許 銳 董 冰 付亞茹 梅其良 王德忠

壓水堆燃料棒裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比計算方法

許 銳1董 冰1付亞茹2梅其良2王德忠1

1（上海交通大學(xué) 上海 200240）2（上海核工程研究設(shè)計院 上海 200233）

為對壓水堆一回路源項進(jìn)行準(zhǔn)確分析，在研究了美國核管制委員會(Nuclear Regulatory Commission, NRC)發(fā)布的計算氣體裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比(Release to Birth Ratio, R/B)的ANSI/ANS-5.4標(biāo)準(zhǔn)及法國METEOR 1.5程序計算氣體裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比的方法后，分別利用幾種方法計算了燃料棒在不同功率水平以及不同燃耗下的幾種氣體裂變產(chǎn)物的釋放產(chǎn)生比，對幾種方法進(jìn)行了研究分析。結(jié)果表明，燃料棒的裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比會隨著其功率以及燃耗而增大，相較于美國ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)，法國METEOR 1.5程序方法更為保守，而NRC原有的ANSI/ANS-5.4-1982標(biāo)準(zhǔn)最為保守，計算出的釋放產(chǎn)生比最大，ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)能較好地適用于壓水堆核電站裂變產(chǎn)物釋放份額的計算。

燃料棒，裂變產(chǎn)物，釋放產(chǎn)生比，ANSI/ANS-5.4標(biāo)準(zhǔn)，METEOR 1.5程序方法

反應(yīng)堆在運行過程中燃料芯塊會釋放出大量的裂變產(chǎn)物到燃料芯塊與包殼的間隙之中，當(dāng)包殼發(fā)生破損時這些裂變產(chǎn)物又會通過包殼釋放到一回路冷卻劑中，釋放到一回路冷卻劑中的裂變產(chǎn)物成為核電廠的主要源項。這些裂變產(chǎn)物按其揮發(fā)性的差異可分為氣體裂變產(chǎn)物(主要為Kr、I、Xe等惰性氣體和鹵素)、半揮發(fā)性裂變產(chǎn)物(Ba、Ru、Sr等)和難揮發(fā)性裂變產(chǎn)物(Rh、Pd、Tc等)[1]，由于氣體裂變產(chǎn)物較易釋放，因而在進(jìn)行源項分析時考慮的主要是氣體裂變產(chǎn)物。在分析核材料裂變生成的氣體放射性核素時，尤需關(guān)注的是釋放率的問題[2]。裂變產(chǎn)物的釋放產(chǎn)生比(Release to Birth Ratio, R/B)是某種裂變產(chǎn)物從燃料芯塊中釋放到燃料芯塊與包殼間隙的釋放量與芯塊產(chǎn)生的該種裂變產(chǎn)物產(chǎn)生量之比，其值的大小決定了裂變產(chǎn)物從燃料芯塊釋放到芯塊與包殼間隙中的多少，對其進(jìn)行準(zhǔn)確計算對確定核電廠一回路源項具有重要意義。目前美國、法國等核電發(fā)達(dá)國家提出了多種計算裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比的方法，這些方法計算出的結(jié)果大多較保守，美國核管制委員會(Nuclear Regulatory Commission, NRC)在2011年發(fā)布了ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)，該標(biāo)準(zhǔn)詳細(xì)介紹了NRC推薦的計算裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比的方法，且在原有的標(biāo)準(zhǔn)基礎(chǔ)上進(jìn)行了最優(yōu)化改進(jìn)和參數(shù)修正，提高了計算的準(zhǔn)確性。為對壓水堆一回路源項進(jìn)行準(zhǔn)確分析，確定較為準(zhǔn)確的計算裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比的方法，本文對NRC發(fā)布的ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)和原來的ANSI/ANS-5.4-1982標(biāo)準(zhǔn)以及法國METEOR1.5程序方法進(jìn)行了研究分析和對比。

1 擴散與釋放模型的建立與求解

由于UO2核芯顆粒可近似為球形，因此裂變產(chǎn)物在其中的擴散可用球坐標(biāo)下的擴散方程描述[3]。

主裂變產(chǎn)物在UO2顆粒中的擴散遵循菲克擴散定律[4]：

式中，C為燃料中的核素濃度，cm?3；t為時間，s；B代表核素產(chǎn)生率，cm?3·s?1；λ代表核素衰變常數(shù)，s?1；r是燃料球的半徑，cm；D為核素的擴散系數(shù)，cm2·s?1。

當(dāng)反應(yīng)堆功率基本穩(wěn)定時可以將芯塊晶粒中裂變氣體產(chǎn)物濃度視為穩(wěn)定，有：

于是基本方程可簡化為：

令y=rC，則有：

解以上常微分方程可得：

當(dāng)r=0時，C1+C2=0，即C2=?C1；當(dāng)r=a時，C=0，則有：

由式(5)、(6)可得，燃料晶粒的裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比：

令μ=λa2/D（無量綱化），則釋放產(chǎn)生比為：

對于球形晶粒半徑a有：a=3V/S（V為晶粒體積，S為表面積），則式(8)可變形為：

對于尺寸極小的晶粒來說其μ值極小，因此式(9)可近似為：

式(10)是式(9)相對保守的近似，其誤差小于2%。

2 裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比計算方法

2.1 ANSI/ANS-5.4標(biāo)準(zhǔn)

美國NRC發(fā)布了用于計算反應(yīng)堆功率穩(wěn)定情況下氣體裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比的ANSI/ANS-5.4標(biāo)準(zhǔn)，其最新版本為ANSI/ANS-5.4-2011。ANSI/ANS-5.4-2011在舊的較保守的ANSI/ANS-5.4-1982基礎(chǔ)上進(jìn)行了估算方法的優(yōu)化、參數(shù)的修正以及適用范圍的擴充（ANSI/ANS-5.4-1982標(biāo)準(zhǔn)僅適用于燃耗在1 GWd·tU?1以下的UO2燃料棒的計算[5]）。

在ANSI/ANS-5.4-2011中引入了先驅(qū)核因子的無量綱修正因子α，即式(10)被修正為：

ANSI/ANS-5.4-2011中的擴散系數(shù)D是根據(jù)Turnbull等[6]在1982年提出的關(guān)系式修正而來，即：

式中，Di為擴散系數(shù)，m2·s?1；Ti為燃料溫度；F代表裂變率。第一項為高溫時芯塊的固有擴散系數(shù)；第二項為因輻照引發(fā)鈾的空位機制而增加的擴散系數(shù)；第三項為因輻照直接引發(fā)的擴散系數(shù)。

ANSI/ANS-5.4-2011還用了一個簡單的經(jīng)驗關(guān)系式—Vitanza臨界準(zhǔn)則來考慮晶間的氣泡聯(lián)合效應(yīng)。即燃耗Bu≤18.2 MWd·kg·U?1時，晶間氣泡開始聯(lián)合的溫度為：

當(dāng)燃耗Bu＞18.2 MWd·kgU?1時，晶間氣泡開始聯(lián)合的溫度：

式中，Tlink是在給定的計算節(jié)點處的溫度，K。由以上關(guān)系確定的燃料節(jié)點i處的半衰期小于6 h裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比為：

半衰期大于6 h但小于60 d的裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比為：

式中，當(dāng)Ti≤Tlink時，S/V=120 cm?1，當(dāng)Ti＞Tlink時，S/V=650 cm?1，Ti為i節(jié)點處的燃料溫度。

2.2 法國計算方法

法國METEOR 1.5程序中，其裂變氣體擴散系數(shù)由熱項、無熱項以及聯(lián)合項三項構(gòu)成[7]。

熱項：

無熱項：

聯(lián)合項：

式中，F(xiàn)為裂變密度，m?3·s?1；Tk為燃料的局部溫度，K。

3 整根燃料棒釋放產(chǎn)生比計算模型

利用以上方法進(jìn)行計算時先將燃料棒的徑向和軸向進(jìn)行網(wǎng)格劃分使燃料棒劃分為若干個環(huán)狀單元，計算時假定每個環(huán)狀單元內(nèi)的溫度以及燃耗相等，據(jù)此分別計算出每個環(huán)狀單元的釋放產(chǎn)生比，然后根據(jù)每個單元處的功率水平、體積以及釋放產(chǎn)生比進(jìn)行加權(quán)平均即可得到整個燃料棒的釋放產(chǎn)生比。對于徑向節(jié)點為k、軸向節(jié)點為j的燃料棒，其釋放產(chǎn)生比可表示為：

式中，P是功率，kW·ft?1，ave=棒的平均值，pellet=軸向平均值，ring=徑向環(huán)；V為體積，cm3，rod=棒的總體積，node=軸向節(jié)點體積，ring=徑向環(huán)體積。燃料棒的網(wǎng)格劃分如圖1所示，整根燃料棒的釋放產(chǎn)生比的MATLAB計算流程如圖2所示。

圖1 燃料棒網(wǎng)格劃分Fig.1 Grid of the fuel rod.

圖2 計算燃料棒的釋放產(chǎn)生比流程Fig.2 Calculation process of the release to birth ratio .

4 結(jié)果分析

4.1 不同功率水平下的釋放產(chǎn)生比

研究UO2燃料棒功率水平對于燃料棒裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比的影響，以ANSI/ANS-5.4-2011中數(shù)據(jù)匹配較好的核素85mKr (4.48 h)和較為常見的半衰期較長的核素131I (8.04 d)為研究對象，分別利用ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)、ANSI/ANS-5.4-1982標(biāo)準(zhǔn)以及法國METEOR 1.5程序的方法計算百萬千瓦級壓水堆核電站的UO2燃料棒從10%功率到滿功率時85mKr以及131I的釋放產(chǎn)生比，得到的結(jié)果如圖3。

圖3 85mKr (a)和131I (b)在不同功率水平下的釋放產(chǎn)生比Fig.3 Release to birth ratio of 85mKr (a) and 131I (b) at different power.

將幾種方法的計算結(jié)果進(jìn)行對比，結(jié)果表明，當(dāng)燃料棒功率水平增加時其裂變產(chǎn)物的釋放產(chǎn)生比也增大，在不同的功率水平下法國METEOR 1.5程序的計算方法相較于ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)更保守，功率水平較高時ANSI/ANS-5.4-1982最保守。

4.2 不同燃耗下的釋放產(chǎn)生比

為研究燃耗對于裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比的影響，分別利用ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)、ANSI/ANS-5.4-1982標(biāo)準(zhǔn)以及法國METEOR 1.5程序的方法計算UO2燃料棒燃耗從1 GWd·tU?1到60 GWd·tU?1時85mKr以及131I的釋放產(chǎn)生比，并將不同燃耗下計算得到的131I的釋放產(chǎn)生比結(jié)果與Halden實驗[8]所得數(shù)據(jù)進(jìn)行對比，最終得到的結(jié)果如圖4所示。

結(jié)果表明，ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)的計算結(jié)果與實驗結(jié)果符合最好，在幾種方法中能最準(zhǔn)確地計算出裂變產(chǎn)物的釋放產(chǎn)生比。當(dāng)UO2燃料棒燃耗增加時其裂變產(chǎn)物的釋放產(chǎn)生比會增大，在不同的燃耗下法國METEOR 1.5程序的計算方法相較于ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)更保守，在ANSI/ANS-5.4-1982標(biāo)準(zhǔn)適用燃耗范圍內(nèi)ANSI/ANS-5.4-1982標(biāo)準(zhǔn)最保守。

圖4 不同燃耗下85mKr (a)和131I (b)釋放產(chǎn)生比Fig.4 Release to birth ratio of 85mKr (a) and 131I (b) at different burn-up.

5 結(jié)語

根據(jù)以上計算結(jié)果對比分析得出如下結(jié)論：

(1) 不同功率水平下裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比的計算表明，當(dāng)UO2燃料棒燃耗一定時其裂變產(chǎn)物的釋放產(chǎn)生比會隨著功率水平而增大。

(2) 不同燃耗下裂變產(chǎn)物釋放產(chǎn)生比的計算表明，當(dāng)UO2燃料棒處于滿功率運行狀態(tài)時，其裂變產(chǎn)物的釋放產(chǎn)生比會隨著其燃耗而增大。

(3) 幾種方法計算結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)的對比表明，ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)的計算結(jié)果與實驗結(jié)果符合最好，在幾種方法里能最準(zhǔn)確地計算出裂變產(chǎn)物的釋放產(chǎn)生比。METEOR 1.5程序的計算方法相對于ANSI/ANS-5.4-2011標(biāo)準(zhǔn)更保守，而ANSI/ANS-5.4-1982標(biāo)準(zhǔn)在幾種方法中最保守（除低功率水平外）。

綜上所述，ANSI/ANS-5.4-2011在原來方法的基礎(chǔ)上進(jìn)行了優(yōu)化修正，不但對適用范圍進(jìn)行了拓展，其計算結(jié)果相對于原有標(biāo)準(zhǔn)也更準(zhǔn)確，能較好地適用于壓水堆核電站裂變產(chǎn)物釋放份額的計算。

1 Brillant G, Marchetto C, Plumecocq W. Fission product release from nuclear fuel I: physical modelling in the ASTEC code[J]. Annals of Nuclear Energy, 2013, 61: 88–95

2 伍懷龍, 郝樊華, 唐元明. 反應(yīng)堆中氣體裂變產(chǎn)物釋放問題的研究[J]. 核技術(shù), 2007, 30(7): 633–636 WU Huailong, HAO Fanhua, TANG Yuanming. Investigation of fission gases release in nuclear reactors[J]. Nuclear Techniques, 2007, 30(7): 633–636

3 房超. 半衰期為數(shù)天的惰性氣體和鹵素裂變產(chǎn)物在UO2顆粒中的擴散與釋放[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 2013, 47(1): 109–113 FANG Chao. Diffusion and release of noble gas and halogen fission products with several days half-life in UO2particle[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2013, 47(1): 109–113

4 Verfondern K, Nabielek H, Moormann R, et al. Fuel performance and fission product behavior in gas cooled reactors[R]. IAEA-TECDOC-978, Vienna: IAEA, 1997

5 ANSI/ANS-5.4-1982, Method for calculating the fractional release of volatile fission products from oxide fuel[S]. U. S. NRC, 1982

6 ANSI/ANS-5.4-2011, Method for calculating the fractional release of volatile fission products from oxide fuel[S]. U. S. NRC, 2011

7 何曉軍, 陳彭. 燃料元件行為分析程序METEOR l.5的校核[J]. 核動力工程, 2007, 28(2): 12–15 HE Xiaojun, CHEN Peng. Validation of fuel behavior analysis code METEOR 1.5[J]. Nuclear Power Engineering, 2007, 28(2): 12–15

8 Turnbull J A, Beyer C E. Background and derivation of ANS-5.4 standard fission product release model[M]. U. S. NRC, 2010

CLC TL99

Methods for calculating the release to birth ratio of volatile fission products

XU Rui1DONG Bing1FU Yaru2MEI Qiliang2WANG Dezhong1
1(Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China) 2(Shanghai Nuclear Engineering Research & Design Institute, Shanghai 200233, China)

Background: A large quantity of fission products would be produced when the nuclear reactor runs. These fission products would be released to the pellet-rod gap and then to the primary circuit while the fuel rod is broken. The fission products in the primary circuit become the main source term of the reactor. Purpose: This study aims to analysis the source term accurately by calculating the release to birth ratio (RBR) of volatile fission products precisely. Methods: After researching American NRC ANSI/ANS-5.4 methods and French methods for calculating the RBR of volatile fission products, we calculated the RBR of volatile fission products of a fuel rod at different power and different burn-up by these methods, and made some comparison and analysis of these results. Results: Computation results showed that the RBR of volatile fission products would increase with the power and burn-up of the fuel rod. Compared with the ANSI/ANS-5.4-2011, the French method is more conservative whilst the ANSI/ANS-5.4-1982 is the most conservative among these methods. Conclusion: ANSI/ANS-5.4-2011 is the best method among these three methods and it can be used to calculate the release to birth ratio of volatile fission products with good results.

Fuel rod, Fission products, Release to birth ratio, ANSI/ANS-5.4, METEOR1.5

TL99

10.11889/j.0253-3219.2015.hjs.38.040605

No.11175118)、上海市教育委員會科研創(chuàng)新項目(No.12ZZ022)資助

許銳，男，1990年出生，2012年畢業(yè)于上海交通大學(xué)，現(xiàn)為碩士研究生

王德忠，E-mail: dzwang@sjtu.edu.cn

2014-12-26，

2015-02-05