郭子政

（華南農(nóng)業(yè)大學(xué)電子工程學(xué)院應(yīng)用物理系 廣東 廣州 510642）

石墨烯橫向自旋閥研究進(jìn)展

郭子政

（華南農(nóng)業(yè)大學(xué)電子工程學(xué)院應(yīng)用物理系 廣東 廣州 510642）

橫向自旋閥是目前最重要的一種自旋器件。本文綜述石墨烯作為橫向自旋閥溝道材料的研究進(jìn)展。雖然石墨烯作為橫向自旋閥溝道材料的研究的報道已經(jīng)很多，但是對于其電阻率、自旋壽命、自旋擴(kuò)散長度、自旋霍爾角、自旋信號以及與其他材料的接觸電阻等參數(shù)的確定仍有問題。目前實驗獲得的這些數(shù)據(jù)差別較大，影響因素尚不清晰。另外理論工作相對缺乏。這些問題將影響石墨烯在自旋電子學(xué)中的應(yīng)用，需要進(jìn)一步深入研究。

自旋電子學(xué)；自旋輸運；橫向自旋閥；石墨烯

1.引言

石墨烯（Graphene）是由單層碳原子組成的二維晶體。2004年，英國曼徹斯特大學(xué)物理學(xué)家安德烈·蓋姆和康斯坦丁·諾沃肖洛夫，成功從石墨中分離出石墨烯，證實它可以單獨存在，兩人也因此共同獲得2010年諾貝爾物理學(xué)獎。

石墨烯特殊的性能使其具有廣闊的應(yīng)用前景，其特殊的物理性質(zhì)也為研究者進(jìn)行基礎(chǔ)物理研究提供了平臺。

近年來石墨烯得到廣泛宣傳，特別是廣告和媒體的宣傳使得它神乎其神。根據(jù)媒體宣傳，石墨烯的特性主要表現(xiàn)在以下幾個方面。首先是優(yōu)異的導(dǎo)電性：石墨烯電阻率極低，即電導(dǎo)率極高（它的電導(dǎo)率比銅還高）。石墨烯具有高電子遷移率、可調(diào)載流子濃度等性質(zhì)。第二是優(yōu)異的導(dǎo)熱性：熱導(dǎo)率超高。第三是優(yōu)異的機(jī)械性能：比如，它是一種超硬的材料。第四，相比較其他材料，它的自旋軌道相互作用極其小。這意味著其自旋很少與軌道移動產(chǎn)生相互作用，所以石墨自旋所儲藏的信息就能夠比其他材料持續(xù)更長久。第五，自旋輸運方面，其室溫自旋壽命很高，理論預(yù)測純石墨烯的自旋壽命在1微秒左右，其室溫自旋輸運相干擴(kuò)散長度長達(dá)數(shù)微米，是自旋電子學(xué)應(yīng)用的理想材料。

應(yīng)用方面，利用自旋，石墨烯自旋轉(zhuǎn)移力矩(Spin Transfer Torque ,STT)的邏輯器件可用于信息處理?；谑┑淖孕娮悠骷呀?jīng)提出很多。石墨烯橫向自旋閥（lateral spin valve，LSV）結(jié)構(gòu)是實現(xiàn)自旋晶體管、自旋磁開關(guān)等器件的基礎(chǔ)。這些器件的基礎(chǔ)都是自旋電流的操控。包括自旋流產(chǎn)生、自旋流輸運、自旋流探測等。

巨磁阻（GMR）效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)帶來了磁存儲技術(shù)的革命性的進(jìn)展并開創(chuàng)了自旋電子學(xué)的新的學(xué)科領(lǐng)域。發(fā)現(xiàn)GMR效應(yīng)的磁多層膜結(jié)構(gòu)主要由鐵磁/非磁金屬/鐵磁三層薄膜構(gòu)成，一般稱作自旋閥結(jié)構(gòu)，或垂直自旋閥（vertical spin valve，VSV）結(jié)構(gòu)。如果將VSV中的非磁層取為薄的絕緣體層，此VSV即為磁隧道結(jié)（MTJ）。VSV不利于與其他器件大規(guī)模集成,另外，VSV屬于局域自旋閥，無法分離電荷流和自旋流。LSV是一種非局域自旋閥。非局域自旋閥可以分離電荷流和自旋流[1]。

LSV中的兩個鐵磁體分別稱為自旋閥的固定層（F1）和自由層（F2）。F1的磁化方向不變，電流經(jīng)F1變成極化電流，所以也稱注入器，極化電流經(jīng)非磁溝道輸運到F2并由F2探測，所以，F(xiàn)2也稱探測器。F2的磁化方向可由極化電流或磁場驅(qū)動翻轉(zhuǎn)。LSV性能主要由鐵磁/非磁界面的接觸特性和溝道材料的輸運特性決定。描寫鐵磁/非磁界面的接觸特性的參數(shù)有自旋注入效率和接觸電阻等。研究表明，鐵磁體和溝道材料之間加絕緣層，即兩者之間實現(xiàn)隧道接觸可以極大地提高自旋注入效率。極化電流在溝道材料的輸運特性由材料的自旋壽命、自旋擴(kuò)散長度等參數(shù)決定。

LSV溝道材料要求：室溫工作，自旋注入效率高，柵極可控的自旋輸運，自旋壽命長，擴(kuò)散長度大，能夠?qū)ψ孕倏v。石墨烯滿足橫向自旋閥溝道材料要求：室溫工作，在隧道接觸條件下可實現(xiàn)較高的自旋注入效率，柵極可控的自旋輸運，自旋壽命長（理論可達(dá)長的壽命，但實驗值遠(yuǎn)低于理論值），擴(kuò)散長度大，能夠?qū)ψ孕倏v。所以石墨烯被認(rèn)為是理想的溝道材料。

2.自旋流的產(chǎn)生

自旋電子學(xué)中，自旋電流的產(chǎn)生和探測具有非常重要的地位。目前，已有多種方法可以產(chǎn)生純自旋流，如自旋霍爾效應(yīng)(spin Hall effect, SHE)、LSV的非局域自旋注入、鐵磁共振自旋泵浦（spin pumping）、自旋塞貝克效應(yīng)等[2,3]。本文重點討論LSV的非局域自旋注入。

LSV結(jié)構(gòu)由于可以方便分離電荷流和自旋流而受到許多人青睞。在這種結(jié)構(gòu)中，自旋流通過電荷流經(jīng)LSV的釘扎層F1注入產(chǎn)生，流入GSHE材料的自旋流除與F1有關(guān)外，還與LSV的自由層F2（探測器）相關(guān)，比如，流入GSHE材料的自旋流可能與F2位置有關(guān)，或者依賴于釘扎層F1和自由層F2的相對磁化取向。所謂巨磁阻就是定義為F1和F2反平行和平行情況下磁阻的差。在此基礎(chǔ)上形成了非共線磁電子學(xué)[4]。

對于石墨烯LSV結(jié)構(gòu)，最初的注入效率很低，只有10％左右。隨后的研究表明，這種相對低的自旋注入效率可能是由于鐵磁材料與石墨烯間的電導(dǎo)失配，或者其他相關(guān)效應(yīng)引起的。通過改變鐵磁金屬與石墨烯的接觸方式可以有效提高自旋注入效率。這些接觸方式包括透明接觸、針孔交叉接觸和隧道接觸。所謂隧道接觸是在鐵磁金屬和石墨烯之間采用氧化鎂薄膜作為隧道勢壘，這種接觸方式可獲得相對高得多的效率。還有一種方法是使用銅等無磁性材料。隧道接觸的情況下，測量的磁電阻最大達(dá)到130Ω，相應(yīng)的自旋注入效率達(dá)到30％以上[5]。

鐵磁金屬與石墨烯的接觸方式也影響石墨烯中的自旋壽命(spin lifetime)。最大限度的延長自旋壽命是石墨烯自旋電子學(xué)應(yīng)用的關(guān)鍵。理論預(yù)測純石墨烯的自旋壽命在1微秒左右，而實驗獲得的數(shù)值在幾十皮秒到幾納秒之間。石墨烯自旋壽命只有達(dá)到納秒及以上，其自旋輸運才能應(yīng)用于實際。兩個數(shù)量級以上的差異是致命的，它表明自旋弛豫是外源性的，比如雜質(zhì)、缺陷或是研究中的誤差。

石墨烯自旋閥與二氧化硅基底隧道接觸，已經(jīng)實驗觀測到幾納秒的自旋壽命，但針孔連接測得的壽命遠(yuǎn)低于1ns。接觸引起的自旋弛豫是一個關(guān)鍵因素。這可通過提高接觸質(zhì)量和是鐵磁電極間距遠(yuǎn)大于塊材石墨烯自旋相干長度來縮短。

盡管已有大量的理論研究，但對于石墨烯自旋弛豫的來源仍知之甚少。有三種機(jī)制可用于解釋實驗趨勢。第一種是基于自旋軌道耦合。自旋軌道耦合是指電子的自旋與其運動的相互作用，自旋與由原子核周圍電子軌道產(chǎn)生的磁場間的相互作用導(dǎo)致了顆粒原子能級的改變。第二種是散射機(jī)制，利用動量散射來解釋金屬及半導(dǎo)體自旋電子的來源。研究結(jié)果表明，電子遷移率并不是限制自旋壽命的因素，石墨烯中帶電粒子和雜質(zhì)間的散射也不是自旋弛豫的主要影響因素。第三種機(jī)制是基于由局域磁矩引起的共振散射。目前，前兩種自旋弛豫機(jī)制都沒有獲得與實驗符合的結(jié)果。兩者都預(yù)測有微秒級的壽命，但實驗表明最大只有幾納秒。只有第三種機(jī)制獲得了與單層和雙層石墨烯實驗初步吻合的結(jié)果。所以，確定自旋弛豫的主要來源對石墨烯研究人員來講仍然是一個挑戰(zhàn)。確定石墨烯自旋弛豫的來源將有助于提高其自旋壽命，甚至達(dá)到理論極限，這對基礎(chǔ)科學(xué)和技術(shù)應(yīng)用都具有重要的意義。

3.自旋信號的輸運

自旋閥的整體性能由探測器探測到的信號反映出來。自旋信號或自旋累積信號（spin accumulation signal）由固定層和自由層磁化方向平行和反平行時非局域電阻（non-local resistance）的差定義，即其中非局域電阻定義為

橫向自旋閥的自旋信號可以通過解析的手段推導(dǎo)[6-8]，也可通過電路模型計算[9-11]。

3.1 基于一維擴(kuò)散-漂移模型的解析結(jié)果

3.1.1 不考慮接觸電阻

文獻(xiàn)[6-8]給出了橫向自旋閥中的非局域電阻表達(dá)式，，其中但他們的計算沒有考慮界面電阻。

3.1.2 考慮接觸電阻

文獻(xiàn)[12]給出了橫向自旋閥中的自旋信號、自旋電流表達(dá)式，他們的計算中考慮了界面電阻，因此可以分別處理金屬接觸或隧道接觸等情況。文獻(xiàn)[12]給出的主要公式如下:

其中sR與前文給出的nlRΔ含義相同。（注意這里自旋電阻的定義與文獻(xiàn)[6-8]不同，相差的系數(shù)）12,RR為界面接觸電阻。

根據(jù)兩個結(jié)的接觸情況，(1)式可以化簡：

變?yōu)?/p>

3.2 電路模型

為描寫橫向自旋閥中的自旋輸運， 普渡大學(xué)Srinivasan等人提出了一個四分量分布式自旋電路模型（4-component distributed spin-circuit model）[9-11]。這個模型是基于自旋擴(kuò)散方程，所以各單元長度都必須小于自旋擴(kuò)散長度。此模型的主要公式見[13-14]。

3.3 石墨烯的結(jié)果

文獻(xiàn)[15,16]將[12]的結(jié)果用于石墨烯橫向自旋閥。定義其中W為石墨烯溝道寬度，L為石墨烯溝道長度。由(2),假設(shè)注入器和探測器的接觸電阻R1=R2=Rc；注入端和探測端的極化率P1=P2=PJ（隧道接觸）；

若再假設(shè)RF?RG(因為石墨烯的自旋擴(kuò)散長度大很多)，（3）被化簡為對于透明接觸，Rc?RG，對于隧道接觸

3.3.1 石墨烯自旋閥自旋電流計算[17,18]

若再假設(shè)RF?RG因為石墨烯的自旋擴(kuò)散長度大很多)，對于隧道接觸的情況Rc?RG?RF，其中對于透明接觸cFRR?，再假設(shè)RF?RG則Rc?RF?RG，其中

3.3.2 石墨烯的自旋信號

文獻(xiàn)[5]在隧道接觸條件下，得到石墨烯自旋閥條件為這是迄今最好的實驗結(jié)果。

也可用電路模型計算石墨烯自旋閥的自旋電阻，但是這個電阻要比實驗結(jié)果小一個量級。文[19]指出這是由于測量中附加了背景信號（Measured background signal）所致。

表1 石墨烯接觸電阻Table 1 The contact resistance of graphene

4.自旋流探測

純自旋流無法直接通過電測量方式探測，但在非磁材料中的純自旋流，由于自旋-軌道作用（spinorbit interaction，SOI），在垂直于自旋流和自旋取向的橫向方向產(chǎn)生電荷積累，即所謂逆自旋霍爾效應(yīng)（inverse SHE，ISHE）[26]，由此開啟了電探測自旋流的新大門。ISHE也成為研究的熱點之一。

首先是機(jī)制研究。SHE起源于SOI，由于SOI分為本征和外在(intrinsic and extrinsic)兩種，因此SHE也分為本征SHE和外在SHE (intrinsic and extrinsic SHE) 。同理，ISHE也分為本征ISHE和外在ISHE。Liu等人同時考慮SHE的本征和外在機(jī)制，理論研究了非局域自旋注入方法產(chǎn)生的ISHE[27]。

1996年Slonczewski等人發(fā)現(xiàn)了STT現(xiàn)象[28]，這是上世紀(jì)末自旋電子學(xué)領(lǐng)域的一項重大發(fā)現(xiàn)。利用STT可設(shè)計新型的自旋電子器件，比如自旋矩納米振子[29]、自旋矩磁隨機(jī)存儲器等。

2014年，研究者發(fā)現(xiàn)，除了STT， SOI引起的自旋軌道矩（spin-orbit torque, SOT）在沒有外加磁場的條件下也可以引起磁矩翻轉(zhuǎn)[30]。進(jìn)一步的研究表明，SOT可以分為兩種，其一是由Rashba效應(yīng)引起的扭矩RSOT，簡記為SOT，其二是SHE引起的扭矩SHT。

作為2014年一大研究熱點， SOT和SHT的機(jī)制和控制方法也引起人們極大興趣，除了應(yīng)用前景外，其中的重大物理問題也引人注目。比如，研究表明SHT 和SOT起源不同[8]；SHT是重金屬層的體電流引起的，而SOT起源于界面電流產(chǎn)生的自旋-軌道場，因此，在外加電場不變的情況下，可通過改變材料的厚度來改變SHT而保持Rashba效應(yīng)引起的SOT不變。目前關(guān)于SOT和SHT的研究主要集中在如下幾個方面，首先是通過材料更換、鐵磁和金屬層厚度的改變探索GSHE獲得的條件；其次是應(yīng)用，即如何利用SOT和SHT引起鐵磁共振[31]、驅(qū)動磁疇[30]、翻轉(zhuǎn)磁矩[32,33]、制作磁振子[34]等，更深入的探索應(yīng)該大有可為。

其次是材料研究。顯然只有足夠大的SHE才能產(chǎn)生足夠強(qiáng)的自旋流。只有這種強(qiáng)度足夠大的SHE又叫做巨自旋霍爾效應(yīng)(giant spin Hall effect, GSHE)[35-37[35]或Ta[36]，W[37]可以產(chǎn)生足夠大的GSHE。但由于這些重金屬過于貴重，不適合批量生產(chǎn)。摻鉍（Bi）的銅是目前發(fā)現(xiàn)的可能最合適的材料[38]。目前尋找其它合適的GSHE材料的工作仍在緊鑼密鼓地進(jìn)行中，一旦突破，將產(chǎn)生無法估量的經(jīng)濟(jì)效益。

GSHE用自旋霍爾角描述。一般材料的自旋霍爾角都小于0.1，重金屬的自旋霍爾角雖然大，但如前所述，這些金屬屬于貴重材料，不適合大規(guī)模生產(chǎn)。常規(guī)金屬中只有CuBi的自旋霍爾角超過0.1。

由于SHE的根源在于SOI，GSHE材料必然具有較強(qiáng)的SOI。對于Rashba類型的SOI，SOT可等效成一個有效場的力矩。文獻(xiàn)[39]推導(dǎo)出這個有效場，并證明其與Rashba系數(shù)成正比，即SOT正比于Rashba系數(shù)。文獻(xiàn)[40]指出，提高Rashba系數(shù)的途徑是采用非磁金屬組合，如Bi/Ag，其Rashba系數(shù)可達(dá)3×109eV m[41]，或者采用鐵磁體與重金屬的組合。

石墨烯是近年的明星材料，其獨特的性質(zhì)引起各方面的注意。由于石墨烯的SOI比較弱，其自旋霍爾角應(yīng)該不會太大。但是據(jù)報道[42]， CVD生長的石墨烯，通過在石墨烯表面沉積銅可有效提高其SOI強(qiáng)度，所以其自旋霍爾角可達(dá)0.2，超過了CuBi。所以，人們對石墨烯在自旋霍爾效應(yīng)上的表現(xiàn)寄予厚望。然而，理論和實驗均表明，單層石墨烯具有比較大的方塊電阻[43]，比如，按照[42]的測量，電荷濃度n=0時，單層石墨烯方塊電阻（即薄層電阻，sheet resistance）高達(dá)10 。這一特性是否會對其GSHE性能產(chǎn)生顯著影響尚無定論。

最后是測量技術(shù)。顯然，自旋霍爾角這樣的參數(shù)是材料的標(biāo)志性參數(shù)。如何準(zhǔn)確測量這些標(biāo)志性參數(shù)成為實驗和理論研究的重要內(nèi)容。在這方面，ISHE起到了至關(guān)緊要的作用。通過將純自旋電流注入具有GSHE的某種材料，則由于ISHE，在這種材料的兩端會產(chǎn)生一定的直流電壓，測量此直流電壓可以獲得這種材料的霍爾角。這種方法一般稱為自旋吸收技術(shù)（spin absorption technique）[44]。目前關(guān)于ISHE信號的計算的報道還很少。所以是一個值得深入探索的問題。

如果GSHE材料是開放結(jié)構(gòu)，我們只能測量其上的電壓。要想測量GSHE材料中的電流，則需將GSHE材料做成閉合結(jié)構(gòu)[45]。

5.小結(jié)

石墨烯作為橫向自旋閥溝道材料的研究的報道已經(jīng)很多。但是對于其電阻率、自旋擴(kuò)散長度、自旋霍爾角等參數(shù)的確定仍有問題。人們曾經(jīng)認(rèn)為，石墨烯的導(dǎo)電特性比金屬銅更好。但是實驗指出，石墨烯的電阻率與摻雜、柵壓等因素密切相關(guān)。實驗指出，石墨烯具有較長的自旋壽命。其自旋壽命在室溫下0.5-2ns，在4K下1-6ns[46],但遠(yuǎn)比理論預(yù)測的小。原因尚在探討中。石墨烯具有較長的自旋擴(kuò)散長度。自旋擴(kuò)散長度在室溫下3-12微米[46]。但是實驗指出，利用Rashba效應(yīng)測出的自旋擴(kuò)散長度遠(yuǎn)大于利用SHE效應(yīng)測出的自旋擴(kuò)散長度[19]。雖然實驗指出，石墨烯的自旋霍爾角可以達(dá)到0.2[42]，但這個結(jié)果卻是大尺度CVD生長的石墨烯的結(jié)果，如果是條狀石墨烯，自旋霍爾角是否能達(dá)到這個程度尚不確定。石墨烯的自旋信號在室溫下130 。在1.4K時為1[46]。但這是目前獲得的最大信號，與柵壓有關(guān)。石墨烯的接觸電阻見表1，數(shù)據(jù)差別較大，影響此接觸電阻的因素尚不清晰。另外此接觸電阻基本都是實驗測量得到，需要理論計算工作。利用Landauer公式計算接觸電阻研究正在進(jìn)行[47]。上述這些因素都將影響石墨烯在自旋電子學(xué)中的應(yīng)用，需要進(jìn)一步深入研究。

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The Research Progress of Graphene Lateral Spin Valve

GUO Zi-zheng
(Department of Applied Physics, College of Electronic Engineering, South China Agricultural University, Guangdong Province, Guangzhou 510642 China)

The lateral spin valve is the most important spintronic device studied in-depth so far . This paper reviews the research progress of graphene as the channel material of lateral spin valve. Although there are a lot of reports about the graphene as the channel material of lateral spin valve, the resistivity, the spin lifetime, the spin diffusion length, the spin Hall angle, the spin signal, and the contact resistance with other materials are not determinable. There exist greater differences between the data obtained by experiments, and the influence factors are unclear. In addition, it is relatively lack of theoretical work. These problems will affect the application of graphene in spintronics, so it is necessary to do further in-depth study.

Spintronics; Spin transport; Lateral spin valve; Graphene

O785+.4

A

1009-5624-（2016）02-0006-06

國家自然科學(xué)基金項目（61308038）