王 琴,張大偉*,劉保獻(xiàn),陳 添,魏 強(qiáng),李金香,梁云平(.北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心,北京 00048；.北京市環(huán)境保護(hù)局,北京 00048)

基于PMF模型的北京市PM2.5來源的時空分布特征

王 琴1,張大偉1*,劉保獻(xiàn)1,陳 添2,魏 強(qiáng)1,李金香1,梁云平1(1.北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測中心,北京 100048；2.北京市環(huán)境保護(hù)局,北京 100048)

2012年8月至2013年7月,對北京市定陵、車公莊、東四、石景山、通州、房山、亦莊和榆垡等8個站點的大氣細(xì)顆粒物PM2.5進(jìn)行了12個月次的同步采樣觀測,并測定了其中元素碳、有機(jī)碳、水溶性離子和無機(jī)元素的濃度水平.利用PMF模型對PM2.5的來源進(jìn)行解析.結(jié)果表明,北京市PM2.5的主要來源為二次源、燃煤、地面揚塵、機(jī)動車排放、工業(yè)源和建筑塵等,年均貢獻(xiàn)率分別為42%、19%、19%、10%、6%和4%.PM2.5的來源具有顯著的季節(jié)變化,春季大風(fēng)天氣頻繁、地面揚塵源為主要來源,而夏、秋、冬季均以二次源為主,尤其是夏季二次源貢獻(xiàn)達(dá)56%,冬季燃煤源對PM2.5的貢獻(xiàn)顯著提升為25%.污染源貢獻(xiàn)也存在一定空間差異,冬春季燃煤源對郊區(qū)點的貢獻(xiàn)顯著高于城區(qū)點,而二次污染源具有區(qū)域性污染特征.在區(qū)域性積累型重污染日,二次源對PM2.5的貢獻(xiàn)均占主要地位,對氣態(tài)前體物NOx、SO2和VOCs等的控制對PM2.5的減少至關(guān)重要.

PM2.5；PMF模型；源解析；時空變化

近年來,在經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展和一系列大氣污染防治措施下,北京市大氣污染由煤煙型轉(zhuǎn)為復(fù)合型,總體空氣質(zhì)量呈逐步改善趨勢,但顆粒物污染形勢依然嚴(yán)峻,尤其是以PM2.5為主的細(xì)粒子污染問題凸顯顯[1],成為影響區(qū)域大氣能見度降低、危害人體健康的主要原因.為有效控制PM2.5污染,識別并定量主要污染源,是制定針對性控制措施的基礎(chǔ).

目前,我國對大氣顆粒物的來源解析仍以受體模型為主[2-3],常見的方法有PMF(正矩陣因子分析)、CMB(化學(xué)質(zhì)量平衡)和PCA(主成分分析).相比其他方法,PMF方法不需要測量源成分譜,可利用約束條件同時解析出各類源的源譜和貢獻(xiàn)率,也能保證分解矩陣中元素非負(fù)[3],因此其在北京、香港、紐約、首爾和北極圈等地區(qū)的大氣顆粒物來源解析中得到了廣泛應(yīng)用[4-13].其中,在北京地區(qū)不同研究者[4,6,8-9,14]發(fā)現(xiàn),由于空間位置、采樣時間的不同,所解析出的PM2.5來源存在一定差異.然而,已有的針對北京地區(qū)的PM2.5源解析研究中,多點位的長時間尺度的研究還比較匱乏,代表性不足.為了更加全面細(xì)致地了解北京市大氣PM2.5的來源,掌握PM2.5來源及其時間、空間分布特征,本研究在北京市定陵、車公莊、東四、石景山、通州、房山、亦莊和榆垡8個站點開展了為期一年(2012年8月～2013年7月)的PM2.5樣品采集,并利用PMF模型進(jìn)行源解析,旨在揭示北京市大氣PM2.5不同污染源的貢獻(xiàn)率以及季節(jié)和空間變化特征.

1 材料與方法

1.1 PM2.5采樣及分析

根據(jù)北京市空間分布、功能特征以及受主導(dǎo)風(fēng)向傳輸?shù)挠绊?在北京地區(qū)設(shè)置8個有代表性的大氣環(huán)境PM2.5采樣點,包括:定陵(城市背景點)、車公莊(城區(qū)點)、東四(城區(qū)點)、石景山(城區(qū)點)、通州(東南郊區(qū))、房山(西南郊區(qū))、亦莊(東南郊區(qū))和榆垡(南部邊界傳輸點).具體采樣點分布見圖1.PM2.5樣品采用TH - 16A 四通道采樣器進(jìn)行采集,各通道流量均為16.7L/min.根據(jù)濾膜性能和待測組分的不同,選擇石英膜(Whatman:1851047)和特氟龍膜(Whatman:7592-104)進(jìn)行采樣.采樣時間為2012年8月至2013年7月,每月連續(xù)采樣5～7d,共獲得有效樣本482個.

樣品采集后,對濾膜中的化學(xué)組分進(jìn)行提取并作全面分析.利用美國Sunset公司生產(chǎn)的RT-3型分析儀測定石英膜中的有機(jī)碳(OC)、元素碳(EC);分別采用美國Dionex公司生產(chǎn)的ICS-2000、ICS-3000離子色譜分析儀分析石英膜中的、K+等陽離子和、Cl-等陰離子;分別利用電感耦合等離子體發(fā)射光譜法(ICP-AES)、氫化物發(fā)生-原子熒光光譜法(HG-AFS)測定特氟龍膜樣品中的20種無機(jī)元素,包括Al、Ba、Ca、Cd、Cr、Cu、Fe、K、Mg、Mn、Na、Ni、Pb、Sc、Ti、V、Zn、Si、As、Se.樣品分析過程中嚴(yán)格執(zhí)行實驗室的質(zhì)量保證與質(zhì)量控制措施.

圖1 PM2.5采樣點位示意Fig.1 Sampling sites of PM2.5in Beijing

1.2 PMF模型方法

基于PM2.5化學(xué)組成,采用PMF模型對PM2.5的主要來源進(jìn)行解析.PMF基于受體點的大量觀測數(shù)據(jù)來估算污染源的組成和對環(huán)境濃度的貢獻(xiàn)[15].假設(shè)X為n×m矩陣,n為樣品數(shù),m為污染物組分,那么X可分解為X=GF+E,其中G為n×p矩陣,F為p×m矩陣,p為主要污染源的數(shù)目,E為殘數(shù)矩陣,定義為:

其中:xij表示i樣品中j組分的濃度;gik是第k個源對第i個樣品的相對貢獻(xiàn);fkj是第k個排放源中j組分的含量;eij是殘差.PMF算法以G(污染源載荷)和F(源廓線)中元素非負(fù)為約束條件,通過加權(quán)最小二乘法使Q達(dá)到最小為最優(yōu),進(jìn)而求解G和F.

本文利用美國EPA的推薦的EPA PMF3.0軟件對觀測期間PM2.5的來源進(jìn)行解析.根據(jù)數(shù)據(jù)質(zhì)量及元素特性,對參與模擬的樣本及化學(xué)組分進(jìn)行篩選,共482個環(huán)境樣本納入分析,參與分析的化學(xué)組分包括PM2.5總質(zhì)量濃度及OC、EC、、、、Cl-、Al、Ba、Ca、Cd、 Cr、Cu、Fe、K、Mg、Mn、Na、Pb、Ti、Zn、Si、As等22種組分.其他幾種無機(jī)元素濃度水平較低,且不具有顯著的源示蹤性,因此未納入模型.在PMF模型計算中,嘗試3～10個因子,進(jìn)行多次優(yōu)化計算,最終確定6個因子能合理解釋其污染源類別,且此時解析結(jié)果穩(wěn)定、大部分殘差值分布在-3和+3間.進(jìn)一步在-5至+5間調(diào)整Fpeak值,尋找因子旋轉(zhuǎn)的空間,發(fā)現(xiàn)Fpeak值的變化對解析結(jié)果并無明顯影響,故選擇Fpeak=0時PMF的解析結(jié)果進(jìn)行分析.

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5來源貢獻(xiàn)

圖2 PMF解析的6類源貢獻(xiàn)特征Fig.2 Profiles of the six factors resolved by PMF model

圖2表示6類因子對不同化學(xué)組分的相對貢獻(xiàn)率,根據(jù)每個因子的特征組成,對6類因子進(jìn)行來源識別.因子1以二次無機(jī)離子、、為主,對OC也有一定貢獻(xiàn),代表了光化學(xué)反應(yīng)生成的二次無機(jī)離子和二次有機(jī)物,為二次源.因子2對OC、EC、Cl-有顯著貢獻(xiàn),北京地區(qū)Cl-一般認(rèn)為是燃煤的特征組分[16],加上其對OC、EC的顯著貢獻(xiàn),可確認(rèn)該因子為燃煤源.因子3主要包括Pb、Zn、Ba、Mn、Fe和Cu等無機(jī)元素.Zn和Cu為機(jī)動車潤滑油的主要添加劑,而Zn、Ba和Mn也廣泛地用于剎車片和輪胎中[6],盡管北京已經(jīng)使用無鉛汽油,并不意味著鉛的零排放,機(jī)動車的磨損仍可能排放Pb,因此這些元素都可作為機(jī)動車的示蹤物,因此因子3可認(rèn)定為機(jī)動車源.因子4為建筑塵,其貢獻(xiàn)率較大的組分為Ca、Mg、Na、Al、Fe 和Ti等,為與水泥、石灰建筑材料相關(guān)的地殼元素.因子5為地面揚塵,特征元素為Al、Si、Ti、Ca和Fe等地殼元素,同時對EC、OC也有一定的貢獻(xiàn),這可能與揚塵受人類活動的影響大,大量腐爛的植物、垃圾和燃燒源排放出的高濃度EC、OC進(jìn)入揚塵有關(guān).該因子代表了揚塵源具有多源混合的二次源特征.因子6對金屬元素Cd、As的貢獻(xiàn)顯著,對Cu、Pb、Zn的貢獻(xiàn)也較大,考慮主要來自于與金屬加工相關(guān)的工業(yè)源排放.

圖3 2012年8月～2013年7月,北京市PM2.5主要來源的年均貢獻(xiàn)率Fig.3 The annual relative contributions of PM2.5sources in Beijing from August 2012 to July 2013

根據(jù)PMF解析結(jié)果(圖3),北京市2012年8月至2013年7月采樣期間,PM2.5的最大來源為二次源,對PM2.5的濃度貢獻(xiàn)為49.3μg/m3,貢獻(xiàn)率為42%.其次是燃煤和地面揚塵,對PM2.5的濃度貢獻(xiàn)均為22.1μg/m3,貢獻(xiàn)率為19%.機(jī)動車直接排放PM2.5的貢獻(xiàn)相對較小,濃度貢獻(xiàn)值為11.2μg/m3,貢獻(xiàn)率為10%.但值得注意是,機(jī)動車除直接排放PM2.5外,也是氣態(tài)污染物VOC、NOx等的重要來源,對PM2.5組分中的二次有機(jī)物、二次硝酸鹽具有重要貢獻(xiàn)[17].此外,機(jī)動車行駛中產(chǎn)生的道路塵可作為地面揚塵間接對PM2.5產(chǎn)生貢獻(xiàn).因此機(jī)動車對PM2.5的綜合貢獻(xiàn)遠(yuǎn)大于10%.工業(yè)源和建筑塵對PM2.5的濃度貢獻(xiàn)值分別為7.0、4.8μg/m3,貢獻(xiàn)率分別為6%、4%.其他對北京地區(qū)PM2.5的源解析結(jié)果中[6,8-9],二次無機(jī)氣溶膠占PM2.5的26%～33%,而有研究表明,占PM2.5質(zhì)量18.5%左右[18]的有機(jī)物中有約50%為二次轉(zhuǎn)化而來[19],因此本研究二次源貢獻(xiàn)42%基本與文獻(xiàn)相當(dāng);而機(jī)動車貢獻(xiàn)率為4%～18%,燃煤貢獻(xiàn)率7%～19%,揚塵源貢獻(xiàn)率為9%～20%,本研究也基本與現(xiàn)有研究結(jié)果相符.

2.2 PM2.5來源貢獻(xiàn)的時間變化

2.2．1 PM2.5來源貢獻(xiàn)的時間序列及月變化特征 圖4中,各類源對PM2.5的日均貢獻(xiàn)值為對應(yīng)日期所有站點的貢獻(xiàn)值的平均值.由圖4、圖5可見,在大部分采樣日期內(nèi),二次源對PM2.5的質(zhì)量濃度貢獻(xiàn)均較高,貢獻(xiàn)范圍為0～335μg/m3,在2013年1月11日達(dá)到最高值.從相對貢獻(xiàn)率來看,隨著溫度及光照強(qiáng)度的降低,二次轉(zhuǎn)化效率減弱,二次源的相對貢獻(xiàn)率從2012年8月逐步降低,至11月時達(dá)到一個谷點;隨后在12月～3月有一定的回升,這一方面是因為冬季采暖期氣態(tài)前體物SO2排放量增大,另一方面這與采樣期間靜穩(wěn)、高濕天氣頻現(xiàn)[20],有利于二次污染物的形成積累有關(guān)[21];從2013年4月至7月,二次源的相對貢獻(xiàn)率又隨著氣溫的轉(zhuǎn)暖而不斷加強(qiáng).

燃煤源對PM2.5的濃度貢獻(xiàn)范圍為0～ 111μg/m3,其在夏季對PM2.5的貢獻(xiàn)較低,至冬季采暖期則顯著上升,其中1月對PM2.5的濃度貢獻(xiàn)達(dá)62μg/m3,其次是12月為44μg/m3.總體來說,北京市采暖期燃煤排放量會增加4倍[22],而2013年1月的峰值也與當(dāng)時極端氣象條件不利于擴(kuò)散有關(guān)[23].

地面揚塵在全年均對PM2.5有一定貢獻(xiàn)量,濃度貢獻(xiàn)范圍1.1～62.5μg/m3.其中最高值出現(xiàn)在2013年5月11日,經(jīng)氣象條件分析,當(dāng)日北京地區(qū)有3～4級偏北風(fēng),最大瞬時風(fēng)速達(dá)54km/h,易使地面起塵.從月均相對貢獻(xiàn)來看,4月地面揚塵對PM2.5的相對貢獻(xiàn)最高,達(dá)48%,其次是5月,貢獻(xiàn)率為36%.這與春季干燥多風(fēng)天氣,易使地面塵卷狹到大氣中有關(guān);而1月地面揚塵對PM2.5的相對貢獻(xiàn)較低,這是因為2013年1月受多次重污染過程影響,其他來源貢獻(xiàn)率增加.

機(jī)動車源對PM2.5的濃度貢獻(xiàn)范圍為0～ 66μg/m3,除10月、12月、1月、3月有幾日貢獻(xiàn)較大外,其他時間沒有明顯的差異.機(jī)動車源相對固定源(燃煤)排放強(qiáng)度比較穩(wěn)定,但其屬于低層污染源,當(dāng)出現(xiàn)逆溫等不利于污染物擴(kuò)散的氣象條件時,容易導(dǎo)致局地機(jī)動車排放的PM2.5積累.

圖4 各類污染源對PM2.5濃度貢獻(xiàn)的時間序列Fig.4 Time serials of PM2.5sources contributions

圖5 各類污染源對PM2.5相對貢獻(xiàn)的月變化Fig.5 Monthly variations of the relative contributions of PM2.5sources

建筑塵對PM2.5的貢獻(xiàn)相對較小,濃度貢獻(xiàn)范圍為0.3～15.2μg/m3.建筑塵屬于無組織源,城市化中建筑、地鐵等施工揚塵均對PM2.5有所貢獻(xiàn),其排放強(qiáng)度與工期階段、地面風(fēng)速等相關(guān).

工業(yè)源對PM2.5的濃度貢獻(xiàn)范圍為0～47μg/m3,采樣期間呈波動起伏狀態(tài),沒有明顯的變化規(guī)律,2013年1月貢獻(xiàn)值最大.隨著首鋼等大型工業(yè)企業(yè)的搬遷,北京已無明顯的與金屬過程相關(guān)的固定工業(yè)污染源,但仍存在一些小型壓延加工工業(yè)源.此外,京津冀地區(qū)存在大量的鋼鐵加工、機(jī)械制造等工業(yè)企業(yè),也會對北京地區(qū)大氣顆粒物濃度水平造成影響.

2.2．2 PM2.5來源貢獻(xiàn)的季節(jié)變化特征 從表1可看出,PM2.5的來源具有顯著的季節(jié)差異.春季由于大風(fēng)天氣較為頻繁,地面揚塵為PM2.5的主要來源,貢獻(xiàn)率達(dá)37%,顯著高于其他季節(jié).其次是二次源,貢獻(xiàn)率為29%,但值得注意的是,春季是一年之中二次源貢獻(xiàn)率最低的.相比其他季節(jié),春季建筑塵貢獻(xiàn)率則最高,為6%.夏季,溫度高、光照強(qiáng)度大、降水天氣多相對濕度大,光化學(xué)作用顯著,使得二次源躍居為PM2.5的主要污染源,貢獻(xiàn)率達(dá)56%.地面揚塵占22%,位居第二.燃煤的貢獻(xiàn)率夏季達(dá)到最低值,為6%.秋季,二次源、地面揚塵為PM2.5的主要污染源,分別貢獻(xiàn)38%、26%.冬季,由于供暖需求,燃煤量大幅上升,燃煤源對PM2.5的貢獻(xiàn)也顯著提升,貢獻(xiàn)率為25%.由于冬季采樣期間，空氣濕度大、風(fēng)速小、逆溫強(qiáng)，近地面排放積累的氣態(tài)污染物易通過非均相反應(yīng)轉(zhuǎn)化生產(chǎn)二次顆粒物，并吸收長大，使得二次源對PM2.5的貢獻(xiàn)仍非常顯著,達(dá)42%.

表1 北京PM2.5來源的季節(jié)變化Table 1 Seasonal variations of the relative contributions of PM2.5sources

2.3 PM2.5來源貢獻(xiàn)的空間差異

依據(jù)各點位在不同季節(jié)的來源組成特點,利用K-均值聚類方法對各點位進(jìn)行分類,將8個站點分成了3類:第1類包括車公莊、東四和石景山,根據(jù)其功能特點,可將這類站點歸為城區(qū)點;第2類站點包括房山、通州、亦莊和榆垡,這4個站點分布位于北京西南、東部、東南和南部的郊區(qū),將該類站點歸為南部郊區(qū)點;第3類站點為定陵點,該點位于北部郊區(qū),周圍污染源相對較少,一般作為城市背景點.值得注意的是,榆垡點地處北京南部臨近河北省,屬于南部傳輸點,但從PM2.5來源組成來看,其與其它3個南部郊區(qū)點無顯著差異,一定程度上說明北京南部地區(qū)受到周邊城市的傳輸影響較大.

從圖6中可知,在各季節(jié),PM2.5總質(zhì)量濃度的大小順序均為郊區(qū)點>城區(qū)點>城市背景點.定陵作為背景點,除秋季二次源和建筑塵外,各類源對PM2.5的絕對貢獻(xiàn)均為最低值,反映出污染排放強(qiáng)度小.對各類源在空間上的分布進(jìn)行比較分析,二次源在各類站點中的貢獻(xiàn)均占絕對主導(dǎo)地位,城區(qū)點、南部郊區(qū)點和背景點相對貢獻(xiàn)率分別為44%、40%和47%,表現(xiàn)出二次污染的區(qū)域性特征.燃煤源對郊區(qū)點的貢獻(xiàn)在冬春季明顯高于城區(qū)點,這與城區(qū)和郊區(qū)的能源結(jié)構(gòu)差異有關(guān).城區(qū)已基本實現(xiàn)清潔能源改造、燃?xì)夤┡?而郊區(qū)仍以燃煤供暖為主.地面揚塵在城區(qū)點最高,可能與機(jī)動車帶來的道路揚塵有關(guān),說明城區(qū)點的地面揚塵也不容忽視.機(jī)動車源的直排貢獻(xiàn)在郊區(qū)點稍高于其他兩類點,這可能是因為郊區(qū)點高速路網(wǎng)發(fā)達(dá),來往的重型柴油車輛較多,排放強(qiáng)度較大.值得注意的是,城市背景點的機(jī)動車直排貢獻(xiàn)也并不顯著低于其他兩類點,受機(jī)動車的影響也較高.建筑塵對PM2.5的貢獻(xiàn)總體上看,城市背景點略低于城區(qū)和郊區(qū),但在各季節(jié)沒有明顯的空間分布規(guī)律.工業(yè)源的貢獻(xiàn)在郊區(qū)點要高于其他兩類點,可能因為北京南部郊區(qū)是北京市工業(yè)源相對集中的區(qū)域,且容易受到周邊城市工業(yè)源的影響.

圖6 各類采樣點PM2.5的來源比較Fig.6 Spatial distributions of the relative contributions of PM2.5in Beijing for three types of sites

2.4 重污染日下PM2.5的來源特點

從圖4可看出,采樣期間,有不少采樣日PM2.5的日均濃度值均超過了150μg/m3,即PM2.5的空氣質(zhì)量分指數(shù)已屬于重度、嚴(yán)重污染級別,重污染頻率為31%.其中春、夏、秋季重污染發(fā)生的頻率相對較低,冬季重污染發(fā)生的頻率則較高,尤其是2013年1月出現(xiàn)了多次持續(xù)多天的重污染過程.由表2分析知,這些重污染日天氣系統(tǒng)較為穩(wěn)定,主要特點為地面以偏南氣流為主,風(fēng)速小、濕度大、逆溫強(qiáng),有利于污染物的二次生成積累,也存在南部地區(qū)高濃度污染物的輸送,多屬靜穩(wěn)天氣下的區(qū)域性積累型污染過程[22].

由圖7可知,在區(qū)域性積累型污染日下,二次源對PM2.5的貢獻(xiàn)均占主要地位,春、夏、秋和冬季二次源對PM2.5的貢獻(xiàn)分別為65%、65%、54%和51%,遠(yuǎn)高于當(dāng)季平均值.Huang[24]、Guo[25]等分別對北京2013年冬季、秋季重污染的研究也表明,重污染期間PM2.5的二次來源顯著增加,包括二次無機(jī)氣溶膠的生成和二次有機(jī)氣溶膠的生成.因此,在擴(kuò)散條件不利的情況下,應(yīng)著力控制PM2.5前體物(NOx、SO2和VOCs等)的排放[22],應(yīng)急控制重點為機(jī)動車尾氣排放和油氣揮發(fā)、燃煤源、溶劑源等,以減輕二次顆粒物的生成積累.分析冬季采暖期的特點,由于燃煤供暖的影響,燃煤源在冬季重污染日對PM2.5的貢獻(xiàn)也比較高,為22%,高于其他季節(jié).因此,在冬季重污染日下,應(yīng)格外加強(qiáng)燃煤源的控制.此外,應(yīng)積極推進(jìn)能源結(jié)構(gòu)調(diào)整,消減燃煤量,發(fā)展清潔能源.

表2 采樣期間,重污染日的氣象條件分析Table 2 Meteorological conditions in heavy air pollution episodes during sampling days

圖7 各季節(jié)重污染期間,PM2.5的來源比較Fig.7 Seasonal variations of the relative contributions of PM2.5sources in heavy air pollution episodes

3 結(jié)論

3.1 根據(jù)PMF解析結(jié)果,北京市2012年8月至2013年7月采樣期間,PM2.5的最大來源為二次源,對PM2.5的貢獻(xiàn)率約為42%;其次是燃煤和地面揚塵,對PM2.5的貢獻(xiàn)率約均為19%;機(jī)動車直接排放PM2.5的貢獻(xiàn)相對較小,貢獻(xiàn)率約為10%;工業(yè)源和建筑塵對PM2.5的貢獻(xiàn)率分別為約6%、4%.

3.2 PM2.5的來源具有顯著的季節(jié)差異.春季,地面揚塵為PM2.5的主要來源,貢獻(xiàn)率達(dá)37%,顯著高于其他季節(jié);其次是二次源,貢獻(xiàn)率為29%.夏季,二次源為PM2.5的主要污染源,貢獻(xiàn)率達(dá)56%.秋季,二次源、地面揚塵為PM2.5的主要污染源,分別貢獻(xiàn)38%、26%.冬季,燃煤源對PM2.5的貢獻(xiàn)顯著提升,貢獻(xiàn)率為25%;由于冬季采樣期間，空氣濕度大、風(fēng)速小、逆溫強(qiáng)，二次源對PM2.5的貢獻(xiàn)仍非常顯著,達(dá)42%.

3.3 從PM2.5來源的空間分布來看:不同季節(jié),二次源的貢獻(xiàn)在不同類型點位的高低順序有所不同,總體來說,二次污染具有區(qū)域性;冬春季燃煤源對郊區(qū)點的貢獻(xiàn)顯著高于城區(qū)點;地面揚塵在城區(qū)點最高;機(jī)動車源的直排貢獻(xiàn)在郊區(qū)點稍高于其他兩類點;工業(yè)源的貢獻(xiàn)在郊區(qū)點要高于其他兩類點.

3.4 采樣期間發(fā)生的重污染過程,多屬區(qū)域性積累型污染.二次源對PM2.5的貢獻(xiàn)均占主要地位,春、夏、秋和冬季二次源對PM2.5的貢獻(xiàn)分別為65%、65%、54%和51%.因此,在擴(kuò)散條件不利的情況下,應(yīng)從更大的區(qū)域尺度著力控制PM2.5前體物(NOx、SO2和VOCs等)的排放.

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Spatial and temporal variations of ambient PM2.5source contributions using positive matrix factorization.

WANG Qin1, ZHANG Da-wei1*, LIU Bao-xian1, CHEN Tian2, WEI Qiang1, LI Jin-xiang1, LIANG Yun-ping1(1.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China；2.Beijing municipal Environmental Protection Bureau, Beijing 100048, China). China Environmental Science, 2015,35(10)：2917～2924

Ambient PM2.5samples were collected simultaneously at 8monitoring sites (Dingling, Chegongzhuang, Shijingshan, Dongsi, Tongzhou, Liangxiang, Yizhuang and Yufa) in Beijing, from August 2012 to July 2013. And positive matrix factorization (PMF) was used to identify the sources of PM2.5based on ambient PM2.5compositional data including concentrations of organic carbon (OC), elemental carbon (EC), ions and metal elements. Results from PMF indicated that the six major sources of ambient PM2.5were secondary sources, coal combustion, soil dust, vehicle emission, industrial sources and construction dust, with an annual average contribution of 42%, 19%, 19%, 10%, 6% and 4%, respectively. The contributions of the sources to PM2.5in Beijing showed significant seasonal variations. Soil dust was the primary source in spring because of the highest frequency of windy weather. Secondary sources became the major contributor in summer, autumn and winter, and even covered 56% in summer. Coal combustion exhibited increased contributions in winter with values of 25%. The contributions of the PM2.5sources also showed some spatial differences. Coal combustion showed significantly higher contributions in suburban areas than in urban areas ,whereas the secondary sources were regional. And the secondary sources were dominated during the cumulative pollution events, accounting for more than 50% of the PM2.5mass. Strengthening the controls of gaseous precursors (NOx, SO2and VOCs) was of great significance for the reduction of PM2.5in Beijing .

PM2.5；PMF；source apportionment；spatial and temporal variations

X131.1

A

1000-6923(2015)10-2917-08

王 琴(1986-),女,湖北荊門人,工程師,碩士,主要從事環(huán)境監(jiān)測工作.發(fā)表論文3篇.

2015-03-12

北京市科技計劃課題(Z121100000312035),環(huán)保公益性行業(yè)科研(201409003)

* 責(zé)任作者, zhangdawei@bjmemc.com.cn