俞致遠(yuǎn)，趙兵濤，何書申

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旋流氣液兩相強(qiáng)化吸收CO2的傳質(zhì)性能

俞致遠(yuǎn)，趙兵濤，何書申

（上海理工大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院，上海 200093）

為強(qiáng)化二氧化碳的吸收過(guò)程，采用一類旋流逆向氣液多級(jí)接觸的方式，以NaOH溶液為吸收劑，研究其與大跨度濃度CO2（2.5%～15%）接觸反應(yīng)的傳質(zhì)性能。分別探討了吸收劑濃度、吸收劑流量、煙氣CO2濃度、煙氣流量及反應(yīng)溫度對(duì)氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)（g）的定量影響。結(jié)果表明，在實(shí)驗(yàn)條件下，其g可達(dá)（4.53×10-5）～（9.22×10-5）kmol·m-3·s-1·kPa-1。與雙級(jí)直流噴霧和單級(jí)旋流噴霧相比，旋流逆向氣液多級(jí)接觸能夠有效強(qiáng)化大跨度濃度CO2的吸收過(guò)程。g隨吸收劑濃度、流量和反應(yīng)溫度的增加而增加，隨CO2濃度增加呈現(xiàn)先增加后減?。–O2濃度大于5%）的非線性關(guān)系，隨氣體流量增加先增加后趨于穩(wěn)定。

旋流；吸收；二氧化碳；氣液兩相流；傳質(zhì)

引 言

CO2作為主要的溫室氣體的排放是導(dǎo)致氣候變暖的一個(gè)重要誘因[1]。據(jù)政府間氣候變化委員會(huì)（IPCC）的報(bào)告，大氣中的CO2濃度由1750年的278×10-6上升到2011年的390.5×10-6 [2]。而化石燃料燃燒產(chǎn)生的燃燒后CO2排放是CO2濃度升高的重要來(lái)源。現(xiàn)階段，對(duì)于燃燒后CO2的脫除技術(shù)主要有物理吸附法、化學(xué)吸收法、膜吸收法和生物固碳[3]，其中化學(xué)吸收法最為成熟，已獲得廣泛研究并應(yīng)用。如Yeh等[4]發(fā)現(xiàn)氨水和MEA溶液有良好的脫除性能；Kuntz等[5]通過(guò)MEA吸收CO2的實(shí)驗(yàn)和各因素之間的比較分析，發(fā)現(xiàn)煙氣流量是影響傳質(zhì)系數(shù)的最重要因素；駱培成等[6]利用堿性水溶液在填料塔中脫除低分壓的CO2，發(fā)現(xiàn)吸收劑濃度對(duì)傳質(zhì)系數(shù)有顯著的影響，并建立了化學(xué)吸收相平衡的數(shù)學(xué)模型；唐忠利等[7]對(duì)規(guī)整填料塔進(jìn)行了氨水吸收CO2的傳質(zhì)性能研究，發(fā)現(xiàn)隨氨水流量和氨水濃度的增大，氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)有顯著提高；Hsu[8]對(duì)煙氣CO2進(jìn)行了吸收實(shí)驗(yàn)，獲得了吸收速率的影響因素及反應(yīng)速率常數(shù)的表達(dá)式。但是這些研究使用傳統(tǒng)的氣液接觸原理和設(shè)備，反應(yīng)處于常規(guī)氣液傳質(zhì)條件下，其處理能力受到限制，使其工業(yè)應(yīng)用和需求受到限制。

研究表明，旋切作用產(chǎn)生的剪切力可將液體撕裂成液膜、液絲和液滴，使其具有快速更新的相界面，較常規(guī)直流狀態(tài)下加速了分子擴(kuò)散和相間傳質(zhì)過(guò)程，從而使傳質(zhì)過(guò)程得到極大強(qiáng)化[9-11]。如采用動(dòng)態(tài)超重力旋轉(zhuǎn)填料床，但其需用旋轉(zhuǎn)動(dòng)力部件，復(fù)雜的耦合結(jié)構(gòu)和較高的能耗一定程度上限制了其應(yīng)用[12]。而采用靜態(tài)旋流場(chǎng)是實(shí)現(xiàn)過(guò)程強(qiáng)化和降低能耗的有效方式之一。對(duì)于低濃度CO2（1.5%～2.5%），李正興等[13]的研究結(jié)果表明在靜態(tài)旋流器中，旋流的作用可使CO2的脫除效率從50%提升至70%；Javed等[14]通過(guò)旋流場(chǎng)的旋切作用使傳質(zhì)系數(shù)最大增幅達(dá)到49%。但是，這些研究主要針對(duì)低濃度CO2體系，對(duì)常見的大跨度濃度CO2尤其是高濃度（如濃度為10%～15%的燃燒煙氣CO2）的研究尚相對(duì)欠缺，并且一般具有噴淋末端液滴凝并的缺點(diǎn)，使得其吸收性能弱化。

本文提出和設(shè)計(jì)了一種旋流逆向氣液多級(jí)噴淋接觸的靜態(tài)反應(yīng)器。氣相采用了切向旋流的進(jìn)口結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)靜態(tài)條件下氣液旋流混合與反應(yīng)，液相多級(jí)噴淋有效地避免了單級(jí)噴淋在噴淋末端液滴凝并導(dǎo)致粒徑增大的可能[15]，同時(shí)增強(qiáng)了反應(yīng)器內(nèi)部液滴分布的均勻性，另外具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、成本低和易維護(hù)的特點(diǎn)。為探討其對(duì)于強(qiáng)化吸收大跨度濃度CO2的傳質(zhì)性能，本文以NaOH溶液作為吸收劑，研究其對(duì)低濃度到高濃度（如煙氣水平）范圍的CO2（2.5%～15%）吸收過(guò)程的傳質(zhì)性能，著重探究吸收劑濃度、吸收劑流量、CO2濃度、氣體流量和反應(yīng)溫度對(duì)CO2脫除的氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)的影響，以期為大跨度濃度范圍的CO2捕捉與封存（CCS）提供新的思路。

1 反應(yīng)原理

對(duì)于NaOH-CO2體系，主要存在如下反應(yīng)

根據(jù)氣液反應(yīng)原理[16]，對(duì)于CO2氣體而言，要使反應(yīng)進(jìn)行，必須從氣相傳入液相，即CO2在液相一邊向低濃度區(qū)域擴(kuò)散，一邊反應(yīng)。因此，NaOH()與CO2(g)的反應(yīng)屬于液膜擴(kuò)散控制過(guò)程。上述反應(yīng)中，反應(yīng)式(3)中的速率遠(yuǎn)大于反應(yīng)式(2)。在NaOH溶液中，的濃度幾乎為0，因此NaOH-CO2體系的總反應(yīng)式可表示為

反應(yīng)式(4)為二級(jí)不可逆化學(xué)反應(yīng)，其總反應(yīng)速率常數(shù)和二級(jí)反應(yīng)速度常數(shù)2（依賴于液相主體中各電解質(zhì)離子濃度和溫度[17]）可分別表達(dá)為

2 實(shí)驗(yàn)與方法

2.1 實(shí)驗(yàn)裝置與原理

旋流逆向氣液多級(jí)噴淋接觸的靜態(tài)反應(yīng)器（swirling-based multi-staged spray reactor）吸收大跨度濃度CO2的實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示，該裝置主要包括反應(yīng)器主體、吸收液回收系統(tǒng)、模擬氣體配送系統(tǒng)、氣體采集與分析系統(tǒng)。

圖1 多級(jí)旋流噴淋塔吸收燃燒煙氣CO2實(shí)驗(yàn)裝置

1—solution tank; 2—pump; 3—liquid flow meter; 4—gas flow meter; 5—gas cylinder; 6—reservoir; 7—reactor; 8—sulfuric acid; 9—dryer; 10—CO2analyzer; 11—computer

本文所用的多級(jí)旋流反應(yīng)器為三層噴淋式結(jié)構(gòu)（圖2），由有機(jī)玻璃構(gòu)成。該裝置主體由多節(jié)內(nèi)徑為5 cm的筒體通過(guò)法蘭連接構(gòu)成，每層噴淋的有效高度為150 cm，總高徑比為13:1。模擬煙氣為CO2與N2的混合氣，由已知CO2濃度的高壓氣瓶提供，其濃度精度為±0.1%，經(jīng)流量計(jì)（精度等級(jí)2.5，量程60～600或250～2500 L·h-1）由旋流噴淋塔下端切向進(jìn)入反應(yīng)裝置后產(chǎn)生旋切的氣流。一定比例的NaOH溶液分三路由同型號(hào)的壓力泵（最大揚(yáng)程2.5 m）通過(guò)霧化噴頭進(jìn)入反應(yīng)裝置，噴頭采用錐形實(shí)心噴嘴，采用液壓驅(qū)動(dòng)的方式，其工作壓力范圍為0.7～1.0 MPa，噴淋角度為60°，噴霧顆粒的平均粒徑為75～125 μm。三路反應(yīng)液均由同種流量計(jì)控制流量（精度等級(jí)2.5，量程16～160 L·h-1），并與煙氣氣流逆向接觸；三路進(jìn)液管道及反應(yīng)器外壁均纏繞有加熱帶，由溫控儀控制溫度。旋流噴淋塔頂部排出的低濃度CO2的煙氣經(jīng)稀硫酸吸收其攜帶的堿液成分，再經(jīng)干燥器干燥后進(jìn)入在線氣體分析儀Gasboard-3000（儀器測(cè)量精度±1%），經(jīng)計(jì)算機(jī)在線記錄反應(yīng)后的CO2濃度。CO2濃度采用預(yù)校正方法，測(cè)試值平均相對(duì)誤差3.5%。

圖2 旋流結(jié)構(gòu)

2.2 實(shí)驗(yàn)工況

實(shí)驗(yàn)參數(shù)如表1所示。

表1 實(shí)驗(yàn)工況參數(shù)

2.3 傳質(zhì)性能參數(shù)

根據(jù)雙膜理論，NaOH化學(xué)吸收CO2的氣相體積傳質(zhì)速率可用式(7)來(lái)表示[18]。

以惰氣為基準(zhǔn)對(duì)反應(yīng)體系作物料平衡關(guān)系 可得

3 結(jié)果與討論

3.1 吸收劑濃度的定量影響

圖3為氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)隨吸收劑濃度變化關(guān)系。其中NaOH溶液濃度分別為0.5、1.0、1.5和2.0 mol·L-1，其余操作參數(shù)見表1。如圖所示，NaOH溶液濃度在0.5～1.5 mol·L-1范圍內(nèi)，隨吸收劑濃度升高，g由5.72×10-5kmol·m-3·s-1·kPa-1增至8.63×10-5kmol·m-3·s-1·kPa-1，增幅較大，而吸收劑濃度在1.5～2.0 mol·L-1時(shí)增幅較小。與文獻(xiàn)[19]的NaOH脫除CO2的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（轉(zhuǎn)換為g）比較發(fā)現(xiàn)，在雙層直流噴霧（axial spray with double stages，反應(yīng)器直徑10 cm，高度1.2 m）內(nèi)也存在相似的變化趨勢(shì)，即隨NaOH溶液濃度的提高，g先增大后趨于穩(wěn)定。

圖3 NaOH溶液濃度對(duì)CO2傳質(zhì)系數(shù)的影響

根據(jù)雙膜理論，在NaOH-CO2反應(yīng)體系中，反應(yīng)由液膜側(cè)控制。當(dāng)反應(yīng)液濃度較低時(shí)，反應(yīng)溶液濃度增大使氣液相際間傳質(zhì)推動(dòng)力增強(qiáng)，這是g隨NaOH溶液濃度升高而增大的原因。但是當(dāng)反應(yīng)液濃度增大到一定量后，氣液相的傳質(zhì)與反應(yīng)已經(jīng)比較充分和完全，此時(shí)再增大液相一側(cè)的濃度對(duì)整個(gè)反應(yīng)體系的影響不大。這與圖3中NaOH溶液濃度達(dá)1.5 mol·L-1之后的變化一致。

3.2 吸收劑流量的定量影響

圖4為氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)隨吸收劑流量的變化關(guān)系。液相噴淋流量在0.5～1.0 L·min-1范圍內(nèi)變化，總流量為1.5～3.0 L·min-1，其余參數(shù)如表1所示。由圖可知，隨吸收劑流量升高，g呈升高趨勢(shì)，從6.89×10-5kmol·m-3·s-1·kPa-1增至8.95×10-5kmol·m-3·s-1·kPa-1。一方面隨噴淋流量增大，旋流噴淋塔內(nèi)NaOH溶液霧滴密度增大，與CO2氣體總接觸面積增大，另一方面吸收劑流量增大要求霧化壓力隨之增大，導(dǎo)致霧化顆粒的粒徑相應(yīng)減小，也增大了氣液反應(yīng)的接觸面積，綜合影響使傳質(zhì)性能增強(qiáng)。此外，隨噴淋流量的增大，液滴流速增加使得液相邊界層厚度減小，液相傳質(zhì)阻力減小，使氣液相界面的擴(kuò)散速度提高，從而使g增加。此外，雖然實(shí)驗(yàn)過(guò)程中反應(yīng)器內(nèi)會(huì)形成一定的壁流，并對(duì)氣液傳質(zhì)產(chǎn)生一定的影響，但相同吸收劑流量下多級(jí)噴淋的氣液反應(yīng)器中壁流量遠(yuǎn)小于單級(jí)噴淋的反應(yīng)器，因此本文未進(jìn)一步對(duì)壁流量影響進(jìn)行分析探討。

圖4 NaOH溶液流量對(duì)CO2傳質(zhì)系數(shù)的影響

圖4中還給出了文獻(xiàn)[19]雙層直流噴霧（axial spray with double stages，0.12～0.2 L·min-1）和文獻(xiàn)[14]單級(jí)旋流噴淋（swirling spray with single stage，2～5 L·min-1）的對(duì)比數(shù)據(jù)?？梢钥闯?，隨吸收液流量增加傳質(zhì)系數(shù)均增加。但雙層直流噴霧塔[19]中的傳質(zhì)系數(shù)遠(yuǎn)小于本文結(jié)果以及文獻(xiàn)[14]的結(jié)果，除其他參數(shù)差異外，主要?dú)w因于文獻(xiàn)[19]使用的小流量噴淋使得液滴密度較小，傳質(zhì)效率較低。

3.3 CO2濃度的定量影響

圖5給出了氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)隨煙氣中CO2濃度的變化關(guān)系。其中CO2濃度分別為2.5%、5.0%、10.0%及15.0%，其他操作條件見表1。可以看出，隨CO2濃度的變化，氣相體積傳質(zhì)系數(shù)先增大后減小，在CO2濃度在5.0%左右達(dá)到極值。

圖5 CO2濃度對(duì)傳質(zhì)性能的影響

圖5中還給出了文獻(xiàn)[19]的實(shí)驗(yàn)結(jié)果，但它沒(méi)有呈現(xiàn)先增加后減小的變化規(guī)律。這可能是CO2濃度大于7%之后液氣摩爾比對(duì)于傳質(zhì)推動(dòng)的影響變得重要，綜合降低了傳質(zhì)系數(shù)。

3.4 氣體流量的定量影響

圖6中給出了氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)隨煙氣流量的變化關(guān)系?？梢钥闯觯S煙氣流量的增大，g先增大后基本穩(wěn)定。當(dāng)煙氣流量在5～15 L·min-1變化時(shí)，傳質(zhì)系數(shù)從4.53×10-5kmol·m-3·s-1·kPa-1增至7.82×10-5kmol·m-3·s-1·kPa-1。這是由于煙氣流量的增大使旋流噴淋塔內(nèi)的旋流效果增強(qiáng)，氣相湍流強(qiáng)度增加，經(jīng)高速旋流湍動(dòng)流場(chǎng)的剪切作用可使液相形成更細(xì)的液滴和更薄的邊界層。根據(jù)雙膜理論，氣液間的傳質(zhì)阻力減小，使氣液間的傳質(zhì)將會(huì)更加快速地進(jìn)行。另外，根據(jù)表面更新理論，增大氣體流量使氣液界面上被吸收的CO2得到迅速的補(bǔ)充，氣液界面上維持較高的CO2分壓，也能夠增大氣相體積傳質(zhì)系數(shù)。氣體流量在15～20 L·min-1，傳質(zhì)系數(shù)維持在相對(duì)較穩(wěn)定的水平上。但是可以預(yù)見，過(guò)大的氣體流量同樣會(huì)導(dǎo)致液氣摩爾比的減小以及氣體在反應(yīng)器內(nèi)滯留時(shí)間的減小，從而引起傳質(zhì)系數(shù)有所降低。

圖6 煙氣流量對(duì)傳質(zhì)性能的影響

圖6還給出了與文獻(xiàn)[19]的雙層直流噴霧（axial spray with double stages）、文獻(xiàn)[14]的旋流單級(jí)噴淋（swirling spray with single stage）和直流單級(jí)噴淋（axial spray with single stage）所報(bào)道的結(jié)果比較。可以看出，雙層直流噴霧內(nèi)的氣相體積傳質(zhì)系數(shù)是緩慢減小的，這是由于氣體組分在氣膜內(nèi)的擴(kuò)散、液間溶質(zhì)在液膜內(nèi)擴(kuò)散、相際間傳質(zhì)與化學(xué)反應(yīng)都需要一定的時(shí)間，氣體流量增大會(huì)造成其滯留時(shí)間縮短，限制了反應(yīng)器內(nèi)的氣液反應(yīng)充分程度。本文結(jié)果與旋流單級(jí)噴淋塔吸收CO2的g變化趨勢(shì)相近，除操作參數(shù)差異外，本文采用的三級(jí)噴淋結(jié)構(gòu)有效地增強(qiáng)了液滴的均勻性和減小了噴淋末端的凝并性，因此g在量值上高于文獻(xiàn)[14]中旋流單級(jí)的結(jié)果。此外，從文獻(xiàn)[14]中相同工況的旋流與直流氣液兩相反應(yīng)的傳質(zhì)系數(shù)比較可以看出前者明顯優(yōu)于后者，傳質(zhì)系數(shù)最大可提高49%，表明旋流進(jìn)氣結(jié)構(gòu)具有氣液傳質(zhì)的強(qiáng)化作用。因此，旋流湍流流動(dòng)結(jié)構(gòu)是增強(qiáng)氣液傳質(zhì)性能的重要影響因素。

3.5 反應(yīng)溫度的定量影響

圖7給出了氣相總體積傳質(zhì)系數(shù)隨反應(yīng)溫度的變化關(guān)系。實(shí)驗(yàn)所選取的反應(yīng)溫度為20、30、40和50℃，其余參數(shù)如表1所示。反應(yīng)溫度是基于液相為主體的溫度。由圖可知，隨反應(yīng)溫度升高，g由6.02×10-5kmol·m-3·s-1·kPa-1增加到9.22×10-5kmol·m-3·s-1·kPa-1。這是因?yàn)殡S溫度上升，CO2與NaOH反應(yīng)體系中，CO2的擴(kuò)散速率、氣液的反應(yīng)速率均會(huì)增大，反應(yīng)推動(dòng)力增大。表明NaOH-CO2旋流逆向接觸反應(yīng)過(guò)程中，溫度是一個(gè)重要的影響因素。

圖7 塔內(nèi)溫度對(duì)傳質(zhì)性能的影響

圖7還給出了文獻(xiàn)[19]的研究結(jié)果，其氣相體積傳質(zhì)系數(shù)也隨溫度升高而略有上升。由于操作參數(shù)的差異，其效率在90%～94%間變化且幅度不大，因此總體積傳質(zhì)系數(shù)增幅不大。

4 結(jié) 論

本文提出一種旋流逆向氣液多級(jí)噴淋接觸的反應(yīng)器并以其為對(duì)象，采用NaOH溶液為吸收劑脫除大跨度濃度范圍CO2，研究其傳質(zhì)系數(shù)的變化規(guī)律，得出以下結(jié)論。

（1）相對(duì)于常規(guī)的軸流或直流逆向接觸的反應(yīng)器而言，旋流場(chǎng)結(jié)構(gòu)可以使氣相形成三維的混合流型，可從流動(dòng)本質(zhì)上強(qiáng)化和改善氣液兩相的傳遞過(guò)程。

（2）NaOH吸收劑濃度在1.5 mol·L-1以下時(shí)，增加吸收劑濃度可以增強(qiáng)傳質(zhì)性能，但過(guò)高的濃度并不能使傳質(zhì)系數(shù)進(jìn)一步大幅增強(qiáng)。隨NaOH吸收劑流量增加，傳質(zhì)系數(shù)呈上升趨勢(shì)。隨煙氣中CO2濃度增加，傳質(zhì)系數(shù)先增大后減小，在5.0%左右時(shí)達(dá)到極值。隨氣體流量增加，傳質(zhì)系數(shù)先增大后維持相對(duì)穩(wěn)定。在20～50℃的反應(yīng)溫度范圍內(nèi)，隨溫度的升高，傳質(zhì)系數(shù)增大。

（3）以上因素可綜合歸納為反應(yīng)物濃度、液氣比與反應(yīng)溫度對(duì)傳質(zhì)性能的影響。CO2濃度對(duì)總體積傳質(zhì)系數(shù)的影響存在先增大后減小的變化，增加反應(yīng)液、液氣比和反應(yīng)溫度可以有效提高旋流噴淋NaOH-CO2反應(yīng)體系的傳質(zhì)性能。

符 號(hào) 說(shuō) 明

A——相界面積 ——CO2在模擬煙氣中的濃度，kmol·m-3 ——與液相主體中二氧化碳呈相平衡的氣相中CO2的濃度，kmol·m-3 Ci——入口處CO2濃度，% Co——出口處CO2濃度，% ,?——分別為液相中CO2與OH-的濃度，kmol·m-3 DA——CO2在液相中的擴(kuò)散系數(shù)，s-1 G——惰性氣體的流速，kmol·m-2·s-1 H——CO2溶解度系數(shù)，kmol·m-3·Pa-1 I——液相主體中各電解質(zhì)離子濃度總和，m3·kmol-1·s-1 Kga——?dú)庀囿w積傳質(zhì)系數(shù)，kmol·m-3·s-1·kPa-1 k1——擬一級(jí)化學(xué)反應(yīng)速度常數(shù)，s-1 k2——CO2與NaOH二級(jí)反應(yīng)速度常數(shù)，m3·kmol-1·s-1 NA——?dú)庖何账俾?，kmol·m-2·s-1 P——?dú)庀嘟^對(duì)壓力，Pa ——CO2在煙氣側(cè)的分壓力，Pa ——反應(yīng)速率，kmol·m-3·s-1 T——液相主體溫度，K Z——反應(yīng)器高度，m

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Mass transfer performance of enhanced CO2absorption in swirling flow field

YU Zhiyuan, ZHAO Bingtao, HE Shushen

School of Energy and Power EngineeringUniversity of Shanghai for Science and TechnologyShanghaiChina

To intensify theCO2absorption process, a reactor based on swirling and multi-staged liquid-gas contact was used to examine the mass transfer performance of long-concentration span CO2(2.5%—15%) capture with NaOHsolution. The effects of absorbent concentration, absorbent flow rate, CO2concentration, gas flow rate and reaction temperature on volumetric overall mass transfer coefficient (g) were experimentallyinvestigated. The mass transfer coefficient varied from 4.53×10-5to 9.22×10-5kmol·m-3·s-1·kPa-1under theexperimental conditions. Compared with axial spray with double stages and swirling spray with single stage, swirling-based multi-staged spray reactor was able to effectively enhance the performance of absorptionof long-concentration span CO2. A high concentration and a high flow rate of the absorbent, and a high reaction temperature helped to increaseg.gincreased with the increase of CO2concentration, but decreased while CO2concentration was more than 5%.gincreased and then stabilized with increase of gas flow rate.

swirling flow; absorption; carbon dioxide; gas-liquid flow; mass transfer

2014-09-04.

ZHAO Bingtao, zhaobingtao@usst.edu.cn

10.11949/j.issn.0438-1157.20141353

TQ 016

A

0438—1157（2015）03—1012—07

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（50806049）；上海市自然科學(xué)基金項(xiàng)目（08ZR1415100）。

2014-09-04收到初稿，2014-12-08收到修改稿。

聯(lián)系人：趙兵濤。第一作者：俞致遠(yuǎn)（1989—），男，碩士研究生。

supported by the National Natural Science Foundation of China (50806049) and the Natural Science Foundation of Shanghai (08ZR1415100).