洪偉辰，白敏冬*，滿化林，黃孟斌，李 芳，張芝濤（.廈門大學(xué)海洋生物資源開發(fā)利用協(xié)同創(chuàng)新中心，廈門大學(xué)環(huán)境與生態(tài)學(xué)院，福建 廈門 36005；.大連海事大學(xué)環(huán)境工程研究所，遼寧 大連 606）

氣浮-·OH強(qiáng)氧化組合工藝處理高藻水的研究

洪偉辰1，白敏冬1*，滿化林1，黃孟斌1，李 芳1，張芝濤2（1.廈門大學(xué)海洋生物資源開發(fā)利用協(xié)同創(chuàng)新中心，廈門大學(xué)環(huán)境與生態(tài)學(xué)院，福建 廈門 361005；2.大連海事大學(xué)環(huán)境工程研究所，遼寧 大連 116026）

以庫區(qū)天然水培養(yǎng)的二形柵藻（Scenedesmus dimorphus）為研究對象，利用大氣壓強(qiáng)電場電離放電產(chǎn)生羥基自由基（·OH），結(jié)合壓力溶氣氣浮前處理工藝處理高藻水.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，對于藻密度為65.6×104cells/mL，濁度為10.8NTU， CODMn為6.74mg/L的高藻水，在總氧化劑TRO濃度為1.03mg/L時(shí)，藻類去除效率達(dá)到100%；總細(xì)菌，總大腸菌群和大腸埃希氏菌均未檢出；出水CODMn由1.43mg/L降至1.25mg/L，降低了10%；濁度由0.66NTU降至0.54NTU，降低了12.59在排放高藻水的主管路中·OH殺藻的接觸反應(yīng)時(shí)間僅為6s.因此，氣浮-·OH強(qiáng)氧化組合工藝可高效快速地處理高藻水，為保障水源水的供水安全探索了一種新的思路.

高藻水；組合工藝；羥基自由基；殺藻；凈化水體

隨著人類工業(yè)化的發(fā)展，富營養(yǎng)化問題已經(jīng)成為一個(gè)全球性的難題［1-2］，水華事件嚴(yán)重威脅著城市供水安全［3-5］.水源地高藻爆發(fā)，常規(guī)水處理工藝絮凝沉淀-砂濾-消毒已不能適應(yīng)［6］，出水水質(zhì)普遍超標(biāo)，且活藻絮凝沉淀效果差，出水藻密度高，堵塞濾池和穿透濾池，使水廠產(chǎn)能下降.同時(shí)藻死亡釋放的藻毒素，致嗅物質(zhì)等代謝產(chǎn)物嚴(yán)重威脅人體的健康［4，7-8］.

對此，國內(nèi)外很多學(xué)者對化學(xué)法處理高藻水進(jìn)行了研究.如Zamyadi等［7］用氯法處理銅綠微囊藻的研究表明，10mg/L的氯氣處理藻密度為5×104cells/mL的銅綠微囊藻，反應(yīng)60min后能達(dá)到70%的藻類致死率.Daly等［8］用氯氣處理銅綠微囊藻的實(shí)驗(yàn)也顯示了相似的結(jié)果，藻密度為3.78×104cells/mL的銅綠微囊藻在5mg/L的氯氣作用下，反應(yīng)30min后，能達(dá)到100%的致死效果. Miao等［9］用5mg/L的臭氧處理葉綠素a濃度為440μg/L左右的銅綠微囊藻時(shí)， 經(jīng)過30min的處理，葉綠素a降低了84%左右；Coral等［10］用4mg/L的臭氧處理用純水配制的藻密度為2 4 ×104cells/mL的水華魚腥藻，經(jīng)過10min的接觸時(shí)間后，致死率達(dá)到了100%.如Li等［11-12］用60mg/L的高錳酸酸鉀處理藻密度為640× 104cells/mL的銅綠微囊藻時(shí)，經(jīng)過270min的處理后，光合活性Fv/Fm降低了93.3%.但這些化學(xué)法都存在一定問題:氯法投加的劑量大，處理時(shí)間長，氯消毒副產(chǎn)物增加［7，10］；臭氧法處理時(shí)間10～ 30min，產(chǎn)生溴酸鹽等消毒副產(chǎn)物；高錳酸鉀法不僅投加劑量大，處理時(shí)間長，且易出現(xiàn)錳含量超標(biāo)，出水色度大.因此，目前急需研發(fā)一種安全，快速，高效的高藻水處理技術(shù)應(yīng)對日益嚴(yán)重的藻類爆發(fā)問題.

羥基自由基（·OH）作為高級氧化技術(shù)的核心，其氧化還原電位E0=2.80V與氟相當(dāng)，是強(qiáng)氧化劑；具有非常高的反應(yīng)速率常數(shù)［109mol/（L·s）］，是其它氧化劑的107倍以上；反應(yīng)后生成H2O和O2，無殘余藥劑，與其他高藻水處理方法相比具有不可比擬的優(yōu)勢［10，13-14］.本研究以大氣壓強(qiáng)電場電離放電高效產(chǎn)生羥基自由基為核心［13］，建立氣浮-強(qiáng)氧化殺藻組合工藝，對高藻水進(jìn)行處理研究.

1 材料與方法

1.1 高藻水的制備

以廈門飲用水源地汀溪水庫水為背景水，添加的藻種為二形柵藻Scenedesmus dimorphus（FACHB-1248，購于中國科學(xué)院水生生物研究所淡水藻種庫），培養(yǎng)成為以二形柵藻為優(yōu)勢藻的高藻水.

1.2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

氣浮-·OH組合工藝處理流程如圖1所示，實(shí)驗(yàn)采用了平流式壓力溶氣氣浮設(shè)備，投加的混凝劑為聚合氯化鋁（PAC），進(jìn)水流量為1t/h，分離室水力停留時(shí)間約為18min.氣浮處理能去除水中大部分的懸浮顆粒，降低水體濁度.但對于高藻水，氣浮處理后仍殘留有大量的藻類.氣浮處理后水樣通入到·OH處理單元中，通過射流器的充分混合和水力空化作用，制備高濃度的·OH混合液，在管路中完成對水中藻類和細(xì)菌的殺滅，并同時(shí)降解水中有機(jī)物，凈化水體水質(zhì).A為原水取樣點(diǎn)；B為氣浮處理后取樣點(diǎn)；C為·OH處理后取樣點(diǎn)，其中氧等離子體注入點(diǎn)到取樣點(diǎn)的反應(yīng)時(shí)間為6s.

·OH處理單元采用的是大氣壓強(qiáng)電場電離放電高效產(chǎn)生羥基自由基的技術(shù).在氧等離子體發(fā)生源中，窄間隙放電電場強(qiáng)度E≥100kV/cm，電子平均能量≥10eV，電子密度≥1014/cm，電離占空比≥2%，大量電子具有將O2電離（12.5eV）、離解（8.6eV）的高能量，可生成高濃度的氧等離子體O2+， O（1D）， O（3P）， O3等，在射流器的高速射流和水力空化作用下與水分子的迅速反應(yīng)生成大量的·OH、H2O2等［15］，進(jìn)而生成羥基自由基引發(fā)劑H，再與氧等離子體反應(yīng)生成大量的·OH，及H2O2， O3， HO2ˉ， O2·ˉ， O3·ˉ， HO3·和H2O氧自由基溶液［14］，其濃度用總氧化劑TRO來表示.

圖1 氣浮-羥基自由基殺藻組合工藝流程示意Fig.1 Dissolved air flotation combined with advanced oxidation technology

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

1.3.1 六聯(lián)攪拌實(shí)驗(yàn) 在氣浮處理前首先進(jìn)行六聯(lián)攪拌實(shí)驗(yàn)，通過六聯(lián)攪拌實(shí)驗(yàn)（梅宇MY3000-6G，中國）確定絮凝劑聚合氯化鋁（PAC）的最佳投加量.實(shí)驗(yàn)過程為:向6個(gè)實(shí)驗(yàn)燒杯中分別加入1L水樣和不同的PAC劑量，經(jīng)過300r/min的快速攪拌1min和80r/min的慢速攪拌8min，靜置沉淀30min后，測定上清液濁度.

1.3.2 組合工藝實(shí)驗(yàn) 采用圖1所示的氣浮-·OH組合工藝對高藻水進(jìn)行處理.其中原水藻密度為65.6×104cells/mL，其優(yōu)勢藻為二形柵藻，占95%，濁度為10.8NTU，其中氣浮單元PAC投加量6.0mg/L，羥基處理單元TRO注入量為1.03mg/L.分別對原水A點(diǎn)，氣浮處理B點(diǎn)和·OH處理后C點(diǎn)水樣中藻類，細(xì)菌和常規(guī)水質(zhì)指標(biāo)進(jìn)行檢測.

1.4 檢測方法

1.4.1 總氧化劑TRO的檢測 TRO是以·OH為主，包括H2O2， H，ˉ， HO3和H2O等氧自由基的總氧化劑，使用在線監(jiān)測儀（ATi Q45H，美國）對TRO濃度進(jìn)行測定，同時(shí)使用DPD（N，N-二乙基對苯二胺）分光光度法對濃度進(jìn)行校正，該方法是根據(jù)USEPA標(biāo)準(zhǔn)330.5建立的，使用紫外可見分光光度儀（Bioquest CE2501，英國）測定［16］.

1.4.2 藻類的檢測 在避光條件下，取1mL水樣于2.5mL離心管中，并加入10μL濃度為的100 μmol/L的SYTOX-Green核酸染劑，孵化培育15min，然后取100 μL染色后水樣于20mm× 20mm藻類計(jì)數(shù)框中，用熒光顯微鏡（Nikon ECLIPSE 90i）分別在綠色和藍(lán)色激發(fā)光下觀察藻細(xì)胞的熒光情況，計(jì)數(shù)死藻和活藻的數(shù)量.其中活細(xì)胞中葉綠素a在綠色激發(fā)光下發(fā)出紅色熒光；死細(xì)胞由于細(xì)胞膜通透性發(fā)生改變，使SYTOX-Green核酸染劑能進(jìn)入到細(xì)胞內(nèi)，與DNA結(jié)合，在藍(lán)色激發(fā)光下發(fā)出綠色熒光.

1.4.3 葉綠素a的檢測 取一定量的藻液用GF/F玻璃纖維膜（Whatman）過濾，將玻璃纖維膜剪碎置于15mL離心管中，并加入90%的丙酮10mL，置于-20 ℃的冰箱里萃取12h，取出離心，用熒光分光光度計(jì)（安捷倫 Cary Eclipse）在激發(fā)波長430nm，發(fā)射波長663nm下測定葉綠素a的濃度.

1.4.4 光合活性Fv/Fm的檢測［12］Fv/Fm表征細(xì)胞光合反應(yīng)中心Ⅱ（PSⅡ）最大光量子產(chǎn)率，是細(xì)胞的光合活性的重要指標(biāo).取一定體積水樣于Walz Phyto-PAM（德國）檢測池中，暗反應(yīng)5min后，測定其初始熒光強(qiáng)度和最大熒光強(qiáng)度，測得水樣Fv/Fm.

1.4.5 細(xì)菌的檢測 菌落總數(shù)的測定方法為國標(biāo)（GB/T 5750.12-2006）［17］規(guī)定的平皿計(jì)數(shù)法.總大腸菌群和大腸埃希氏菌的測定方法為固定底物技術(shù)酶底物法［18］.

1.4.6 水質(zhì)指標(biāo)的檢測 CODMn，總氮（TN），總磷（TP），氨氮（NH3-N）測定方法依據(jù)的是中國環(huán)?？偩志帉懙摹端蛷U水監(jiān)測分析方法》（第四版）［19］；濁度采用HACHI 1900C便攜式濁度儀測定；溶解氧（DO）采用WTW IDS3100便攜式溶解氧儀測定；總有機(jī)碳（TOC）是由SHIMADZU TOC-LCPH測定.

2 結(jié)果與討論

2.1 混凝攪拌實(shí)驗(yàn)

如圖2所示，原水濁度為10.8NTU，隨著PAC投加量增加，上清液濁度呈下降趨勢.在PAC投加量超過6.0mg/L時(shí)，濁度逐漸保持平穩(wěn)，說明用PAC對原水進(jìn)行絮凝時(shí)，使原水脫穩(wěn)所需的PAC劑量約為6.0mg/L.

圖2 絮凝劑投加量與水樣沉淀后濁度變化曲線Fig.2 Effect of coagulant dosage on sedimentation

2.2 組合工藝對高藻水的處理效果

組合工藝各階段實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表1所示.

從處理前后藻細(xì)胞密度，葉綠素a和光合活性Fv/Fm可以看出:氣浮后二形柵藻藻密度為5.9×104cells/mL，去除率為91%，葉綠素a降低了87.7%，因?yàn)樗性孱悾z體等懸浮顆粒在PAC的絮凝作用下，形成更大顆粒的懸浮物質(zhì)，在氣浮池中能使大量的微氣泡粘附在其表面，通過浮力將藻類帶到水面，利用刮渣機(jī)將其去除.光合活性Fv/Fm在氣浮前后并無明顯變化，降低了7.35%，因?yàn)闅飧」に噷υ孱惞夂匣钚杂绊懖淮螅?xì)胞保持了較好的完整性.因此，采用氣浮單元預(yù)處理，可以去除原水中大量的藻并降低濁度，為羥基自由基殺滅打下良好的基礎(chǔ).

氣浮后的高藻水仍含有5.9×104cells/mL的藻類，在管路中經(jīng)過TRO為1.03mg/L的·OH處理后，熒光染色后顯示，二形柵藻全部致死，殺滅率為100%；葉綠素a從29.84μg/L降低到18.72μg/L；脫色率為37.26%，光合活性Fv/Fm從0.63降到0.3，變化率為52.38%，有明顯的降低.因?yàn)榱u基自由基是強(qiáng)氧化劑，對高藻水中的藻類具有快速的致死特性，氧化降解細(xì)胞中葉綠素和破壞細(xì)胞光合活性，本實(shí)驗(yàn)從三個(gè)方面證明了·OH對藻類的快速高效的致死效果.

表1 組合工藝對高藻水的處理效果Table 1 Effect of algae-laden water treated by dissolved air flotation combined with advanced oxidation technology

原水中總細(xì)菌為20300CFU/mL，氣浮后剩余2200CFU/mL，去除率達(dá)到了89.16%；總大腸菌群由1650CFU/100mL降至286CFU/100mL，去除率為82.67%；大腸埃希氏菌的去除率為72.86%.大部分細(xì)菌在PAC的絮凝作用下，能與藻類，膠體等懸浮顆粒聚集成較大顆粒，通過微氣泡的氣浮作用將其去除.再經(jīng)過·OH處理后，總細(xì)菌，總大腸菌群，大腸埃希氏菌均未檢出.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，·OH殺滅全部藻類的同時(shí)，能殺滅所有細(xì)菌.

原水濁度為10.8NTU，氣浮處理后為0.66NTU，降低了93.89%； CODMn和TOC去除率分別為78.78%和86.36%；氨氮，總氮和總磷的去除率也分別達(dá)到了60.61%，54.75%和59.03%.因?yàn)樵赑AC的混凝作用下，氣浮能去除水中大部分懸浮顆粒，使?jié)岫冉档?；同時(shí)還能去除水中大分子有機(jī)物和顆粒態(tài)有機(jī)物，使CODMn和TOC降低；對總氮和總磷的去除是由于氣浮對水中膠體和顆粒態(tài)氮和磷元素的去除；氨氮的降低則是由于氣浮的吹脫作用. DO升高了7.69%是由于氣浮過程中溶解了大量的空氣.說明氣浮在處理高藻水時(shí)對水質(zhì)也有很好的改善作用，是一種可行的高藻水預(yù)處理工藝.

再經(jīng)·OH處理后，水體濁度由0.66NTU降至0.54NTU，降低了12.59%；由于氧等離子體的注入，使得水體DO又升高了8.33%；CODMn和TOC也分別降低了10.0%和18.19%，顯示了·OH的強(qiáng)氧化作用能降解水中的有機(jī)物，去除氯消毒副產(chǎn)物前驅(qū)物，使水質(zhì)得到進(jìn)一步改善；但是·OH對氨氮，總氮和總磷并無明顯去除效果.總體而言，·OH處理對水質(zhì)有進(jìn)一步的改善作用.

綜上所述，氣浮-·OH強(qiáng)氧化組合工藝能快速、高效地去除水中藻類和細(xì)菌，凈化水體水質(zhì)，是一種有效的高藻水處理方法.

2.3 熒光染色法確定·OH殺藻效果

使用SYTOX- Green核酸染劑，對二形柵藻致死情況進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)，研究了不同·OH劑量對二形柵藻的殺滅效果.如圖3所示，其中圖3（a）中二形柵藻呈紅色，葉綠素?zé)晒廨^強(qiáng)，活性較好，為活細(xì)胞；圖3（b）中二形柵藻呈綠色，是染色劑與DNA結(jié)合發(fā)出的熒光，為死細(xì)胞.

圖3 二形柵藻細(xì)胞熒光染色照片F(xiàn)ig.3 Fluorescence microscope photos of Scenedesmusdimorphus

本實(shí)驗(yàn)使用的藻液是氣浮預(yù)處理后的高藻水，優(yōu)勢藻為二形柵藻，藻密度為5.90× 104cells/mL.通過調(diào)節(jié)注入射流器中氧等離子體的流量來調(diào)節(jié)·OH處理單元TRO劑量，分別在5個(gè)不同的TRO劑量對藻液進(jìn)行了·OH處理，·OH處理后取樣點(diǎn)同樣為圖1中C點(diǎn).

圖4 ·OH處理后藻液中藻細(xì)胞密度的變化Fig.4 Effect of TRO dosage on algae inactivation

結(jié)果如圖4所示，·OH處理后，藻密度隨著TRO劑量的升高而降低，在TRO劑量為1.03mg/L時(shí)，藻細(xì)胞全部死亡，說明該水樣的TRO閾值濃度為1.03mg/L.與Coral等［12］做的用4mg/L的臭氧處理純水配制的藻密度為24× 104cells/mL的水華魚腥藻，經(jīng)過10min的接觸時(shí)間后，達(dá)到了100%的致死效果相比［12］，本實(shí)驗(yàn)在氧化劑劑量和反應(yīng)時(shí)間上都有明顯的減少，顯示·OH強(qiáng)氧化系統(tǒng)產(chǎn)生的大量·OH能快速高效地致死藻細(xì)胞，具有反應(yīng)時(shí)間短，氧化劑劑量低的特點(diǎn).

2.4 葉綠素a法確定·OH殺藻效果

·OH處理前藻液的葉綠素a為29.84μg/L，經(jīng)不同的·OH濃度處理后Chl-a的變化如圖5所示.葉綠素a濃度隨TRO劑量的升高而降低，在藻類殺滅閾值TRO為1.03mg/L時(shí)，葉綠素a降至18.72μg/L，其脫色率為37.27%；TRO增加至2.05mg/L時(shí)，葉綠素a降至14.39μg/L； 繼續(xù)增加TRO至3.07mg/L時(shí)，葉綠素a降至11.40μg/L，脫色率達(dá)到65.15%.實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，·OH具有極強(qiáng)的氧化脫色特性，能夠氧化降解藻細(xì)胞中的葉綠素，使細(xì)胞失去了光合作用能力，導(dǎo)致細(xì)胞死亡

圖5 ·OH處理后葉綠素a的變化Fig.5 Effect of TRO dosage on Chl-a

2.5 光合活性法確定·OH殺藻效果

圖6 ·OH處理后Fv/Fm的變化Fig.6 Effect of TRO dosage on Fv/Fm

·OH處理前藻液的光合活性Fv/Fm為0.63，經(jīng)不同的·OH濃度處理后光合活性Fv/Fm的變化如圖6所示.光合活性Fv/Fm隨著TRO劑量的升高而降低.其中在TRO劑量為1.03mg/L時(shí)，藻細(xì)胞全部死亡，F(xiàn)v/Fm降至0.3，降低了52.38%；在TRO增加為2.05mg/L時(shí)，F(xiàn)v/Fm降至0.2，降低了68.25%；繼續(xù)增加TRO至3.07mg/L時(shí)，F(xiàn)v/Fm降至0.07，降低了88.89%，幾乎失去光合活性.說明在·OH等氧化劑的作用下，藻細(xì)胞受到損傷，光合系統(tǒng)遭到破壞，使Fv/Fm降低.與葉綠素a和藻密度的變化較為一致.同樣說明了強(qiáng)氧化性·OH對藻細(xì)胞的滅活作用.

對比分析圖4，圖5和圖6可知，葉綠素a和Fv/Fm的變化率要滯后于藻的致死率.是因?yàn)椤H等氧化劑在作用于藻細(xì)胞時(shí)，首先與細(xì)胞膜反應(yīng)，使細(xì)胞受到損傷，膜通透性發(fā)生改變，進(jìn)而才能氧化葉綠素，破壞細(xì)胞光合系統(tǒng)，使葉綠素a和Fv/Fm降低.

3 結(jié)論

3.1 通過建立氣浮-·OH強(qiáng)氧化組合工藝對高藻水進(jìn)行處理，原水藻密度為65.69×104cells/mL.優(yōu)勢藻為二形柵藻 Scenedesmus dimorphus.氣浮處理后，藻密度降至5.9×104cells/mL，降低了91.0%；總細(xì)菌降低了89.16%，濁度降低了93.89%，CODMn和TOC分別降低了78.78%和86.36%；氨氮，總氮，總磷等均有60%左右的去除效率.說明氣浮能去除水中大量的藻并降低濁度. 3.2 氣浮出水經(jīng)TRO為1.03mg/L的·OH處理后，即達(dá)到了藻類全部致死；總細(xì)菌，總大腸菌群和大腸埃希氏菌均未檢出；濁度，CODMn和TOC等水質(zhì)指標(biāo)有明顯改善的效果.說明·OH能快速致死藻類，殺滅細(xì)菌，同時(shí)改善水質(zhì)方面.

3.3 通過熒光染色法，葉綠素a法和光合活性法對·OH殺藻劑量和效果進(jìn)行了研究.實(shí)驗(yàn)用TRO為1.03mg/L的·OH溶液處理藻密度為5.9×104cells/ mL，以二形柵藻為優(yōu)勢藻的高藻水時(shí)，處理6s后，即達(dá)到了藻類全部致死的效果，葉綠素a和光合活性Fv/Fm分別降低37.26%和52.38%.證明·OH具有極強(qiáng)的氧化脫色特性，能夠氧化降解藻細(xì)胞中葉綠素，使細(xì)胞失去了光合作用的能力，導(dǎo)致細(xì)胞死亡.

因此，氣浮-·OH強(qiáng)氧化組合工藝可高效快速地處理高藻水，為保障水源水的供水安全探索了一種新的思路.

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Algae-laden water treatment using air flotation combined with advanced oxidation technology.

HONG Wei-chen1，BAI Min-dong1*， MAN Hua-lin1， HUANG Mengbin1， LI Fang1， ZHANG Zhi-tao2（1.Collaborative Innovation Center for Development and Utilization of Marine Biological Resources， Xiamen University， College of Environment and Ecology，Xiamen University， Xiamen 361005， China；2.Environmental Engineering Institute， Dalian Maritime University， Dalian 116026， China）. China Environmental Science， 2015，35（12）：3634～3639

In this study， an integrated air flotation and advanced oxidation process （AOP） facilitated by ·OH， resulting from strong ionization discharge， was applied to address this problem. For this purpose， natural reservoir water was used to culture Scenedesmus dimorphus to prepare synthetic water laden with algae cells concentration of 65.6×104cells/mL， turbidity of 10.8NTU and CODMnof 6.74mg/L， and the applied TRO dosage of 1.03mg/L. Almost complete removal of algae and bacteria（total bacteria， coli bacteria and E.coli） was achieved within 6s， while the CODMnof treated water decreased by 10% from 1.43mg/L to 1.25mg/L， its turbidity decreased by 12.59% from 0.66NTU to 0.54NTU. This suggest that this integrated treatment was effective for treatment of algae-laden wastewater， thus ensuring the safety of water supply.

algae-laden water；integrated treatment；hydroxyl radical；algae inactivation；water treatment

X524

A

1000-6923（2015）12-3634-06

洪偉辰（1989-），男，江西南康人，廈門大學(xué)環(huán)境與生態(tài)學(xué)院碩士研究生，主要從事高藻水中藻類控制與處理相關(guān)研究.

2015-04-30

國家科技支撐計(jì)劃（2013BAC06B01，2013BAC06B02）；國家重大科研儀器研制項(xiàng)目（61427804）；國家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃（863計(jì)劃）（2012AA062609）；國家杰出青年科學(xué)基金（61025001）

* 責(zé)任作者， 教授， mindong-bai@163.com