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        基于孔隙尺度的石灰石煅燒和硫化反應(yīng)模擬分析

        2022-02-21 01:52:30張志勇
        內(nèi)蒙古電力技術(shù) 2022年6期
        關(guān)鍵詞:石灰石格子硫化

        王 猛,張志勇

        (內(nèi)蒙古電力(集團(tuán))有限責(zé)任公司內(nèi)蒙古電力科學(xué)研究院分公司,呼和浩特 010020)

        0 引言

        循環(huán)流化床鍋爐在內(nèi)蒙古地區(qū)火電廠廣泛投運(yùn),通常采用爐內(nèi)噴石灰石的方法脫硫。影響石灰石爐內(nèi)脫硫的因素主要包括溫度、反應(yīng)氣氛、石灰石反應(yīng)活性、石灰石顆粒粒徑等,已有學(xué)者對(duì)此進(jìn)行了大量的研究工作[1-2]。大多數(shù)研究均是在工業(yè)或半工業(yè)規(guī)模進(jìn)行的,但脫硫反應(yīng)機(jī)理仍然不明確,因此,有許多學(xué)者對(duì)此進(jìn)行研究。Anthony 和Granatstein 針對(duì)硫化反應(yīng)機(jī)制等問(wèn)題進(jìn)行了討論,給出了最可能的反應(yīng)機(jī)制,并解釋了脫硫過(guò)程中的各種現(xiàn)象[3]。Olas 等研究了真實(shí)循環(huán)流化床鍋爐系統(tǒng)下的煅燒/硫化過(guò)程,得出富氧燃燒氣氛下石灰石會(huì)發(fā)生同時(shí)煅燒硫化反應(yīng),煅燒過(guò)程中CaSO4的生成會(huì)阻礙石灰石的分解[4]。華北電力大學(xué)王春波課題組通過(guò)實(shí)驗(yàn)對(duì)石灰石的煅燒/硫化機(jī)理進(jìn)行了一系列的研究,他們?cè)谧灾鏖_發(fā)的恒溫?zé)嶂貙?shí)驗(yàn)臺(tái)研究石灰石的同時(shí)煅燒/硫化反應(yīng)特性[5-9]。此外,他們還建立了石灰石同時(shí)煅燒/硫化反應(yīng)的隨機(jī)孔模型,研究了溫度、粒徑和SO2質(zhì)量濃度等因素對(duì)同時(shí)煅燒/硫化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)特性的影響[10-11]。

        已有文獻(xiàn)大多是側(cè)重于實(shí)驗(yàn)研究或宏觀尺度的數(shù)值模擬,很少文獻(xiàn)在微介觀尺度研究循環(huán)流化床鍋爐爐內(nèi)石灰石脫硫反應(yīng)機(jī)理。石灰石在爐內(nèi)發(fā)生CaCO3顆粒的煅燒反應(yīng)和CaO 的硫化反應(yīng),從微介觀尺度分析,石灰石脫硫是多孔介質(zhì)內(nèi)的非均相化學(xué)反應(yīng),是一個(gè)復(fù)雜的物理化學(xué)過(guò)程,涉及多孔介質(zhì)內(nèi)的流動(dòng)、擴(kuò)散、傳熱和化學(xué)反應(yīng)等。格子Boltzmann 方法(Lattice Boltzmann Method,LBM)是近年來(lái)發(fā)展起來(lái)的一種介觀方法,由格子氣自動(dòng)機(jī)演變而來(lái),因其具有模型簡(jiǎn)單、處理復(fù)雜邊界方便及并行性好等獨(dú)特優(yōu)勢(shì),在多孔介質(zhì)、多相流、化學(xué)反應(yīng)以及微尺度流動(dòng)等領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用[12]。本文引入LBM方法,從介觀尺度(多孔介質(zhì)尺度)研究石灰石的煅燒反應(yīng)和硫化反應(yīng)過(guò)程,并分析溫度和組分的影響,為提高脫硫效率奠定理論基礎(chǔ)。

        1 煅燒、硫化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程

        循環(huán)流化床鍋爐爐內(nèi)脫硫過(guò)程包括CaCO3顆粒的煅燒反應(yīng)和CaO的硫化反應(yīng),見式(1)和(2):

        其中,煅燒反應(yīng)為吸熱反應(yīng),反應(yīng)熱ΔH1為181.1 kJ/mol;硫化反應(yīng)為放熱反應(yīng),反應(yīng)熱ΔH2為-481.4 kJ/mol。煅燒反應(yīng)速率kr1計(jì)算公式見式(3)[13]:

        式中:Peq為平衡壓力;為反應(yīng)界面處CO2分壓。其中,基礎(chǔ)煅燒反應(yīng)速率由Arrhenius公式確定,見式(4)。

        式中:R 為摩爾氣體常數(shù);T 為反應(yīng)界面處溫度。

        硫化反應(yīng)速率kr2由Arrhenius 公式確定,見式(5)[13]:

        對(duì)煅燒反應(yīng)R1和硫化反應(yīng)R2建立如下反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,見式(6)和式(7):

        2 數(shù)學(xué)模型

        煅燒和硫化反應(yīng)在介觀尺度上表現(xiàn)為多孔介質(zhì)內(nèi)的非均相化學(xué)反應(yīng),傳統(tǒng)的計(jì)算流體力學(xué)(Computation Fluid Dynamics,CFD)方法難以處理復(fù)雜的多孔介質(zhì)結(jié)構(gòu),而微觀的分子動(dòng)力學(xué)方法的計(jì)算量是目前無(wú)法承受的。格子Boltzmann 方法可以利用反彈格式處理多孔介質(zhì)復(fù)雜的邊界,也可以考慮化學(xué)反應(yīng)等過(guò)程,因此,本文基于孔隙尺度,采用格子Boltzmann 方法研究石灰石的煅燒和硫化過(guò)程,并采用C++語(yǔ)言開發(fā)了石灰石脫硫反應(yīng)計(jì)算程序。由于石灰石顆粒的煅燒和硫化過(guò)程主要受孔隙內(nèi)組分?jǐn)U散和反應(yīng)速率的影響,對(duì)流作用可忽略,故本文不考慮流動(dòng),僅考慮傳熱、組分輸運(yùn)和化學(xué)反應(yīng)。

        2.1 熱格子Boltzmann模型

        在眾多的熱格子Boltzmann模型中,被動(dòng)標(biāo)量法是最直接也是應(yīng)用最為廣泛的模型,因此本文也采用此方法[14]。溫度場(chǎng)采用單松弛模型(Single Relax?ation Time,SRT)(也稱為L(zhǎng)attice Bhatnagar?Gross?Krook,LBGK),并用帶溫度源項(xiàng)的演化方程求解,溫度分布函數(shù)的演化方程,見式(8):

        式中:hi()r,t為t 時(shí)刻粒子的溫度分布函數(shù);hi(r+eiδt,t+δt)為t+δt時(shí)刻粒子的溫度分布函數(shù);為粒子的平衡態(tài)溫度分布函數(shù);τh為溫度場(chǎng)松弛時(shí)間;r 為粒子位置;ei為離散速度;δt為時(shí)間步長(zhǎng);t為時(shí)間;ST為熱源項(xiàng);為權(quán)系數(shù)。

        本文采用D2Q5(2 維5 速)模型,權(quán)系數(shù)ω′0=1/3,ω′i=1/6(i=1,…,4)。粒子的平衡態(tài)溫度分布函數(shù)見式(9):

        式中:T為宏觀溫度;u 為宏觀速度;CS為格子聲速,由式(10)確定。

        式中:v為格子速度,v=δx/δt(其中,δx為格子長(zhǎng)度,取值為1)。

        各方向的粒子離散速度ei由式(11)確定:

        煅燒反應(yīng)在流固表面吸熱,硫化反應(yīng)在流固表面放熱,熱源項(xiàng)ST由式(12)確定,除反應(yīng)界面外,其他位置ST=0。

        式中:ρ為宏觀密度;cp為定壓比熱;U0為特征速度。

        熱擴(kuò)散系數(shù)α和宏觀溫度T 分別由式(13)和(14)確定:

        2.2 濃度場(chǎng)格子Boltzmann模型

        與溫度場(chǎng)類似,濃度場(chǎng)也采用被動(dòng)標(biāo)量法描述,并仍采用D2Q5格子模型,濃度分布函數(shù)的演化方程見式(15):

        式中:gk,i(r,t)為t 時(shí)刻組分k 的濃度分布函數(shù);gk,i(r+eiδt,t+δt)為t+δt時(shí)刻組分k的濃度分布函數(shù);為組分k的平衡態(tài)濃度分布函數(shù);τk,g為組分k的濃度場(chǎng)松弛時(shí)間,1≤k≤3。

        式中:ck為組分k的濃度,由式(17)確定。

        組分k的擴(kuò)散率Dk計(jì)算公式見式(18)。

        本文研究的是非均相表面反應(yīng),因此,反應(yīng)動(dòng)力學(xué)通過(guò)邊界條件實(shí)現(xiàn)。

        2.3 非均相反應(yīng)濃度邊界

        石灰石脫硫過(guò)程中,發(fā)生非均相反應(yīng)1 和反應(yīng)2,煅燒反應(yīng)生成CO2,硫化反應(yīng)消耗SO2和O2。在LBM中,非均相反應(yīng)通常由邊界條件實(shí)現(xiàn),因此,對(duì)各組分建立式(19)—(21)反應(yīng)邊界。

        2.4 固相體積更新方法

        假設(shè)非均相反應(yīng)僅發(fā)生在固體表面,忽略氣體在固體中的擴(kuò)散。由于在反應(yīng)過(guò)程中,發(fā)生煅燒反應(yīng)消耗CaCO3并生成CaO,發(fā)生硫化反應(yīng)消耗CaO并生成CaSO4,各固相體積均會(huì)發(fā)生變化,因此,需要一種方法實(shí)時(shí)更新固體的體積變化。

        本文采用Kang 等人[15]提出的VOP(Volume of Pixel)方法用于更新固體體積,當(dāng)固體體積Vs倍增時(shí),表明節(jié)點(diǎn)生成該固相,將體積設(shè)為初始體積(本文中初始體積為1),同時(shí)將最臨近流體節(jié)點(diǎn)更新為固體節(jié)點(diǎn),并將其體積也初始化為1。當(dāng)體積Vs減小到0時(shí),說(shuō)明該固相被完全消耗,將該固體節(jié)點(diǎn)更新為流體節(jié)點(diǎn),同時(shí)初始化該節(jié)點(diǎn)的密度、濃度及對(duì)應(yīng)的分布函數(shù),并對(duì)熱擴(kuò)散系數(shù)做相應(yīng)的修改。

        3 模型驗(yàn)證

        首先采用開口矩形區(qū)域內(nèi)的反應(yīng)擴(kuò)散問(wèn)題驗(yàn)證模型及程序,該反應(yīng)擴(kuò)散問(wèn)題存在解析解。在一個(gè)a×b的區(qū)域內(nèi),反應(yīng)發(fā)生在上壁面y=b處,在左邊界,溶液保持恒定濃度c0,擴(kuò)散進(jìn)入矩形區(qū)域內(nèi),下邊界和右邊界為零梯度。反應(yīng)擴(kuò)散問(wèn)題可由La?place方程表述:

        采用分離變量法,可得到該問(wèn)題的解析解為:

        系數(shù)βn由超越方程(25)確定:

        式中:ceq為溶液平衡濃度;kr為反應(yīng)速率;D為擴(kuò)散率;c為溶液濃度;c0為溶液初始濃度。

        反應(yīng)擴(kuò)散問(wèn)題存在兩個(gè)無(wú)量綱數(shù),Damkohler數(shù)D′a=krb/D和濃度比c0/ceq,D′a表征反應(yīng)與擴(kuò)散的相對(duì)強(qiáng)度,取值為5。模擬中,網(wǎng)格數(shù)為101×101,初始矩形區(qū)域內(nèi)溶液濃度為ceq=1.0 mol/L,將左壁面濃度設(shè)為c0=10.0 mol/L,擴(kuò)散反應(yīng)開始。圖1 為濃度等值線,可以看出,模擬結(jié)果與解析解吻合很好,證明了模型和程序的正確性。

        圖1 溶液濃度等值線Fig.1 Contour map of solution concentration

        4 模擬結(jié)果及分析

        4.1 煅燒反應(yīng)

        該部分不考慮硫化反應(yīng),僅模擬單個(gè)石灰石顆粒在CO2環(huán)境下的煅燒反應(yīng)。模擬區(qū)域網(wǎng)格數(shù)取為300×300,CaCO3顆粒置于中間,格子單位下CaCO3顆粒直徑為200,四周留50 個(gè)格子。初始整個(gè)區(qū)域內(nèi)組分濃度為0,溫度為800 ℃。四周邊界給定高溫和CO2質(zhì)量濃度。對(duì)于基本工況,溫度為900 ℃,CO2質(zhì)量濃度為196 g/m3。

        圖2為不同時(shí)刻固相和溫度分布情況,由圖2(a)可以看出,隨著煅燒反應(yīng)的進(jìn)行,CaCO3逐漸被消耗,并生成多孔的CaO,這是因?yàn)镃aCO3的摩爾體積約為CaO的2.1倍,因此,生成的CaO體積較小,成多孔狀,有利于脫硫反應(yīng)的進(jìn)行。由圖2(b)可知,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,溫度逐漸由四周向中間傳遞,由于煅燒反應(yīng)為吸熱反應(yīng),反應(yīng)界面溫度會(huì)降低。

        圖2 不同時(shí)刻固相和溫度的分布Fig.2 Distribution of solid phase and temperature at different time points

        圖3為CaCO3、CaO體積分?jǐn)?shù)和孔隙率隨時(shí)間的變化,隨著煅燒的進(jìn)行,CaCO3體積分?jǐn)?shù)逐漸減少,直至為0;CaO體積分?jǐn)?shù)和孔隙率逐漸增加,煅燒完成后,CaO 體積分?jǐn)?shù)約為0.36,孔隙率為0.64。圖4為煅燒速率隨時(shí)間的變化,可以看出,煅燒速率隨時(shí)間逐漸下降,初始階段煅燒速率隨時(shí)間急劇下降,這是由于初始反應(yīng)邊界處CO2質(zhì)量濃度幾乎為0,由式(3)可知,CO2質(zhì)量濃度越低,反應(yīng)速率越大,初始煅燒速率越快,隨著煅燒反應(yīng)的進(jìn)行,釋放CO2,反應(yīng)速率下降,且出現(xiàn)多孔介質(zhì),增加了CO2的擴(kuò)散時(shí)間,所以煅燒速率急劇下降后趨于平緩。

        圖3 CaCO3、CaO體積分?jǐn)?shù)和孔隙率隨時(shí)間的變化Fig.3 Variation of CaCO3 and CaO contents and porosity with time

        圖4 煅燒速率隨時(shí)間的變化Fig.4 Change of calcination rate with time

        圖5為溫度對(duì)煅燒反應(yīng)的影響,可以看出,不同溫度下,煅燒反應(yīng)趨勢(shì)相同,溫度越高,煅燒時(shí)間越短。這是由于煅燒反應(yīng)是吸熱反應(yīng),提高溫度可以增加煅燒反應(yīng)速率,因此,提高爐溫可促進(jìn)煅燒反應(yīng)的進(jìn)行。

        圖5 溫度對(duì)煅燒反應(yīng)的影響Fig.5 Effect of temperature on calcination reaction

        圖6為CO2質(zhì)量濃度對(duì)煅燒反應(yīng)的影響,可以看出,不同CO2質(zhì)量濃度下,煅燒反應(yīng)趨勢(shì)相同,但CO2質(zhì)量濃度越高,煅燒時(shí)間越長(zhǎng),由式(3)可以看到,煅燒反應(yīng)速率除與溫度相關(guān)外,還與CO2分壓有關(guān),環(huán)境CO2分壓增大,會(huì)阻礙煅燒后生成的CO2向外擴(kuò)散,從而影響煅燒速率。從圖6 還可以看出,CO2質(zhì)量濃度在0%和196 g/m3時(shí)差別較小,而CO2質(zhì)量濃度增加到392 g/m3時(shí),煅燒時(shí)間明顯增加,這是由于質(zhì)量濃度越大,越接近平衡壓力,反應(yīng)速率下降明顯,嚴(yán)重影響煅燒速率。

        圖6 CO2質(zhì)量濃度對(duì)煅燒反應(yīng)的影響Fig.6 Effect of CO2 concentration on calcination reaction

        4.2 硫化反應(yīng)

        該部分在煅燒反應(yīng)的基礎(chǔ)上進(jìn)行研究,CaCO3煅燒為多孔CaO 后,在O2和SO2氣氛環(huán)境下模擬硫化反應(yīng),初始CaO 體積分?jǐn)?shù)和孔隙率分別為0.3 和0.7。格子單位下多孔CaO 顆粒直徑為200,網(wǎng)格數(shù)為300×300,四周留50 個(gè)格子。初始整個(gè)區(qū)域內(nèi)組分濃度為0,溫度為800 ℃。四周邊界給定高溫和各組分濃度,基本工況時(shí),溫度為900 ℃,O2質(zhì)量濃度為29 g/m3,SO2質(zhì)量濃度為2 g/m3。

        圖7 為不同時(shí)刻下固相、SO2和溫度的分布情況。圖7(a)中,隨著SO2向孔隙內(nèi)部擴(kuò)散,與CaO反應(yīng)生成CaSO4并覆蓋在CaO表面,由于CaSO4的摩爾體積約為CaO 的3 倍,生成的CaSO4體積更大,使得孔隙變小并逐漸堵塞,阻礙了SO2的擴(kuò)散以及與CaO的接觸,故有部分CaO未反應(yīng)完全。由圖7(c)可以看出,硫化反應(yīng)發(fā)生的區(qū)域溫度更高,這是因?yàn)榱蚧磻?yīng)為放熱反應(yīng)。

        圖7 不同時(shí)刻固相、SO2和溫度分布Fig.7 Distribution of solid phase,SO2 and temperature at different time points

        圖8 為硫化反應(yīng)過(guò)程中CaO、CaSO4體積分?jǐn)?shù)、孔隙率和脫硫效率隨時(shí)間的變化曲線,可以看到,隨著硫化反應(yīng)的進(jìn)行,CaO 體積分?jǐn)?shù)和孔隙率逐漸減少,硫化反應(yīng)完成后,CaO 體積分?jǐn)?shù)由0.3 降為0.08,孔隙率由0.7降為0.32,CaSO4體積分?jǐn)?shù)逐漸增加,直至0.6。圖中還可以看出,初始硫化速率較高(CaO 和CaSO4體積分?jǐn)?shù)變化快),脫硫效率快速升高,在t=7.2×105時(shí),脫硫效率達(dá)到最大值84.88%,隨著時(shí)間的增長(zhǎng),脫硫效率逐漸降低,最后保持在64.5%左右,這是由于硫化反應(yīng)過(guò)程生成了體積更大的CaSO4,使孔隙變窄,部分堵塞,增加了O2和SO2的擴(kuò)散時(shí)間。

        圖8 CaO、CaSO4體積分?jǐn)?shù)、孔隙率和脫硫效率隨時(shí)間的變化曲線Fig.8 Changes of CaO,CaSO4 content,porosity and desulfurization efficiency with time

        圖9為溫度對(duì)硫化反應(yīng)的影響,不同溫度下,各變量隨時(shí)間變化趨勢(shì)相同,且差別較小。在硫化前段(t<1.8×106時(shí)),溫度越高,硫化速率越慢,即CaO體積分?jǐn)?shù)和孔隙率越大,CaSO4體積分?jǐn)?shù)越小,這是由于硫化反應(yīng)為放熱反應(yīng),提高邊界溫度,不利于反應(yīng)放熱,抑制反應(yīng)的進(jìn)行;但脫硫效率與此相反,即溫度越高,脫硫效率越高,因?yàn)闊o(wú)論吸熱還是放熱反應(yīng),反應(yīng)速率均與溫度正相關(guān)。然而,在t>1.8×106、T=850 ℃時(shí),硫化速率反而最慢,脫硫效率最快,因?yàn)榱蚧磻?yīng)到一定程度后,該溫度下孔隙更狹窄,組分?jǐn)U散時(shí)間增加,減慢了硫化速率,由于高濃度的SO2更難擴(kuò)散到孔隙內(nèi)部,因此孔隙內(nèi)SO2質(zhì)量濃度較低,導(dǎo)致脫硫效率增加。

        圖9 溫度對(duì)硫化反應(yīng)的影響Fig.9 Effect of temperature on vulcanization reaction

        圖10 為SO2質(zhì)量濃度對(duì)硫化反應(yīng)的影響,可以看出,SO2質(zhì)量濃度對(duì)硫化反應(yīng)的影響較大,SO2質(zhì)量濃度越高,硫化反應(yīng)時(shí)間越短,因?yàn)镾O2質(zhì)量濃度高會(huì)加快CaO 的消耗和CaSO4的生成。但是,對(duì)于脫硫效率,t<1.2×106時(shí),SO2質(zhì)量濃度越高,脫硫效率越大;而t≥1.2×106、SO2質(zhì)量濃度為1 g/m3時(shí),脫硫效率反而更高,因?yàn)樵摃r(shí)段SO2質(zhì)量濃度為2 g/m3和3 g/m3時(shí),已到硫化反應(yīng)后期,孔隙已變窄,CaO 被CaSO4覆蓋,導(dǎo)致脫硫效率降低。

        圖10 SO2質(zhì)量濃度對(duì)硫化反應(yīng)的影響Fig.10 Effect of SO2 concentration on vulcanization reaction

        圖11為O2質(zhì)量濃度對(duì)硫化反應(yīng)的影響,可以看出,與SO2質(zhì)量濃度的影響相反,O2質(zhì)量濃度越高,硫化反應(yīng)時(shí)間越長(zhǎng)。在t<1.1×106時(shí),O2對(duì)硫化反應(yīng)基本無(wú)影響,隨后,O2質(zhì)量濃度越大,硫化速率越?。–aO、CaSO4體積分?jǐn)?shù)和孔隙率變化減緩)。在硫化反應(yīng)中,參與反應(yīng)的1 mol SO2,需消耗0.5 mol的O2,而本研究中,SO2邊界濃度為0.03 mol/m3,O2邊界濃度為0.9 mol/m3,O2濃度為SO2濃度的30 倍,故反應(yīng)主要受界面處SO2濃度(分壓)的影響,因此,O2質(zhì)量濃度越大,反應(yīng)界面處SO2分壓越小,所以硫化反應(yīng)時(shí)間越長(zhǎng)。圖中還可以看到,O2質(zhì)量濃度越大,脫硫效率越大,SO2分壓相應(yīng)減小,相同時(shí)刻,孔隙堵塞程度相對(duì)較小,故有更多的SO2參與反應(yīng),從而脫硫效率增大。

        圖11 O2質(zhì)量濃度對(duì)硫化反應(yīng)的影響Fig.11 Effect of O2 concentration on vulcanization reaction

        5 結(jié)束語(yǔ)

        本文建立了石灰石煅燒和硫化反應(yīng)動(dòng)力學(xué),基于孔隙尺度,采用格子Boltzmann方法研究了CaCO3顆粒的煅燒反應(yīng)和硫化反應(yīng)特性。隨著煅燒反應(yīng)的進(jìn)行,CaCO3逐漸被消耗,并生成多孔的CaO,最終CaCO3全部煅燒為CaO,孔隙率為0.64,煅燒反應(yīng)速率與溫度正相關(guān),而與CO2質(zhì)量濃度負(fù)相關(guān)。隨著SO2向CaO孔隙內(nèi)部擴(kuò)散,反應(yīng)生成CaSO4并覆蓋在CaO表面,使得孔隙變小并逐漸堵塞,阻礙了SO2的擴(kuò)散以及與CaO的接觸;在硫化反應(yīng)前期,脫硫效率快速升高,后期由于孔隙變窄及堵塞,脫硫效率逐漸降低;溫度對(duì)硫化反應(yīng)影響較小;提高SO2質(zhì)量濃度可促進(jìn)硫化反應(yīng)的進(jìn)行,而O2質(zhì)量濃度的影響與此相反,且SO2質(zhì)量濃度的影響更大。

        在循環(huán)流化床鍋爐內(nèi),并非先煅燒完成后再發(fā)生硫化反應(yīng),煅燒發(fā)生在SO2氣氛下,煅燒和硫化反應(yīng)同時(shí)進(jìn)行,因此,為研究實(shí)際運(yùn)行中的脫硫機(jī)理,下一步將建立煅燒反應(yīng)和硫化反應(yīng)的耦合模型,模擬同時(shí)煅燒/硫化反應(yīng)過(guò)程。

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