景旭東， 林海琳， 閻 杰

(仲愷農(nóng)業(yè)工程學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院，廣東廣州 510225)

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新型緩釋/控釋肥包膜材料的研究與展望

景旭東， 林海琳*， 閻 杰

(仲愷農(nóng)業(yè)工程學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院，廣東廣州 510225)

影響包膜肥養(yǎng)分釋放的關(guān)鍵因素是包膜材料本身的特性。從目前國(guó)內(nèi)外新型緩釋/控釋肥包膜材料無機(jī)和有機(jī)兩大方面進(jìn)行歸類和總結(jié)，區(qū)分緩釋與控釋肥概念的不同，重點(diǎn)探討可生物降解性，并且對(duì)其發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行展望，以期為今后的研究提供理論參考。

緩釋控釋肥；包膜材料；可生物降解

據(jù)世界糧農(nóng)組織(FAO)統(tǒng)計(jì)，糧食增產(chǎn)50%以上的貢獻(xiàn)來自肥料的使用。但是，普通化肥的大量使用造成土壤結(jié)構(gòu)破壞[1-2]、地下水污染、農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)下降等一系列不良的影響[3-5]。緩釋控釋肥既可以減少化肥的使用量，又可以提高其利用率，因此受到世界學(xué)者的廣泛研究和關(guān)注[6]。一般，普通化肥的利用率是20%～30%，而緩釋控釋包膜肥的利用率在美國(guó)和日本可達(dá)到50%～60%,西歐等發(fā)達(dá)國(guó)家更可達(dá)到70%～80%[7]。我國(guó)的包膜肥還沒有形成市場(chǎng)規(guī)模，且不能大面積推廣，主要原因就是價(jià)格較普通肥高3～8倍[8]。此外，緩釋控釋包膜肥材料依然存在緩釋效果不佳、包膜材料在土壤環(huán)境中不易降解、生產(chǎn)成本過高等問題。解決這些問題的關(guān)鍵在于包膜材料。因此，對(duì)目前國(guó)內(nèi)外新型緩釋/控釋肥包膜材料從無機(jī)和有機(jī)兩大方面進(jìn)行歸類和總結(jié)，探討可生物降解性，并且對(duì)其發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行展望。

1 緩釋/控釋肥的概念與區(qū)別

緩釋控釋肥最先開始于美國(guó)，隨后日本、歐洲也相繼開始研究。它是20世紀(jì)40年代誕生的一個(gè)新名詞，以緩釋、可控、高效為特點(diǎn)發(fā)展至今[9]。廣義上來說，緩釋控釋包膜肥是指其營(yíng)養(yǎng)釋放速度相對(duì)遲緩，甚至可控，釋放期較普通肥更長(zhǎng)，且在作物生長(zhǎng)的全部時(shí)期都能達(dá)到其生長(zhǎng)所需營(yíng)養(yǎng)的肥料。國(guó)際組織將緩釋肥定義為:以物理或化合物形式存在的營(yíng)養(yǎng)成分能緩慢地被農(nóng)作物吸收，并且能使其有效性延長(zhǎng)的高效肥料；控釋肥的定義為:不僅能夠緩慢釋放,其養(yǎng)分的釋放速率還受植物本身生長(zhǎng)的影響，即作物對(duì)養(yǎng)分的需求與養(yǎng)分釋放速度基本保持一致[10]。但是，狹義上緩釋肥與控釋肥還具有不同的定義。緩釋肥(Slow release fertilizers，SRFs)又稱長(zhǎng)效肥，通過在普通肥料表面包裹一層特殊的材質(zhì)，達(dá)到降低養(yǎng)分釋放速率的效果，使得養(yǎng)分能夠滿足農(nóng)作物在生長(zhǎng)期的需求?？蒯尫?Controlled availability fertilizers，CAFS)為更先進(jìn)的緩釋肥，是指通過更加有效的包膜材質(zhì)，能夠滿足農(nóng)作物在不同生長(zhǎng)時(shí)期對(duì)養(yǎng)分不同含量的需求，即需求多少，釋放多少，使得肥料的利用率更加高效[11]。

2 無機(jī)包膜材料

無機(jī)包膜材料主要是一些無機(jī)礦物質(zhì)，從早期的白蠟、松香到聚烯烴類等[12]發(fā)展到以包硫尿素(SCU)為主。美國(guó)是最先研究該材料的國(guó)家，已形成一定規(guī)模的產(chǎn)業(yè)化[13]。在20世紀(jì)60年代，美國(guó)TVA公司研制出硫磺包膜材料，可由于其低疏水性，影響緩釋效果，用石蠟或?yàn)r青再次包膜后，增強(qiáng)其疏水性，提高了緩釋性能，經(jīng)過20多年的研究發(fā)展到一定規(guī)模的市場(chǎng)潛力。在20世紀(jì)70年代，中國(guó)科學(xué)院南京土壤研究所研制出以白蠟、瀝青、鈣鎂磷肥混合的包膜碳層材料。該材料具有良好的緩釋性能，并且形成一定規(guī)模的生產(chǎn)[14]。鄭州樂喜施研制了以構(gòu)溶性鈣鎂磷為基質(zhì)的包膜材料。它不僅具有緩釋性能，而且抑制氨的揮發(fā)[15]。沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué)以表面具有高活性的礦物(沸石粉、硅藻土等)為基質(zhì)，加入甲基纖維素鈉等交聯(lián)劑，研發(fā)出具有較好緩釋效果的無機(jī)礦物包膜緩釋材料[16-17]。華南農(nóng)業(yè)大學(xué)利用一系列的具有高表面活性的礦物(如高嶺石、坡縷石、硅燕土等)為無機(jī)包膜基料，結(jié)合新型成膜技術(shù)，已規(guī)?；a(chǎn)出幾種具有較好緩釋效果的包膜肥料[18]。這些包膜材料雖然都有一定的緩釋性能，但與其他高分子包膜材料相比，還存在一定的差距，需要進(jìn)一步對(duì)包膜材料的制備工藝和包膜工藝進(jìn)行探索，才有更大的發(fā)展空間。

3 有機(jī)高分子包膜材料

有機(jī)高分子材料是目前研究最多的緩釋控釋包膜材料，主要分為天然、合成和半合成三大類。天然高分子包膜材料的原料主要是淀粉、纖維素等天然高分子產(chǎn)物，其特點(diǎn)是來源廣、可降解、成本低且成膜性好,但由于其降解過快，緩釋效果不甚理想。合成高分子包膜材料一般是由含有雙鍵的有機(jī)單體衍生物聚合形成的熱固性與熱塑性樹脂，由材料本身的特性來影響?zhàn)B分?jǐn)U散速率,所以緩控釋效果較好；但是，該類包膜材料成本較高,生產(chǎn)工藝條件相對(duì)復(fù)雜[19],條件要求較高，且可生物降解性較差，易給環(huán)境造成污染問題，因此還沒得到大量的推廣應(yīng)用[20-24]。半合成高分子包膜材料是各種天然的與化學(xué)改性的高分子接枝或共聚形成的一類新型高分子材料，特點(diǎn)是黏度大，附著力與穩(wěn)定性較好,具有更好的緩釋控釋效果及可生物降解性[25]。

目前，美國(guó)在有機(jī)高分子包膜材料方面的研究主要是醇酸樹脂、異氰酸脂、對(duì)稱與非對(duì)稱聚脲氨基甲酸酯以及油脂的共聚物和丙烯酸接枝共聚物等[26]。 1967年，美國(guó)成功開發(fā)出醇酸樹脂包膜材料，屬于熱固性樹脂。它主要是烯烴和甘油酯的聚合物，包括醇酸類樹脂和聚氨酯類樹脂，其特點(diǎn)是安全性高，本身的耐磨性和耐鹽性也較好[27]。在20世紀(jì)60年代，日本開始了新型高分子有機(jī)包膜材料的研究，主要成果包括具有緩釋和控釋雙重功能的熱塑性及熱固性樹脂包膜材料；自20世紀(jì)90年代以來，主要研制出含農(nóng)藥的熱固性樹脂包膜材料以及日本多木化學(xué)股份有限公司生產(chǎn)出的可生物降解的微晶石蠟和脂肪族聚酯包膜材料[28]。在歐洲，英國(guó)研發(fā)出的主要有機(jī)高分子包膜材料是有機(jī)物和無機(jī)物螯合共聚的混合物，如3-羥基3-烷基丙酸和無機(jī)物(如鉀、鎂等)及樹脂結(jié)合的高聚物等。測(cè)試結(jié)果表明，它具有良好的緩釋性能。德國(guó)在高分子聚合物(如石臘、鏈烷烴等)中加入可生物降解的木質(zhì)素、醋酸纖維素等天然產(chǎn)物高分子化合物，制備出緩釋性能良好、耐水性較強(qiáng)且能很好地降解的包膜材料。法國(guó)研制出有機(jī)聚合物與有益微生物結(jié)合在一起的新型包膜材料[29-30]。它不但具有緩釋性能，而且可以調(diào)節(jié)土壤中微生物的分布，具有很好的發(fā)展前景。

國(guó)內(nèi)有機(jī)高分子包膜材料主要集中于酚醛樹脂、脲醛樹脂，如金正大集團(tuán)和北京首創(chuàng)新型肥料制造有限公司的高分子樹脂包膜材料[31]；1985年，北京化工大學(xué)的徐和昌等[32]研制出尿醛樹脂包膜材料；沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué)在PVC(聚乙烯醇)和PVP(聚乙烯基吡咯烷酮)高聚物中加入定量的硝化抑制劑和脲酶抑制劑，使得緩釋控釋的效果更加高效[33]；鄭州大學(xué)的許秀成[34]主要研究了多功能的緩釋復(fù)合肥材料，該材料得到較好的推廣和應(yīng)用，其品牌樂喜施已在國(guó)際上享有盛譽(yù)；蘭州大學(xué)的柳明珠[35-36]利用丙烯酸制備了吸水性樹脂，并且研究了在玉米淀粉中接枝吸水性丙烯酸樹脂；華南農(nóng)業(yè)大學(xué)的廖宗文等[37]也對(duì)有機(jī)高分子包膜材料進(jìn)行了深入的研究。近幾年來研究的高吸水性樹脂包膜材料具有吸水保水和緩釋控釋的多重功能[38-39]。這些材料大多集中于研發(fā)緩釋階段。對(duì)于真正意義上的控釋材料，還需要進(jìn)一步研究，而且一些高分子材料雖然具有較好的緩釋性，但是在土壤中降解較慢，易造成土壤的再次污染。如果不能克服這些固有的缺陷，那么將會(huì)限制其良好的發(fā)展勢(shì)頭。

4 可生物降解包膜材料

由于目前土壤污染問題突出且嚴(yán)重[40]，為了降低包膜材料對(duì)土壤環(huán)境的污染問題，可生物降解包膜材料成為國(guó)內(nèi)外的研究熱點(diǎn)。目前，國(guó)內(nèi)外有關(guān)研究有不少。日本研究以改性淀粉作交聯(lián)劑，并且用秸稈粉外包，通過添加光氧化劑-醋酸鐵來提高包膜材料的光可降解性[41]；英國(guó)研究了以橡膠為基質(zhì)的包膜材料；西班牙以松樹中含有的木質(zhì)素紙漿廢液為包膜材料[42]；法國(guó)研制出聚合物與有益微生物結(jié)合的新型環(huán)保材料。經(jīng)測(cè)試，這些材料都能在很大程度上提高肥料的緩釋性能，可生物降解性較強(qiáng)。馬來西亞學(xué)者研究了改性木質(zhì)素與天然木薯淀粉混合包裹材料，通過紅外表征和黏度的測(cè)試，發(fā)現(xiàn)木質(zhì)素與淀粉的配比為1∶9時(shí)效果最好[43]，同時(shí)研究了厚度對(duì)緩釋氮肥效果的影響[44]，并且通過材料在滅菌土壤和非滅菌土壤中不同的半衰期，得出不同的半衰指數(shù)，發(fā)現(xiàn)包膜厚度對(duì)緩釋效果的影響較大[45]。

在國(guó)內(nèi)方面，華南農(nóng)業(yè)大學(xué)廖宗文等[46]通過對(duì)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)固體廢棄物進(jìn)行生物化學(xué)改性，開發(fā)出可生物降解的新型包膜控釋材料；近年來，又通過對(duì)廢油、潲水油進(jìn)行改性，麥飯石和有機(jī)黏結(jié)劑的有效結(jié)合，制備出可生物降解的緩釋控釋包膜材料[47-48]，經(jīng)水中溶出率測(cè)試，發(fā)現(xiàn)它具有良好的控釋效果，24 h溶出率為8.9%～11.1%,7 d累計(jì)溶出率為37.5%～42.1%。山東農(nóng)業(yè)大學(xué)張民等[49]以2種可降解的樹脂聚丁二酸丁二醇酯與聚碳酸亞丙酯為包膜基料,研究了PPC/PBS不同配比對(duì)材料性能的影響，測(cè)試表明它具有良好的緩釋性能，并且能很好地降解。沈陽農(nóng)業(yè)大學(xué)張玉龍等[50-51]利用聚乙烯醇-淀粉作為交聯(lián)劑，并且與硅藻土共混制備可生物降解且成本低廉的包膜材料，紅外光譜分析得出該材料與氮肥不僅可以很好地包裹，而且形成新的化學(xué)鍵,提高材料的緩釋性能。安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)何方等[52]通過對(duì)普通淀粉的改性，制得氧化淀粉后再加入環(huán)氧氯丙烷交聯(lián)劑，制備具有可生物降解性的新型環(huán)保包膜材料。浙江大學(xué)周偉祥等[53]利用具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的自燃內(nèi)熱式炭化爐，以秸稈制備的生物質(zhì)炭為主料,研究出新型環(huán)保的炭基緩釋材料。南京理工大學(xué)張紅雨等[54]利用乳化高剪切技術(shù),并以水為溶劑，研制出3種油脂基包膜緩釋控釋材料，通過掃描電鏡和紅外分析得出。該材料具有較好的緩釋性能，并且具有良好的可生物降解性。陜西科技大學(xué)王全杰等[55]先用巰基乙醇還原法水解廢棄的牛毛得到角蛋白溶液，然后加入交聯(lián)劑、增塑劑得到具有可生物降解的緩釋材料，并且采用水溶法和淋溶法研究其緩釋性能，結(jié)果表明它具有良好的緩釋效果且能很好地在土壤中降解。蘭州大學(xué)柳明珠等[56]利用具有吸水性和緩釋性的坡縷石和保水劑結(jié)合，制備出具有生態(tài)功能的緩釋包膜材料,該材料具有良好的生態(tài)環(huán)保功能。仲愷農(nóng)業(yè)工程學(xué)院的杜建軍等[57]也對(duì)緩釋包膜材料做了深入的研究。杜建軍主要利用可生物降解的天然產(chǎn)物殼聚糖與保水劑，結(jié)合制備包膜肥材料，使得材料既有保水功能又有保肥功能；林海琳主要研究了用改性油脂基包膜材料。渭南師范學(xué)院徐浩龍等[58-60]利用水溶液聚合法，使得膠磷礦、淀粉與丙烯酸鹽共聚交聯(lián)，并且加入引發(fā)劑過硫酸鉀和交聯(lián)劑N,N’-亞甲基雙丙烯酰胺，制備一種具有保水性的緩釋包膜材料；同時(shí)，他也研究且制備了羧甲基纖維素接枝丙烯酸/丙烯酰胺包膜材料。這些都具有保水保肥的特性，并且具有一定的可生物降解性。華東理工大學(xué)的陳強(qiáng)等[61]以殼聚糖等天然產(chǎn)物為基本原料,通過共混、交聯(lián)作用，制備出可生物降解的緩釋包膜材料，并且通過對(duì)其力學(xué)性能、耐水性能、透水性能、相容性等指標(biāo)的測(cè)定，發(fā)現(xiàn)它具有良好的可生物降解性，并且比用純殼聚糖的效果要好。唐輝等[62]研究了天然桐油基包膜材料，并且利用 FTIR 和 DTA-TGA 聯(lián)用技術(shù)分析了該材料的紅外吸收特征和熱行為，結(jié)果表明包膜材料中桐油的含量越大，其材料的緩釋效果越好。這些材料都屬于天然的可生物降解材料，其來源廣泛，工藝簡(jiǎn)單，成本較低，但緩釋性較其他合成高分子材料差，需要繼續(xù)對(duì)其改性合成，研究包膜工藝，提高材料本身的緩釋性能。

5 展望

目前，緩釋控釋包膜材料已順應(yīng)時(shí)代的潮流和要求，朝著高效、新型、環(huán)保、低廉、可降解等方向發(fā)展。這將為未來農(nóng)業(yè)的發(fā)展帶來新的動(dòng)力。而制約這一發(fā)展的2個(gè)主要因素，一是包膜材料本身的緩釋控釋性能，二是生產(chǎn)成本問題及可生物降解性,而且土壤污染問題也越來越嚴(yán)重，嚴(yán)重影響農(nóng)作物的品質(zhì)和產(chǎn)量[63-64]。雖然無機(jī)包膜材料的原料來源廣泛，成本較低，且能夠改善土壤本身的結(jié)構(gòu)，但緩釋控釋性能與有機(jī)高分子材料相比效果較差；有機(jī)高分子包膜材料的緩釋控釋性較好，但開發(fā)成本往往較高，且難降解。解決這些問題的關(guān)鍵是開發(fā)出來源廣泛、價(jià)格低廉、性能優(yōu)良、工藝簡(jiǎn)單、新型環(huán)保的可生物降解性包膜材料。近幾年來，國(guó)內(nèi)外都爭(zhēng)先研發(fā)新型可生物降解的包膜材料，如在材料中添加生物酶制劑、有益微生物等來增加對(duì)土壤結(jié)構(gòu)的調(diào)整；通過對(duì)固體廢棄物或工業(yè)廢料改性和包膜工藝的探索，制備新型環(huán)保的包膜材料。因此，未來新型包膜緩釋控釋材料將涉及化學(xué)、材料、生物、環(huán)境等多個(gè)交叉學(xué)科，具有廣闊的發(fā)展前景。

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Research and Prospect of New Type Slow /Controlled Release Fertilizer Coating Materials

JING Xu-dong,LIN Hai-lin*,YAN Jie

(College of Chemistry and Chemical Engineering,Zhongkai University of Agriculture and Engineering,Guangzhou,Guangdong 510225)

The key factors affecting the coated fertilizer nutrient release is the characteristic of coated material itself.The new sustained-release/controlled release fertilizer coated materials at home and abroad were classified and summarized from two aspects of inorganic and organic,the different concepts of sustained-release and controlled-release fertilizer were distinguished,focusing on the biodegradability.The development trend was forecasted,so as to provide a theoretical reference.

Slow /controlled release fertilizer; Coated material; Biodegradability

廣東省科技攻關(guān)項(xiàng)目(2012A020602055)。

景旭東(1988- )，男，河南登封人，碩士研究生，研究方向：高分子材料。*通訊作者，教授，博士，碩士生導(dǎo)師，從事新型緩釋控釋包膜肥材料方面的研究。

2014-11-28

S 145.6;TQ 449.1

A

0517-6611(2015)02-139-03