楊何著

1.南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院中尺度災(zāi)害性天氣教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇南京210093

2.山東省氣象局，山東濟(jì)南250031

濟(jì)南市近年酸雨特征及其影響因素

楊何著1，2

1.南京大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院中尺度災(zāi)害性天氣教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，江蘇南京210093

2.山東省氣象局，山東濟(jì)南250031

根據(jù)2008～2012年濟(jì)南市酸雨觀測(cè)資料、探空資料和大氣監(jiān)測(cè)資料，分析了濟(jì)南市酸雨的年、季變化特征，同時(shí)研究了酸性降水與氣象條件和大氣污染物的關(guān)系。統(tǒng)計(jì)資料證明：近5年濟(jì)南市的酸雨無(wú)論從頻率還是從強(qiáng)度上都呈現(xiàn)減弱趨勢(shì)。降水pH值秋季最低，夏季最高；酸雨頻率秋季最高，冬季最低。分析得出，影響濟(jì)南市酸雨的主要大氣污染物是PM10和SO2；在偏東風(fēng)影響下，酸雨污染嚴(yán)重；酸雨的發(fā)生也會(huì)受逆溫影響，降水前1 d及當(dāng)天均出現(xiàn)逆溫時(shí)，酸雨出現(xiàn)頻率最高；隨著降水量的增加，pH值逐漸降低，中雨時(shí)酸雨頻率最高；另外，霧和輕霧也容易導(dǎo)致酸雨的發(fā)生。

酸雨；pH值；酸雨頻率；影響因素

酸雨是指pH值小于5.6的雨雪或其他形式的降水。雨、雪等在形成和降落過(guò)程中，吸收并溶解了空氣中的二氧化硫、氮氧化物等物質(zhì)，形成了酸雨。目前我國(guó)北方酸雨區(qū)主要分布在京津冀、河南和山東省的部分地區(qū)［1］，山東除棗莊以外的其它城市都不同程度存在酸雨［2］。濟(jì)南山東省省會(huì)，位于山東省中西部，北接京津冀，南連長(zhǎng)三角，而且是環(huán)渤海經(jīng)濟(jì)圈的組成部分，是全國(guó)重要工業(yè)基地，有鋼鐵、石化等大型企業(yè)。濟(jì)南市汽車(chē)保有量巨大，近幾年來(lái)，汽車(chē)增長(zhǎng)率在每年20%以上。工業(yè)污染加重，汽車(chē)尾氣排放量的日益增加，加之秋冬季燃煤量大，使?jié)系乃嵊晡：Σ豢尚∫暋Ｓ袑W(xué)者研究表明，濟(jì)南的酸雨在2006到2008年間明顯增強(qiáng)［3］，2008年酸雨頻率達(dá)到近幾年的最高值。但隨著政府實(shí)施二氧化硫、氮氧化物等污染物排放總量控制和2009年十一屆全運(yùn)會(huì)的召開(kāi)，近年來(lái)濟(jì)南酸雨正朝著減緩的趨勢(shì)發(fā)展。本文根據(jù)濟(jì)南市酸雨觀測(cè)資料和環(huán)保部門(mén)的大氣污染物監(jiān)測(cè)資料，探討和分析2008到2012年濟(jì)南酸雨的影響因素和發(fā)展變化情況。

1 材料與方法

1.1 酸雨觀測(cè)資料

本文所用酸雨資料為2008年1月至2012年12月濟(jì)南市酸雨觀測(cè)站5年間的292個(gè)降水樣本，濟(jì)南市酸雨觀測(cè)站位于濟(jì)南市南郊十六里河龜山，具體位置為36。36，N，117。00，E，海拔高度為170.3 m，該站從2002年11月起進(jìn)行酸雨觀測(cè)。降水采樣以當(dāng)日08：00至次日08：00為一個(gè)采樣日界，pH值的測(cè)量使用pH計(jì)。在一個(gè)降水采樣日內(nèi)，降水量達(dá)到1.0 mm或以上，采集一個(gè)日降水樣本。若一個(gè)降水采樣日內(nèi)有幾次降水過(guò)程，則多次采樣后合并為一個(gè)日降水樣品。對(duì)降水酸度數(shù)據(jù)處理，采用雨量加權(quán)平均值，酸雨的臨界指標(biāo)按如下區(qū)間劃分［4］：pH＜4.0強(qiáng)酸性降水；4.0≤pH＜4.5較強(qiáng)酸性降水；4.5≤pH＜5.6弱酸性降水。

1.2 探空資料

逆溫層資料是利用濟(jì)南市章丘探空站逐日觀測(cè)的08時(shí)和20時(shí)探空資料處理而得到大氣逆溫層頂部和底部的溫度、高度等資料。

1.3 大氣成分資料

大氣污染物濃度（PM10、SO2、NO2）資料為濟(jì)南市環(huán)境監(jiān)測(cè)站8個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)（科干所、農(nóng)科所、開(kāi)發(fā)區(qū)、濟(jì)南化工廠、省種子倉(cāng)庫(kù)、機(jī)床二廠、市監(jiān)測(cè)站、長(zhǎng)清黨校）的觀測(cè)數(shù)據(jù)（取8站平均值），在數(shù)據(jù)質(zhì)量控制的基礎(chǔ)上處理成日平均濃度值。

2 結(jié)果與討論

2.1 酸雨的變化特征

2.1.1 酸雨的年際變化在2008～2012年的292個(gè)降水樣本中，pH值小于5.6的酸性樣本95個(gè)，占32.5%，非酸性降水樣本197個(gè)，占67.5%。

由圖1可見(jiàn)，5年間，各年出現(xiàn)酸雨次數(shù)為30次、11次、18次、20次、16次，酸雨頻率分別為50%，17.7%，32.1%，32.8%，30.2%。強(qiáng)酸性降水僅出現(xiàn)了1次，占降水樣本的0.3%，pH值為3.97，出現(xiàn)在2010年8月16日；較強(qiáng)酸性降水出現(xiàn)了3次，占降水樣本的1.0%，pH值分別為4.41、4.33和4.44，分別出現(xiàn)在2010年8月11日，2010年8月26日和2011年11月3日；弱酸性降水占降水樣本的30.1%。由圖可見(jiàn)，酸雨頻率的線性趨勢(shì)呈下降趨勢(shì)，表明2008～2012年酸雨頻率逐年降低。

圖1 2008～2012年濟(jì)南市不同酸度酸雨頻率變化趨勢(shì)Fig.1 The tendency of changes in acid rain frequencies at different acidity grades in Jinan from 2008 to 2012

圖2 2008～2012年濟(jì)南市降水平均pH值、年最低pH值變化趨勢(shì)Fig.2 The tendency of the average pH value and the lowest pH value from 2008 to 2012

由圖2可以看出，2008～2012年降水樣本年均pH值分別為5.53、5.95、5.72、5.71、5.74，平均pH值為5.73，酸雨樣本平均pH值為5.20，年最低pH值在4.33到5.02之間變化，降水年均pH值趨勢(shì)線系數(shù)為0.018，年最低pH值趨勢(shì)線系數(shù)為0.044，可見(jiàn)兩條曲線都呈上升趨勢(shì)。總的來(lái)說(shuō)，5年內(nèi)濟(jì)南市的酸雨無(wú)論從頻率還是從酸度都呈現(xiàn)減弱趨勢(shì)。值得注意的是，2009年的酸雨頻率是5年內(nèi)最低值，而pH值是5年內(nèi)最高值，這是因?yàn)闈?jì)南是2009年十一屆全運(yùn)會(huì)的主會(huì)場(chǎng)，為了給賽事舉辦營(yíng)造一個(gè)良好的環(huán)境，市政府開(kāi)展了一系列大氣污染環(huán)境治理工作，這對(duì)2009年酸雨的減弱起著至關(guān)重要的作用。

2.1.2 酸雨的年內(nèi)變化根據(jù)濟(jì)南市的氣候特點(diǎn)，以3～5月、6～8月、9～11月、12至次年2月分別表示春、夏、秋、冬四季。酸雨在各月、各季的變化如表1所示。

表1 不同月份的降水酸性特征Table 1 Characteristics of precipitation acidity in different months

分析表1可以看出：

（1）濟(jì)南市的酸雨呈明顯的季節(jié)性分布，從平均pH值分布來(lái)看，秋季降水pH值最小，為5.56，其中11月最小，僅為5.40，酸度最強(qiáng)；夏季降水的酸度最弱，pH值為5.83，6月最高，為6.02。

（2）從酸雨出現(xiàn)的頻率來(lái)看，秋季的酸雨頻率最大，達(dá)到56.1%，特別是11月，酸雨頻率達(dá)到75%；夏冬兩季酸雨頻率較小，分別為22.4%和21.4%。

這種現(xiàn)象的出現(xiàn)，主要是因?yàn)闈?jì)南是北方城市，土壤和沙粒偏堿性，這些堿性物質(zhì)會(huì)緩沖大氣中的酸性物質(zhì)［5］。因此，濟(jì)南冬、春季雖然沙塵天氣較多，但酸雨頻率并不高，酸度也不強(qiáng)。夏季污染物濃度最低［6］，污染源少，大氣對(duì)流發(fā)展強(qiáng)烈，易于污染物的擴(kuò)散［7］，且夏季多雨，對(duì)污染物能起沖刷作用。

2.2 氣象條件及污染物對(duì)酸雨的影響

氣象條件對(duì)酸雨形成的影響主要表現(xiàn)在兩個(gè)方面：在大氣物理方面影響著酸性物質(zhì)的清除、擴(kuò)散和輸送過(guò)程，在化學(xué)方面影響著酸雨前體物的轉(zhuǎn)化速率［8］。濟(jì)南市酸雨中的酸性物質(zhì)主要源于大氣中的可吸入顆粒物（PM10）、SO2、NO2等等，這些大氣污染物可由自然源放射，但主要來(lái)源于人類(lèi)的生產(chǎn)、生活活動(dòng)。在相同源強(qiáng)條件下，氣象條件的不同可引起酸雨強(qiáng)度分布不同。

2.2.1 酸雨與大氣污染物濃度的關(guān)系我國(guó)降水化學(xué)組成仍屬硫酸型，但正在向硫酸-硝酸混合型轉(zhuǎn)變，主要是因?yàn)楣I(yè)上SO2和NO2等本性物質(zhì)的排放，此外，各種機(jī)動(dòng)車(chē)排放的尾氣中富含NOX，使酸雨中NO3-濃度逐步增大［1］。上世紀(jì)90年代普查結(jié)果發(fā)現(xiàn)，我國(guó)降水成分中硫酸根成分大約是硝酸根的4～10倍，山東為3～6倍，2007年至2009年的酸雨普查結(jié)果表明，全國(guó)酸雨成分中硫酸根與硝酸根的比值已降至2～6倍，山東降至2～3倍，山東的酸雨成分已從“硫酸型”轉(zhuǎn)變?yōu)椤傲蛩嵯跛峄旌闲汀?。近年?lái)，PM10成為公眾關(guān)注的重點(diǎn)，它在環(huán)境空氣中持續(xù)的時(shí)間很長(zhǎng)，對(duì)人體健康和大氣能見(jiàn)度影響都很大。一些顆粒物來(lái)自污染源的直接排放，比如煙囪與車(chē)輛。另一些則是由環(huán)境空氣中硫的氧化物、氮氧化物、揮發(fā)性有機(jī)化合物及其它化合物互相作用形成的細(xì)小顆粒物。大氣中的污染物是導(dǎo)致濟(jì)南市酸性降水的重要成因，污染物的濃度也是決定酸性降水強(qiáng)度的一個(gè)重要指標(biāo)。

圖3 2008～2012年P(guān)M10、SO2、NO2年平均濃度變化趨勢(shì)Fig.3 The tendency of PM10concentration，SO2concentration and NO2concentration from 2008 to 2012

圖4 2011年9～11月酸雨pH值與PM10、SO2、NO2的變化關(guān)系Fig.4 The relationship between the pH value，PM10concentration，SO2concentration and NO2concentration from Sep.to Nov.in 2011

由圖3中pH值的線性趨勢(shì)線可見(jiàn)，5年間降水的pH值總體呈上升趨勢(shì)，PM10的濃度總體呈逐年遞減的趨勢(shì)，SO2的濃度變化幅度較小，NO2的濃度呈逐年上升的趨勢(shì)。說(shuō)明近年來(lái)，NO2對(duì)濟(jì)南降水酸度的貢獻(xiàn)較差，濟(jì)南酸雨的重要前提物是PM10，PM10的濃度卻在降水酸度中發(fā)揮了主要作用。

魏玉香研究發(fā)現(xiàn)，PM10的污染分指數(shù)最大，是環(huán)境空氣首要污染物［6］。蒲維維指出，空氣中的氣溶膠不但不能起到中和酸雨的作用，其中的酸性成分還可能對(duì)降水酸性的增強(qiáng)有較大貢獻(xiàn)［9］。統(tǒng)計(jì)2011年9～11月酸雨pH值與PM10、SO2、NO2濃度，其相關(guān)系數(shù)分別為-0.86，-0.7和-0.37，其中pH值與PM10的相關(guān)系數(shù)通過(guò)了置信度為0.01的顯著性檢驗(yàn)，pH值與SO2的相關(guān)系數(shù)通過(guò)了置信度為0.05的顯著性檢驗(yàn)，pH值與NO2的相關(guān)系數(shù)未通過(guò)顯著性檢驗(yàn)。上述結(jié)果說(shuō)明，pH值與PM10和SO2具有較好的相關(guān)性，濟(jì)南市酸性降水的主要大氣污染物是PM10和SO2，其次是NO2。大氣污染越重，酸雨越強(qiáng)，這在北京等地都出現(xiàn)了相同的規(guī)律［9］。

2.2.2 酸雨與風(fēng)向、風(fēng)速的關(guān)系風(fēng)是影響污染物擴(kuò)散的重要?jiǎng)恿σ蜃樱L(fēng)向決定污染物擴(kuò)散的方位，風(fēng)速則表征污染物擴(kuò)散能力［10］。選取95個(gè)酸性樣本的風(fēng)向進(jìn)行分析，每個(gè)酸性樣本取每日14時(shí)、20時(shí)、02時(shí)、08時(shí)四個(gè)風(fēng)向作為主導(dǎo)風(fēng)向，統(tǒng)計(jì)出酸雨時(shí)的風(fēng)向頻率。由圖5可見(jiàn)，當(dāng)NE、E、SE風(fēng)向時(shí)，酸雨發(fā)生的幾率是最大的，說(shuō)明濟(jì)南市出現(xiàn)偏東風(fēng)時(shí)更容易形成酸雨。靜風(fēng)時(shí)的酸雨頻率為0.5%，W風(fēng)向到S風(fēng)向時(shí)的酸雨頻率也都在2.5%左右，可見(jiàn)濟(jì)南市的酸雨與外地污染物有很大關(guān)聯(lián)。

東北風(fēng)、東風(fēng)或東南風(fēng)時(shí)降水的酸度高是由濟(jì)南市所處的地理位置造成的。濟(jì)南東部除了有污染較嚴(yán)重的濟(jì)鋼、煉油廠等企業(yè)，從東北到東南還有工業(yè)迅速發(fā)展的東營(yíng)、淄博、濰坊、萊蕪等市，這些城市幾乎都以石油化工、鋼鐵、紡織、建材、冶金為主要工業(yè)產(chǎn)業(yè)?！渡綎|省2013～2020年大氣污染防治規(guī)劃》中的數(shù)據(jù)表明，2010年，工業(yè)煙粉塵的排放量，萊蕪為8萬(wàn)噸，淄博為7萬(wàn)噸，濰坊近4萬(wàn)噸，揮發(fā)性有機(jī)物的排放量，濰坊27萬(wàn)噸，淄博為12萬(wàn)噸，東營(yíng)近8萬(wàn)噸，均居全省前列。當(dāng)吹偏東風(fēng)時(shí)，這些城市的致酸物質(zhì)就隨風(fēng)輸送到濟(jì)南上空，所釋放的硫化物和氮氧化物在空中成為云凝結(jié)核，吸收水汽成為云滴，經(jīng)云雨過(guò)程形成雨滴落下而成為酸雨。

圖5 濟(jì)南酸雨發(fā)生期間的盛行風(fēng)向Fig.5 Prevailing wind direction during acid rain in Jinan

圖6 濟(jì)南市2008、2012年各月平均風(fēng)速和酸雨頻率的變化關(guān)系Fig.6 The relationship between the average speed of the winds and the frequency of acid rain at Jinan in 2008 and 2012

風(fēng)速對(duì)酸雨的發(fā)生也有影響，風(fēng)速越大，單位時(shí)間內(nèi)污染物被輸送得越遠(yuǎn)，混入的空氣越多，污染物的濃度越低，這也反映了風(fēng)對(duì)污染物水平輸送的同時(shí)也有稀釋和沖淡的作用［11］。程相坤指出，風(fēng)速與酸雨的負(fù)相關(guān)關(guān)系說(shuō)明本地污染源在酸雨形成中占有較大比重［12］。由圖6可見(jiàn)，2012年濟(jì)南市風(fēng)速與酸雨頻率反相關(guān)對(duì)應(yīng)關(guān)系較2008年差，說(shuō)明外地污染源在濟(jì)南酸雨形成中越來(lái)越占有較大比重。

2.2.3 逆溫對(duì)酸雨的影響一般而言，如果降水前大氣層結(jié)比較穩(wěn)定，就常伴有逆溫出現(xiàn)，使低層大氣污染物難以向上擴(kuò)散，在局部形成污染物堆積，一旦降水出現(xiàn)，在云下“沖刷”作用下降水酸度將發(fā)生明顯變化［13］。

在95個(gè)酸雨樣本中，降水前或降水時(shí)伴有逆溫狀況的樣本有66個(gè)，占全部酸雨樣本的69.5%。在66個(gè)樣本中，降水前1 d出現(xiàn)逆溫的酸雨樣本數(shù)為21個(gè)，降水當(dāng)天出現(xiàn)逆溫的酸雨樣本數(shù)為9個(gè)，降水前1 d及當(dāng)天均發(fā)生逆溫的酸雨樣本數(shù)為36個(gè)，從以上數(shù)據(jù)看出，降水前1 d及當(dāng)天均發(fā)生逆溫時(shí)，酸雨樣本數(shù)最多。這是由于在連續(xù)逆溫條件下，邊界層內(nèi)大氣污染物的擴(kuò)散能力弱，大量的PM10、SO2、NO2等污染物被抑制在逆溫層內(nèi)，形成有利于降水酸化的大氣條件。統(tǒng)計(jì)表明，濟(jì)南秋季逆溫日數(shù)最多，且逆溫溫差較大，逆溫比較明顯，5年內(nèi)連續(xù)兩天及以上發(fā)生逆溫的次數(shù)以秋季最多，由此可見(jiàn)，秋季大氣低層垂直對(duì)流活動(dòng)相對(duì)比較弱，有利于逆溫形成，抑制大氣低層的污染物的水平和垂直方向的擴(kuò)散。所以，濟(jì)南秋季的逆溫是造成濟(jì)南秋季酸雨嚴(yán)重的原因之一。

2.2.4 酸雨與降水量和霧的關(guān)系由圖7可見(jiàn)，隨著降水量的增加，酸雨頻率出現(xiàn)波動(dòng)狀態(tài)，中雨時(shí)酸雨頻率最高，為35.6%，大雨時(shí)最低，為28%，暴雨及以上時(shí)酸雨頻率穩(wěn)定維持。而對(duì)于pH值而言是呈逐漸降低的趨勢(shì)，從小雨到暴雨，pH值一路走低。

從292個(gè)降水樣本中選取了71次連續(xù)降水樣本，這些樣本都滿足降水開(kāi)始結(jié)束時(shí)間出現(xiàn)在兩天，或是降水持續(xù)時(shí)間超過(guò)24 h分為多次測(cè)量。前一次的降水pH值比后一次的降水pH值高的有44次，低的有26次，相同的有1次，高出率為69.2%，由此可見(jiàn)，降水初期的pH值普遍比較大。

圖7 降水量、降水pH值與酸雨頻率的變化關(guān)系Fig.7 The relationship between precipitation，pH value and the frequency of acid rain

霧形成的天氣條件是低層風(fēng)速小，濕度較大，大氣穩(wěn)定，大氣中的污染物不宜擴(kuò)散，加之水汽充沛，一旦降水很容易形成酸雨［14］。統(tǒng)計(jì)分析95個(gè)酸雨樣本，其中霧或輕霧樣本達(dá)73個(gè)，占到76.8%。在292個(gè)降水樣本中觀測(cè)到17次霧天，平均pH值為5.69，最小值為4.41，最大值為6.40，在17次霧天中，7次出現(xiàn)了酸雨，酸雨頻率為41.2%。

3 結(jié)論

（1）2008到2012年間，濟(jì)南的酸雨頻率為32.5%，降水樣本的平均pH值為5.73，酸雨樣本平均pH值為5.20，5年內(nèi)濟(jì)南市的酸雨無(wú)論從頻率還是從酸度都呈現(xiàn)減弱趨勢(shì)。

（2）從季節(jié)分布來(lái)看，秋季酸雨頻率最大，冬季酸雨頻率最小；秋季降水pH值最低，夏季降水pH值最高，其中11月降水酸度最強(qiáng)，6月最弱。

（3）濟(jì)南市降水pH值與PM10和SO2具有較好的相關(guān)性，影響濟(jì)南市酸雨的主要大氣污染物是PM10和SO2。

（4）酸雨發(fā)生時(shí)出現(xiàn)偏東風(fēng)的幾率更大，說(shuō)明偏東氣流對(duì)外地污染物的輸送與濟(jì)南酸雨形成關(guān)聯(lián)性較大。

（5）降水前或降水時(shí)常伴有逆溫發(fā)生，降水前1 d及當(dāng)天均出現(xiàn)逆溫狀況時(shí)，酸雨出現(xiàn)頻率最高。秋季逆溫日數(shù)最多，溫差較大，逆溫比較明顯。

（6）隨著降水量的增加，pH值逐漸降低，中雨時(shí)酸雨頻率最高，大雨時(shí)最低。霧和輕霧也對(duì)酸雨有一定影響。

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Characteristics and Effective Factors of Acid Rain in Jinan for Recent Years

YANG He-zhu1，2
1.Key Laboratory of Mesoscale Severe Weather of Ministry of Education，School of Atmospheric Sciences，Nanjing University，Nanjing 210093，China
2.Shandong Meteorological Bureau，Jinan 250031，China

The annual and seasonal characteristics of acid rain in Jinan，and the relationship between acid rain，meteorological factors and pollutant concentrations were analyzed based on the observed acid rain data，the sounding data and atmospheric monitoring data from 2008 to 2012 at Acid Rain Observation Station of Jinan.The statistics showed a decreased tendency for both the frequency and intensity of acid rain in Jinan in recent 5 years.The average pH value of precipitation was lowest in autumn and highest in summer，while the frequency of acid rain was highest in autumn and lowest in winter.It was found that PM10and SO2were the main atmospheric pollutants contributing to acid rain in Jinan.The transport of pollutants by easterlies enhanced the acidity of precipitation.The acid rain was also influenced by the temperature inversion.The frequency of acid rain increased when temperature inversion occurred at rainy days and the days before.The pH value decreased with the increase of rainfall in a single event.The acid rain was most likely to form when moderate rain occurs. Additionally，fog（light fog）also favored the formation of acid rain.

Acid Rain；pH value；frequency of acid rain；effective factors

X517

A

1000-2324（2015）01-0023-05

2013-08-23

2013-09-02

楊何著（1983-），女，漢族，陜西漢中人，助理工程師，主要從事大氣環(huán)境等方面的研究.E-mail：sdjzcyhz@foxmail.com