孫　潔，趙振華，2,吳　瓊,孫連保

(1.河海大學環(huán)境學院, 南京　210098；2.河海大學淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)教育部重點實驗室，南京　210098;3.晉中學院生物科學與技術學院, 山西 晉中　030619;4.水文水資源勘測分局,山西 晉中　030600)

· 試驗研究 ·

不同河道型態(tài)對水中PCBs殘留特征的影響研究

孫潔1，趙振華1，2,吳瓊3,孫連保4

(1.河海大學環(huán)境學院, 南京210098；2.河海大學淺水湖泊綜合治理與資源開發(fā)教育部重點實驗室，南京210098;3.晉中學院生物科學與技術學院, 山西 晉中030619;4.水文水資源勘測分局,山西 晉中030600)

以南京市溧水縣白馬鎮(zhèn)岔河流域為研究對象，測定了夏秋兩季(7月和9月)不同河道型態(tài)下各采樣點水體中14種PCBs同系物的殘留濃度。結果發(fā)現：①夏秋兩季水中∑PCBs濃度介于5.81～276.82ng/L，平均值為63.43ng/L。各采樣點夏季PCBs殘留濃度要明顯高于秋季，從組成上來看，三氯和四氯低氯代聯苯的質量分數遠高于五氯以上高氯代聯苯；②此研究得到各采樣點∑PCBs殘留濃度由高到低依次為：2#QD (153.71ng/L) > 1#QB1 (71.36ng/L) > 2#QX (59.02ng/L) > 1#QB2 (46.00ng/L) > 1#QN2 (40.26ng/L) > 1#QN1 (10.24ng/L);③冗余分析表明，河道型態(tài)及其所引起環(huán)境指標的改變，對水體中∑PCBs的殘留濃度存在著明顯影響。

多氯聯苯；河道型態(tài)；殘留特征；冗余分析

多氯聯苯(PCBs)是一種半揮發(fā)性有機化合物，1929年開始商業(yè)化生產，并廣泛應用于變壓器的絕緣油、導熱系統(tǒng)的熱載體以及油漆添加劑等[1]。由于PCBs具有生物毒性、持久性、生物蓄積性和遠距離遷移性等特征[2,3]，對其在不同環(huán)境介質中的研究引起了廣泛關注。對于進入到水生環(huán)境中的PCBs可附著于懸浮顆粒物上或被水生生物吸收并累積于體內，通過食物鏈可累積和放大約200～70,000倍，對其他生物和人類構成潛在威脅[4,5]。有研究顯示，暴露于PCBs會引起一系列的急性和慢性疾病，包括生殖障礙，免疫力下降，甚至導致癌癥[6]。

我國自1965年開始生產，1974年大多工廠停止生產，共生產近上萬噸。盡管PCBs已經停止生產多年，環(huán)境中仍有殘留。許多研究報道了PCBs在空氣、水體、土壤、沉積物及動物體內[7～10]的分布特征、殘留水平及風險評價。很少有對PCBs在不同河道型態(tài)下殘留特征的調查研究。本研究通過對白馬鎮(zhèn)灌區(qū)岔河流域夏秋兩季各采樣點水體中PCBs的殘留量進行了測定，分析討論了兩季節(jié)各采樣點PCBs的殘留水平和不同河道型態(tài)對PCBs殘留特征的影響，并將PCBs殘留量與各環(huán)境指標進行了冗余分析，以期為流域河道的污染控制和風險評價提供借鑒和參考依據。

1　材料與方法

1.1研究區(qū)域

岔河流域是一個典型的農業(yè)灌溉區(qū)，由小片的高地及稻田組成，位于南京市白馬鎮(zhèn)(31°34′N,119°10′E)，如圖1所示。該研究區(qū)域屬亞熱帶季風氣候，年平均氣溫15.4℃，年降水量為1087.4mm。流域內河道多為自然沖擊而成，斷面小，曲度大，主要承擔灌溉排水任務，為進行蓄水灌溉，沿途興建了大批的閘、壩等蓄水建筑物，這些構筑物均不利于污染物的轉移。岔河流域受到嚴重的污染，為改善水質已采取生態(tài)護岸等一些生態(tài)措施。沿該河道主要存在兩處污染源：(1)農業(yè)非點源污染。大量田間退水直接排入岔河上游河段；(2)點源污染。在1#QN2和2#QD 兩采樣點之間有來自村鎮(zhèn)的廢水排污口。

圖1　岔河流域及采樣斷面分布示意Fig.1　Distribution sketch of Chahe watershed and sampling sites

1.2采樣點布設與水樣采集

在2013年7月7日和9月28日沿岔河流域進行水樣的采集，分別代表夏秋兩個季節(jié)。7月份是水稻的分蘗階段，需進行大量施肥。另外，此期間會有大量降水，田間退水易于直接排入到河道，進而增大了河道污染負擔。然而，9月份屬水稻的黃熟期，此時期降水減少，而且無需施肥。沿河道設置有1號和2號兩座橋，且均設有溢流堰。根據不同的河道型態(tài)由北向南依次選取并設置1#QB1, 1#QB2, 1#QN1, 1#QN2，2#QD和2#QX共6個采樣點(如圖1和表2)。在每個采樣點水下約0.5m處分別采集3瓶水樣，并儲存在帶有聚四氟乙烯瓶塞的棕色玻璃瓶中，及時帶回實驗室于4 ℃保存。

1.3環(huán)境參數測定

溫度(T)，溶解氧(DO)，pH值，氧化還原電位(ORP)和電導率(COND)采用SX751型pH/ORP/電導率/溶解氧便攜式測量儀(上海三信儀表廠，中國上海)現場測定；水流速度使用 LSH10-1A型便攜式超聲波多普勒流量計(博億達儀表有限公司，中國廈門)現場測定；濁度(Tur)使用哈希2100P便攜式濁度儀(哈希公司，美國科羅拉多州拉夫蘭市)現場測定。另外，每個采樣點選取20 cm × 20 cm見方的區(qū)域，用抓斗采集用于水生植物生物量評估的樣品[11]。

1.4實驗材料

二氯甲烷、石油醚、甲醇、丙酮和正己烷均為AR級。分析純的無水硫酸鈉于馬弗爐中400℃脫水1h；色譜純硅膠于馬弗爐中450℃灼燒5h，加3%水失活后，干燥器中冷至室溫密封保存；本研究選擇的14種PCBs混標物購自德國Dr. Ehrenstorfer公司，按IUPAC命名分別為三氯聯苯(Tri-CBs)：PCB18，PCB28，PCB31；四氯聯苯(Tetra-CBs)：PCB44，PCB52；五氯聯苯(Penta-CBs)：PCB101，PCB118；六氯聯苯(Hexa-CBs)：PCB137，PCB149，PCB153；七氯聯苯(Hepta-CBs)：PCB170，PCB180；八氯聯苯(Octa-CBs)：PCB194；十氯聯苯(Deca-CBs)：PCB209。先以正己烷稀釋成混標母液，再以正己烷逐步稀釋成標準梯度工作液。

1.5水樣預處理

將1L水樣通過依次用10mL的石油醚、二氯甲烷、甲醇和15mL的高效液相色譜水活化后的固相萃取柱(上層銅粉，下層C18)，流速控制在5mL/min,富集完成后，用5mL的高效液相色譜水沖洗柱子，空抽30min。接著加入15mL的V(二氯甲烷)∶V(石油醚)=1∶1混合液，再加入15mL的V(二氯甲烷)∶V(石油醚)=2∶1的混合液，將洗脫液收集于50mL梨形瓶中，經旋轉蒸發(fā)儀50℃水浴濃縮至2mL左右，高純氮吹至1 mL。

1.6色譜分析

Trace Ultra Mainframe 230V氣相色譜儀，ECD檢測器，AS2000/AS/AI3000自動進樣器，DM-5色譜柱(30.0m×0.25mm×0.25μm)。色譜條件為：載氣N2,，流速1.5mL/min，2.0μL進樣。色譜柱升溫程序：初溫110℃保持2min，以8℃/min的升溫速率升至280℃，保持6min；進樣口溫度290℃；檢測器溫度為320℃。不分流進樣。

1.7質量保證與質量控制

為保證實驗數據的準確性和精確性，實驗過程中做了方法空白實驗，并用回收率指示物2,4,5,6-四氯間二甲苯(TMX)和PCB209監(jiān)測樣品的制備。水樣中指示物的回收率為78.6%～104.4%，方法的檢出限為0.10～3.13ng/L。對每批樣品加2個平行樣，對同一樣品進行6次重復測試。相對標準偏差(RSD，n=6)為2.1%～5.3%。樣品3次重復的標準誤差在0.14%～13.52%之間。PCBs標準溶液用正己烷分別稀釋定容至4個濃度，采用4點標準曲線外標法定量。

1.8數據分析

通過使用GraphPad Prism 5對水中PCBs的殘留水平和組成特征進行分析。運用CANOCO 4.5軟件包進行PCBs殘留量、環(huán)境指標與采樣點3者之間的冗余(RDA)分析，對PCBs殘留量和環(huán)境指標采用log10(x+1) 進行處理。確定影響PCBs殘留量的主要環(huán)境因子。

2　結果與分析

2.1理化指標的分析

夏秋兩季各采樣點的理化指標如表1所示。除濁度指標外，各采樣點處指標值夏季(7月)要高于秋季(9月)的數值。其中，對于溶解氧(DO)指標，可能由于夏秋兩季1#QN2采樣點處水流速度均為最慢，使DO最低值均出現在此處。沿河道由北向南，夏季時電導率(COND)數值逐漸減小，而秋季時所呈現的規(guī)律恰好相反。1#QB1采樣點在夏秋兩季濁度(Tur)指標值均最高，可能與岔河上游大量排入的田間退水有關。

表1　夏秋兩季水樣的理化指標

2.2水體中PCBs的殘留水平及組成特征

研究區(qū)域內夏秋季節(jié)各采樣點水中PCBs的殘留情況由圖2所示，水中的∑PCBs濃度介于5.81～276.82ng/L(平均值為63.43ng/L )，夏季∑PCBs濃度為5.81～276.82ng/L(平均值為108.73ng/L )，秋季為6.65～30.60ng/L(平均值為18.13ng/L)。各采樣點夏季∑PCBs殘留濃度明顯高于秋季?？梢?，水中∑PCBs殘留量與季節(jié)有密切關系，夏季的∑PCBs殘留量均值約為秋季6倍左右。主要是由于夏季(7月)是水稻的分蘗階段，大量施肥及降水，增大了河道污染負擔。兩季水中∑PCBs的質量濃度最高值均出現在2#QD采樣點，原因可能是2#QD采樣點前方有一廢水排污口，且處于2號橋溢流堰前端澭水處，從而造成了污染物濃度偏高。而秋季∑PCBs濃度的降低(最大質量濃度也僅有30.60ng/L)，可能是由于在水稻生育后期，化肥使用大大減少，水稻大量吸收土壤營養(yǎng)的同時，也間接促進了植物對PCBs的吸收與揮發(fā)有關[12]，從而導致遷移進入水體中的PCBs殘留降低。

圖2　各采樣點夏秋兩季水中PCBs分布Fig.2　Distribution characteristics of PCBs in water in July and September

按PCBs組成來看，水中三、四氯低氯代聯苯的質量分數(40.47%～96.39%，以PCB18、PCB44和PCB52為主)遠高于五氯以上高氯代聯苯質量分數(3.61%～59.53%，以PCB149、PCB170和PCB194為主)，三、四氯聯苯占總PCBs質量分數的比例平均達到74.65%。具體來看，除秋季1#QN1三氯質量分數大于四氯質量分數外，夏秋兩季其余采樣點中四氯聯苯占比例最高，其次是三氯和六氯，其他PCBs占比例很低。我國生產應用的PCBs以三氯聯苯(90%)和五氯聯苯(10%)為主[13]，但水中五氯聯苯質量分數均較低。推測可能是由于五氯聯苯在環(huán)境中容易降解脫氯所致[14]。

2.3不同河道型態(tài)對水中PCBs殘留特征的影響

不同的河道型態(tài)會對水中PCBs的殘留量有一定的影響。白馬鎮(zhèn)岔河流域不同類型的河道型態(tài)劃分如表2所示。

表2　岔河流域不同河道型態(tài)的劃分

注： a): 夏季; b)秋季。

岔河上段(1#QB1和1#QB2)，其中1#QB1為自然生態(tài)型河道。河道中種植有大量的漂浮植物和沉水植物[15,16]，可吸收降低水中PCBs的含量。又由于此處河道狹窄，水體流速較快，受污染后的水體可被稀釋而使水中PCBs的含量可進一步降低。然而，大量的農田非點源田間退水直接排入河道造成PCBs的殘留量仍然很高。除2#QD采樣點外，夏秋兩季1#QB1處PCBs的殘留量是其余采樣點中殘留量最高的(夏秋兩季平均值為71.36ng/L)。

隨水流到達1#QB2，此處屬自然生態(tài)湖泊型河道。由于1號橋設有溢流堰，再加上河道寬度的增大，使得水流速度大為減緩，大量附著在懸浮顆粒物上的PCBs易于沉到河道底部，導致水中PCBs的含量在1#QB2采樣點處降低(夏秋兩季平均值為46.00ng/L)。對黑海和新加坡海岸等的研究發(fā)現，水體中的污染物質會附著在水層間不同類型和尺寸的懸浮顆粒物上[17,18]。因此，溢流堰作用下流速的減緩大大降低了1#QB2處水中PCBs的含量。

岔河中段(1#QN1和1#QN2)，位于1號橋溢流堰之后，1#QN1采樣點處的水為上游河段的上覆水，此處河道變窄水流速度加快，使得PCBs濃度進一步降低。雖沒有研究證明流速加快能夠促進多氯聯苯含量的降低，但很多實驗發(fā)現，較快的風速和高溫均可加快PCBs的揮發(fā)[19,20]。以上原因使得PCBs在1#QN1采樣點處的濃度達到了最低值(夏秋兩季平均值為10.24ng/L)。

1#QN2為植生拋石湖泊型河道，河道邊茂盛的植被及大量水生植物的吸收作用，使得PCBs殘留量大大降低。另外，河道寬度增大，水流速度減緩都有助于附著在懸浮顆粒物上的PCBs沉降至河道底部，進一步降低水中PCBs的殘留量。然而，在1#QN2和2#QD 兩采樣點之間有一廢水排污口，壅水作用的影響導致1#QN2處水中PCBs的含量要高于1#QN1(夏秋兩季平均值為40.26ng/L)。

岔河下段(2#QD和2#QX)，均屬于直立式漿砌石河道類型，其中，2#QD采樣點上游有一廢水排污口，再加上2號橋溢流堰作用下流速的減緩，使得2#QD采樣點處水中PCBs殘留值達到最大(夏秋兩季平均值為153.71ng/L)。2#QX采樣點位于2號橋溢流堰之后，與1#QN1采樣點情況類似，河道寬度變小而流速增大，使得水中PCBs殘留量降低(夏秋兩季平均值為 59.02ng/L)。

總體上來看，各采樣點PCBs殘留量由高到低依次為：2#QD (153.71ng/L) > 1#QB1 (71.36ng/L) > 2#QX (59.02ng/L) > 1#QB2 (46.00ng/L) > 1#QN2 (40.26ng/L) > 1#QN1 (10.24ng/L)。對不同河道型態(tài)下各采樣點∑PCBs殘留特征研究可以初步推測，水流速度的增加和水生植物的吸收作用一定程度上可以降低水中PCBs的殘留量。

2.4不同河道型態(tài)下水體環(huán)境指標與PCBs殘留的相關性分析

對夏秋兩季水體中PCBs殘留濃度、環(huán)境指標和采樣點3者進行冗余分析，以各采樣點PCBs殘留濃度作為物種變量，環(huán)境指標作為環(huán)境變量，采樣點作為樣方。冗余分析(RDA)排序圖如圖3所示，“○”代表各采樣點，PCBs殘留濃度和環(huán)境指標分別以帶實心和空心箭頭的線段表示。箭頭的長短代表了其在整體上作用的大小。將環(huán)境變量射線延長，樣方垂直投影于射線上，沿著變量箭頭方向環(huán)境變量值增大。物種變量與環(huán)境變量箭頭夾角的余弦值代表了該物種與環(huán)境變量之間的相關性關系。物種變量向某一環(huán)境變量引垂線，此交點代表該物種對應特定環(huán)境變量的最適值[21, 22]。該冗余分析前兩個擬合變量軸可以解釋89.25%的總變量，表明此次排序結果能夠真實反映水體中PCBs殘留濃度、環(huán)境指標和采樣點3者之間的關系。

(*表示9月，其余為7月)圖3　夏秋兩季水體中PCBs殘留量、環(huán)境指標與采樣點3者之間的關系排序Fig.3　Ordination diagram of PCB residues,environmental indexes, and sampling sites

從圖3中箭頭的長短可以看出，夏秋兩季水體理化指標對對整體PCBs殘留和分布的影響顯著高于河寬、流速和生物量3個指標。其中，T指標的貢獻最大。受到各指標綜合作用的影響夏秋兩季采樣點分別分布于Ⅰ、Ⅳ和Ⅱ、Ⅲ象限中。

具體分析，三氯聯苯(Tri-CBs)與DO呈顯著的正相關關系，四氯聯苯(Tetra-CBs)與理化指標包括COND、T、ORP、pH呈顯著正相關關系。高氯代聯苯與理化指標大致呈負相關關系，而與流速呈正相關關系。就采樣點與環(huán)境變量的關系可以看出，受流速和DO影響，這兩項指標均較高的1#QB1和1#QB1*、1#QN1和1#QN1*、2#QD和2#QD*均對稱分布于這兩項指標附近。受河寬和生物量較高的影響，1#QB2和1#QB2*、1#QN2和1#QN2*基本位于這兩項指標箭頭附近。而2#QX采樣點沒有明顯的規(guī)律。以上分析可以發(fā)現，河道型態(tài)及其引起環(huán)境指標的改變，會對水體中PCBs的殘留濃度產生一定的影響。

該流域河道水中以三、四氯低氯代聯苯為主，可通過適當加快水流速度、增大水體溶氧等措施，達到降低水體PCBS的殘留濃度。

3　結　論

岔河流域夏秋兩季水中的∑PCBs濃度介于5.81～276.82ng/L，平均值為63.43ng/L。夏季∑PCBs殘留量均值(108.73g/L)約為秋季(18.13g/L)的六倍左右，且兩季節(jié)水體中∑PCBs濃度最高值均出現在2#QD采樣點處。從組成上來看，水體中三、四氯低氯代聯苯的質量分數要遠高于五氯以上的高氯代聯苯。對不同河道型態(tài)下各采樣點∑PCBs殘留特征研究可以初步推測，水流速度的增加和水生植物的吸收作用一定程度上可以降低水中PCBs的殘留量。所得到的各采樣點∑PCBs殘留濃度由高到低依次為：2#QD (153.71ng/L) > 1#QB1 (71.36ng/L) > 2#QX (59.02ng/L) > 1#QB2 (46.00ng/L) > 1#QN2 (40.26ng/L) > 1#QN1 (10.24ng/L)。通過冗余分析發(fā)現，河道型態(tài)及其引起環(huán)境指標的改變影響著水體中PCBs的殘留濃度。建議通過適當加快水流速度、增加水體溶氧量等措施以改善現狀。

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Residual Characteristics of Polychlorinated Biphenyls in Water Under Different Watercourse Patterns

SUN Jie1,ZHAO Zhen-hua1,2,WU Qiong3, SUN Lian-bao4

(1.CollegeofEnvironment，HohaiUniversity，Nanjing210098，China；2.KeyLaboratoryofIntegratedRegulation&ResourceDevelopmentonShallowLakesofMinistryofEducation，HohaiUniversity，Nanjing210098，China3.CollegeofBiology&Technology,JinzhongUniversity,Jinzhong,Shanxi030619,China;4.Hydrology&WaterResourceslnvestigationBureau,Jinzhong,Shanxi030600,China)

14 Polychlorinated Biphenyls (PCBs) congeners in water under different watercourse patterns had been determined in both summer and autumn (July and September) in Chahe River, Baima Town, Nanjing City, China. The results showed that: ①The total residual concentration of PCBs in summer and autumn ranged from 5.81 to 276.82 ng/L (average value 63.43 ng/L).The residual concentration of PCBs in summer was greatly higher than autumn for each sampling site. As to the profile of PCBs homologues, the concentration of tri-CBs and tetra-CBs was obviously higher than the concentration of penta-CBs to deca-CBs; ②The total residual PCBs appeared as the following: 1#QD (153.71 ng/L) > 1#QB1 (71.36 ng/L) > 2#QX (59.02 ng/L) > 1#QB2 (46.00 ng/L) > 1#QN2 (40.26 ng/L) > 1#QN1 (10.24 ng/L); ③Redundancy Analysis (RDA) indicated that watercourse patterns and the corresponding environmental index changes had a significant impact on PCBs residues in water.

PCBs; watercourse patterns; residual characteristics; RDA

2015-02-03

國家自然科學基金重點項目(41371307,41230640)；國家水體污染控制與治理科技重大專項(2009ZX07317-007)。

孫潔(1989-)，女，山西晉中人,2015年畢業(yè)于河海大學環(huán)境科學與工程專業(yè),碩士研究生，主要從事污染物遷移轉化及控制研究。

X522

A

1001-3644(2015)02-0007-07