velocity contour of gas near the particle inlet

圖9 是按式(4)計算得到入口混合區(qū)內(nèi)氣體截面返混比的軸向分布曲線。從圖中可以看出，三種結(jié)構(gòu)反應(yīng)器各區(qū)域內(nèi)氣體截面返混比沿軸向分布差異較大，這與不同切向進氣結(jié)構(gòu)形成的氣體在不同區(qū)域內(nèi)的流動狀態(tài)有關(guān)。反應(yīng)器內(nèi)氣體返混主要發(fā)生在混合腔上部(Z ＜ -200 mm)，氣體截面返混比在0～0.5，且隨著軸向位置增大呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢。在Z ＞ -150 mm，氣體下行軸向速度增大，返混小，尤其是進入筒體環(huán)形空間后，氣流無返混，三種結(jié)構(gòu)在該區(qū)域內(nèi)氣體截面返混比大小基本一致。在Z ＜ -150 mm，結(jié)構(gòu)1的氣體截面返混比明顯大于結(jié)構(gòu)2和結(jié)構(gòu)3的，最大截面返混比達到0.43。結(jié)構(gòu)2和結(jié)構(gòu)3僅在Z ＜ -250 mm的小范圍內(nèi)截面返混比大于0.1，且在該范圍內(nèi)結(jié)構(gòu)3氣體截面返混比較小。一定程度上也證明了斜上切式入口混合區(qū)內(nèi)氣體軸向返混程度強，而斜下切式氣體返混弱，與分析氣體停留時間分布得到的結(jié)果一致。

圖9 入口混合區(qū)內(nèi)氣體截面返混比的軸向分布曲線Fig.9 Back-mixing ratio Rmixof gas at cross-section along axial direction

4 結(jié) 論

本文采用數(shù)值模擬方法，對短接觸旋流反應(yīng)器入口混合區(qū)內(nèi)氣固返混特性開展研究，并考察了入口不同結(jié)構(gòu)形式(切向入口管傾斜方向和軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片)對反應(yīng)器內(nèi)氣固停留時間及返混特性的影響，得出以下結(jié)論：

(1) 旋流反應(yīng)器入口混合區(qū)內(nèi)氣固流型不同，氣流遠離平推流，顆粒流接近平推流，氣體返混比顆粒劇烈；催化劑停留時間比氣體小，對反應(yīng)選擇性隨催化劑表面積碳而降低的氣固催化反應(yīng)有利；

(2) 旋流反應(yīng)器入口混合區(qū)內(nèi)氣體截面返混比隨著軸向位置增大呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢，氣體截面返混比大小在0.5以內(nèi)。

(3) 軸向入口設(shè)導(dǎo)向葉片增大了反應(yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣體軸向返混，不利于催化裂化目標產(chǎn)品的轉(zhuǎn)化。

(4) 切向入口管傾斜方向?qū)Ψ磻?yīng)器混合區(qū)內(nèi)氣體軸向返混影響較大，且斜上切式氣體返混程度最強，直切式次之，斜下切式最小，有利于催化裂化反應(yīng)的進行。

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Industry Engineering Chemical & Research, 2004, 43(20): 6548-6556.

Modeling of Gas-Solid Back-Mixing in the Mixing Region of Short-Contact Cyclone Reactors

WANG Zhen-bo1, ZHU Li-yun1, HUANG Feng1, ZHANG Yu-chun2, JIN You-hai1
(1. State Key Laboratory of Heavy Oil Processing, China University of Petroleum (East China), Qingdao 266580, China； 2. School of Agricultural Engineering and Food Science, Shandong University of Technology, Zibo 255049, China)

Gas-solid two-phase flow in cyclone reactors was simulated with Euler-Euler model, and the gas-solid residence time distribution (RTD) in the mixing region was studied using species transport equation under no reaction mode. The cross-sectional back-mixing ratio (Rmix) was defined to quantify the gas and solid back-mixing in the mixing region of the reactor. The effects of entrance structure on the back-mixing of gas and solid were also investigated. The results show that the residence time of catalysts is shorter than that of gas. The back-mixing of gas is stronger than that of the catalysts, and the particle flow is close to plug flow. In the mixing region of the reactor, the Rmixvalues vary from 0 to 0.5, which increases first and then decreases with the increase of axial position. The back-mixing of gas becomes obvious in the mixing region when the guided vane is installed in the axial inlets. Comparing with reactors with upward and straight tangential inlets, the back-mixing of gas in the mixing region is weaker with downward tangential inlets, which indicates that reactors with downward tangential inlets are beneficial to the catalytic cracking reaction.

cyclone reactor； computational fluid dynamics (CFD)； residence time distribution；back-mixing

TQ051. 8

A

10.3969/j.issn.1003-9015.2016.06.007

1003-9015(2016)06-1284-08

2015-10-08；

：2016-04-20。

國家自然科學基金(21276281)；重質(zhì)油國家重點實驗室開放基金(SKLOP200103008)。

王振波(1971-)，男，山東壽光人，中國石油大學教授，博士。

：王振波，E-mail：wangzhb@upc.edu.cn