譚丕強，張曉鋒，胡志遠，樓狄明 （同濟大學(xué)汽車學(xué)院，上海 201804）

DOC+CDPF對生物柴油燃燒顆粒排放特性的影響

譚丕強*，張曉鋒，胡志遠，樓狄明 （同濟大學(xué)汽車學(xué)院，上海 201804）

以一臺滿足國五排放法規(guī)的車用柴油機為樣機，研究加裝氧化催化轉(zhuǎn)化器DOC與催化型顆粒捕集器CDPF（DOC+CDPF后處理裝置）前后，柴油機燃用B20燃料（燃料含20%體積摻混比的生物柴油）的顆粒排放特性.結(jié)果表明，在未加裝該后處理裝置時，該機排氣顆粒數(shù)量濃度的粒徑分布呈雙峰形態(tài)，B20燃料的排氣顆粒數(shù)量濃度的峰值粒徑在10nm和50nm附近，純柴油的排氣顆粒數(shù)量濃度的峰值粒徑在50nm和200nm附近.在顆粒粒徑小于120nm的區(qū)域，該機燃用B20燃料的排氣顆粒數(shù)量濃度大于純柴油.加裝該后處理裝置后，該機排氣顆粒數(shù)量濃度的粒徑分布呈多峰形態(tài)，峰值粒徑在10nm、20nm和60nm附近.加裝DOC+CDPF后，不論是柴油還是B20燃料，與原機相比，柴油機排氣顆粒總數(shù)量下降明顯，其中60～200nm粒徑范圍的顆粒數(shù)量濃度降幅更為顯著.在相同工況下，DOC+CDPF對柴油機燃用B20燃料的顆?？倲?shù)量凈化效率高于純柴油.

柴油機；生物柴油；顆粒；氧化催化轉(zhuǎn)化器；催化型顆粒捕集器

生物柴油是一種由植物油、動物脂肪等通過酯化反應(yīng)而得到的柴油機代用燃料，主要成分是脂肪酸甲酯或乙酯.一般來說，生物柴油原料包括廢棄油脂、大豆、油菜籽和麻瘋樹等，由于原料可再生，生物柴油能減少對化石能源的依賴［1-4］，對其相關(guān)的應(yīng)用研究意義重大.柴油機顆粒排放是大氣環(huán)境污染的重要來源之一.研究表明，柴油機燃用生物柴油通常能降低顆粒PM質(zhì)量、煙度的排放水平［5-8］，但是，燃用生物柴油往往會導(dǎo)致柴油機較小粒徑的顆粒數(shù)量排放增加，這些顆粒由于粒徑較小，更容易進入人體的內(nèi)部，危害較大，需要對其進行控制［9-11］.

對于顆粒排放，僅靠柴油機的機內(nèi)技術(shù)，無法滿足未來日益嚴(yán)格的顆粒排放特別是顆粒數(shù)量法規(guī).柴油機采用排氣后處理凈化技術(shù)，是未來重要的發(fā)展趨勢.在諸多排氣后處理技術(shù)措施中，氧化催化轉(zhuǎn)化器（DOC）和催化型顆粒捕集器（CDPF）組合（以下簡稱DOC+CDPF）是常見的顆粒排氣后處理技術(shù)路線［12-13］.DOC是在蜂窩陶瓷載體或金屬蜂窩載體上涂覆貴金屬催化劑（Pt、Pd等），降低柴油機排氣中HC、CO和PM中可溶性有機物（SOF）的化學(xué)反應(yīng)活化能，使這些物質(zhì)能與排氣中的氧氣在較低的溫度下進行氧化反應(yīng)，轉(zhuǎn)化為二氧化碳和水［14-15］.CDPF是公認(rèn)的凈化柴油機顆粒排放最為有效的方法之一.由于在DPF載體內(nèi)部表面涂覆貴金屬催化劑（Pt、Pb等），可以有效降低顆粒起燃溫度，在柴油機正常工作時250～500℃排氣溫度范圍內(nèi)，就可以實現(xiàn)DPF的催化再生［16-17］.將DOC+CDPF結(jié)合起來使用，不僅可以保證CDPF連續(xù)可靠的工作，降低PM排放，還能有效降低HC和CO等［18-19］.

因此，針對柴油機燃用生物柴油往往會導(dǎo)致排氣核態(tài)顆粒數(shù)量增加，DOC+CDPF后處理技術(shù)是備選的重要手段.但是，其顆粒數(shù)量及粒徑分布特性的變化規(guī)律尚不清楚.為此，本文使用EEPS-3090型柴油機廢氣排放顆粒粒徑譜儀，在一臺滿足國五排放標(biāo)準(zhǔn)的電控高壓共軌重型柴油機上，研究了加裝DOC+CDPF前后，柴油機分別燃用滬五柴油（類似于歐五柴油）、生物柴油混合燃料時的顆粒數(shù)量及粒徑分布規(guī)律.

1 材料與方法

1.1 試驗樣機

本文使用的是一臺滿足國五排放標(biāo)準(zhǔn)的電控高壓共軌重型柴油機，其主要技術(shù)參數(shù)如表1所示.

表1 樣機的主要技術(shù)參數(shù)Table 1 Main specifications of the engine

1.2 試驗燃料

本文使用的燃料為滬五柴油（類似于歐五柴油）、B20燃料（20%體積比的廢棄油脂制生物柴油和80%體積比的滬五柴油摻混而成），這2類燃料的主要理化特性如表2所示.

表2 試驗燃料的主要理化特性Table 2 Fuel physicochemical properties

1.3 后處理裝置

本文采用的后處理裝置是DOC+CDPF，主要技術(shù)參數(shù)如表3所示.

表3 DOC+CDPF的主要技術(shù)參數(shù)Table 3 Main specifications of DOC+CDPF

1.4 試驗儀器

柴油機臺架測控系統(tǒng)由AVL-PUMA全自動試驗控制臺、AVL電力測功機以及臺架輔助設(shè)備構(gòu)成.該系統(tǒng)為電力測功機與柴油機直接耦合，可根據(jù)需要設(shè)定柴油機不同的轉(zhuǎn)速和轉(zhuǎn)矩，使柴油機在所需要的工況下運轉(zhuǎn)，并實時記錄相關(guān)數(shù)據(jù)參數(shù).

顆粒測試采用美國TSI公司的EEPS-3090型柴油機廢氣排放顆粒粒徑譜儀，該儀器檢測粒徑范圍為5.6～550nm.最高測試頻率為10Hz，在0.1s內(nèi)可獲得一個完整的顆粒粒徑分布圖譜，并同步輸出32個粒徑通道的顆粒數(shù)量濃度.配有TSI MD19旋轉(zhuǎn)盤稀釋器，排氣采樣稀釋比為250倍.

1.5 試驗方案

試驗柴油機分別燃用純柴油和B20燃料，在未加裝后處理裝置的原機、加裝DOC+CDPF裝置的狀態(tài)下進行顆粒排放試驗. 試驗工況包括外特性工況和負荷特性工況：（1）外特性工況為800～2200r/min，每隔200r/min一個工況點，共有8個工況點.（2）負荷特性工況為最大轉(zhuǎn)矩轉(zhuǎn)速1400r/min、標(biāo)定轉(zhuǎn)速2200r/min，負荷點分別為10%、25%、50%、75%、100%，共計10個工況點.在上述試驗工況下，測試并分析柴油機動力性、經(jīng)濟性、排氣顆粒數(shù)量濃度及其粒徑分布特性.

2 結(jié)果與討論

2.1 動力性

由圖1可見，由于B20燃料的低熱值低于柴油，因此，與柴油相比，燃用B20燃料時，柴油機的功率和轉(zhuǎn)矩有所下降.在加裝DOC+CDPF后，柴油機的功率、轉(zhuǎn)矩均低于原機.

圖1 柴油機動力性Fig.1 Power performance of the diesel engine

2.2 經(jīng)濟性

由圖2可見，由于B20燃料低熱值低于柴油，燃用B20燃料的油耗略高于柴油.外特性的油耗平均上升2.1%.負荷特性的油耗，1400r/min時平均上升2.1%，2200r/min時平均上升2.9%.

加裝DOC+CDPF后，無論是純柴油還是B20燃料，油耗均上升約2%，是因為加裝該裝置后導(dǎo)致排氣背壓增大，燃燒室殘余廢氣增多，泵氣損失變大，缸內(nèi)燃燒惡化，燃燒熱效率降低.

2.3 顆粒數(shù)量濃度及粒徑分布

圖2 柴油機經(jīng)濟性Fig.2 Fuel consumption of the diesel engine

圖3 不同負荷顆粒數(shù)量濃度的粒徑分布，1400r/minFig.3 Particulate number and size distribution characteristics at different loads， 1400r/min

由圖3可見，柴油機負荷比為10%、25%、50%、75%，未加裝后處理裝置時，柴油機燃用B20燃料的排氣顆粒數(shù)量濃度隨粒徑變化呈雙峰分布形態(tài).對于該柴油機而言，以30nm為界限，可以將排氣顆粒分為核態(tài)和聚集態(tài)兩類顆粒，核態(tài)顆粒數(shù)量峰值在粒徑10nm附近，這些核態(tài)顆粒主要由含硫化合物、碳氫化合物等可溶有機組分形成.聚集態(tài)顆粒數(shù)量峰值在粒徑50nm附近，這些聚集態(tài)顆粒主要由一次碳煙顆粒聚集成團并吸附含硫化合物、碳氫化合物等可溶有機組分形成.燃用純柴油的排氣顆粒數(shù)量濃度隨粒徑變化也呈雙峰分布形態(tài)，但其核態(tài)顆粒無明顯峰值，而聚集態(tài)顆粒區(qū)域則出現(xiàn)兩個峰值，分別在50nm和200nm附近.

值得注意的是，柴油和B20這2類燃料的顆粒數(shù)量分布曲線，在粒徑120nm附近形成交叉.在顆粒粒徑大于120nm的區(qū)域，燃用B20燃料的排氣顆粒數(shù)量濃度明顯小于純柴油，這部分顆粒通常為聚集態(tài)顆粒，生物柴油分子內(nèi)氧有利于局部過濃混合區(qū)域的擴散燃燒過程，并會促進已形成碳煙顆粒的氧化過程，從而減少了以碳煙顆粒為主體的聚集態(tài)顆粒數(shù)量.此外，生物柴油不含芳香烴，也會降低碳煙顆粒前體物的形成，這些也會導(dǎo)致聚集態(tài)顆粒數(shù)量的減少.而在顆粒粒徑小于120nm時，柴油機燃用B20燃料的排氣顆粒數(shù)量濃度大于純柴油，這是由于生物柴油粘度較高，燃料較高的粘度影響缸內(nèi)霧化混合及燃燒過程，導(dǎo)致缸內(nèi)未燃或者未完全燃燒的烴類燃料即未燃碳氫增加，從而導(dǎo)致以可溶有機組分為主要成分的核態(tài)顆粒數(shù)量上升，這部分顆粒粒徑通常較小.此外，聚集態(tài)顆粒數(shù)量減少后，其對揮發(fā)及半揮發(fā)性可溶有機組分的吸附能力減弱，導(dǎo)致顆粒成核作用增強，也會促使核態(tài)顆粒數(shù)量上升.

由圖3e可見，柴油機負荷為100%，在未加裝后處理裝置時，燃用B20燃料和純柴油排氣顆粒數(shù)量濃度的粒徑分布均呈單峰形態(tài)，峰值粒徑50nm附近，且燃用B20燃料的顆粒數(shù)量濃度小于純柴油.

由圖3可見，燃用B20燃料時，在加裝DOC+CDPF后處理裝置后，柴油機排氣顆粒數(shù)量濃度的粒徑分布呈多峰形態(tài)，峰值粒徑在10nm、20nm和60nm附近；10～60nm粒徑區(qū)間的顆粒數(shù)量濃度降低了1～2個數(shù)量級； 粒徑60nm以上區(qū)間的排氣顆粒多為聚集態(tài)顆粒，特別是60～200nm粒徑區(qū)間的顆粒數(shù)量濃度降幅大都超過3個數(shù)量級，凈化效率相對較高.

柴油機燃用B20燃料時，粒徑區(qū)間在7～9nm的核態(tài)顆粒主要為可溶有機組分和含硫化合物，加裝DOC+CDPF后，其對可溶有機組分的凈化效果明顯，因此，其對該區(qū)間的顆粒數(shù)量具有一定的凈化作用.而燃用柴油時，對于粒徑區(qū)間在7～9nm的顆粒而言，顆粒數(shù)量濃度反而有增多的趨勢，這主要是由于在經(jīng)過后處理裝置后，聚集態(tài)顆粒數(shù)量大幅降低，其對揮發(fā)及半揮發(fā)性可溶有機組分的吸附能力減弱，導(dǎo)致這部分有機組分的顆粒成核作用增強，從而導(dǎo)致該粒徑區(qū)間核態(tài)顆粒數(shù)量的上升.

由圖3還可以看出，加裝DOC+CDPF后，柴油機燃用柴油的排氣顆粒數(shù)量濃度的粒徑分布與B20燃料類似.在10%低負荷時，純柴油與B20燃料的排氣顆粒數(shù)量濃度在粒徑小于60nm區(qū)間內(nèi)差異較小，在粒徑大于60nm區(qū)間內(nèi)，B20燃料的排氣顆粒數(shù)量濃度明顯小于純柴油.在25%和50%的中等負荷時，在粒徑10nm至60nm、大于100nm區(qū)間內(nèi)，B20燃料的排氣顆粒數(shù)量濃度明顯大于純柴油；在75%和100%的高負荷時，B20燃料的排氣顆粒數(shù)量濃度在粒徑10nm附近小于純柴油，在其他粒徑范圍內(nèi)，兩者差異較小.

2.4 排氣顆?？倲?shù)量

排氣顆?？倲?shù)量是根據(jù)圖3中各不同粒徑分布下的排氣顆粒數(shù)量積分所得，結(jié)果如圖4所示.由圖4可見，在無后處理裝置時：（1）相同轉(zhuǎn)速下，不論是柴油還是B20燃料，隨負荷增大，柴油機排氣顆?？倲?shù)量均增加；（2）相同轉(zhuǎn)速相同負荷下，絕大數(shù)工況下柴油機燃用B20燃料的排氣顆?？倲?shù)量大于純柴油.

由圖4可見，加裝DOC+CDPF后：不論是柴油還是B20燃料，與原機相比，大多數(shù)工況下，柴油機排氣顆粒總數(shù)量下降明顯.柴油機燃用B20燃料，1400r/min時，DOC+CDPF的顆粒凈化效率的平均值為94.5%；2200r/min時該平均值為98.8%.柴油機燃用純柴油1400r/min時，DOC+ CDPF的顆粒凈化效率的平均值為92.0%；2200r/min時該平均值為97.5%.可以看出，在相同工況下，DOC+CDPF對柴油機燃用B20燃料的顆?？倲?shù)量的凈化效率高于純柴油.從加裝DOC+CDPF后的柴油機排氣顆粒總數(shù)量來看，1400r/min時的中等負荷下，燃用B20燃料的顆?？倲?shù)量要略高于柴油，而2200r/min時在多數(shù)負荷下，B20燃料的顆粒總數(shù)量要低于柴油.表明了燃料特性、運行工況、顆粒后處理技術(shù)對柴油機排氣顆粒數(shù)量的綜合影響.

圖4 排氣顆粒總數(shù)量及DOC+CDPF對顆?？倲?shù)量的凈化效率Fig.4 Total particulate number and the particulate purification efficiency of DOC+CDPF

3 結(jié)論

3.1 在未加裝該DOC+CDPF后處理裝置時，該柴油機排氣顆粒數(shù)量濃度的粒徑分布呈雙峰形態(tài)，B20燃料的排氣顆粒峰值粒徑在10nm和50nm附近，純柴油的排氣顆粒峰值粒徑在50nm和200nm附近.

3.2 在未加裝該DOC+CDPF后處理裝置時，在顆粒粒徑小于120nm的區(qū)域，該機燃用B20燃料的排氣顆粒數(shù)量濃度大于純柴油.

3.3 加裝該DOC+CDPF后處理裝置后，該機燃用B20燃料排氣顆粒數(shù)量濃度的粒徑分布呈多峰形態(tài)，峰值粒徑在10nm、20nm和60nm附近.燃用純柴油排氣顆粒數(shù)量濃度的粒徑分布形態(tài)與B20燃料類似.

3.4 加裝DOC+CDPF后，不論是柴油還是B20燃料，與原機相比，柴油機排氣顆粒總數(shù)量下降明顯，其中60～200nm粒徑范圍的顆粒數(shù)量濃度降幅更為顯著.

3.5 未加裝該后處理裝置時，相同轉(zhuǎn)速相同負荷下，絕大數(shù)工況下柴油機燃用B20燃料的排氣顆?？倲?shù)量大于純柴油.

3.6 DOC+CDPF對柴油機燃用B20燃料的顆粒總數(shù)量凈化效率高于純柴油.

［1］Shi Xiaoyan， Pang Xiaobing， Mu Yujing， et al. Emission reduction potential of using ethanol-biodiesel-diesel fuel blend on a heavy-duty diesel engine ［J］. Atmospheric Environment，2006，40：2567-2574.

［2］胡志遠，譚丕強，樓狄明，等.不同原料制備生物柴油生命周期能耗和排放評價 ［J］. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報， 2006，22（11）：141-146.

［3］Su Jianye， Zhu Haoyue， Stanislav V Bohac. Particulate matter emission comparison from conventional and premixed low temperature combustion with diesel， biodiesel and biodieselethanol fuels ［J］. Fuel， 2013，113：221-227.

［4］Maurin Salamanca， Fanor Mondragón， John R Agudelo， et al. Influence of palm oil biodiesel on the chemical and morphological characteristics of particulate matter emitted by a diesel engine ［J］. Atmospheric Environment， 2012，62：220-227.

［5］He Bangquan， Shuai Shijin， Wang Jianxin， et al. The effect of ethanol blended diesel fuels on emissions from a diesel engine ［J］. Atmospheric Environment， 2003，37：4965-4971.

［6］Hwai Chyuan Ong， Masjuki H H， Mahlia T M I， et al. Engine performance and emissions using Jatropha curcas， Ceiba pentandra and Calophyllum inophyllum biodiesel in a CI diesel engine ［J］. Energy， 2014，69：427-445.

［7］Atul Dhar， Avinash Kumar Agarwal. Effect of Karanja biodiesel blends on particulate emissions from a transportation engine ［J］. Fuel， 2015，141：154-163.

［8］譚丕強，胡志遠，樓狄明，等.非直噴式增壓柴油機燃用生物柴油的性能與排放特性 ［J］. 內(nèi)燃機學(xué)報， 2006，24（2）：110-115.

［9］Ekrem Buyukkaya. Effects of biodiesel on a DI diesel engine performance， emission and combustion characteristics ［J］. Fuel，2010，89：3099-2105.

［10］李 莉，王建昕，肖建華，等.車用柴油機燃用棕櫚生物柴油的顆粒物排放特性研究 ［J］. 中國環(huán)境科學(xué)， 2014，34（10）：2458-2465.

［11］孫萬臣，譚滿志，陳士寶，等.燃料特性對柴油機排放微粒粒度分布的影響 ［J］. 汽車工程， 2010，32（7）：570-574.

［12］譚丕強，周 舟，胡志遠，等.生物柴油轎車排氣顆粒的理化特性［J］. 工程熱物理學(xué)報， 2013，34（8）：1586-1590.

［13］Theodoros Tzamkiozis， Leonidas Ntziachristos， Zissis Samaras. Diesel passenger car PM emissions： from Euro 1to Euro 4with particle filter ［J］. Atmospheric Environment， 2010，44：909-916.

［14］Tsang K S， Zhang Z H， Cheung C S. Reducing emissions of a diesel engine using fumigation ethanol and a diesel oxidation catalyst ［J］. Energy and Fuels， 2010，24：6156-6165.

［15］Alexander Winkler， Davide Ferri， Myriam Aguirre. The influence of chemical and thermal aging on the catalytic activity of a monolithic diesel oxidation catalyst ［J］. Applied Catalysis B：Environmental， 2009，93：177-184.

［16］Maik Bergmann， Ulf Kirchner， Rainer Vogt， et al. On-road and laboratory investigation of low-level PM emissions of a modern diesel particulate filter equipped diesel passenger car ［J］. Atmospheric Environment， 2009，43：1908-1916.

［17］Kim J， Kim C， Choung S. Comparison studies on sintering phenomenon of diesel oxidation catalyst depending upon aging conditions ［J］. Catalysis Today， 2012，185：296-301.

［18］He Chao， Li Jiaqiang， Ma Zhilei， et al. High NO2/NOxemissions downstream of the catalytic diesel particulate filter： An influencing factor study ［J］. Journal of Environmental Sciences，2015，35：55-61.

［19］Ragini Ramdas， Ewa Nowicka， Robert Jenkins， et al. Using real particulate matter to evaluate combustion catalysts for direct regeneration of diesel soot filters ［J］. Applied Catalysis B：Environmental， 2015，176：436-443.

Effects of DOC+CDPF on particulate emission from a diesel engine with biodiesel fuel.

TAN Pi-qiang*， ZHANG Xiao-feng， HU Zhi-yuan， LOU Di-ming （School of Automobile， Tongji University， Shanghai 201804， China）. China Environmental Science， 2015，35（10）：2978～2984

Particulate matter （PM） emissions from a heavy duty diesel engine which meets the national V emission regulations were studied， and the engine was equipped with/without diesel oxidation catalyst （DOC） and catalyzed diesel particulate filter （CDPF）， and the test fuels included 20% biodiesel fuel and pure diesel fuel. Results showed that the size distribution of exhaust particulate number from the engine without DOC+CDPF showed double-peak distribution， and the peak diameter of particulate number were about 10nm and 50nm when using B20 fuel， and about 50nm and 200nm when the engine using diesel fuel. The particulate number from the engine with B20 fuel was higher than diesel fuel at the area that particulate diameter was smaller than 120nm. The size distribution of particulate number from the engine with DOC+CDPF showed multi-peak distribution， and the peak diameters of particulate number were about 10nm， 20nm and 60nm respectively. Compared to the engine without exhaust gas aftertreatment， DOC+CDPF could evidently reduce particulate number whether the engine using B20 fuel or diesel fuel， the decreasing range was remarkable when the particulate diameter was between 60～200nm. The purification efficiency of total particulate number from the engine with B20 fuel was higher than that of diesel fuel at the same operating conditions.

diesel engine；biodiesel；particulate；diesel oxidation catalyst；catalyzed diesel particulate filter

X513

A

1000-6923（2015）10-2978-07

譚丕強（1974-），男，山東臨沂人，教授，博士，主要從事汽車排放控制和清潔燃料研究.發(fā)表論文170余篇.

2015-02-12

國家自然科學(xué)基金（50906062）；國家“863”計劃（2012AA111717）

* 責(zé)任作者， 教授， tpq2000@163.com