基于CARS的高溫燃氣溫度測量技術(shù)

趙儉

(中航工業(yè)北京長城計量測試技術(shù)研究所，北京 100095)

摘要：介紹了CARS溫度測量的基本原理、國外在該技術(shù)方面的研究進展以及國內(nèi)各機構(gòu)在CARS方面的研究情況，分析了各技術(shù)分支的優(yōu)缺點，希望能夠在國防科技領(lǐng)域的高溫燃氣溫度測量中較好地發(fā)展與應(yīng)用這項技術(shù)，以解決高溫測量的難題。

關(guān)鍵詞：激光；CARS；高溫；燃氣；測量

doi：10.11823/j.issn.1674-5795.2015.02.01

中圖分類號：TB942

收稿日期：2014-09-30

作者簡介：趙儉(1973-)，男，高級工程師，碩士，主要從事特種條件下溫度測量技術(shù)和動態(tài)溫度校準(zhǔn)技術(shù)研究。

High Gas Temperature Measuring Technology Based on CARS

ZHAO Jian

(Changcheng Institute of Metrology & Measurement，Beijing 100095，China)

Abstract：The principle of CARS temperature measurement and the research progress at home and abroad are introduced in this paper.Advantages and disadvantages of some technology branches are analyzed.It is hoped that this technology can be developed and applied better in national defence science and technology fields，in order to solve problems of high temperature measurement.

Key words：laser；CARS；high temperature；gas；measurement

0引言

在航空航天等國防科技領(lǐng)域，高溫燃氣溫度是關(guān)鍵的測試參數(shù)，對于武器型號的性能評價、狀態(tài)監(jiān)控具有重要意義。隨著武器型號的不斷發(fā)展，所需測量的燃氣溫度越來越高，基于物理探針的接觸式測量技術(shù)遇到了測溫上限的困擾?；贑ARS(相干反斯托克斯拉曼散射光譜)、RS(瑞利散射光譜)、PLIF(平面激光誘導(dǎo)熒光)、TDLAS(可調(diào)諧半導(dǎo)體激光吸收光譜)等激光診斷的非接觸式測量技術(shù)，由于不受測溫上限的限制，受到了國內(nèi)外研究者的重視，相關(guān)研究工作已大面積展開。其中，CARS技術(shù)具有高的信號轉(zhuǎn)換效率和空間相關(guān)性，可有效地抑制高干擾燃燒體系的背景噪聲，并且可實現(xiàn)高空間和高時間分辨，這些是其它的光學(xué)診斷所無法比擬的。

1CARS的基本原理

CARS是一種基于三階非線性拉曼散射的非線性光學(xué)效應(yīng)。1928年，印度物理學(xué)家拉曼發(fā)現(xiàn)，當(dāng)單色光入射到介質(zhì)時，散射光中除了包括頻率與入射光相同的瑞利光之外，還包括強度比瑞利光弱得多，頻率與入射光頻率不同的散射光，這種現(xiàn)象后被稱為拉曼散射現(xiàn)象，這種頻率不同的散射光被稱為拉曼散射光。拉曼散射光的頻率對稱分布于瑞利光頻率的兩側(cè)，頻率低的稱為斯托克斯線，頻率高的稱為反斯托克斯線。拉曼散射線與瑞利散射線之間的頻率差與入射光頻率無關(guān)，而與介質(zhì)分子的振、轉(zhuǎn)能級有關(guān)，與入射光強度和介質(zhì)分子濃度成正比。

當(dāng)作用于拉曼介質(zhì)的激光脈沖頻率為ω1和ω2(ω1>ω2)，它們的頻率差等于樣品分子的拉曼頻率ωR時，分子振動即為共振相干受迫振動，這兩束高強度的相干輻射通過激發(fā)分子系統(tǒng)產(chǎn)生媒質(zhì)極化就可以產(chǎn)生出頻率為ω1-ω2+ω3=ωCARS的新的相干輻射，即為CARS光譜信號。ω3為探測光的頻率。探測光經(jīng)常與泵浦光(頻率為ω1)簡并，采用同樣的頻率，因而在實際當(dāng)中，探測光也常被稱為泵浦光，而另一束入射光(頻率為ω2)則被稱為斯托克斯光。CARS過程的能級躍遷如圖1所示。相干反斯托克斯拉曼散射由雙頻率入射激光激勵分子躍遷從而產(chǎn)生拉曼譜線，它與三階非線性極化率χ(3)有關(guān)。

圖1　CARS能級躍遷示意圖

根據(jù)麥克斯韋方程組和物質(zhì)方程，在滿足一定的相位匹配的條件下，CARS信號的強度Is為

(1)

由式(1)可見，介質(zhì)的三階非線性極化率決定了CARS信號的強度，而三階非線性極化率可表示為

(2)

共振極化率的表達式可通過密度矩陣的方法求得：

(3)

由式(3)可見，三階非線性極化率正比于CARS過程所涉及能級間的粒子數(shù)密度差，而粒子數(shù)的布局與溫度密切相關(guān)。在熱力學(xué)平衡狀態(tài)下，服從玻爾茲曼分布，這是CARS測量溫度的基礎(chǔ)。

2國外研究進展

國外對于CARS技術(shù)的研究始于20世紀(jì)70年代后期，美國、德國、法國、英國、日本、加拿大和俄羅斯等國都在此方面開展了大量的研究工作。

1978年，美國聯(lián)合技術(shù)研究中心(UTRC)的A.C.Eckbreth提出了著名的BOXCARS相位匹配技術(shù)，并與J.A.Shirley等人在此基礎(chǔ)上衍生出平面BOXCARS和三維交叉布置的折疊BOXCARS。平面和折疊BOXCARS相位匹配方式的提出，大大地提高了CARS的空間分辨能力。與此同時，A.C.Eckbreth還與R.J.Hall等共同完成了氮氣、一氧化碳和二氧化碳等組分的CARS測量與光譜仿真工作[1]。這些工作為1980年后CARS的應(yīng)用和發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。另外，UTRC在應(yīng)用研究方面也做了大量的工作，1980年前后，A.C.Eckbreth等人通過對氫氣/空氣預(yù)混火焰、航空發(fā)動機燃燒室和渦輪的燃燒流場、多煙塵燃燒流場以及發(fā)動機羽流的溫度測量，證明了CARS對發(fā)動機燃燒溫度場的測量能力。但此時的CARS測量能力還有很多不足，盡管使用疊加脈沖方式，信號質(zhì)量尤其是信噪比仍不高。在實際發(fā)動機燃燒流場中，非共振背景的處理技術(shù)、發(fā)射噪聲的處理技術(shù)和數(shù)據(jù)擬合技術(shù)等方面都有待提高。隨后，R.J.Hall等改進了高壓下的CARS光譜理論仿真模型，并得到了二氧化碳和水在一定壓力下的理論CARS光譜[2]，為在高壓下應(yīng)用CARS技術(shù)奠定了基礎(chǔ)。A.C.Eckbreth等人提出的多色CARS概念和方法，則使同時測量多種組分或同時測量多種參數(shù)成為可能。

UTRC對CARS技術(shù)的進步做出了突出貢獻，提出了多項有價值的關(guān)鍵技術(shù)，但UTRC的研究存在兩方面的不足：①對于CARS準(zhǔn)確性的研究是通過在管式電爐中與熱電偶測溫的對比來實現(xiàn)的，未考慮實際的燃燒系統(tǒng)與空氣存在差別可能給CARS準(zhǔn)確性帶來復(fù)雜的影響；②代表其最高應(yīng)用水平的CARS在超聲速燃燒測量中的應(yīng)用未實現(xiàn)高時間分辨測量，未能解決非穩(wěn)態(tài)火焰中CARS測量的時間分辨問題。

NASA蘭利研究中心(LRC)的研究工作主要在于CARS的實際應(yīng)用方面，尤其是在超聲速燃燒研究中的應(yīng)用。1980年代中期，針對CARS應(yīng)用于實際燃燒系統(tǒng)時信噪比偏低的問題，R.R.Antcliff等人對CARS應(yīng)用于湍流火焰測量時非共振背景噪聲的抑制方法進行了研究。他們還將火焰溫度的測量結(jié)果與理論計算結(jié)果進行了比較，測量溫度比計算結(jié)果高400 K左右[3]，二者之間的差異與湍流溫度場的不均勻有關(guān)。這些研究具有很強的發(fā)動機燃燒測量應(yīng)用背景。從1980年代中期至1990年代中期，O.J.Jr.和R.R.Antcliff等人對超聲速燃燒流場的CARS測量技術(shù)進行研究，在一個超聲速燃燒模擬裝置中使用多色CARS同時測量氮氣、氧氣的濃度和溫度，并用CFD方法對測量結(jié)果進行了校驗。在超聲速燃燒的CARS測量方面，R.R.Antcliff等人使用參考光路，消除光源脈沖穩(wěn)定性的影響，改善了CARS信號的質(zhì)量，另外，還利用共振CARS信號的偏振特性改善了信噪比，但他們未能實現(xiàn)對超聲速燃燒分析極為重要的時間分辨測量，其測量結(jié)果仍是時均值。Lucht提出了雙泵浦CARS測量技術(shù)，2005年，S.A.Tedder等人采用該技術(shù)，成功地測量了超聲速燃燒場中的溫度以及氮氣、氧氣和氫氣的濃度[4]，雙泵浦CARS測量技術(shù)的優(yōu)點是，可以同時得到兩種組分的CARS光譜。NASA蘭利研究中心還和威廉瑪麗學(xué)院合作研究了CARS-IRS技術(shù)，該技術(shù)將CARS測量技術(shù)與IRS測量技術(shù)相結(jié)合，不僅可以測量溫度以及氮氣、氧氣和氫氣的濃度，還可以同時測量兩種組分的速度，非常適合于超聲速反應(yīng)流的研究[5]。

1988年，密西西比州立大學(xué)的F.Y Yueh提出了雙色寬帶多組分測量技術(shù)[6]。1994年，F(xiàn).Y.Yueh等人又提出可以從基帶的線寬得出轉(zhuǎn)動溫度，而通過寬帶光譜線型得到振動溫度的新方法，繼雙色寬帶多組分測量技術(shù)的提出后，再次對CARS的關(guān)鍵技術(shù)進步做出貢獻。密西西比州立大學(xué)的研究側(cè)重于技術(shù)的發(fā)展和理論方案的論證，注重CARS技術(shù)細節(jié)的研究，他們所探索的關(guān)于CARS準(zhǔn)確性、相位匹配及對應(yīng)用方案的設(shè)計等課題，對于今天的CARS研究仍有重要的參考意義。美國代頓系統(tǒng)研究實驗室的W.B.Roh和法國的J.P.Taran聯(lián)合提出的單脈沖寬帶CARS技術(shù)，使得用CARS進行有時間分辨意義的測量成為可能，具有里程碑式的意義。

1980年代初期，德國的K.Knapp等人測量了激波管中氮氣的振動溫度，D.U.Wellhausen等人測量了低壓下受微波激發(fā)的氮氣振動溫度，對用CARS技術(shù)測量熱力學(xué)非平衡系統(tǒng)的溫度進行了研究。在1980年代至1990年代中后期的十多年內(nèi)，德國的研究者提出了一系列獨特的CARS測量方法。A.Leipertz等提出了基于傅立葉分析的轉(zhuǎn)動CARS測量方法。R.Brakel等報告了偏振CARS的測量，信號采集和濾波時考慮了CARS的偏振特性。Marowsky等提出了通過相位差抑制非共振背景的技術(shù)。B.Large等研究了激光的時間相干性對測量的影響，并且研究了CARS數(shù)據(jù)處理技術(shù)的改進，對非共振三階非線性極化率進行了校正。1998年，M.Fischer等測量了超聲速噴管出口的振動和轉(zhuǎn)動溫度，觀察到了化學(xué)和熱力學(xué)非平衡現(xiàn)象，再次證明了CARS對非平衡態(tài)溫度的測量能力。

1997年，德國維爾茨堡大學(xué)的W.Kiefer等人用脈寬小于100fs的激光得到了不同激發(fā)波長情況下碘蒸氣中的時間分辨CARS光譜信號，從實驗上證明了飛秒時間分辨CARS光譜應(yīng)用的可行性。在對得到的時間分辨光譜進行深入的動力學(xué)分析之后，他們于1998年在氣相苯/甲苯混合物中進行了同樣的實驗[7]，并且在苯和甲苯的振動模式中間發(fā)現(xiàn)了一個新的瞬態(tài)強信號。2000年以后，他們又對不同的樣品進行了時間分辨CARS光譜的測量和分析[8]，并建立了相應(yīng)的理論模型。

法國、英國、俄羅斯、日本以及加拿大等國也在CARS測溫技術(shù)研究方面做了大量的工作。1980年代中期，法國ONERA(法國國家航天航空研究中心)的M.Pealat和J.Bonnet等人研究了CARS光譜由振轉(zhuǎn)能級分布決定的本質(zhì)，并從理論上區(qū)分CARS所測溫度對應(yīng)的振動和轉(zhuǎn)動自由度，致力于將CARS技術(shù)用于非平衡過程測量的研究。1990年代以后，ONERA也開始重視CARS在各種燃燒流場中的應(yīng)用技術(shù)，對突擴流、超聲速燃燒流場等進行了CARS測量。1993年，英國R-R公司的D.R.Williams等人利用CARS技術(shù)進行液體火箭發(fā)動機羽流溫度和組分的測量，并與理論計算結(jié)果進行了比較。1980年代，俄羅斯的A.A.Deviatov等人利用CARS技術(shù)，研究在非平衡環(huán)境中振動能級被激發(fā)的氮氣分子的動力學(xué)過程，并研究了振動能級的布居數(shù)變化。1990年代，S.Dlaskov等人使用CARS研究了激波后的燃燒和變化過程。研究表明，CARS對激波后與燃燒相關(guān)的非平衡化學(xué)反應(yīng)過程具有較強的測量能力，測量的溫度范圍為2000~4500K。日本的Y.Matsunot在激波管中測量了氫氣CARS強度與溫度和壓力的關(guān)系。S.Fuji等分別報告了在湍流火焰、鈍體繞流火焰以及擴散火焰中CARS的測量結(jié)果，并且對背景抑制技術(shù)、信號濾波技術(shù)和測量準(zhǔn)確性進行了研究。S.Fuji等提出，讓CARS信號和激光在兩片雙色鏡間反射，從而達到濾波的目的[9]。加拿大的研究者分別在硬件和方法上探索CARS測量的噪聲處理，激光時間特性對CARS測量的影響以及光譜的仿真等。1980年代中后期，D.R.Snelling等研究了測量噪聲對結(jié)果的影響和修正方法。1980年代末，M.J.Deen等報告了使用電子外插法進行動態(tài)溫度測量的CARS系統(tǒng)設(shè)計及性能模擬。D.R.Sneling等介紹了用于CARS測量的探測器的非線性和圖像均一性研究[10]。

進入21世紀(jì)以來，在CARS技術(shù)的研究方面，世界各國多以應(yīng)用研究為主。2000年，J.Y.Hwang等利用CARS技術(shù)對硅土擴散火焰的溫度和氫氧基分子分布進行了五次測量，每次測量都是對連續(xù)得到的100個光譜取平均，得到的實驗標(biāo)準(zhǔn)偏差小于2.5%，這一結(jié)果說明了測量結(jié)果具有較小的分散性。2002年，A.D.Cutler等人利用氮氣Q支CARS光譜在一個簡化的超燃裝置中進行了溫度測量[11]，得到的平均溫度比CFD計算結(jié)果高約150K。同年，F(xiàn).Grisch等人采用CARS與LIF、DFWM技術(shù)相結(jié)合，對幾種火焰的溫度和氣體濃度進行了測量，并將實驗結(jié)果進行了對比分析，結(jié)果表明，火焰最高溫度2160K，測量誤差約為50K。2004年，F(xiàn).Chaussard等人采用CARS方法對火箭發(fā)動機溫度進行測量，空間分辨率1mm，測量誤差不超過50K，測量不確定度在6%~8%之間[12]。

從國外的研究進展來看，CARS的理論模型、測量方法以及應(yīng)用技術(shù)等方面都取得了顯著的成果。在世界各國的共同努力下，CARS測溫技術(shù)已經(jīng)發(fā)展到了一個相對較高的水平。同時，隨著飛秒激光等新技術(shù)的發(fā)展，也帶動了CARS技術(shù)的不斷進步。

3國內(nèi)研究進展

國內(nèi)對于CARS技術(shù)的研究起步較晚，在1995年以前，對CARS技術(shù)的研究多以理論分析計算為主，主要集中在對測量原理、測量方法以及理論光譜計算的初步探討上。直到20世紀(jì)90年代中期以后，國內(nèi)對CARS技術(shù)尤其是溫度測量技術(shù)的實驗和理論研究才開始全面展開。國內(nèi)開展CARS技術(shù)研究的單位主要有中科院力學(xué)所、西安近代化學(xué)研究所、西安核技術(shù)研究所、國防科技大學(xué)、北京理工大學(xué)以及哈爾濱工業(yè)大學(xué)等。

中科院力學(xué)所的趙建榮、楊仕潤對CARS技術(shù)在國內(nèi)的發(fā)展起到了很大的推動作用。1990年，他們用寬帶CARS技術(shù)測量了高溫空氣的溫度及其實時升降過程，結(jié)果明顯地優(yōu)于有滯后效應(yīng)的常規(guī)熱電偶測試方法[13]。他們還將CARSFT理論光譜軟件移植到小型機上進行計算和應(yīng)用研究，利用CARS技術(shù)同時測量氫氧燃燒火焰的濃度和溫度[14]，將CARS測量技術(shù)應(yīng)用于超聲速燃燒研究中，并對多點同時測量、激光的相位匹配技術(shù)、光譜仿真等進行了研究。中科院力學(xué)所在利用氫氣S支和氧氣Q支CARS同時測溫和測組分濃度的研究方面，具有較高的水平。

國防科技大學(xué)的周進、李麥亮等從2000年前后開始進行CARS技術(shù)研究，并針對液體火箭發(fā)動機燃燒過程和超聲速燃燒研究的需要，重點對CARS測溫的準(zhǔn)確性、高時間分辨測量進行了探索。研究了壓力對實驗CARS光譜的影響，探索了對湍流場測量十分重要的單脈沖測量技術(shù)，在超聲速燃燒和液體火箭發(fā)動機燃燒流場中得到了有時間分辨意義的測量結(jié)果，為CARS測溫技術(shù)的進一步應(yīng)用和發(fā)展提供了重要的參考[15]。

2000年~2001年，北京理工大學(xué)的閆軍等人對CARS在炸藥測溫中的可行性進行研究，并設(shè)計了試驗方案。另外，閆軍等人還對氮的Q支CARS光譜進行了理論計算，得到了不同溫度下的光譜，并探討了拉曼線寬對光譜的影響。結(jié)果表明，在拉曼線寬較小時，光譜的分辨率很高且對溫度敏感，利用這種技術(shù)測量爆溫可達到很好的準(zhǔn)確度[16]。

2001年，西安近代化學(xué)研究所的李春喜等人將CARS技術(shù)應(yīng)用于固體推進劑燃燒火焰的實時診斷中，提出了CARS在推進劑燃燒診斷中的幾個關(guān)鍵問題[17]。2003年，李春喜等人利用CARS測量了雙基推進劑燃燒時的火焰溫度，結(jié)果表明，燃燒火焰平衡區(qū)的CARS實驗擬合溫度數(shù)值與相應(yīng)的熱力學(xué)計算溫度值基本吻合[18]。2004~2005年，郝海霞等人對用CARS進行固體推進劑火焰溫度測量時，煙塵、C2基、激光強度等對測溫結(jié)果的影響機制進行了深入的研究[19]。

2003年~2004年，西北核技術(shù)研究所的胡志云等人采用單脈沖非穩(wěn)腔空間增強探測CARS技術(shù)，測量了常壓下固體推進劑火焰的溫度以及氮氣的濃度。結(jié)果表明，該技術(shù)具有較高的空間分辨率，橫向空間分辨率約為0.1 mm，縱向空間分辨率約為3 mm，火焰溫度測量結(jié)果的不確定度小于5%[20]。2009年，胡志云等人采用10 Hz重復(fù)頻率運轉(zhuǎn)的寬帶CARS實驗系統(tǒng)，測量了常壓和2 MPa背景壓力下固體推進劑的燃燒場，獲得了較高信噪比的單次脈沖氮氣CARS實驗譜，用CARS理論計算軟件擬合CARS實驗譜給出了固體推進劑瞬態(tài)燃燒場溫度和氮氣濃度隨高度的分布。結(jié)果表明，氮氣CARS譜測量溫度的相對不確定度優(yōu)于4%；在較低濃度范圍內(nèi)，測量組分濃度的相對不確定度優(yōu)于5%[21]。2013年，張立榮等人通過模塊化設(shè)計和有針對性的抗振動設(shè)計，研制了一臺可用于發(fā)動機現(xiàn)場測試、結(jié)構(gòu)緊湊的集成化CARS診斷系統(tǒng)，并利用該系統(tǒng)測量了超聲速燃燒室出口噴流的溫度，獲得了單脈沖CARS溫度擬合結(jié)果和溫度隨時間的變化。測量結(jié)果顯示，不穩(wěn)定燃燒狀態(tài)下的溫度抖動范圍大于穩(wěn)定燃燒狀態(tài)，但平均溫度低于穩(wěn)定燃燒狀態(tài)，表明不穩(wěn)定燃燒的效率相對較低[22]。

2000年以來，哈爾濱工業(yè)大學(xué)的夏元欽等人開始致力于飛秒CARS技術(shù)的研究，建立了飛秒CARS的理論模型，搭建了飛秒CARS測溫裝置，并初步實現(xiàn)了燃燒溫度場的測量，有效地提高了CARS溫度測量的時間分辨力。2011年，夏元欽、王梓等人研究了飛秒CARS顯微成像技術(shù)，并探索了該技術(shù)在分子超快動力學(xué)中的應(yīng)用[23]。同年，吳倩倩在對CARS理論系統(tǒng)研究的基礎(chǔ)上，建立了氮氣、一氧化碳、氫氣等燃燒場相關(guān)氣體的Q支振動CARS和S支轉(zhuǎn)動CARS的光譜計算模型，計算出了它們的理論CARS譜線，并引入了時間分辨CARS光譜計算模型[24]。2013年，夏元欽、李金釗等人開展了飛秒時間分辨CARS和飛秒單脈沖CARS兩種測溫方法的研究，并分別建立了相應(yīng)的理論模型。利用空間及頻域濾波裝置提高了CARS信號的信噪比，通過有效減少非共振背景噪聲，得到了延遲時間分別為200 fs，500 fs，1ps和2ps的CARS信號[25]。

國內(nèi)研究者對CARS技術(shù)的研究雖相對較少，很多問題還亟待解決，但對應(yīng)用研究十分重視，對不同條件下燃燒火焰的溫度測量有十分深入的研究，在超聲速燃燒、火箭發(fā)動機診斷和固體推進劑燃燒測量方面的應(yīng)用研究方面具備了較高的水平。

4結(jié)論與展望

與傳統(tǒng)的接觸式溫度測量技術(shù)相比，CARS測溫技術(shù)具有測溫上限高、不干擾流場和溫場、時間和空間分辨力高等優(yōu)點，是未來武器型號研制中必不可少的燃燒診斷工具。從國外的技術(shù)發(fā)展趨勢來看，CARS技術(shù)作為一種新型的測溫技術(shù)，必將逐步取代傳統(tǒng)測溫技術(shù)，具有廣闊的應(yīng)用前景。目前，我國已有多家單位在CARS技術(shù)方面投入研究，并取得了一定的研究成果。

經(jīng)過數(shù)十年的發(fā)展，CARS測量技術(shù)已經(jīng)取得了實質(zhì)性的進展，測量理論基本成熟，在應(yīng)用技術(shù)方面也取得了許多突破。隨著CARS測量技術(shù)研究的繼續(xù)深入，時間分辨力問題、準(zhǔn)確性問題、環(huán)境適應(yīng)性問題等將會逐漸得到解決。隨著這些關(guān)鍵問題的解決，基于CARS的高溫燃氣溫度測量技術(shù)，在燃燒診斷、狀態(tài)監(jiān)測中所起到的作用將會越來越突出，CARS技術(shù)也將會被注入越來越多的活力，從而推動科技的發(fā)展。

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動態(tài)計量技術(shù)發(fā)展跟蹤系列之五