邵淑驍 曾濺輝 張善文 宋國(guó)奇 孟 偉 王學(xué)軍 張永旺 徐興友

(1.中國(guó)石油大學(xué)(北京)油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102249;2.中國(guó)石油大學(xué)(北京)地球科學(xué)學(xué)院 北京 102249;3.中石化勝利油田分公司 山東東營(yíng) 257000;4.中石化勝利油田地質(zhì)科學(xué)研究院 山東東營(yíng) 257015)

0 引言

高嶺石是砂巖儲(chǔ)層中最常見(jiàn)的自生黏土礦物之一，通常充填于長(zhǎng)石溶蝕孔隙中或分布于顆粒表面，單晶呈假六方片狀，集合體常呈書(shū)頁(yè)狀或蠕蟲(chóng)狀。高嶺石的形成通常與酸性流體環(huán)境下長(zhǎng)石等硅鋁酸鹽的溶蝕作用有關(guān)。在有充分的Al3+物質(zhì)來(lái)源的基礎(chǔ)上，呈酸性的流體、較強(qiáng)的流體動(dòng)力有利于Al3+的絡(luò)合、Na+、K+的遷移，有利于形成晶形良好的自生高嶺石［1-5］。目前對(duì)高嶺石的研究多集中在成巖方面［6-9］，將高嶺石的發(fā)育作為成巖階段劃分標(biāo)志之一，而較少針對(duì)高嶺石形態(tài)、分布的差異及其可能所反映的不同成因進(jìn)行研究。前人對(duì)東營(yíng)凹陷高嶺石的研究多從高嶺石宏觀含量方面入手，缺少高嶺石形態(tài)、組分特征、類型及其成因的深入分析［10-11］。本文以東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層高嶺石為研究對(duì)象，通過(guò)光學(xué)顯微鏡、掃描電鏡、陰極發(fā)光和X射線能譜分析等手段和方法，在高嶺石形態(tài)、高嶺石化學(xué)成分及其與其他礦物的接觸關(guān)系的研究基礎(chǔ)上，確定了高嶺石的類型，探討了不同類型高嶺石的發(fā)育特征及其成因機(jī)制，為深入分析高嶺石對(duì)儲(chǔ)層的影響以及高嶺石對(duì)油氣成藏的指示作用提供科學(xué)依據(jù)。

1 地質(zhì)背景

東營(yíng)凹陷位于渤海灣盆地濟(jì)陽(yáng)坳陷東南部，是一個(gè)形成于晚侏羅世—古近紀(jì)時(shí)期的斷陷復(fù)合體。平面上，由北部陡坡帶、南部緩坡帶、中央隆起帶(中央斷裂背斜帶)和洼陷帶等二級(jí)構(gòu)造單元構(gòu)成;剖面上，具有“北斷南超”的特征［12］(圖1)。

東營(yíng)凹陷古近系地層發(fā)育齊全，自下而上發(fā)育孔店組、沙河街組和東營(yíng)組。沙河街組為東營(yíng)凹陷主要的生油儲(chǔ)層系，是本文研究的目標(biāo)層位，其自下而上分為沙四段、沙三段、沙二段和沙一段。沙四段為半封閉的鹽湖—半深湖沉積，主要分布泥巖夾灰?guī)r、薄層灰?guī)r及油頁(yè)巖;沙三段為三角洲、深湖—半深湖、水下扇沉積，下部為泥巖、油頁(yè)巖夾少量薄層砂巖，中部為厚層泥巖夾薄砂巖，上部為泥巖與厚層砂巖互層;沙二段為河流—三角洲沉積，多為砂巖與泥巖互層沉積;沙一段為湖湘沉積，巖性主要為泥巖夾砂巖、生物灰?guī)r、白云巖等［13］。東營(yíng)凹陷烴源巖層系包括沙四段、沙三段和沙一段，其中沙四段和沙三段最為重要［14-15］;儲(chǔ)集層主要為沙四段、沙三段、沙二段及東營(yíng)組，其中沙三上亞段—沙二下亞段覆蓋在沙三—沙四上主要烴源巖層系的頂部，是東營(yíng)凹陷主要含油巖系;沙一段泥巖是東營(yíng)凹陷區(qū)域蓋層，明化鎮(zhèn)組泥巖以及沙三、沙四段泥巖為局部蓋層［16-17］。東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖類型以巖屑長(zhǎng)石砂巖和長(zhǎng)石砂巖為主，這兩類砂巖在中央隆起帶分布最多。巖屑長(zhǎng)石砂巖中長(zhǎng)石平均含量為33.5%，長(zhǎng)石砂巖中長(zhǎng)石平均含量為34.5%。

圖1 東營(yíng)凹陷構(gòu)造綱要圖(據(jù)李丕龍等，2000)Fig.1 Structural outline map of Dongying sag

2 東營(yíng)凹陷高嶺石類型及其發(fā)育特征

2.1 高嶺石的含量及其分布特征

東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層黏土礦物X衍射數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)表明，沙河街組砂巖在800 m深度開(kāi)始出現(xiàn)高嶺石，在4 000 m以下高嶺石含量很小，高嶺石主要集中分布在1 200～3 200 m的深度范圍內(nèi)，平均相對(duì)含量為31.35%(圖2)。

沙河街組四個(gè)亞段具有不同的高嶺石含量和分布規(guī)律。其中，沙一段砂巖儲(chǔ)層整體上高嶺石含量偏少，平均含量?jī)H為12%，且集中分布在中央斷裂帶、北部陡坡帶的利津洼陷及高青斷裂構(gòu)造帶;沙二段砂巖儲(chǔ)層高嶺石含量最高，平均含量可達(dá)46%，主要分布在東營(yíng)凹陷凹陷的東北部;沙三段砂巖儲(chǔ)層高嶺石含量次之，平均含量為41%，且沿?cái)嗔褞Т嬖谟卸鄠€(gè)高嶺石高值中心，即中央斷裂帶，北部陡坡帶的高青斷裂構(gòu)造帶、坨勝永斷裂構(gòu)造帶及利津洼陷部分區(qū)域，南部緩坡帶的陳家莊—王家崗斷裂構(gòu)造帶;沙四段砂巖儲(chǔ)層高嶺石含量相對(duì)較小，平均含量為26%。與沙三段類似，沙四段也存在有多個(gè)高嶺石含量高值中心，集中分布在北部陡坡帶及南部緩坡帶的陳家莊—王家崗斷裂構(gòu)造帶。

圖2 沙河街組砂巖儲(chǔ)層高嶺石含量隨深度變化圖Fig.2 The variation of kaolinite content with depth in the sandstone reservoir of Shahejie Formation

2.2 高嶺石的類型和特征

利用巖礦鑒定和掃描電鏡等手段和技術(shù)，對(duì)東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層高嶺石的形態(tài)及發(fā)育特征進(jìn)行了研究。東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層高嶺石形態(tài)發(fā)育規(guī)則，單偏光下呈細(xì)小鱗片狀(圖3a)，有時(shí)可見(jiàn)晶形發(fā)育良好的蠕蟲(chóng)狀高嶺石，常分布于長(zhǎng)石溶孔或碳酸鹽溶孔內(nèi)(圖3b，c)，有時(shí)可見(jiàn)高嶺石的原油浸染現(xiàn)象(圖3d)。在掃描電鏡下，自生高嶺石單晶呈假六方片狀，集合體呈書(shū)頁(yè)狀或蠕蟲(chóng)狀(圖3e)，在深部可見(jiàn)自生高嶺石與其他自生黏土礦物(伊利石、綠泥石)共生(圖3f)。

根據(jù)薄片中的高嶺石的形態(tài)、高嶺石化學(xué)成分及其與其他礦物的接觸關(guān)系，可將東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層的高嶺石劃分為兩種類型。

(1)高嶺石的形態(tài)與類型

根據(jù)高嶺石的形態(tài)特征，可將高嶺石劃分為兩種類型。在顯微鏡下，第一類高嶺石主要呈鱗片—蠕蟲(chóng)狀，在較大放大倍數(shù)下可辨認(rèn)蠕蟲(chóng)形態(tài)(圖4);第二類高嶺石則主要呈鱗片狀，難以見(jiàn)到蠕蟲(chóng)狀分布的高嶺石(圖5)。

圖3 東營(yíng)凹陷沙河街組儲(chǔ)層高嶺石顯微照片a.河158井，2 271.69 m，鱗片狀高嶺石(K)充填長(zhǎng)石溶孔，單偏光;b.河162井，2 929 m，亮藍(lán)色長(zhǎng)石(Fs)被溶蝕，靛藍(lán)色高嶺石(K)充填其溶孔，陰極發(fā)光;c.史115井，3 047.66 m，鱗片狀高嶺石(K)充填方解石(Cal)溶孔，單偏光;d.利98井，3 141.35 m，鱗片—蠕蟲(chóng)狀高嶺石被原油浸染，單偏光;e.河155井2 988.1 m，單晶為假六方片狀的高嶺石，集合體呈蠕蟲(chóng)狀;f.史126井，3 450.4 m，書(shū)頁(yè)狀高嶺石(K)與針葉狀綠泥石(Ch)共存，掃描電鏡。Fig.3 Microphotography of kaolinite in the Shahejie reservoir in Dongying sag

圖4 第一類高嶺石形態(tài)特征a1.河156井，2 242.83 m，鱗片—蠕蟲(chóng)狀高嶺石(K)充填長(zhǎng)石溶孔，單偏光;a2.高嶺石(橙色邊框區(qū)域)局部放大;b1.牛38井，2 939.41 m，蠕蟲(chóng)狀高嶺石(K)被方解石(Cal)交代，石英次生加大邊(Qog)與自生高嶺石(K)共生，單偏光;b2.高嶺石(橙色邊框區(qū)域)局部放大。Fig.4 Charactertistics of occurrence of the first kind of kaolinite

在掃描電鏡下，兩類高嶺石的晶體形態(tài)存在著明顯差異。第一類高嶺石單晶呈假六方片狀，單晶厚度較大呈板狀，排列緊密，集合體呈蠕蟲(chóng)狀或書(shū)頁(yè)狀(圖6a1，a2);第二類高嶺石單晶晶形發(fā)育不如第一類好，部分晶層存在卷曲現(xiàn)象，單晶厚度小呈片狀，排列較疏松，集合體呈不完好書(shū)頁(yè)狀、蠕蟲(chóng)狀或手風(fēng)琴狀(圖6b1，b2)。在兩類高嶺石共存的巖石薄片、掃描電鏡下，兩類高嶺石的晶體形態(tài)、大小具有明顯的差別(圖6c1，c2)。例如，史126井3 515.2 m，第一類(K1)和第二類(K2)高嶺石共存，第一類單晶呈假六方片狀，單晶較厚，晶體排列緊密;第二類單晶厚度較薄，邊緣卷曲，晶體排列疏松(圖6c2)。

(2)高嶺石與其他礦物的接觸關(guān)系與類型

在巖石薄片下，高嶺石與其他礦物具有不同的接觸關(guān)系，根據(jù)這些接觸關(guān)系，可將高嶺石劃分為兩類。其中，第一類高嶺石充填于原生孔隙或長(zhǎng)石溶孔(圖4a1，a2)，經(jīng)常可見(jiàn)其被方解石、白云石、鐵白云石等碳酸鹽膠結(jié)物所交代(圖4b1，b2);第二類高嶺石發(fā)育于充填長(zhǎng)石溶孔的碳酸鹽膠結(jié)物的溶蝕孔隙中，可見(jiàn)高嶺石交代方解石、白云石的現(xiàn)象(圖5a1，a2)，這一類高嶺石常與在其之后形成的(含)鐵方解石、(含)鐵白云石共存(圖5b1，b2)。這兩類高嶺石常與石英次生加大共存(圖4b1、圖5b1)。

(3)高嶺石的化學(xué)成分與類型

X射線能譜分析結(jié)果表明，兩類高嶺石的化學(xué)成分上亦具有明顯的差異。與其他黏土礦物不同，高嶺石是由一個(gè)四面體和八面體結(jié)合而成的1∶1層型硅酸鹽，中間不存在夾層陽(yáng)離子，其八面體陽(yáng)離子主要為Al3+，成分較為單一，故自生高嶺石通常只含Al、Si、O三種元素［18］。但是八面體中的Al3+也有可能被其他金屬陽(yáng)離子所交換，因而自生高嶺石內(nèi)可能還會(huì)含有 Fe、Mg、Ca、K、Na 等元素［19］。利用 X 射線能譜分析發(fā)現(xiàn)第一類高嶺石成分單一，只含有Al、Si、O三種元素(圖7a、圖7c-1)，第二類高嶺石除了這三種元素外，還會(huì)含有少量的 Fe、K、Ca元素(圖 7b、圖7c-2)。

總體來(lái)說(shuō)，東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層主要發(fā)育兩類高嶺石，這兩類高嶺石的形態(tài)、化學(xué)成分及其與其他礦物的接觸關(guān)系均存在著明顯的差異(表1)。

2.3 高嶺石的發(fā)育期次和分布特征

圖5 第二類高嶺石形態(tài)特征a1.辛斜161井，3 360.13 m，鱗片狀高嶺石(K)交代白云石(Dol)，單偏光;a2.正交光;b1.牛33井，3 169.95 m，鱗片狀高嶺石(K)交代方解石(Cal)，石英次生加大邊(Qog)與高嶺石共生，方解石部分殘余形成鐵方解石(Fe-Cal)，單偏光;b2.高嶺石(橙色邊框區(qū)域)局部放大。Fig.5 Charactertistics of occurrence of the second kind of kaolinite

在薄片觀察、包裹體分析、同位素分析的基礎(chǔ)上，得到了研究區(qū)的典型成巖作用序次(以沙三段為例)(圖8)。從圖8可知，研究區(qū)沙三段準(zhǔn)同生期主要表現(xiàn)為長(zhǎng)石、巖屑的黏土礦物化以及第一期石英次生加加大，埋深加大發(fā)育第一期綠泥石包殼;35～30 Ma發(fā)育第一期充填原生孔隙的方解石膠結(jié);30～26 Ma發(fā)育第一期長(zhǎng)石溶蝕、第二期石英次生加大，高嶺石發(fā)育;26～18 Ma普遍發(fā)育一期充填長(zhǎng)石溶孔的碳酸鹽膠結(jié)物;18～6 Ma，碳酸鹽膠結(jié)物、長(zhǎng)石溶蝕，高嶺石及石英次生加大發(fā)育。最后地層埋深繼續(xù)加大，古地溫超過(guò)140℃時(shí)，孔隙流體環(huán)境由酸性向堿性轉(zhuǎn)化，發(fā)育一期廣泛的含鐵—鐵碳酸鹽膠結(jié)。

根據(jù)上述成巖作用序次，東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層主要發(fā)育三期碳酸鹽膠結(jié)物和兩期高嶺石，其中，第一期高嶺石被第二期充填長(zhǎng)石溶孔的方解石、白云石交代，而第二期高嶺石交代第二期方解石、白云石，并通常與第三期(含)鐵方解石、(含)鐵白云石共存。兩期高嶺石與相應(yīng)期次的石英次生加大共存。結(jié)合鏡下高嶺石與其他礦物的接觸交代關(guān)系的研究結(jié)果，沙河街組砂巖儲(chǔ)層發(fā)育的第一類和第二類高嶺石分別對(duì)應(yīng)第一期和第二期高嶺石。即第一類高嶺石為第一期高嶺石，主要發(fā)育于距今30～26 Ma，處于早成巖B期;而第二類高嶺石為第二期高嶺石，主要發(fā)育于距今18～6 Ma，處于晚成巖A期。

圖6 第一類、第二類高嶺石掃描電鏡特征a1.河159井，2 961.64 m，第一類高嶺石單晶呈假六方片狀，晶體緊密排列，集合體呈蠕蟲(chóng)狀，掃描電鏡;a2.河155井，2 983.2 m，第一類高嶺石單晶呈假六方片狀，晶體排列緊密，集合體呈書(shū)頁(yè)狀，掃描電鏡;b1.史126井，3 428.6 m，第二類高嶺石單晶厚度小，晶體排列疏松，集合體呈手風(fēng)琴狀，掃描電鏡;b2.王斜583井，3 469 m，第二類高嶺石單晶厚度小且不均勻，晶層卷曲，集合體呈不完好書(shū)頁(yè)狀;掃描電鏡;c1.河155井，2 984.3 m，第一類(K1)、第二類(K2)高嶺石共存，第一類單晶較厚，晶體緊密排列，集合體呈蠕蟲(chóng)狀;第二類單晶厚度小，晶體排列疏松，左上角第二類高嶺石與第一類高嶺石相互接觸，掃描電鏡;c2.史126井，3 515.2 m，第一類(K1)、第二類(K2)高嶺石共存，第一類單晶呈假六方片狀，單晶較厚，晶體排列緊密;第二類單晶厚度較薄，邊緣卷曲，晶體排列疏松，掃描電鏡。Fig.6 Characeteristics of the first and the second kind of kaolinite under SEM

圖7 第一類、第二類高嶺石X射線譜圖a.河155井，2 983.2 m，第一類書(shū)頁(yè)狀自生高嶺石X射線能譜，只含有Al、Si、O三種元素;b.史126井，3 450.4 m，第二類手風(fēng)琴狀自生高嶺石X射線能譜，除了Al、Si、O三種元素外還有少量Fe;c.史126井，3 515.2 m，第一類假六方片狀自生高嶺(1)、第二類晶層卷曲自生高嶺石(2)X射線能譜，第一類只有Al、Si、O三種元素，第二類除了Al、Si、O三種元素外還有少量Ca。Fig.7 EDS of the first and the second kind kaolinite

表1 東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層高嶺石的類型及其特征Table 1 Characteristics of different types of kaolinite

圖8 東營(yíng)凹陷成巖作用序列Fig.8 Digenetic sequence of Dongying sag

對(duì)東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層46口井156張薄片的觀察結(jié)果表明不同類型(期次)的高嶺石具有不同的分布深度(圖9)。沙三段第一類(期)高嶺石的分布深度非常廣，從1 700～3 600 m的深度段均有分布，但主要分布2 600～3 200 m深度范圍，而第二類(期)高嶺石主要分布在2 700～3 600 m的深度段，其中3 000～3 500 m的深度段含量最大，表明兩類(期)高嶺石具有不同的形成環(huán)境和成因機(jī)制。

圖9 沙三段不同類(期)高嶺石含量與深度的關(guān)系Fig.9 Depth of different types of kaolinite of Es3

3 高嶺石形成機(jī)制

砂巖儲(chǔ)層中的高嶺石成因一般可分為沉積成因的高嶺石和自生(成巖)成因的高嶺石。沉積成因的高嶺石為陸源碎屑搬運(yùn)而來(lái)的黏土礦物，由于其受到剝蝕、搬運(yùn)和沉積作用的改造，其原有的晶體形態(tài)將受到不同程度的破壞(棱角磨損)，在掃描電鏡下多位于顆粒表面，呈碎片狀［6］。自生(成巖)成因的高嶺石的形成需要酸性流體環(huán)境和發(fā)育較好的孔隙系統(tǒng)，當(dāng)酸性孔隙溶液中的Si4+、Al3+達(dá)到飽和時(shí)，自生高嶺石便會(huì)從孔隙溶液中沉淀出來(lái)。在自生高嶺石形成過(guò)程中，離子進(jìn)入晶格的比例非常嚴(yán)格，其形態(tài)發(fā)育規(guī)則，單晶呈假六方片狀，集合體呈書(shū)頁(yè)狀或蠕蟲(chóng)狀，結(jié)晶度較高。在掃描電鏡下，自生高嶺石晶體輪廓清晰，與蝕變的長(zhǎng)石及其他自生黏土礦物共生［6，19-20］此外，還可利用陰極發(fā)光對(duì)兩者進(jìn)行區(qū)分，沉積高嶺石發(fā)無(wú)光澤霧狀藍(lán)色光，自生高嶺石則發(fā)靛藍(lán)色光［21］。

通過(guò)對(duì)研究區(qū)大量高嶺石樣品的光學(xué)顯微鏡、掃描電鏡觀察，發(fā)現(xiàn)研究區(qū)高嶺石多充填于長(zhǎng)石溶孔或碳酸鹽溶孔中，單晶具有良好的六方片狀，集合體形態(tài)多為蠕蟲(chóng)狀、書(shū)頁(yè)狀，極少數(shù)為碎片狀，因此東營(yíng)凹陷中所觀察到的高嶺石是水—巖相互作用的結(jié)果，為自生(成巖)成因的高嶺石。

自生高嶺石的形成是酸性流體—長(zhǎng)石等鋁硅酸鹽礦物相互作用，形成自生高嶺石的流體和類型主要為下滲的富CO2大氣水、與烴源巖熱演化有關(guān)的含油氣流體。

3.1 高嶺石的物質(zhì)來(lái)源

高嶺石(Al2Si2O5(OH)4)成分比較單一，一般只含 Al、Si、O 三種元素［18］。在砂、泥巖組成的碎屑巖層系，可以為高嶺石提供Al、Si、O三種元素的礦物主要為長(zhǎng)石、石英和各類黏土礦物。

由東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層中長(zhǎng)石和高嶺石含量隨深度的變化圖(圖2，10)可知，1 200～3 200 m的高嶺石峰值區(qū)間對(duì)應(yīng)著長(zhǎng)石含量的低值區(qū)。長(zhǎng)石和高嶺石的含量之間這種此消彼長(zhǎng)的關(guān)系，表明高嶺石的形成與長(zhǎng)石的溶蝕可能具有關(guān)系。巖石薄片鑒定結(jié)果顯示，高嶺石通常與長(zhǎng)石溶蝕現(xiàn)象相伴生，高嶺石充填于長(zhǎng)石溶孔中(圖11)，因此，高嶺石主要來(lái)自長(zhǎng)石的溶蝕作用，即斜長(zhǎng)石和鉀長(zhǎng)石的溶蝕作用提供了形成高嶺石的Al、Si、O，并在一定的條件下形成了高嶺石:

3.2 形成高嶺石的酸性流體

自生高嶺石的形成是酸性流體—長(zhǎng)石等鋁硅酸鹽礦物相互作用的結(jié)果。在沉積盆地，形成自生高嶺石的酸性流體主要有下滲的富CO2大氣水以及烴源巖熱演化過(guò)程產(chǎn)生的富含有機(jī)酸的流體。

東營(yíng)凹陷最大的抬升剝蝕期為東營(yíng)末期，沙河街組沉積時(shí)期抬升剝蝕小，對(duì)沙河街組的成巖作用影響不大。此外，下滲大氣水與鋁硅酸鹽的作用主要發(fā)生在埋藏較淺的儲(chǔ)層中，與烴源巖有關(guān)含油氣流體對(duì)硅鋁酸鹽的溶蝕一般發(fā)生在早成巖B期—晚成巖A期，埋深一般在生烴門(mén)限之下［1，9，22］。研究區(qū)第一期、第二期自生高嶺石埋深較大，可以排除下滲大氣水對(duì)高嶺石形成的影響。

圖10 東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層長(zhǎng)石含量隨深度變化圖Fig.10 The variation of feldspar content with depthin the sandstone reservoir of Shahejie Formation

圖11 東營(yíng)凹陷長(zhǎng)石溶蝕現(xiàn)象與高嶺石顯微照片a.河156井，2 247.31 m，高嶺石(K)充填長(zhǎng)石溶孔;b.辛163井，2 677.34 m，高嶺石(K)充填長(zhǎng)石溶孔;c.樊153井，2 807.83 m，長(zhǎng)石(Fs)溶蝕成蜂窩狀，顆粒間充填蠕蟲(chóng)狀高嶺石(K);d.辛154井，2 935.9 m，長(zhǎng)石(Fs)溶蝕成蜂窩狀，顆粒間充填書(shū)頁(yè)狀高嶺石(K)。Fig.11 Microphotography of feldspar dissolution and kaolinite in the Shahejie reservoir in Dongying sag

大量研究結(jié)果表明，有機(jī)質(zhì)在生烴熱演化過(guò)程中產(chǎn)生大量有機(jī)酸，75℃～90℃是有機(jī)酸濃度最大時(shí)期，80℃～120℃為有機(jī)酸保存的最佳溫度，最有利于自生高嶺石的形成和保存，溫度繼續(xù)升高，有機(jī)酸將發(fā)生脫羧作用轉(zhuǎn)化成烴類和CO2，流體pH值增大，自生高嶺石發(fā)生向其他黏土礦物的轉(zhuǎn)化［23］。圖12為東營(yíng)凹陷地溫(T)、鏡質(zhì)體反射率(Ro)和有機(jī)酸演化隨深度變化圖，從圖中可知，研究區(qū)大約在埋深1 400 m開(kāi)始大量生成有機(jī)酸;在1 700～2 100 m深度范圍內(nèi)，地溫為75℃～90℃，此時(shí)Ro大于0.7%，有機(jī)質(zhì)熱降解加劇，有機(jī)酸濃度達(dá)到最大，并進(jìn)入儲(chǔ)層，使地層水呈酸性;隨溫度進(jìn)一步增加至 140℃，對(duì)應(yīng)的埋深達(dá)2 100～3 200 m時(shí)，有機(jī)質(zhì)進(jìn)入成熟階段，泥巖中大量生成的富含有機(jī)酸的孔隙水排驅(qū)進(jìn)入相鄰的砂巖，對(duì)砂巖的水—巖相互作用產(chǎn)生很大的影響;當(dāng)溫度大于140℃時(shí)，也即埋深大于3 200 m時(shí)，有機(jī)酸分解，孔隙水中的有機(jī)酸含量降低。

高嶺石主要集中分布在1 200～3 200 m的深度范圍(圖2)，與有機(jī)酸的生成深度范圍基本一致，表明高嶺石的形成與有機(jī)酸的生成有關(guān)。張雪芬等［24］利用與自生高嶺石共存的碳酸鹽膠結(jié)物的碳、氧同位素?cái)?shù)據(jù)，驗(yàn)證了東營(yíng)凹陷埋深在2 600～3 400 m深度范圍內(nèi)的自生高嶺石的形成與含油氣流體的充注密切相關(guān)。因此，東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層高嶺石形成所需的酸性流體主要為烴源巖生烴熱演化過(guò)程中生成的有機(jī)酸。

圖12 東營(yíng)凹陷地溫、Ro及有機(jī)酸演化Fig.12 Evolution of formation temperature，Roand organic acid

3.3 不同類型(期次)高嶺石的成因

東營(yíng)凹陷存在兩期大規(guī)模的油氣充注，第一期為東營(yíng)末期，第二期為館陶期末和明化鎮(zhèn)期［25］。東營(yíng)組沉積末期沙四段上部烴源巖進(jìn)入生油門(mén)限，在此之前有機(jī)質(zhì)演化生成大量有機(jī)酸并保存下來(lái)，有機(jī)酸隨烴類流體從烴源巖向儲(chǔ)層中運(yùn)移，使得儲(chǔ)層孔隙水呈酸性并使長(zhǎng)石發(fā)生溶蝕作用，并導(dǎo)致第一類(期)自生高嶺石的形成。漸新世末的東營(yíng)運(yùn)動(dòng)使東營(yíng)凹陷整體抬升剝蝕，沙四段上部烴源巖生油中斷。在經(jīng)歷了約10 Ma的沉積間斷后，東營(yíng)凹陷再次下沉，埋深增大，沙三段下部烴源巖第一次進(jìn)入生油門(mén)限，沙四段上部烴源巖再次生烴［26］，烴源巖內(nèi)生成的有機(jī)酸隨油氣向儲(chǔ)層內(nèi)運(yùn)移，長(zhǎng)石又一次在酸性流體作用下發(fā)生溶蝕作用，導(dǎo)致砂巖儲(chǔ)層內(nèi)發(fā)育第二類(期)自生高嶺石。對(duì)與第一類(期)和第二類(期)自生高嶺石共生的石英次生加大邊包裹體均一溫度測(cè)試結(jié)果表明，與這兩期高嶺石共生的石英加大邊的均一溫度分別為80℃～95℃和110℃～125℃，對(duì)應(yīng)的形成時(shí)間為 30～26 Ma、18～6 Ma，進(jìn)一步證實(shí)兩類(期)高嶺石分別為兩期油氣充注的產(chǎn)物(圖13)。

圖13 自生高嶺石發(fā)育與油氣充注(酸性流體活動(dòng))的關(guān)系Fig.13 The development of authigenic kaolinite and the oil and gas charging(acid fluid activity)in the study region

圖14為河158—河156—河155井地質(zhì)剖面以及高嶺石分布和發(fā)育特征圖。從圖中可知，靠近沙三下(沙四上)烴源巖的油源斷層的河156井，在埋深2 756.88 m左右即可見(jiàn)第二期自生高嶺石，2 996 m左右可見(jiàn)第一期和第二期自生高嶺石共存，而遠(yuǎn)離油源斷層的河155井在埋深2 894 m和3 004 m附近只發(fā)育第一期高嶺石，離斷層稍遠(yuǎn)的河158井在埋深2 778 m和3 240 m左右分別發(fā)育第一期和第二期自生高嶺石。其原因在于，河156井距離油源斷層較近，第二期酸性流體沿?cái)鄬酉蛏线\(yùn)移，從而在深度較淺的部位發(fā)育第二期自生高嶺石。離油源斷層稍遠(yuǎn)的河158井，在埋深3 240 m左右，沿?cái)鄬由仙牡诙谒嵝粤黧w可以充注該砂體，形成第二期自生高嶺石，而離油源斷層最遠(yuǎn)的河156井，沒(méi)有發(fā)生第二期酸性流體充注，故只發(fā)育第一期自生高嶺石。

此外，第一期和第二期自生高嶺石化學(xué)成分及其與其他礦物接觸關(guān)系存在差異，這種差異性反映了第一期和第二期自生高嶺石形成時(shí)的流體環(huán)境及其成因的差別。第二期自生高嶺石形成時(shí)，處于晚成巖A期，在此之前隨壓力增大蒙脫石失掉水分子，蒙脫石層狀結(jié)構(gòu)徹底坍塌，轉(zhuǎn)化為伊/蒙混層，進(jìn)入晚成巖期后伊/蒙混層比減小，大量蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化，由無(wú)序混層變?yōu)橛行蚧鞂?，伊利石含量明顯增加(圖15)，在這個(gè)轉(zhuǎn)化過(guò)程中，可以釋放出Fe3+、Ca2+等陽(yáng)離子，其中Fe3+等受到烴類流體的還原作用變成Fe2+［27］。這些含有較多Fe2+、Ca2+的酸性流體進(jìn)入砂巖儲(chǔ)層并與長(zhǎng)石發(fā)生溶蝕作用形成高嶺石，F(xiàn)e2+、Ca2+交換高嶺石晶格中的少量Al3+，從而導(dǎo)致第二期自生高嶺石中含有少量的Fe、Ca等(圖7)。同時(shí)，在薄片觀察中亦可見(jiàn)發(fā)育于第二期自生高嶺石之后的(含)鐵白云石、(含)鐵方解石及黃鐵礦(圖5)。

圖14 河158—河156—河155井剖面高嶺石發(fā)育特征Fig.14 Kaolinite characteristics in Section of Well He158—He156—He155

圖15 東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層伊/蒙混層、伊利石、伊/蒙混層比含量隨深度變化圖Fig.15 The variation of illite-smectite mixed layer and illite content and I/S value with depth in the sandstone reservoir of Shahejie Formation

4 結(jié)論

(1)東營(yíng)凹陷沙河街組砂巖儲(chǔ)層主要發(fā)育兩類高嶺石:第一類高嶺石在單偏光下呈鱗片—蠕蟲(chóng)狀，充填長(zhǎng)石溶孔，可見(jiàn)碳酸鹽交代高嶺石現(xiàn)象;掃描電鏡下單晶呈假六方片狀，單晶厚度較大，晶體排列緊密，集合體呈書(shū)頁(yè)狀或蠕蟲(chóng)狀。第二類高嶺石單偏光下呈鱗片狀，充填碳酸鹽溶孔，可見(jiàn)高嶺石交代碳酸鹽現(xiàn)象;掃描電鏡下單晶厚度較薄，可見(jiàn)晶層卷曲現(xiàn)象，晶體排列疏松，集合體常呈手風(fēng)琴狀。兩期自生高嶺石在成分上略有差異，第一類高嶺石成分純，第二類高嶺石除了Al、Si、O元素之外還含有Fe、Ca等元素。

(2)東營(yíng)凹陷沙河街組兩類高嶺石分別對(duì)應(yīng)于東營(yíng)凹陷成巖序列里的兩期高嶺石。沙三段高嶺石第一類(期)高嶺石在1 700～3 600 m的深度段均有分布，但主要分布2 600～3 200 m深度范圍，而第二類(期)高嶺石主要分布在2 700～3 600 m的深度段，其中3 000～3 500 m的深度段含量最大。

(3)東營(yíng)凹陷沙河街組高嶺石主要為自生(成巖)成因，是水—巖作用的產(chǎn)物。東營(yíng)凹陷中自生高嶺石來(lái)源于鋁硅酸鹽在酸性條件下的溶蝕，長(zhǎng)石為高嶺石提供Al、Si、O物質(zhì)來(lái)源，有機(jī)質(zhì)演化過(guò)程中形成的有機(jī)酸是溶蝕長(zhǎng)石的酸性流體。

(4)東營(yíng)凹陷沙河街組兩類(期)高嶺石對(duì)應(yīng)于不同的成因和形成環(huán)境:東營(yíng)組沉積末期沙四段上部烴源巖進(jìn)入生油門(mén)限，該過(guò)程中生成的有機(jī)酸導(dǎo)致第一類(期)自生高嶺石的形成。漸新世末的東營(yíng)運(yùn)動(dòng)使東營(yíng)凹陷整體抬升剝蝕，沙四段上部烴源巖生油中斷。在經(jīng)歷了約10 Ma的沉積間斷后，東營(yíng)凹陷再次下沉，館陶期末和明化鎮(zhèn)組時(shí)期沙三段下部烴源巖第一次進(jìn)入生油門(mén)限，沙四段上部烴源巖再次生烴，長(zhǎng)石又一次在酸性流體作用下發(fā)生溶蝕作用，砂巖儲(chǔ)層內(nèi)發(fā)育第二類(期)自生高嶺石。第二類(期)自生高嶺石形成時(shí)，處于晚成巖A期，大量的蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化，酸性流體中含有較多的Fe2+、Ca2+等陽(yáng)離子。

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