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壁流式柴油機顆粒捕集器技術(shù)及研究進展

黃會波

（長江大學機械工程學院，荊州434023）

摘要壁流式柴油機顆粒捕集器作為有效的控制柴油機顆粒排放技術(shù)，從材料到結(jié)構(gòu)設(shè)計都得到了長足的發(fā)展。隨著新的技術(shù)發(fā)展，對載體結(jié)構(gòu)提出了新的要求，如要求高孔隙率的“Two in One”技術(shù)，要求小尺寸、儲灰能力強的非對稱孔結(jié)構(gòu)設(shè)計、薄膜結(jié)構(gòu)等。

關(guān)鍵詞：柴油機顆粒捕集器材料結(jié)構(gòu)設(shè)計

來稿日期：2015-04-04

1　引言

具有良好燃油經(jīng)濟性和動力性的柴油機廣泛應用于各個行業(yè)，如機動車、發(fā)電機組、船舶等。然而，柴油機的顆粒物（PM）排放一直備受關(guān)注。PM能長時間懸浮在空氣中，污染環(huán)境并影響到人類的身心健康。隨著柴油機排放標準的日趨嚴格，柴油機顆粒捕集器（DPF）成為了柴油車尾氣排放達到標準的必備技術(shù)之一。DPF在設(shè)計上必須從功能、性能、維護等方面考慮，即過濾效率、壓差損失、耐高溫、抗灰分腐蝕、清灰里程等[1,2]。

壁流式DPF的工作原理見圖1。相鄰的蜂窩孔道兩端交替堵孔，迫使氣流通過多孔的壁面，而顆粒物被捕集在壁面孔內(nèi)以及入口壁面上，其捕集效率可達90%以上[3]。自2000年法國標致雪鐵龍公司開始量產(chǎn)裝有DPF柴油轎車以來，DPF商業(yè)化應用已有15年歷史。各種氧化物和非氧化物材料應用于DPF，各種結(jié)構(gòu)的DPF得到發(fā)展[4]。由于DPF工作在高溫和腐蝕性尾氣中，DPF材料需要具有抗灰分腐蝕、耐熱沖擊等優(yōu)良特性。理論上，具有低熱膨脹系數(shù)和高導熱系數(shù)的材料最適合于DPF應用，高導熱系數(shù)使得DPF在再生過程中溫度分布均勻；而低熱膨脹系數(shù)有助于降低DPF再生時產(chǎn)生溫度梯度而導致的熱應力，從而避免DPF產(chǎn)生裂縫[5]。清灰里程是DPF設(shè)計必須考慮的一個重要指標。為了延長DPF清灰里程，DPF往往采用大的入口過濾體積設(shè)計[6]。如日本Ibiden（揖斐電）公司采用入口為八邊形結(jié)構(gòu)的DPF[7]，而日本Sumitomo（住友）公司則采用非對稱六邊形結(jié)構(gòu)DPF[8]，法國Saint-Gobain公司則采用非對稱波紋結(jié)構(gòu)DPF等[9]。各種催化劑涂敷技術(shù)應用于DPF，以降低再生溫度，減少顆粒（PM）排放[10~13]，以及減少安裝空間尺寸（SCR on DPF技術(shù)）等[14~16]，DPF的內(nèi)部結(jié)構(gòu)也在不斷變化，以適應新的催化劑涂敷技術(shù)的發(fā)展。

圖1　壁流式DPF工作原理示意圖

2　DPF材料

由于DPF需要在高溫、腐蝕氛圍中長時間工作，因此DPF材料需要具備優(yōu)良的熱穩(wěn)定性、高的機械強度、良好的耐熱沖擊等性能。理論上最佳的DPF材料應具備高的導熱系數(shù)和低的熱膨脹系數(shù)。較高的導熱系數(shù)使得DPF再生時，其內(nèi)部溫度分布均勻，產(chǎn)生小的最高溫度和溫度梯度。而低的熱膨脹系數(shù)能有效地減少DPF由于徑向和軸向的溫度梯度產(chǎn)生的壓縮和拉伸應力，避免DPF過早產(chǎn)生裂縫，甚至造成DPF破裂，使得其由于PM過濾效率急劇下降而失效。目前已經(jīng)商業(yè)化的DPF材料以及正在研究的新一代DPF材料的物理特性以及微觀結(jié)構(gòu)見圖2。

圖2　各種DPF氧化物與非氧化物材料的導熱系數(shù)與熱膨脹系數(shù)以及顯微圖像

由于成本低，堇青石DPF被廣泛應用于重卡排放控制，同時，還具備熱膨脹系數(shù)低的優(yōu)點，可以做成整體式結(jié)構(gòu)。但是由于其熔點和熱容較低，易與灰分產(chǎn)生共熔，在不可控再生情況下，容易被燒穿[17, 18]。鈦酸鋁DPF具有優(yōu)異的抗熱沖擊性能，盡管其導熱系數(shù)低，但是熱容量較大，適合做成整體結(jié)構(gòu)[19~22]。莫來石DPF微觀結(jié)構(gòu)由大量針狀的莫來石晶?；ユi而成，具有大的孔隙率和平均孔直徑，以及高的比表面積，適合大的催化劑涂敷量應用；但是其具有大的熱膨脹系數(shù)，需要做成分割式結(jié)構(gòu)[23, 24]。碳化硅DPF具有高的機械強度、不易疲勞、耐酸和灰分的腐蝕，同時還具備大的熱容量和導熱系數(shù)，高的熱膨脹系數(shù)，使其不能做成整體結(jié)構(gòu)[25~28]。氮化硅的導熱系數(shù)和熱膨脹系數(shù)介于堇青石與碳化硅之間，楊氏模量較低，具有優(yōu)異的抗熱沖擊能力，可以做成一個不需要分割的整體式結(jié)構(gòu)DPF。氮化硅DPF的微觀結(jié)構(gòu)具有很多微凸，能有效增加催化劑比表面積，提高碳煙與催化劑的接觸面積，能有效地改善DPF再生效率；但是由于其生產(chǎn)成本較高，目前商業(yè)化前景尚不明朗[29, 30]。被認為第三代DPF材料的鈦酸鎂，具有高的熱穩(wěn)定性和分布比較窄的孔結(jié)構(gòu)，使得鈦酸鎂DPF具有高的過濾效率和低的背壓損失，具有廣泛的應用前景，目前還處于實驗室研究階段[31, 32]。Alpha三氧化二鋁材料DPF具有與碳化硅一樣的耐腐蝕能力，但是其熱膨脹系數(shù)比較高，需要做成分割式結(jié)構(gòu)，目前還處于商業(yè)化階段[33, 34]。

3　DPF結(jié)構(gòu)

DPF結(jié)構(gòu)設(shè)計的主要目標：（1）通過增大入口孔的過濾體積，增加DPF的儲灰能力，同時減少高碳煙負載時的背壓；（2）通過優(yōu)化DPF的孔隙率和平均孔直徑分布，適應不同催化劑涂敷量的要求（in-wall coating），保持低的壓差損失；（3）通過在壁面上涂敷一層薄薄催化劑（on-wall coating）的設(shè)計，可以提高DPF的初始PM過濾效率，以及再生效率，消除深層過濾。所謂“in-wall coating”涂敷技術(shù)就是把含有催化劑的漿料均勻地分布在DPF過濾壁內(nèi)孔晶粒表面，達到增加碳煙與催化劑接觸面積的效果；而“on-wall coating”技術(shù)就是在DPF入口過濾壁表面上涂敷一層很薄的含催化劑的漿料，消除DPF壁深層過濾。

3.1 DPF孔結(jié)構(gòu)演變

傳統(tǒng)壁流式DPF孔是方形孔結(jié)構(gòu)，并交叉堵孔，迫使氣流流經(jīng)過濾壁面，顆粒被捕集在壁內(nèi)部孔表面上（深層過濾）和壁表面上，形成一層碳煙過濾層。當碳煙負載量較多時，表層過濾將會是影響DPF壓力損失的主要因素，因而增加DPF的有效過濾面積，在同等的碳煙量情況下，累積在DPF過濾壁面上的碳煙厚度將減??；另外，提高DPF入口的開孔率，能有效提高DPF的過濾容積，加強DPF的灰分儲存能力，延長清灰里程。為此，不同的DPF研究者和生產(chǎn)企業(yè)對DPF孔結(jié)構(gòu)進行了很多的創(chuàng)新設(shè)計。日本揖斐電公司作為全球碳化硅DPF市場的領(lǐng)導者，在DPF結(jié)構(gòu)設(shè)計方面做出了很多創(chuàng)新，其中最具代表性的就是“OS”孔結(jié)構(gòu)的DPF，入口為八邊形，出口為正方形?！癘S”孔結(jié)構(gòu)DPF的清灰里程比傳統(tǒng)的對稱孔結(jié)構(gòu)DPF的要長30%。作為DPF市場的主要參與者，美國康寧（Corning）公司和日本NGK公司也開發(fā)了類似孔結(jié)構(gòu)的堇青石、鈦酸鋁、復合碳化硅等材料的DPF。德國清潔柴油陶瓷公司（Clean Diesel Ceramic GmbH）開發(fā)了三角形孔結(jié)構(gòu)DPF[35]，與方形孔對稱結(jié)構(gòu)DPF相比，過濾面積能增加14%；但是該公司的產(chǎn)品以200目為主，主要應用于歐洲在用車改造市場。日本TYK公司開發(fā)出的六邊形碳化硅DPF。法國Saint-Gobain開發(fā)的出波浪形非對稱結(jié)構(gòu)碳化硅DPF，能有效縮短DPF長度。日本住友公司開發(fā)的出非對稱六邊形孔結(jié)構(gòu)鈦酸鋁DPF（AT），有效過濾面積高達14 cm2/cm3，已經(jīng)在波蘭建廠，投入批量生產(chǎn)[36]。為了進一步鞏固市場占有率，揖斐電公司在產(chǎn)品差異性上又做出了創(chuàng)新，采用有效的堵孔技術(shù)，并推出了所謂的“VPL”（Valued plugging Layout）DPF[37]。其有效過濾面積高達15.5 cm2/cm3，而且有效過濾體積也提高了15%。這種獨特結(jié)構(gòu)能縮小DPF體積達33%，減少DPF的使用成本，而且還保持優(yōu)良的性能。圖3總結(jié)了各生產(chǎn)廠家已經(jīng)商業(yè)化的和正在開發(fā)的DPF的有效過濾面積和入口開孔率變化趨勢。

圖3　DPF入口開孔率與過濾面積

3.2 DPF孔隙率與平均孔直徑

重結(jié)晶碳化硅由于在高溫下燒結(jié)幾乎不收縮，孔的形成主要取決于具有雙峰粒徑分布的碳化硅粉的結(jié)合，因此能形成分布比較均勻的微孔分布。然而采用復合碳化硅、堇青石和鈦酸鋁這3種材料的DPF，由于使用了造孔劑，在燒成過程中，收縮率比較大，因而孔的平均直徑分布比較寬。圖4展示了這4種材料DPF孔的平均直徑的分布范圍。

DPF對PM的初始過濾效率主要取決于微孔結(jié)構(gòu)，孔的平均直徑分布窄，對PM的過濾效率更高。當DPF捕集到一定量的PM時，DPF微孔結(jié)構(gòu)對PM的過濾效率沒有明顯的影響。圖5對比了重結(jié)晶碳化硅和堇青石材料DPF對PM的過濾效率。這2種材料具有相同的壁厚和目數(shù)，但是微觀結(jié)構(gòu)不同，見圖4。很顯然，重結(jié)晶碳化硅DPF初始的PM過濾效率要高于堇青石DPF，當PM捕集到0.5g/L時，二者的PM過濾效率相當，高達99%。這是由于此時DPF從深層過濾過渡到表層過濾。

3.3不同DPF技術(shù)的結(jié)構(gòu)要求

圖4　各種材料DPF平均孔直徑的分布情況

所謂的“二合一（Two in One）”技術(shù)就是把SCR催化劑涂敷在DPF載體內(nèi)，集SCR和DPF的功能于一體，這樣能有效降低成本，并減少系統(tǒng)的安裝空間[38~42]。然而，跟傳統(tǒng)的基于CDPF再生技術(shù)和基于FBC再生技術(shù)的DPF結(jié)構(gòu)相比，基于“二合一”技術(shù)的DPF需要更大孔隙率和平均孔直徑。由于基于FBC再生技術(shù)，放熱速度快[43, 44]，對DPF的熱沖擊比較大。對于這一情況，一般通過減少目數(shù)，增加壁厚，以及減少孔隙率和平均孔直徑等設(shè)計手段來增加DPF的熱容量，從而減少其在“發(fā)動機進入怠速運行（Drop in Idle）”情況下的最高溫度和溫度梯度。CDPF技術(shù)能有效降低DPF再生時的溫度，有助于提高燃油經(jīng)濟性；但是一般催化劑涂敷量不是很大，（5~10）g/L。因此應用于CDPF技術(shù)的DPF需要適中的孔隙率和平均孔直徑?；凇岸弦弧奔夹g(shù)往往要求高達（90~220）g/L，甚至更高的催化劑涂敷量。這勢必導致DPF的壓差增大，惡化燃油經(jīng)濟性，因而設(shè)計高孔隙率和大平均孔直徑DPF滿足高涂敷量、低背壓要求。圖6展示了基于不同技術(shù)的DPF孔隙率和孔的平均直徑范圍。

3.4薄膜結(jié)構(gòu)DPF

圖5　重結(jié)晶碳化硅和堇青石DPF對PM過濾效率的影響

圖6　孔的平均直徑和孔隙率對DPF壓差的影響

由于DPF不完全或部分再生時，碳煙的物理化學屬性都發(fā)生了很大的改變[45]。新鮮的碳煙比老化的碳煙具有更高的孔隙率和氧化速度。當DPF在高的碳煙負載情況下，碳煙的微觀結(jié)構(gòu)對DPF壓差起主要作用[46, 47]。圖7展示了DPF在一定碳煙負載量，不同碳煙的孔隙率和流速情況下的壓差分散性。通常DPF的碳煙承載量是通過壓差來估算的；壓差高度分散，很難估算精確的碳煙負載量，進而延長或遲后DPF再生時刻，影響DPF的燃油經(jīng)濟性和可靠性。

圖7　DPF壓差分散性

傳統(tǒng)的DPF涂敷技術(shù)都是基于把含催化劑的漿料涂敷在過濾壁內(nèi)孔表面上的技術(shù)，然后通過涂敷一層20μm厚的多孔介質(zhì)薄膜，在DPF過濾壁面上形成薄膜結(jié)構(gòu)[48]。這種結(jié)構(gòu)的DPF不僅能有效地消除深層過濾[49]和改善初始的PM過濾效率，而且能提高DPF的再生速度。這種特性有助于減輕DPF的壓差延遲，提高DPF在同一碳煙負載量和流量情況下的壓差重復度[50, 51]。圖8對比了傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)DPF與帶薄膜結(jié)構(gòu)DPF的壓差分散性。

圖8　DPF的壓差延遲

4　展望

目前中國正在加強大氣污染治理，越來越嚴格的排放控制標準將出臺。而柴油機顆粒排放物是城市大氣污染的主要來源之一，作為最有效的控制柴油機顆粒排放物技術(shù)，壁流式柴油機DPF將有用武之地。

DPF的應用集材料科學、結(jié)構(gòu)設(shè)計、系統(tǒng)集成等技術(shù)于一體。中國市場的高硫含量柴油，對DPF技術(shù)提出了新的挑戰(zhàn)，需要大的儲存灰分的能力、強的抗腐蝕性能。盡管國產(chǎn)DPF已經(jīng)取得了一定的發(fā)展，但是產(chǎn)品主要集中在200目對稱結(jié)構(gòu)，并且生產(chǎn)一致性有待提高。

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Status of Research and Technology of Wall-Flow

Diesel Particulate Filter

Huang HuiBo

（School of Mechanical Engineering, Yangtze University, Jingzhou 434023, China）

Abstract:Wall-flow diesel particulate filter, as the effective technology of controlling particulate matters emissions from diesel engines, has been developed in full-fledged stage from materials and structure perspectives. With the development of new technology, the structure of DPF is required to be renovated constantly, such as high porosity for "Two in One", asymmetrical cell structure design approaching for downsizing and enhancing ash storage capability, and membrane structure etc.

Key words:diesel engine, particulate filter, material, structure, design

作者簡介：黃會波（1979-），男，碩士，講師，主要研究方向為碳化硅柴油機顆粒過濾器及發(fā)動機排放控制技術(shù)。

doi:10.3969/j.issn.1671-0614.2015.02.001