尹希杰，孫治雷，徐勇航，李云海，邵長偉

(1. 國家海洋局 第三海洋研究所 海洋與海岸地質環(huán)境開放實驗室，福建 廈門361005；2.青島海洋地質研究所 國土資源部海洋油氣資源和環(huán)境地質重點實驗室，山東 青島266071；3. 山東省物化探勘查院，山東 濟南250013)

尹希杰1，孫治雷2，徐勇航1，李云海1，邵長偉3

(1. 國家海洋局 第三海洋研究所 海洋與海岸地質環(huán)境開放實驗室，福建 廈門361005；2.青島海洋地質研究所 國土資源部海洋油氣資源和環(huán)境地質重點實驗室，山東 青島266071；3. 山東省物化探勘查院，山東 濟南250013)

1 引言

河口海岸地區(qū)作為海陸的交匯地帶，有大量陸源有機物輸入，也具有高的初級生產力和沉積速率，因此其沉積物中有機質含量較高。這些有機質可以為不同的生物地球化學過程提供能量和電子供體，硫酸鹽還原過程就是其中之一[3，6—7，11]。據(jù)估計，河口海岸沉積物中約有一半的有機質是通過硫酸鹽還原反應的方式被礦化[6—7]。因此硫酸鹽還原是河口海岸帶沉積物中生物地球化學循環(huán)的主要組成部分，也是沉積物中硫元素生物地球化學循環(huán)的基礎[10，12]。

2 研究方法

2.1 樣品采集

圖1 采樣站位分布Fig.1 The locations of sampling sites in the Jiulong River Estuary

表1 兩個站位沉積環(huán)境參數(shù)

Tab.1 Characteristics of sampling localities

站位經緯度柱樣長/cm沉積物組成水深/m鹽度底層水溫度/℃溶解氧/mg·L-1A24°25′50 22″N，117°51′34 05″E50黏土、粉砂約2約4 0923 55 6B24°25′22 57″N，117°58′51 57″E88黏土、粉砂約4約23 322 86 9

2.2 孔隙水采集

2.3 沉積物中硫酸鹽還原速率(SRR)的測定

還原態(tài)無機硫的分離：沉積物中被還原的無機硫采用冷鉻還原-被動吸收法進行分離[4，7]。將離心后的沉積物樣品與20 mL N，N-二甲基甲酰胺(DMF)混合后，轉移到反應瓶中，將浸潤醋酸鋅溶液的玻璃纖維膜懸掛在反應瓶上部，用高純氮氣吹盡反應瓶中的氧氣，10 min之后加入20 mL 6 mol/dm3的 HCl和16 mL 1 mol/dm3的CrCl2溶液，總還原無機硫(TRIS，包括揮發(fā)性硫、黃鐵礦和元素S)以H2S的形式釋放出來，被吸附到玻璃纖維膜上。

取離心后的清液5 mL和吸附還原硫的玻璃纖維膜，分別加入5 mL閃爍液(Triton X-100)，用液相閃爍計數(shù)儀(LS-6500)測定其活度值。沉積物中各層位硫酸鹽還原速率(SRR)用下面公式計算[4—5，19]：

24/t×1.06，

(1)

孔隙水甲烷濃度測定：在20 mL頂空瓶中預先加入3 mL 1 mol/dm3氫氧化鈉溶液，用來抑制沉積物產甲烷菌的活動，然后放入3 mL沉積物，丁基橡膠塞密封，壓蓋旋緊，搖勻后低溫保存。用氣密針抽取2 mL頂空的氣體，將針筒拔出后緩慢推出1 mL的氣體樣品，之后迅速將剩余1 mL氣體注入色譜進樣閥中，并按下start鍵開始測定。色譜條件：檢測器，F(xiàn)ID，溫度300℃，進樣口溫度120℃，柱溫箱60℃，色譜柱為Porpark Q填充柱(2 m×3 mm，80/100目)；載氣，99.999%氮氣，流速30 mL/min。每個樣品重復測2次，測定誤差±3.0%。沉積物中甲烷濃度根據(jù)孔隙度換算為單位體積孔隙水中含甲烷摩爾數(shù)(μmol/dm3)。

2.5 沉積物孔隙度、總有機碳(TOC)和氧化還原電位測定

沉積物孔隙度測定：將3 mL原始沉積物樣品放置于稱量瓶內稱重，于105℃放置24 h，恒重后稱量，計算樣品前后質量差?？紫抖纫詥挝惑w積沉積物所含孔隙水的體積表示。

沉積物TOC測定：取一定量經冷凍干燥后的沉積物樣品，加入過量4 mol/dm3HCl，反應24 h。用去離子水洗酸3次，將樣品置于烘箱內60℃烘干，恒重后稱量樣品質量。稱取一定量磨勻的樣品，用元素分析儀(Vario EL III，德國制造)測定有機碳含量。每個樣品平行測定2次，測量誤差為±0.2%(n=5)，TOC含量以有機碳占樣品總干重百分數(shù)表示。

沉積物氧化還原電位測定：在分樣過程中用EXTECH RE300氧化還原電位計探頭直接插入沉積物中測其氧化電位值。

3 結果

3.1 沉積物中硫酸鹽還原速率分布

A站位位于河口中段紅樹林潮灘附近，硫酸鹽還原速率從表層隨深度增加先增大后減小(見圖2)，其值由表層的54 nmol/(cm3·d)逐漸增大到19 cm深度的2 345 nmol/(cm3·d)；隨后硫酸鹽還原速率逐漸降低，55 cm深度降為121 nmol/(cm3·d)。B站位于河口下端海相區(qū)，其沉積物中硫酸鹽還原速率的最大值比A站位明顯偏低，在垂直剖面上的分布也有顯著的差異(見圖2)。B站位硫酸鹽還原速率在10 cm和78 cm深度附近出現(xiàn)兩個峰值，其值分別為843 nmol/(cm3·d)和987 nmol/(cm3·d)。對兩個站位測得的各層位沉積物中硫酸鹽還原速率進行積分，估算得A和B站位沉積物中硫酸鹽還原通量(以硫計)分別為527.9 mmol/(m2·d)和 357.1 mmol/(m2·d)。

圖2 A站位(?)和B站位(○)沉積物中硫酸鹽還原速率垂直分布Fig.2 Vertical profiles of sulfate reduction rates in sediments at A(?) and B(○) cores

3.2 孔隙水中硫酸鹽和甲烷濃度分布

3.3 沉積物氧化還原電位和總有機碳含量

硫酸鹽還原過程是在硫酸鹽還原菌為媒介的作用下進行的，而硫酸鹽還原菌屬于嚴格的厭氧細菌，因此沉積物中氧化還原電位變化對硫酸鹽還原菌活性有重要的影響，從而間接影響沉積物中硫酸鹽還原速率。圖4顯示，A站位表層沉積物(0～3 cm深度)的氧化還原電位為-87 mV，隨深度增加快速降低，在10 cm深度減小到-289 mV，之后隨深度增加沒有明顯的變化趨勢。B站位表層沉積物的氧化還原電位值為-12 mV，隨深度增加急劇減小，在28 cm深度附近減小到-245 mV，之后隨深度增加緩慢減小，至沉積物底部減小至-296 mV。兩個站位沉積物的氧化還原電位表明沉積物為厭氧的還原環(huán)境。圖4顯示A站位TOC含量的變化范圍1.51%～1.98%，平均值為1.75%；B站位TOC含量的變化范圍1.19%～1.61%，平均值為1.36%。

4 討論

4.1 九龍江河口硫酸鹽還原帶空間分布及環(huán)境控制因素

圖3 A站位(?)和B站位(○)孔隙水中甲烷和濃度垂直分布Fig.3 Vertical profiles of sulfate and methane concentration in pore water at A(?)and B(○) cores

圖4 A站位(?)和B站位(○)沉積物中TOC和氧化還原電位垂直分布Fig.4 Vertical profiles of TOC and Eh in sediments of A (?)and B(○) cores

4.1 九龍江河口硫酸鹽還原速率及環(huán)境控制因素

(2)

(3)

因此在A站位從沉積物表層至20 cm深度存在高的硫酸鹽還原速率，20 cm深度以下，隨著孔隙水中硫酸鹽濃度快速的減小，硫酸鹽還原速率隨著深度的增加也呈現(xiàn)減小的趨勢。

表2 世界不同地區(qū)沉積物硫酸鹽還原速率最大值

B站位沉積物的上部(約20 mm)和下部(約78 mm)分別存在較高的硫酸鹽還原速率，但其峰值均低于A站位的最大值。這兩個高的硫酸鹽還原速率是由不同的硫酸鹽還原路徑所導致[33—35]，上部硫酸鹽還原作用主要由氧化降解沉積物活性有機質而產生；隨著深度增加，硫酸鹽濃度逐漸降低，沉積物中剩余的部分難降解的有機質經發(fā)酵產生甲烷[36]，B站位在60 cm深度以下孔隙水中甲烷濃度表現(xiàn)出隨著深度而逐漸增加的趨勢，生成的甲烷在向上層擴散的過程中，在78cm深度附近發(fā)生硫酸鹽還原與甲烷厭氧氧化的耦合作用，化學計量式可以表示如下[35—36]：

(4)

在該層位硫酸鹽還原和甲烷厭氧氧化同時進行，導致硫酸鹽還原速率的第二個極大值[987 nmol/(cm3·d)]的出現(xiàn)。對B站位沉積物中活性古菌的群落組成進行研究，發(fā)現(xiàn)該層位以甲烷厭氧氧化菌 ANME-2a 為主，進一步驗證了該層位甲烷厭氧氧化和硫酸鹽還原耦合的存在[37]。沉積物中的有機質都是經由水體沉降礦化之后而逐漸被埋藏，B站位水深明顯大于A站位，水體中活性有機質被埋藏之前在水柱沉降過程中被大量氧化而消耗[38]，最后進入沉積物厭氧帶中的有機質主要以難降解長鏈化合物為主[39]，因此B站位沉積物中有機質埋藏的通量和有機質活性都比A站位降低[24]，因此沉積物中沒有足夠活性有機質為硫酸鹽還原提供的電子供體，硫酸鹽還原菌的活性受到抑制，導致該站位沉積物上部硫酸鹽還原速率相對A站位偏低，對一些海洋和湖沉積物研究結果也表明硫酸鹽還原速率主要受到新沉降的有機質通量及活性所控制[10—12，28，33，40—41]。其次A站位表層沉積物溫度(23.5℃)高于B站位(22.8℃)，已有的研究顯示在溫度低于36℃時，沉積物中硫酸鹽還原速率與溫度存在正相關性[12，16，28，42]。因此A站位和B站位沉積物中硫酸鹽還原反應速率的差異，反映了該地區(qū)沉積物中硫酸鹽還原的速率受到有機質埋藏的通量和活性以及沉積物溫度的綜合影響。

4.3 九龍江河口硫酸鹽還原對有機質礦化通量的估算

國內外對河口海岸沉積物有機質礦化路徑進行了大量的研究[47—49]，其中對硫酸鹽還原研究最為廣泛和深入，其原因是硫酸鹽還原一直被認為是河口海岸地區(qū)有機質厭氧礦化最主要的方式[3，6—7，10，39]。大量研究發(fā)現(xiàn)河口海岸地區(qū)通過硫酸鹽還原礦化的有機質量占到有機質礦化總量的(62±17)%[3，6，50]。如在缺氧的黑海、智利陸架和納米比亞近海上升流區(qū)，沉積物乃至深部水柱中的有機質幾乎都是由硫酸鹽還原的方式礦化[51—53]。本研究分別對A和B兩個站位各層位硫酸鹽還原速率進行積分計算，得到兩個站位硫酸鹽還原通量(以硫計)分別為 527.9 mmol/(m2·d)和 357.1 mmol/(m2·d)。沉積物中硫酸鹽還原主要通過有機質礦化和甲烷厭氧氧化兩種方式進行，反應關系式如下：

(2)

(4)

CH3COOH→CH4+CO2.

(5)

表3 世界不同地區(qū)沉積物中硫酸鹽還原通量

續(xù)表3

5 結論

(1)九龍江河口沉積物中硫酸鹽還原帶深度，隨著上覆水鹽度的增加而逐漸增大，表明該地區(qū)硫酸鹽還原深度分布主要受到上覆水體硫酸鹽濃度控制。近岸紅樹林地區(qū)沉積物中硫酸鹽還原速率最大值明顯高于河口下端海相區(qū)，表明硫酸鹽還原速率主要受到沉積物中有機質濃度和活性以及溫度等環(huán)境因素的影響。

(2)通過對兩個站位硫酸鹽還原帶中不同層位硫酸鹽還原速率積分計算，表明九龍江河口沉積物中存在較高的硫酸鹽還原通量，硫酸鹽還原作用在九龍江河口沉積物有機質礦化中具有重要的作用。

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Measurement of sulfate reduction rate in coastal sediments of Jiulong River Estuary with a radiotracer technique

Yin Xijie1，Sun Zhilei2，Xu Yonghang1，Li Yunhai1，Shao Changwei3

(1.OpenLaboratoryofOcean&CoastEnvironmenttalGeology，ThirdInstituteofOceanographyStateOceanicAdministration，Xiamen361005，China; 2.KeyLaboratoryofMinistryofLandandResourcesforMarineOilGasResourcesandEnvironmentalGeology，QingdaoInstituteofMarineGeology，Qingdao266071，China; 3.ShandongGeophysicalandGeochemicalExplorationInstitute，Jinan250013，China)

sulfate reduction rate; sulfate; anaerobic methane oxidation; Jiulong River Estuary

10.3969/j.issn.0253-4193.2015.04.008

2014-03-31；

2014-09-23。

國家青年基金(41006072，41276059)；福建省青年基金項目(2010J05095)。

尹希杰(1977—)，男，山東省濰坊市人，副研究員，主要研究方向為海洋生物地球化學。E-mail：yinxijie2003@163.com

P736.41

A

0253-4193(2015)04-0083-11

Yin Xijie，Sun Zhilei，Xu Yonghang，et al. Measurement of sulfate reduction rate in coastal sediments of Jiulong River Estuary with a radiotracer technique[J]. Haiyang Xuebao，2015，37(2)：83—93，doi：10.3969/j.issn.0253-4193.2015.04.008