趙勇勝，焦維琦，孫超，秦傳玉，白靜

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基于增溶機(jī)理的Tween80強(qiáng)化地下水循井技術(shù)修復(fù)萘污染地下水

趙勇勝，焦維琦，孫超，秦傳玉，白靜

(吉林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院，地下水資源與環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，吉林長春，130021)

利用二維模擬槽實(shí)驗(yàn)研究Tween80增溶作用對地下水循環(huán)井技術(shù)(GCW)修復(fù)萘的強(qiáng)化效果。分析Tween80在地下水中的遷移特性、強(qiáng)化修復(fù)過程中地下水循環(huán)井對Tween80的水力控制作用、Tween80對萘的增溶效果及最終強(qiáng)化修復(fù)效果。研究結(jié)果表明：Tween80注入地下水后，其垂向遷移距離明顯大于橫向遷移距離；地下水循環(huán)井能夠?qū)ween80進(jìn)行有效的水力控制，將其控制在循環(huán)井周圍；Tween80注入24 h后，模擬槽內(nèi)萘的質(zhì)量濃度普遍上升，平均質(zhì)量濃度由1.82 mg/L上升至3.62 mg/L；啟動循環(huán)井修復(fù)后，增溶至水中的萘在水流作用下不斷遷移流向循環(huán)井，并通過曝氣吹脫去除，最終在循環(huán)井附近形成一個高效修復(fù)區(qū)域。萘的質(zhì)量濃度經(jīng)歷快速下降?緩慢下降的修復(fù)過程，高效修復(fù)時間集中在曝氣的前2 h內(nèi)，地下水中萘的平均質(zhì)量濃度降至1.98 mg/L，之后進(jìn)入緩慢下降階段，萘的拖尾質(zhì)量濃度為0.69 mg/L。

地下水；循環(huán)井；Tween80；增溶；萘

有機(jī)物在儲藏、運(yùn)輸及使用過程中的泄露和不合理處置等已經(jīng)造成嚴(yán)重的水土污染[1?2]，因此，修復(fù)技術(shù)或技術(shù)組合的有效性成為環(huán)境領(lǐng)域的研究重點(diǎn)[3]。一些原位修復(fù)技術(shù)如地下水循環(huán)井技術(shù)(GCW)[4?7]、表面活性劑強(qiáng)化含水層修復(fù)技術(shù)(SEAR)[8?10]、原位空氣擾動技術(shù)(AS)[11?13]、生物曝氣修復(fù)技術(shù)(BS)[14]、可滲透反應(yīng)屏障(PRB)[15?16]、土壤氣相抽提(SVE)[17?18]、原位反應(yīng)帶技術(shù)(IRZ)[19?20]、監(jiān)測自然衰減(MNA)和強(qiáng)化自然衰減(EMNA)[21?22]等，因其對環(huán)境擾動作用小，修復(fù)成本相對較低等特點(diǎn)，得到廣泛應(yīng)用。其中，GCW具有特殊的雙井屏結(jié)構(gòu)，能夠在井周圍形成地下水三維循環(huán)，形成強(qiáng)烈的垂直水力沖刷作用，使溶解在地下水中的有機(jī)物能在水流作用下，不斷流向循環(huán)井，并通過曝氣吹脫作用被去除。鑒于有機(jī)物普遍具有水相溶解度低，在環(huán)境介質(zhì)中的吸附作用強(qiáng)和遷移性差的特點(diǎn)，GCW在修復(fù)后期，常存在有機(jī)物濃度拖尾現(xiàn)象[7]。SEAR的修復(fù)機(jī)理主要基于表面活性劑的增溶作用[23?26]、增流作用[27?28]及改善有機(jī)物生物可利用性[29?31]。目前，增溶作用主要集中在室內(nèi)靜態(tài)研究，主要是對增溶機(jī)理及動力學(xué)[32?33]，增溶效果定量表達(dá)及影響因素等進(jìn)行研究[34?36]，對于利用二維槽模擬其在地下水中的遷移特性，對有機(jī)物的增溶效果等實(shí)際應(yīng)用問題，尚未開展詳細(xì)、系統(tǒng)的研究。針對上述情況，本文以萘為目標(biāo)污染物， Tween80為強(qiáng)化表面活性劑，分析表面活性劑注入地下環(huán)境后的遷移規(guī)律；在啟動GCW前，監(jiān)測地下水中萘的質(zhì)量濃度變化，分析Tween80在含水層中對萘的增溶效果；啟動GCW后，分析Tween80的遷移性及質(zhì)量濃度分布，研究GCW對Tween80的水力控制作用；監(jiān)測不同累積曝氣時間下地下水中萘質(zhì)量濃度的變化，分析Tween80強(qiáng)化GCW修復(fù)萘的效果。實(shí)驗(yàn)以期通過上述室內(nèi)二維模擬研究結(jié)果，為表面活性劑強(qiáng)化GCW的實(shí)際場地應(yīng)用提供參考。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

試驗(yàn)用砂取自長春某采砂場，陰干后篩取粒徑為0.25~0.50 mm的均質(zhì)中砂作為實(shí)驗(yàn)介質(zhì)，其滲透系數(shù)為0.3 mm/s，孔隙度為35.6%，有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.33%，pH為7.15。萘為分析純，水相溶解度為31 mg/L，亨利系數(shù)為36 Pa·m3/mol，蒸汽壓為11.33 Pa(25 ℃)。

1.2 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)裝置為二維有機(jī)玻璃模擬槽，模擬槽長×寬×高為130 cm×30 cm×60 cm，模擬槽正面分布60個取樣孔，共計6排10列，由上向下，由左及右分別為第1~6排和第1~10列。地下水循環(huán)井以濾布包裹，與槽底部接觸，垂直安置在槽的中心位置(見圖1)。由圖1可見：槽中填裝中砂，少量多次裝入并不斷夯實(shí)，填裝高度為55 cm。在槽的第1列和第2列之間，砂面以下8 cm處，設(shè)置溶液注入槽，同時在槽對稱的另一側(cè)設(shè)置同樣的溶液泄露槽。模擬槽左側(cè)布水區(qū)緩慢進(jìn)水，逐漸驅(qū)替介質(zhì)中的空氣，固定模擬槽右側(cè)出水區(qū)高度為45 cm，調(diào)整進(jìn)水區(qū)水位高度，使地下水流速為1~2 cm/d。

圖1 模擬實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

萘在地下水中的遷移和GCW修復(fù)過程詳見文獻(xiàn)[7]。待GCW運(yùn)行14 h后，以3.0 mL/min的速度分別在2個泄漏槽注入10.0 g/L的Tween80溶液，注入一定量后，取水樣分析Tween80的質(zhì)量濃度分布；靜置24 h后，再次取水樣測定萘的質(zhì)量濃度。啟動循環(huán)井，以0.7 m3/h曝氣量進(jìn)行內(nèi)井曝氣，并于不同累積曝氣時間取水樣，分析Tween80和萘的質(zhì)量濃度變化。實(shí)驗(yàn)在相對密閉的室內(nèi)進(jìn)行，溫度控制在(25±1) ℃。

2 結(jié)果與討論

2.1 Tween80對萘的增溶作用

GCW單獨(dú)運(yùn)行14 h后，地下水中殘留萘的最高質(zhì)量濃度和平均質(zhì)量濃度分別為3.13 mg/L和1.82 mg/L，并且大多分布在遠(yuǎn)離循環(huán)井的區(qū)域[7]。圖2所示為Tween80注入后萘的質(zhì)量濃度分布圖。由圖2可見：Tween80注入后萘的質(zhì)量濃度明顯上升，最高質(zhì)量濃度和平均質(zhì)量濃度分別上升至5.73 mg/L和3.62 mg/L，質(zhì)量濃度上升區(qū)域與Tween80注入?yún)^(qū)域基本吻合。

圖2表明注入的Tween80起到增溶作用，提高了地下水中萘的質(zhì)量濃度，但增溶效果低于靜態(tài)增溶實(shí)驗(yàn)所得的萘的質(zhì)量濃度489.70 mg/L[36]，分析原因可能是：地下環(huán)境是由土壤介質(zhì)、水、污染物和表面活性劑組成的復(fù)雜體系，增溶作用受表面活性劑濃度、污染物自身濃度、污染物的吸附/解吸作用及兩者有效接觸面積綜合作用影響，較單純的增溶實(shí)驗(yàn)，二維模擬槽中萘的增溶效果受到一定程度的限制。因此，在實(shí)際應(yīng)用過程中，在考察表面活性劑的增溶效果時，須綜合考慮環(huán)境介質(zhì)、表面活性劑和污染物吸附/解吸性能等多重因素的影響。

圖2 Tween80注入后萘的質(zhì)量濃度分布

2.2 GCW對Tween80的水力控制

表面活性劑注入地下水后，要明確其在地下水中的遷移規(guī)律和質(zhì)量濃度分布，并進(jìn)行有效合理的水力控制，使其集中作用于污染區(qū)域。GCW單獨(dú)運(yùn)行14 h后，地下水中殘留的萘集中分布于模擬槽的兩側(cè)[7]，為強(qiáng)化這2個區(qū)域內(nèi)萘的修復(fù)效果，在圖1所示的2個泄漏槽位置，分別注入一定體積的Tween80溶液，其在地下水中的質(zhì)量濃度分布如圖3所示。

圖3 曝氣前Tween80質(zhì)量濃度分布

由圖3可知：Tween80基本上對稱分布于循環(huán)井的兩側(cè)。質(zhì)量濃度超過2.0 g/L的區(qū)域面積超過整個模擬槽剖面面積的70%(圖3虛線)，且其在地下水中橫向遷移距離小于垂向遷移距離。以5.0 g/L質(zhì)量濃度遷移鋒面(注入質(zhì)量濃度的50%)為例，Tween80的橫向遷移距離不足15 cm，明顯小于垂向遷移距離(此時，Tween80的垂向遷移距離已經(jīng)超過32 cm)。因此，Tween80在實(shí)際應(yīng)用過程中，應(yīng)密切關(guān)注其羽狀體的變化范圍，使其盡量集中于污染區(qū)域，避免表面活性劑的浪費(fèi)及地下水二次污染。

圖4所示為累積曝氣時間分別為1，7和14 h時Tween80的質(zhì)量濃度分布。由圖4可知：經(jīng)曝氣后，Tween80的質(zhì)量濃度峰值均有不同程度下降，這可能是在GCW運(yùn)行后，Tween80與含水層介質(zhì)的接觸面積增大，稀釋及吸附作用所致；Tween80的分布相對集中，并呈現(xiàn)逐漸向循環(huán)井靠近的趨勢，這說明隨著曝氣的延續(xù)，遠(yuǎn)離GCW的Tween80逐漸被水流帶向循環(huán)井附近；Tween80有效作用區(qū)域(質(zhì)量濃度大于2.0 g/L的區(qū)域)較曝氣前明顯增大，均超過槽剖面面積的90%。 GCW運(yùn)行對Tween80質(zhì)量濃度分布的影響表明：GCW能夠?qū)Ρ砻婊钚詣┑倪w移進(jìn)行良好的水力控制，使其相對集中于GCW的影響區(qū)域內(nèi)。

累積曝氣時間/h：(a) 1；(b) 7；(c) 14

2.3 Tween80強(qiáng)化修復(fù)效果

圖5所示為不同累積曝氣時間下萘的質(zhì)量濃度變化圖。由圖5可知：隨著曝氣時間延長，地下水中的萘的質(zhì)量濃度逐漸降低，與循環(huán)井距離越近，萘的修復(fù)效果越明顯，這與循環(huán)井單獨(dú)運(yùn)行時，首先在井周圍形成的一個高效修復(fù)區(qū)域的現(xiàn)象類似。

累積曝氣時間/h：(a) 1；(b) 2；(c) 4；(d) 7；(e) 11；(f) 14

以曝氣前所有取樣口水樣中萘平均質(zhì)量濃度記為0，不同累計曝氣時間下萘的質(zhì)量濃度為，萘的質(zhì)量濃度比/0的變化趨勢如圖6所示。

圖6 不同累積曝氣時間萘的質(zhì)量濃度比變化

由圖6可知：萘的質(zhì)量濃度經(jīng)歷了快速下降?緩慢下降的修復(fù)過程。當(dāng)累積曝氣時間為1 h時，/0快速下降至0.60；當(dāng)累積曝氣時間為2 h時，萘的質(zhì)量分?jǐn)?shù)繼續(xù)呈現(xiàn)降低趨勢，/0達(dá)到0.54，對應(yīng)萘的質(zhì)量濃度為1.98 mg/L；之后萘的修復(fù)進(jìn)入濃度緩慢下降階段，在累積曝氣時間為14 h時，殘留在地下水中萘的質(zhì)量濃度比/0為0.38，平均殘留質(zhì)量濃度降至0.69 mg/L。

分析整個強(qiáng)化修復(fù)過程可知：當(dāng)Tween80注入到地下水中后，能夠形成有效的增溶區(qū)域，提高萘在水相的質(zhì)量濃度；啟動地下水循環(huán)井后，Tween80基本上集中分布于循環(huán)井的周圍，并且逐漸向循環(huán)井靠近；增溶在Tween80膠束中的萘，能夠在地下水水流的作用下，不斷流向循環(huán)井，并由曝氣吹脫被最終去除。

3 結(jié)論

1) 當(dāng)Tween80注入到地下水后，能形成有效增溶區(qū)域，提高萘的水相質(zhì)量濃度，萘的平均質(zhì)量濃度由增溶前的1.82 mg/L上升至3.62 mg/L。

2) Tween80在地下水中的垂向遷移距離大于橫向；地下水循環(huán)井能夠?qū)ween80的遷移起到良好的水力控制作用，使其相對集中在循環(huán)井的影響區(qū)域內(nèi)。

3) 增溶后的萘能夠通過曝氣吹脫去除，并且在地下水水流的作用下不斷流向循環(huán)井，最終在循環(huán)井周圍形成一個高效修復(fù)區(qū)域；萘的質(zhì)量濃度經(jīng)歷了快速下降?緩慢下降的修復(fù)過程，當(dāng)累積曝氣時間為2 h時，地下水中萘的平均質(zhì)量濃度下降至1.98 mg/L，在累積曝氣時間為14 h后，殘留萘的平均質(zhì)量濃度為0.69 mg/L。

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Solubilization of Tween80 on enhanced remediation of naphthalene contaminated groundwater by ground water circulation well

ZHAO Yongsheng, JIAO Weiqi, SUN Chao, QIN Chuanyu, BAI Jing

(Key Laboratory of Groundwater Resources and Environment (Ministry of Education),School of Environment and Resources, Jilin University, Changchun 130021, China)

A two-dimensional simulated sand box was used to investigate the remediation efficiency of naphthalene contaminated groundwater by Tween80-enhanced groundwater circulation well (GCW). The mobility characteristic of Tween80 in groundwater, the hydraulic control of Tween80 by GCW during the remediation process, the solubilization of naphthalene as well as the enhanced remediation effect were all studied. The results show that the vertical mobility rate of Tween80 is higher than that in longitudinal direction after adding Tween80 to ground water. The mobility of Tween80 can be controlled by GCW perfectly. And Tween80 flows to GCW gradually in the process of GCW. Solubilization of naphthalene by Tween80 is obvious 24 h after Tween80 is added. The average mass concentration of naphthalene in simulate slot increases from 1.82 mg/L to 3.62 mg/L. The solubilized naphthalene is carried to GCW by groundwater after starting the remediation of circulation well. A cone-shaped remediation area is gradually formed around GCW and naphthalene can be removed by aeration. The mass concentration of naphthalene goes through the two stages of rapid decline and slow decline. In the first 2 h of efficient remediation time in the aeration, the average mass concentration of naphthalene decreases fast to 1.98 mg/L followed by a slow decline, and the trailing concentration is 0.69 mg/L.

groundwater; circulation well; Tween80; solubilization; naphthalene

10.11817/j.issn.1672-7207.2015.10.054

X523

A

1672?7207(2015)10?3969?06

2015?01?10；

2015?03?19

國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(41272256); 北京市教育委員會市屬高校創(chuàng)新能力提升計劃項(xiàng)目(TJSHG201310772028) (Project (41272256) supported by the National Science Foundation of China; Project (TJSHG201310772028) supported by University Innovation Ability of Beijing Municipal Education Commission)

白靜，博士，從事污染場地的控制與修復(fù)研究；E-mail：baijing927@jlu.edu.cn

(編輯 劉錦偉)