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        羥基化多壁碳納米管/R141b納米流體核沸騰

        2015-09-08 05:56:40許世民郎中敏王亞雄赫文秀梁倩卿
        化工學(xué)報(bào) 2015年11期
        關(guān)鍵詞:熱導(dǎo)率碳納米管通量

        許世民,郎中敏,王亞雄,赫文秀,梁倩卿

        (內(nèi)蒙古科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,內(nèi)蒙古 包頭 014010)

        羥基化多壁碳納米管/R141b納米流體核沸騰

        許世民,郎中敏,王亞雄,赫文秀,梁倩卿

        (內(nèi)蒙古科技大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,內(nèi)蒙古 包頭 014010)

        向多壁碳納米管引入羥基基團(tuán),改善了其在制冷劑R141b中的分散性和穩(wěn)定性。同時(shí)研究了不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)納米流體熱導(dǎo)率、表面顆粒沉積、接觸角變化對核沸騰傳熱性能的影響。結(jié)果表明:羥基化碳納米流體強(qiáng)化沸騰傳熱,強(qiáng)化率隨質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加而增加,沸騰后期有所下降。在測試濃度范圍內(nèi),質(zhì)量分?jǐn)?shù)為 0.05%,熱通量為87.4 kW·m-2時(shí),強(qiáng)化率達(dá)到最大168%。流體的熱導(dǎo)率隨著質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加而增大,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.10%時(shí)其熱導(dǎo)率是純R141b的1.18倍。分析認(rèn)為:納米流體熱導(dǎo)率的增加、表面沉積顆粒及納米顆粒擾動(dòng)是強(qiáng)化傳熱的主要影響因素,接觸角變化的影響可忽略不計(jì)。結(jié)論由質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.03%納米流體沸騰過程高速成像得到驗(yàn)證。

        羥基化;碳納米管;納米流體;傳熱;CCD高速成像;熱力學(xué)過程

        因?yàn)榧{米顆粒的懸浮改變了基液的傳質(zhì)和傳熱性能,許多科研人員對其進(jìn)行了大量研究。Peng 等[3-7]研究了納米顆粒加入水平光滑管內(nèi)對沸騰傳熱特性的影響。Trisaksri等[8]研究了不同TiO2納米顆粒加入制冷劑 R141b中納米流體池內(nèi)核沸騰傳熱。Kwark等[9]研究了標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下低濃度納米流體的平面加熱池沸騰性能。Henderson等[10]研究了純R-134a和R-134a與多元醇混合物的傳熱特性。Park等[11]研究了石墨烯納米流體臨界熱通量強(qiáng)化沸騰實(shí)驗(yàn)。Shoghl等[12]研究了表面活性劑對水基ZnO和 CuO納米流體池沸騰傳熱系數(shù)的影響。Cheng等[13]觀察到以制冷劑為基液的納米流體的沸騰和兩相流現(xiàn)象。Ganapathy等[14]提出了預(yù)測納米流體池沸騰特性的半解析模型。畢勝山等[15]將不同配比R134a/TiO2納米制冷劑直接填充到R134a冰箱中,實(shí)驗(yàn)研究了冰箱運(yùn)行的可靠性及制冷性能,性能最優(yōu)時(shí)TiO2納米顆粒質(zhì)量濃度為10 mg·L-1,可節(jié)省能耗 7.43%。周峰等[16]在低沸點(diǎn)混合制冷劑R410a中加入一定比例的碳納米管顆粒制備出碳納米管納米流體,其結(jié)果表明:碳納米管顆粒的加入能夠明顯有效地改善基液的傳熱特性,有效對流傳熱系數(shù)平均提高 40%以上,傳熱性能明顯優(yōu)于純R410a。

        如上所述,許多學(xué)者對納米流體池沸騰傳熱特性進(jìn)行了大量研究。然而,關(guān)于以制冷劑為工質(zhì)的納米流體傳熱性能的研究較少。而且,存在許多相互矛盾的實(shí)驗(yàn)結(jié)論和趨勢。因此,納米流體的傳熱性質(zhì)還應(yīng)進(jìn)行更加深入的研究來闡明不同研究中的矛盾結(jié)論。

        為了探明羥基化碳納米管加入制冷劑對其核沸騰傳熱影響機(jī)制,本實(shí)驗(yàn)運(yùn)用“兩步法”制備羥基化多壁碳納米管/R141納米流體(MWNETOH/ R141b),對5組濃度的納米流體進(jìn)行了熱導(dǎo)率和核沸騰傳熱性能測試,并分別從熱導(dǎo)率、表面沉積和表面接觸角3個(gè)方面的測試結(jié)果進(jìn)行了討論,且對質(zhì)量分?jǐn)?shù)是 0.03%的納米流體進(jìn)行了可視化分析。

        1 實(shí)驗(yàn)裝置及誤差分析

        1.1沸騰實(shí)驗(yàn)裝置

        沸騰實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示,主要由3大系統(tǒng)組成:加熱系統(tǒng);冷卻回流系統(tǒng);數(shù)據(jù)采集分析系統(tǒng)。沸騰池內(nèi)的工作流體經(jīng)過加熱器加熱至沸騰,產(chǎn)生大量蒸汽使得系統(tǒng)壓力升高,冷凝器可減緩池內(nèi)壓力突變和工質(zhì)汽化的流失。主加熱器材料為 30 mm×30 mm×5 mm的紫銅,銅塊側(cè)面向里鉆有3個(gè)相互平行的小孔,孔徑為0.5 mm,孔中心距離加熱面頂端0.8 mm,深度為15 mm,用來放置熱電偶測量加熱表面溫度。沸騰表面為加熱器的上表面,實(shí)驗(yàn)前用200~5000#砂紙打磨光滑。沸騰時(shí)工質(zhì)主體溫度和加熱器溫度由T型熱電偶測量,誤差范圍±0.2 K,沸騰池的系統(tǒng)壓力由壓力傳感器XCS-190M-15A測得,測量數(shù)據(jù)由Agilent 34972A數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)進(jìn)行采集,精度為0.004%。

        圖1 沸騰實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Experimental facility of boiling

        實(shí)驗(yàn)在90.3 kPa系統(tǒng)壓力下進(jìn)行,熱通量為8~132 kW·m-2,間隔約為12 kW·m-2。沸騰表面與液體之間的過熱度ΔT由式(1)進(jìn)行計(jì)算[17]

        式中,Twi為加熱器溫度,K;Tli為工質(zhì)主體溫度,K。

        熱通量的計(jì)算按式(2)

        式中,q為熱通量,kW·m-2;U為電壓,V;I為電流,A;A為傳熱面積,m2。

        傳熱系數(shù)可通過式(3)計(jì)算

        式中,ΔT為過熱度,K。

        強(qiáng)化率φ的計(jì)算式為

        式中,he為納米流體傳熱系數(shù),kW·m-2·K-1;hp為純液體傳熱系數(shù),kW·m-2·K-1。

        1.2誤差分析

        本實(shí)驗(yàn)熱電偶的最大校正誤差為±0.2 K,壓力測量誤差為±0.35%。通過實(shí)驗(yàn)測量得知,熱量損失占輸入功率的比值最大為4.8%;有效加熱面積的誤差為±2%;系統(tǒng)壓力測量誤差為±7.51%;沸騰傳熱系數(shù)的誤差為±10.4%。

        2 碳納米流體制備

        本研究采用兩步法,將不同質(zhì)量羥基化多壁碳納米管添加到R141b制冷劑中,制得0.01%、0.03%、0.05%、0.07%和0.10% 5種質(zhì)量分?jǐn)?shù)的納米流體,羥基化碳納米管由蘇州恒球石墨烯科技有限公司提供,平均粒徑為20 nm,純度為95%,其紅外光譜圖(IR spectra)和透射電鏡(TEM)見圖 2(a)和(b),在圖2(a)中,在1637.34 cm-1處為仲酰胺中的吸收峰,其吸收范圍為1680~1630 cm-1;最大的峰出現(xiàn)在3300~3500 cm-1之間,這是—OH的伸縮振動(dòng)峰,說明有羥基等基團(tuán)的引入;在圖2(b)中可以明顯看到,羥基化后的基團(tuán)的附著[18]。R141b常溫下為無色透明液體,化學(xué)穩(wěn)定性良好。配制溶液過程當(dāng)中,采用的電子天平精度是0.0001 g,50 ml量筒的精度是 1 ml,納米流體質(zhì)量分?jǐn)?shù)的最大相對誤差為1%。

        圖2 羥基化碳納米管紅外光譜和透射電鏡Fig.2 IR spectra and TEM of hydroxylated carbon nano-tubes

        質(zhì)量分?jǐn)?shù)0.05%未進(jìn)行羥基化的納米流體1和4個(gè)羥基化后的不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的納米流體 2、3、4 和5,超聲振蕩累計(jì)時(shí)間均為10 h,靜止7 d,未羥基化1的穩(wěn)定性明顯較差,而羥基化后的2、3、4 和5的穩(wěn)定性能較優(yōu)異,如圖3所示。原因是R141b 中F的電負(fù)性很強(qiáng),容易吸附孤對電子,經(jīng)過羥基化的多壁碳納米管附接強(qiáng)給電子基團(tuán)—OH,其會(huì)與R141b中F連接形成穩(wěn)定狀態(tài),使碳納米管更容易和更穩(wěn)定地分散在R141b中。

        圖3 靜置7 d未羥基化的碳納米/R141b流體Fig.3 Pure carbon nanotubes/R141b nanofluids after 7 days

        3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

        3.1沸騰傳熱系數(shù)分析

        圖4 不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)納米流體過熱度隨熱通量的變化Fig.4 Superheat curve of carbon nanofluids varied with mass fraction at different heat flux

        圖4 、圖5給出了在90.3 kPa系統(tǒng)壓力下,純R141b與不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)羥基化碳納米流體的核沸騰傳熱特性曲線。從圖中看出,隨著濃度的增加,過熱度曲線均左移,其中納米流體質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%移動(dòng)幅度最大,說明其傳熱性能最優(yōu)。與純工質(zhì)相比,其臨界熱通量(CHF)達(dá)到最大,增加了21.5%。質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.10%起沸點(diǎn)最小是7.6℃,較純R141b降低了46.1%。

        圖5 不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)納米流體傳熱系數(shù)隨熱通量的變化Fig.5 Heat transfer coefficient curve of nanofluids varied with mass fraction at different heat flux

        由圖6可知,加入羥基化碳納米管后,傳熱均有所強(qiáng)化,隨著熱通量的增加,強(qiáng)化率隨之增加,當(dāng)熱通量達(dá)到最大時(shí),由于顆粒沉積等因素,強(qiáng)化有所減弱。質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.01%時(shí),強(qiáng)化比較穩(wěn)定,其強(qiáng)化率有所下降是由于沸騰初始階段,熱導(dǎo)率和納米顆粒擾動(dòng)主導(dǎo)傳熱,強(qiáng)化較大,隨著熱通量增加,對流傳熱成為主導(dǎo),而0.01%濃度顆粒沉積不明顯,對流傳熱階段強(qiáng)化較弱,強(qiáng)化有所下降,但由于熱導(dǎo)率和納米顆粒擾動(dòng)共同作用,沸騰全過程均有強(qiáng)化。其他高濃度的流體由于沉積作用,對流強(qiáng)化作用較明顯,故強(qiáng)化率均上升,當(dāng)熱通量為87.4 kW·m-2時(shí),濃度為0.05%的強(qiáng)化率達(dá)到最大168%。熱通量更高時(shí),氣泡合并嚴(yán)重,強(qiáng)化有所減弱。

        圖6 不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)納米流體強(qiáng)化率隨熱通量的變化Fig.6 Heat transfer enhancement of nanofluids varied with mass fraction at different heat flux

        3.2熱導(dǎo)率影響

        圖7給出了羥基化碳納米管/R141b納米流體熱導(dǎo)率隨質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化趨勢。本實(shí)驗(yàn)使用的是西安夏溪電子科技有限公司生產(chǎn)的 TC3010L型熱導(dǎo)率測量儀進(jìn)行測量,其采用瞬態(tài)熱線法原理,準(zhǔn)確度為±2%,重復(fù)性為±2%。由圖可知,隨著質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,熱導(dǎo)率不斷增大,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.10%時(shí),其熱導(dǎo)率是純R141b流體的1.18倍,增加了17.6%。原因是隨著流體質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,納米顆粒不斷運(yùn)動(dòng),使得分子碰撞運(yùn)動(dòng)加劇,熱導(dǎo)率不斷增加。結(jié)合圖4、圖6分析得出,初始沸騰階段強(qiáng)化是因?yàn)榧{米顆粒加入,增加納米顆粒碰撞概率和流體熱導(dǎo)率,使得液體起沸點(diǎn)隨著濃度增加,不斷降低,強(qiáng)化傳熱。

        圖7 納米流體熱導(dǎo)率隨質(zhì)量分?jǐn)?shù)的變化Fig.7 Heat conductivity coefficient of nanofluids at different mass fraction

        3.3納米流體沸騰前后沸騰表面性質(zhì)

        本研究采用激光共聚焦顯微鏡OLS 4000對不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)納米流體加熱沸騰前后表面放大200倍后進(jìn)行觀察,如圖8(a)~(e)所示。結(jié)果表明,顆粒沉積層表面較原沸騰表面粗糙度增大,增加了有效核化點(diǎn),使得氣泡更容易產(chǎn)生,增加了對流傳熱過程。尤其是質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%的納米流體,納米顆粒沉積較均勻,強(qiáng)化效果較好。

        實(shí)驗(yàn)前,沸騰表面平整,沸騰實(shí)驗(yàn)后,表面出現(xiàn)納米顆粒的沉積。從圖8(a)~(d)可知,隨著濃度的增大,表面沉積致密度增大,該現(xiàn)象解釋了納米流體濃度越大,沸騰強(qiáng)化效果越好的原因,但是,結(jié)合圖4、圖6分析,當(dāng)濃度超過一定值后,表面沉積團(tuán)聚嚴(yán)重,聚沉厚度增加,熱阻增大,惡化傳熱。

        圖8 沸騰前后沸騰表面Fig.8 Boiling surface changing (×200)

        圖9顯示不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)碳納米流體沸騰后表面的接觸角測試結(jié)果。測試溫度為22.3℃。本實(shí)驗(yàn)采用視頻光學(xué)接觸角測量儀(Contact Angle System OCA,型號(hào)OCA 20)測量了沸騰前后表面與R141b的接觸角,見圖9(a)~(d)。R141b在光滑表面上的接觸角為11.4°如圖9(a)所示,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%的納米流體在沸騰后表面接觸角為 8.75°如圖 9(c)所示,這說明納米顆粒沉積增大了工質(zhì)的潤濕性。但由于R141b的潤濕性較好,因此減小量很小,從測量數(shù)據(jù)可知,其減小了 2.65°。與唐瀟等[19]的實(shí)驗(yàn)結(jié)論相似。實(shí)驗(yàn)中接觸角的變化對氣泡的生長影響較弱,可忽略不計(jì)。

        圖9 沸騰前后表面與R141b的表面接觸角Fig.9 Contact angle between R141b and varied mass fraction on boiled surface

        3.4沸騰可視化分析

        由于0.05%的碳納米流體透光性較差,拍攝效果不佳,故選擇濃度較為適宜,透光性較好,強(qiáng)化性能趨勢與其較為相似的 0.03%納米流體進(jìn)行拍攝,對比分析濃度為0.05%MWNET-OH/R141b沸騰作用原理。沸騰過程的拍攝由Photron FASTCAMSA-X2 Viewer完成。圖 10(a)~(f)顯示了制冷劑R141b在90.3 kPa的壓力,不同熱通量的條件下光滑表面上沸騰氣泡脫離過程,圖10(g)~(l)為質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.03%的碳納米管/R141b納米流體在同等外部條件不同熱通量下的氣泡變化情況。沸騰初始階段,納米流體與純R141b沸騰狀態(tài)相比,在功率相差較小的情況下,納米流體的氣泡并未明顯多于純R141b,如圖10(a)和(g)所示,但強(qiáng)化效果較明顯,如圖6所示,說明初始階段的強(qiáng)化并非源于納米顆粒沉積,經(jīng)分析,應(yīng)是流體熱導(dǎo)率的增加及納米顆粒受熱增加布朗運(yùn)動(dòng)導(dǎo)致周圍液體的擾動(dòng)所引起的。隨著熱通量的不斷增加,納米顆粒與表面的不斷碰撞,使得納米顆粒部分沉積。與光滑表面比較,納米流體脫離氣泡密度明顯增加,氣泡的脫離直徑減小,如圖10(b)、(h)和圖11所示,這是由于隨著熱通量增加,納米顆粒沉積,增加了核化點(diǎn)密度和壁面過熱度而引起。隨著加熱功率的不斷增加,懸浮的納米顆粒擾動(dòng)迅速加劇,納米顆粒不斷碰撞,沉積隨之增多如圖8(c)所示,核化點(diǎn)相應(yīng)顯著增加,見圖10(c)、(i)和(d)、(j)。隨著熱通量不斷增加,光滑表面先期達(dá)到沸騰臨界狀態(tài),而納米流體由于顆粒沉積的原因,沸騰持續(xù),氣泡合并較弱,延遲達(dá)到臨界熱通量[20-21],見圖10(e)、(k)和(f)、(l)。

        圖11顯示氣泡脫離直徑隨熱通量的變化,直徑的讀取誤差為±2%。純R141b和0.03%工質(zhì)的脫離氣泡在低熱通量時(shí),脫離直徑急劇降低,而后隨著熱通量增加緩慢減小,但0.03%工質(zhì)因壁面過熱度在同等熱通量下顯著小于純工質(zhì),使得其脫離直徑均大于純液體,與刁彥華等[22]的結(jié)論相同。在高熱通量條件下,由于氣泡合并,0.03%的氣泡脫離直徑增加。

        圖10 沸騰可視化對比Fig.10 Boiling imaging at different heat flux

        圖11 氣泡脫離直徑隨熱通量的變化Fig.11 Mean bubble diameter at different heat flux

        4 結(jié) 論

        本研究通過對不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的羥基化多壁碳納米管/R141b(MWNET-OH/R141b)納米流體熱導(dǎo)率、沸騰前后表面接觸角的記錄和測量及對核沸騰曲線和沸騰可視化分析得出結(jié)論如下。

        (1)羥基化MWNET/R141b納米流體,強(qiáng)化沸騰的最佳濃度為 0.05%,其臨界熱通量相比純R141b增加了21.5%,且在低熱通量條件下,強(qiáng)化倍數(shù)隨質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加而增加。當(dāng)熱通量為 87.4 kW·m-2時(shí),其傳熱系數(shù)強(qiáng)化率達(dá)到最大168%。

        (2)隨著納米顆粒濃度的不斷增大,表面沉積現(xiàn)象也愈來愈明顯,使得沉積顆粒致密度不斷增大。通過對其表面的接觸角測量和分析,接觸角的變化可以忽略不計(jì)。

        (3)通過可視化,可以更加清晰、直觀地記錄沸騰過程氣泡行為,從中分析得出強(qiáng)化傳熱機(jī)理。在沸騰初始階段,強(qiáng)化是由流體的熱導(dǎo)率的增加而引起。隨著熱通量增加,納米顆粒部分開始沉積,使得核化點(diǎn)密度增加,此時(shí),沉積作用的強(qiáng)化效果開始顯現(xiàn)。故納米流體強(qiáng)化沸騰主要因素是納米流體自身導(dǎo)熱特性和沉積共同作用。

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        Nucleate boiling heat transfer of hydroxylated carbon nano-tubes/R141b nanofluids on smooth plate

        XU Shimin, LANG Zhongmin, WANG Yaxiong, HE Wenxiu, LIANG Qianqing
        (School of Chemistry and Chemical Engineering, Inner Mongolia University of Science and Technology, Baotou 014010, Inner Mongolia, China)

        A refrigerant R141b-based nanofluid was made by hydroxylated carbon nano-tube particles in 0.01%, 0.03%, 0.05%, 0.07% and 0.10% mass fractions. An experimental study was carried out to investigate the nucleate boiling heat transfer characteristics of nanofluid on a smooth copper surface at pressure of 90.3 kPa. The surface roughness was made by sandpaper of grade 5000#. The result illustrates that the boiling heat transfer is enhanced by increasing nanoparticles. The improvement is related to the coefficient of thermal conductivity, deposition of nanoparticles and their disturbances to flow. The heat transfer coefficient increases with nanoparticle mass added except in later boiling period. The coefficient of thermal conductivity of 0.10% nanofluid is 1.18 times that of pure fluid R141b. The heat transfer coefficient is increased by 168% for 0.05% mass fraction at the heat flux of 87.4 kW·m-2. The boiling process of 0.03% mass fraction was recorded by the high-speed CCD.

        hydroxylated; carbon nano-tubes; nanofluids; heat transfer; visualization with CCD; thermodynamic process

        引 言

        隨著科學(xué)技術(shù)的日益發(fā)展,許多能源高技術(shù)領(lǐng)域熱交換系統(tǒng)的熱負(fù)荷不斷增大,對強(qiáng)化傳熱技術(shù)提出了更新更高的要求。而傳統(tǒng)工質(zhì)(如水、油、醇等)自身傳熱性能低下,已經(jīng)不能滿足傳熱和散熱的要求,需通過改變工質(zhì)的幾何結(jié)構(gòu)、界面條件或者改變熱物理性質(zhì)等對傳統(tǒng)工質(zhì)進(jìn)行強(qiáng)化[1]。1995年,美國 Argonne實(shí)驗(yàn)室的 Choi[2]提出了納米流體(nanofluid)的概念,這種突破傳統(tǒng)工質(zhì)低導(dǎo)熱特性瓶頸的一種強(qiáng)化傳熱新方法是:在液體中添加納米顆粒形成的納米粒子懸浮液。

        date: 2015-03-06.

        LANG Zhongmin, langzhongmin226@163. com

        supported by the National Natural Science Foundation of China (51066004).

        10.11949/j.issn.0438-1157.20150271

        TK 124;TK 11+4;TB 64

        A

        0438—1157(2015)11—4424—07

        2015-03-06收到初稿,2015-07-15收到修改稿。

        聯(lián)系人:郎中敏。第一作者:許世民(1990—),男,碩士研究生。

        國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(51066004)。

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