肖雨亮，高乃云，談超群，許亞群，戴　琦，宗　靜

(1. 同濟(jì)大學(xué)污染控制與資源化研究國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海　200092；2. 宜興水務(wù)集團(tuán)有限公司，江蘇 宜興　214200)

· 試驗(yàn)研究 ·

高錳酸鉀復(fù)合鹽預(yù)氧化處理微污染水源水試驗(yàn)

肖雨亮1，高乃云1，談超群1，許亞群2，戴琦2，宗靜2

(1. 同濟(jì)大學(xué)污染控制與資源化研究國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海200092；2. 宜興水務(wù)集團(tuán)有限公司，江蘇 宜興214200)

針對宜興市冬季水源水微污染的問題，分別進(jìn)行高錳酸鉀復(fù)合鹽(PPC)預(yù)氧化技術(shù)小試和中試研究，考察不同預(yù)氧化技術(shù)對色度、濁度、高錳酸鹽指數(shù)(CODMn)和氨氮(NH3-N)去除的影響。混凝-沉淀小試試驗(yàn)表明，混凝劑聚合氯化鋁(PAC)投加量在10～80 mg/L范圍內(nèi)，PPC投加量為0.8 mg/L時，預(yù)氧化使得濁度平均最高去除率達(dá)98.9%，使CODMn和氨氮的去除率最高分別提升6%和4%，但是當(dāng)PPC投加量高于1.0 mg/L時出水色度明顯增加。PPC預(yù)氧化-常規(guī)工藝的中試研究表明，0.4 mg/L PPC預(yù)氧化可使砂濾出水濁度穩(wěn)定在0.20 NTU以下，對CODMn去除率達(dá)42%，且可保證出水色度不受到明顯影響。小試和中試均表明氨氮濃度無法通過PPC預(yù)氧化得到有效降低，出水氨氮濃度較高，需深度處理工藝進(jìn)一步去除氨氮。

微污染水；高錳酸鉀復(fù)合鹽；預(yù)氧化

隨著經(jīng)濟(jì)的不斷發(fā)展和人類活動日益豐富，許多地區(qū)的水源水質(zhì)受到影響，成為微污染水源水。微污染水源水指部分水質(zhì)指標(biāo)超過《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3838-2002)Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)的水源水，往往含污染物種類較復(fù)雜(如各類有機(jī)物、氨氮等)，但濃度不高，也可能存在濁度較高、有臭和味等問題[1]。宜興市位于江蘇南部，當(dāng)?shù)厮畮焖蛔銜r，西氿水作為補(bǔ)充水源投入使用。西氿水屬于微污染水，渾濁度較高，有明顯臭和味。西氿水氨氮(NH3-N)和高錳酸鹽指數(shù)(CODMn)都達(dá)到了地表水水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)Ⅲ類以下，其中2012年第一季度 NH3-N已達(dá)到V類，CODMn接近IV類。

本研究針對冬季宜興市西氿水源水微污染狀況，分別進(jìn)行PPC預(yù)處理-混凝小試試驗(yàn)和 PPC預(yù)處理-常規(guī)(混凝-沉淀-砂濾)處理工藝中試試驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)探究了不同預(yù)處理工藝的處理效果，初步降低了水源水濁度并去除了部分有機(jī)物，有效減輕后續(xù)處理工藝負(fù)擔(dān)，進(jìn)一步保證了出水水質(zhì)達(dá)標(biāo)。

1　試驗(yàn)材料與方法

1.1工藝流程

試驗(yàn)工藝流程如圖1和圖2所示。

圖1小試試驗(yàn)流程
Fig.1Flow chart of small scale experiment

圖2中試試驗(yàn)流程圖
Fig.2Flow chart of pilot scale experiment

1.2試驗(yàn)方法

PPC投加量控制在0～1.0 mg/L?；炷齽┎捎镁酆下然X(PAC，無錫市必盛水處理劑有限公司，密度(20℃)：1.245 g/cm3，氧化鋁(Al2O3)含量：10.32%)，混凝小試試驗(yàn)使用深圳中潤ZR 4-6型六聯(lián)攪拌機(jī)。攪拌程序設(shè)定：模擬快速混合階段，高速攪拌30 s，(轉(zhuǎn)速為120 r/min)；高速攪拌1 min(轉(zhuǎn)速為200 r/min)；模擬絮凝初期，高速攪拌1 min(轉(zhuǎn)速為180 r/min)；中速攪拌2 min(轉(zhuǎn)速為140 r/min)；模擬絮凝中期，中速攪拌2 min(轉(zhuǎn)速為90 r/min)；模擬絮凝后期，慢速攪拌2 min(轉(zhuǎn)速為50 r/min)；慢速攪拌2 min(轉(zhuǎn)速為40 r/min)。PPC與PAC同時投加，PAC投加量控制在10～80 mg/L，混凝后靜置沉淀30 min，從液面2 cm以下取樣測定。中試試驗(yàn)處理水量為1 m3/h，PAC投加量設(shè)置為60 mg/L，PPC與PAC同時投加，取沉淀和砂濾出水分別測定。

1.3項(xiàng)目檢測與方法

濁度由濁度儀(2100P型，美國HACH公司)測定；pH由pH計(HM-30P型，日本東亞電波TOA-DKK)測定；CODMn采用酸性高錳酸鉀滴定法(GB/T 5750.7-2006)測定，氨氮濃度采用納氏試劑比色法(GB7479-87)測定，色度采用鉑-鈷標(biāo)準(zhǔn)比色法(GB/T 5750.4-2006)測定。UV254由紫外-可見分光光度計(DR5000型，美國HACH公司)測定。

2　試驗(yàn)結(jié)果和討論

2.1原水水質(zhì)監(jiān)測情況

試驗(yàn)期間西氿原水水質(zhì)監(jiān)測情況如圖3和圖4所示。

圖3　原水濁度、CODMn、NH3-N監(jiān)測Fig.3　Monitor of water temperature and pH

圖4　原水濁度、CODMn、NH3-N監(jiān)測Fig.4　Monitor of turbidity, CODMn and NH3-N

西氿原水溫度在7.5℃～12.2℃范圍，平均pH值為7.70。主要常規(guī)指標(biāo)情況分別為濁度：27.7～58.8 NTU；CODMn：4.93～6.73 mg/L；NH3-N：0.91～2.02 mg/L，試驗(yàn)期間水質(zhì)較穩(wěn)定。

2.2高錳酸鉀復(fù)合鹽預(yù)氧化-混凝處理效果

取原水進(jìn)行PPC和PAC聯(lián)合投加，混凝后測定各項(xiàng)指標(biāo)，結(jié)果如圖5～圖8所示。

圖5　PPC預(yù)氧化對色度、濁度影響Fig.5　Effect of PPC pre-oxidation on chroma and turbidity

圖6　PPC預(yù)氧化對CODMn去除影響Fig.6　Effect of PPC pre-oxidation on removal of CODMn

圖7　PPC預(yù)氧化對NH3-N影響Fig.7　Effect of PPC pre-oxidation on removal of NH3-N

圖8　PPC預(yù)氧化對UV254去除效果Fig.8　Effect of PPC pre-oxidation on removal of UV254

出水色度情況及濁度去除效果如圖5所示。隨著PPC投量增高，出水色度開始出現(xiàn)明顯提升，增大PAC投量可以減少出水濁度。當(dāng)PAC = 80 mg/L時，0～0.8 mg/L的PPC投加量不會影響出水色度，但當(dāng)PPC投加量達(dá)到1.0 mg/L后，出水色度大于10 CU，水質(zhì)受到明顯影響。

由濁度情況可知，未預(yù)氧化時，小投量PAC(10～20 mg/L)不能達(dá)到充分混凝效果，濁度平均去除率低于95%，沉淀出水濁度高于3.0 NTU。當(dāng)PAC投量高于40 mg/L后，未預(yù)氧化情況下濁度平均去除率達(dá)95%以上。濁度平均去除率最高可以達(dá)到97.5% (PAC = 80 mg/L)。PAC從10 mg/L增加至80 mg/L范圍內(nèi)，PPC預(yù)氧化能進(jìn)一步提升濁度去除率，但去除率提高效果并不嚴(yán)格隨PPC投加量增加而提高，這可能是因?yàn)樵谠囼?yàn)條件下，去除率已經(jīng)達(dá)到最大值，受到溫度和復(fù)雜水質(zhì)情況限制，無法進(jìn)一步提高。起伏不定的去除率值可能是試驗(yàn)值測定的波動。但當(dāng)PPC投量進(jìn)一步增大至1.5 mg/L時，濁度去除率略有下降，這可能是色度產(chǎn)生了測定干擾。小試試驗(yàn)表明，投加0.8 mg/L PPC可使得濁度平均去除率最高提升至98.9%(PAC= 40 mg/L)，出水濁度可穩(wěn)定降至2.0 NTU以下。PPC對懸浮物有絮凝作用，且氧化生成的二氧化錳催化作用能使更多有機(jī)物與PPC反應(yīng)[9]。

PPC預(yù)氧化對CODMn去除效果如圖6所示。未預(yù)氧化時CODMn去除率隨PAC投加量增加而提高，最高達(dá)30.7% (PAC = 80 mg/L)。PPC預(yù)氧化對CODMn去除有促進(jìn)作用。對小投量PAC情形(10～20 mg/L)，同批次試驗(yàn)中，CODMn去除率隨PPC投量增加總體上呈升高趨勢，可能是PAC投量較小，混凝不充分，PPC能充分發(fā)揮助凝作用所致。PAC投量達(dá)到40 mg/L后，同批次試驗(yàn)中PPC投加量從0增加到0.8 mg/L時，CODMn去除率有較明顯提高，如當(dāng)PPC= 0.8 mg/L，PAC= 60 mg/L時，CODMn平均去除率可達(dá)到32.2%，去除效果比直接混凝提高近6%。當(dāng)PPC投量達(dá)到0.8 mg/L后，CODMn去除率趨于稍穩(wěn)定狀態(tài)。整批次試驗(yàn)中CODMn平均去除率最高至34%左右(PPC = 1.5 mg/L，PAC = 80 mg/L)。PPC預(yù)氧化機(jī)制主要是高錳酸鉀氧化和生成的水和二氧化錳催化吸附的聯(lián)合作用。有研究表明，若水中有機(jī)物濃度較高，其吸附在膠體顆粒表面，能使膠體表面電荷密度增加，且阻礙了膠體顆粒間的結(jié)合，影響混凝效果[10]。王振紅等[11]試驗(yàn)表明，過高的高錳酸鉀投加使CODMn去除率有降低趨勢，結(jié)合上述理論認(rèn)為可能是高錳酸鉀將大分子有機(jī)物氧化成小分子，提高了有機(jī)物濃度，降低了CODMn去除效果。本試驗(yàn)中，CODMn去除率雖續(xù)增高但也有趨于穩(wěn)定態(tài)勢(不高于35%)，可能是氧化-吸附聯(lián)合作用仍略強(qiáng)于和有機(jī)物表面吸附作用。濁度去除率未有明顯降低也與1.5 mg/L PPC投加量仍然有促進(jìn)CODMn去除的效果相印證。

PPC預(yù)氧化對NH3-N去除效果如圖7所示。未預(yù)氧化時，提高PAC投加量能增大NH3-N去除率，但平均去除率最大僅有5.8% (PAC = 80 mg/L)。0.5 mg/LPPC投加量未能提高NH3-N去除率(同等條件下去平均除率甚至略有減小)。提高PPC投量后，NH3-N有所提升。當(dāng)PPC投加量為0.8 mg/L時，最高可提升NH3-N去除率至8.6% (PAC= 40 mg/L)，比同等情形下未預(yù)氧化情況提高約4%。PPC對NH3-N的去除主要通過氧化和吸附作用。PPC投量高于0.8 mg/L后，隨著PAC投量的不斷升高，NH3-N去除率呈略微下降趨勢。這可能是由于在PPC投量較高結(jié)合水質(zhì)變化情況下，PAC投加改變了溶液pH所致。李喜林等[12]發(fā)現(xiàn)，在中性和弱堿性(pH：7.1～8.2)條件下高錳酸鉀對氨氮去除效果較好，酸性或堿性條件均會影響NH3-N去除。本試驗(yàn)中當(dāng)PAC=60 mg/L時，pH值已降至7.0，影響了對NH3-N的去除效果。由于原水NH3-N濃度較高，經(jīng)PPC預(yù)氧化-混凝后出水NH3-N仍大于0.80 mg/L，處理效果并不理想。結(jié)合以上各項(xiàng)指標(biāo)情況，PAC投量在40～80 mg/L范圍時，PPC投量在0.8～1.0 mg/L，處理效果較好。

PPC預(yù)氧化對UV254去除效果如圖8所示。UV254可以反應(yīng)水體天然有機(jī)物(NOM)中的腐殖質(zhì)類大分子有機(jī)物含量，主要針對含C=C雙鍵和C=O雙鍵的芳香族化合物。不同組試驗(yàn)調(diào)價下，原水UV254在0.177cm-1以上，數(shù)值略有波動，但不影響試驗(yàn)進(jìn)行。在各PPC投加量條件下，提高PAC投量可提高對UV254去除率(10 mg/L：47.0%～50.0%提升至80 mg/L：55.9%～56.5%)。隨著投加量遞增，去除率提高趨勢漸緩(60 mg/L和80 mg/L對應(yīng)的去除率在56%左右)。PPC的加入可略微提升對UV254去除率，但未造成明顯影響。PPC=0.5 mg/L時，對去除率提升平均不到1%，至PPC=1.5 mg/L時，去除率也無顯著提升(47.0%～55.9%變?yōu)?0%～56.5%)。小試試驗(yàn)表明，PPC預(yù)氧化工藝對UV254去除率沒有顯著提升效果，可能是因?yàn)镻PC在此水質(zhì)條件下對芳香族化合物氧化作用不佳。

2.3PPC預(yù)氧化結(jié)合中試常規(guī)工藝處理效果

將PPC預(yù)氧化技術(shù)結(jié)合混凝-沉淀-砂濾中試處理工藝，測定出水各項(xiàng)指標(biāo)，結(jié)果如圖9～圖12所示?？紤]模擬水廠工藝情況及保證水中余鋁不超標(biāo)情形下，選取PAC=60 mg/L。由于PPC> 1.0 mg/L出水會產(chǎn)生明顯色度，故PPC投加量控制在0～1.0 mg/L。

圖9　PPC預(yù)氧化對中試出水色度、濁度影響Fig.9　Effect of PPC pre-oxidation on chroma and turbidity for pilot scale experiment

由圖9，無預(yù)氧化時，沉淀出水濁度去除率為54.9%～73.4%。經(jīng)PPC預(yù)氧化后出水濁度去除率升高。PPC投加量為0.2 mg/L時，沉淀出水濁度去除率達(dá)67.6%～88.2%，砂濾出水去除率達(dá)99.3%～99.6%，砂濾出水平均濁度降至0.20 NTU以下，相比未預(yù)氧化情況(平均出水濁度在0.52 NTU以上)，處理效果有較明顯提升。再提高PPC投加量后，濁度沒有進(jìn)一步降低，砂濾去除率均在99.2%以上。進(jìn)一步降低濁度仍需要后續(xù)深度處理工藝。這可能是由于冬季水溫較低(7.2℃～12.2℃)，混凝效果無法達(dá)到最佳所致。而低溫對混凝的影響主要是減慢布朗運(yùn)動，從而減少顆粒碰撞幾率和絮凝反應(yīng)速率。又由于水的黏度隨溫度降低而增大，從而增大了液體內(nèi)阻力，進(jìn)一步降低顆粒碰撞幾率，使得絮體相對松散[13, 14]。PPC投加量達(dá)到1.0 mg/L后，沉淀出水色度明顯升高，達(dá)到20 CU以上，砂濾出水濁度仍高達(dá)15 CU，影響水質(zhì)，濁度去除率略微降低，可能是色度導(dǎo)致的測定偏差。從濁度看，PPC=0.2～0.8 mg/L均可起到促進(jìn)效果。

圖10　PPC預(yù)氧化對中試去除CODMn影響Fig.10　Effect of PPC pre-oxidation on removal of CODMn for pilot scale experiment

從圖10中可看出，沉淀-砂濾出水CODMn總?cè)コ蔖PC投加量提升呈先增大后略減小的趨勢。當(dāng)PPC = 0.4 mg/L時，沉淀、砂濾平均去除率已分別達(dá)到32.0%和42.9%，相比無預(yù)氧化情況(20.0%和31.4%)有較大幅度提升。PPC對CODMn去除效果較小試試驗(yàn)更明顯，可能是由于中試體系PPC與原水接觸時間更長。砂濾出水CODMn最低可降至3.5 mg/L以下(PPC=0.4 mg/L和0.6 mg/L)。投加PPC雖然能較大幅度提升CODMn去除率，但未能使出水CODMn降至規(guī)范要求的低于3.0 mg/L。沉淀出水CODMn隨著PPC投量增加呈減小趨勢，砂濾出水CODMn自PPC = 0.4 mg/L之后趨于穩(wěn)定(3.48～3.53 mg/L)，分析可能是在1.0 mg/L投量內(nèi)，PPC無法進(jìn)一步去除CODMn。高錳酸鉀會與原水中還原性物質(zhì)(如天然有機(jī)物(NOM)、Fe(Ⅱ)和Mn(Ⅱ))反應(yīng)生成中間體MnO2(式(1))，MnO2會和NOM反應(yīng)，繼續(xù)降低水體CODMn(式(2))[15]。但MnO2反應(yīng)會受到Ca2+等影響[16]，西氿原水硬度較高(168～192 mg/L)，可能使得原水CODMn不再繼續(xù)隨PPC投量提高而降低。在冬季原水水質(zhì)條件下(CODMn<6.80 mg/L)，0.4 mg/L的PPC投量已可以將出水CODMn降至最低。

(1)

MnO2+NOM→Mn2++NOM’

(2)

圖11　PPC預(yù)氧化對中試去除NH3-N影響Fig.11　Effect of PPC pre-oxidation on removal of NH3-N for pilot scale experiment

由圖11，針對NH3-N去除效果，沉淀去除率起伏較大，未預(yù)氧化時去除率為5.27%，PPC = 0.2 mg/L去除率沒有明顯變化，但PPC=0.4 mg/L時去除率降至0.9%；之后隨PPC投加量增大，沉淀出水去除率也有波動。砂濾出水去除率在PPC=1.0 mg/L時達(dá)到最大值22.4%。NH3-N去除率隨PPC投加量增加的起伏可能是原水NH3-N濃度波動造成的。試驗(yàn)表明NH3-N濃度較大時(1.65 mg/L)和較小時(0.91 mg/L)，沉淀-砂濾工藝最多能去除的NH3-N濃度不超過0.15 mg/L。在PPC=0.4 mg/L時，原水NH3-N濃度較高，相對去除率降低；而當(dāng)PPC=1.0 mg/L時，原水NH3-N濃度有所降低，相對去除率升高。PPC=0.2～0.4 mg/L時，NH3-N去除率不能得到有效提升，與小試結(jié)果也相互印證。因此實(shí)際PPC對NH3-N去除效果提升并不明顯，砂濾出水NH3-N平均濃度仍高于0.80 mg/L，未能達(dá)到水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的低于0.50 mg/L。可能是因?yàn)槎舅疁仄?，限制了NH3-N進(jìn)一步去除。王欣[17]研究發(fā)現(xiàn)，高錳酸鉀預(yù)氧化對NH3-N去除率提升作用有限，去除率最高未超過20%。西氿水復(fù)雜的水質(zhì)體系也可能是造成NH3-N去除率不穩(wěn)定的原因。綜合濁度、CODMn和NH3-N三大水質(zhì)指標(biāo)，PAC = 60 mg/L中試條件下，較適宜的PPC投加量為0.4 mg/L。

圖12　PPC預(yù)氧化對中試去除UV254影響Fig.12　Effect of PPC pre-oxidation on removal of UV254 for pilot scale experiment

圖12顯示了PPC預(yù)氧化對中試UV254去除效果影響。未預(yù)氧化時，沉淀和砂濾對UV254去除率分別為49.7%和51.0%，隨著PPC投加量從0.2 mg/L提升至1.0 mg/L，去除率有一定波動。在PPC=0.4 mg/L時，去除率達(dá)到最大值54.8%(沉淀)和55.4%(砂濾)，但進(jìn)一步提升PPC投加量去除率又略有下降(PPC=1.0 mg/L對應(yīng)去除率分別為51.6%和52.2%)。因此認(rèn)為去除率的提高可能和水質(zhì)波動有關(guān)，而PPC對UV254去除效果在中試體現(xiàn)不明顯，這和小試的結(jié)論一致。

4　結(jié)　論

4.1PPC預(yù)氧化可在一定程度上提升各指標(biāo)去除率。混凝小試濁度去除率可達(dá)98%以上，CODMn去除率提升至34%，NH3-N去除率最高達(dá)8%以上，但出水NH3-N仍高于0.8 mg/L，且當(dāng)PPC投加量大于1.0 mg/L后，出水色度有明顯提升，水質(zhì)受到影響。小試試驗(yàn)表明PPC對UV254去除沒有顯著提升效果。

4.2PPC預(yù)氧化中試試驗(yàn)表明，濁度、CODMn去除率有明顯提升。砂濾出水濁度可穩(wěn)定在0.20 NTU以下，CODMn穩(wěn)定在3.5 mg/L以下。受水溫限制和水質(zhì)復(fù)雜體系影響，NH3-N去除率沒有明顯提高。UV254去除率略有波動，但受PPC投加影響不明顯。過高的PPC投加量(1.0 mg/L)會導(dǎo)致出水色度過高，且不能進(jìn)一步改善水質(zhì)。中試試驗(yàn)得出較適宜的PPC投加量為0.4mg/L。

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Treatment of Micro-polluted Source Water by Potassium Permanganate Composite Pre-oxidation Technology

XIAO Yu-liang1, GAO Nai-yun1,TAN Chao-qun1, XU Ya-qun2, DAI Qi2, ZONG Jing2

(1.PollutionControlandResourceReuseStateKeyLaboratory,TongjiUniversity,Shanghai200092,China;2.YixingWaterServiceGroupLimitedCompany,Yixing,Jiangsu214200,China)

Potassium permanganate Composite (PPC) pre-oxidation process was applied in bench and pilot scale experiments respectively on micro-polluted water source in winter of Yixing City. The influence of two pre-oxidation technologies on the removal efficiency of turbidity, chroma, potassium permanganate index (CODMn) and ammonia (NH3-N) concentration were investigated. The banch-scale coagulation-sedimentation experiment showed that when the polyaluminumchloride (PAC) dosage is within 10～80 mg/L, and PPC dosage is 0.8 mg/L PPC, the average removal efficiency of turbidity can reach 98.9%, and the removal efficiency of CODMn and ammonia (NH3-N) can reach 6% and 4% respectively. However, when the PPC dosage is more than 1.0 mg/L, the chroma of effluent increased significantly. The pilot-scale experiment showed that, a dosage of 0.4 mg/L PPC could keep the effluent turbidity under 0.20 NTU, and the removal efficiency of CODMn reached 42% after sand filtration, without markedly enhancing water chroma. Ammonia concentration could not be efficiently reduced by PPC pre-oxidation, which needed advanced treatment.

Micro-polluted water; potassium permanganate composite; pre-oxidation

2014-07-02

國家科技重大專項(xiàng)資助(2012ZX07403-001)；高等學(xué)校博士點(diǎn)基金(20120072110050)；國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51178321)。

肖雨亮(1990-)，男，江蘇太倉人，同濟(jì)大學(xué)市政工程專業(yè)2012級在讀碩士研究生。

通訊簡介：高乃云，gaonaiyun@sina.com。

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1001-3644(2015)01-0007-06