顏永何, 鄒艷榮, 屈振亞, 蔡玉蘭, 魏志福, 彭平安

?

東營凹陷沙四段烴源巖留-排烴量的實驗研究

顏永何1,2, 鄒艷榮2*, 屈振亞2,3, 蔡玉蘭2, 魏志福4, 彭平安2

(1.中國石油 新疆油田公司, 新疆 克拉瑪依?834000; 2. 中國科學院 廣州地球化學研究所 有機地球化學國家重點實驗室, 廣東 廣州?510640; 3. 中國科學院大學, 北京?100049; 4. 中國科學院 地質與地球物理研究所 蘭州油氣資源研究中心, 甘肅 蘭州?730020)

東營凹陷沙四段是渤海灣盆地優(yōu)質烴源巖層, 具有豐富的油氣資源。選取沙四段烴源巖, 運用H-max圖, 進行了演化趨勢分析。采用溶脹實驗對烴源巖的留烴能力進行模擬研究, 結合該地區(qū)的生烴特征和生烴過程, 對沙四段留-排烴史進行了恢復。部分樣品是由同一生烴母質演化而來的, 而且隨著成熟度不斷增加, 可以視為一自然演化剖面。留烴量模擬顯示, 隨著成熟度的增加, 溶脹比下降, 留烴量隨之降低, 其中未成熟樣品留烴能力最強。液態(tài)烴中各組分的留烴量也不同, 飽和烴留烴量最低, 最容易從烴源巖中排出, 而NSOs留烴量最大。將留烴史與盆地生烴史結合, 得到東營凹陷沙四段的整個留-排烴過程。建立了自然演化系列樣品留烴量的實驗與評價方法。

溶脹; 留烴量; 排烴史; 東營凹陷

0?引?言

有效烴源巖是在地質過程中既有油氣生成又有油氣排出, 且所排出的烴類足以形成商業(yè)性油氣藏的巖石[1]。它在某種程度上控制了盆地內油氣藏的分布[2]。應油氣勘探的需要, 對烴源巖的研究不斷深入, 但是對烴源巖的排烴作用研究以及是否能形成有效烴源巖, 一直是石油地質中未能得到很好解決的問題[2–4]。由于排烴作用的重要性, 石油地質學家使用半開放體系的熱壓模擬實驗[5–6]對殘留烴和排出原油的差異進行了研究。但是目前, 更多地球化學家傾向于認為熱壓模擬是一種生烴模擬, 而非排烴模擬實驗; 而且模擬過程需要高溫, 由于產物的熱分餾, 無法直接應用到實際的地質條件下。烴源巖的排烴主要由生烴母質的性質(有機質類型、豐度及其成熟度)決定, 當然源巖內排烴的臨界含油飽和度、有效的運移通道、烴源巖內壓力的分布及微裂縫的發(fā)育情況等也影響著烴源巖的排烴效率[2]。目前Pepper.[7]的方法被廣泛用于模擬留烴量計算, 其將不同類型源巖對石油的留存能力作為常數(shù), 不足之處是, 沒有考慮源巖成熟度的影響以及不同組分在源巖中滯留能力的差異。近年來, 一些研究者通過借用高分子物理中“溶脹理論”來研究烴源巖的排烴作用[4,8–10], 該方法不僅能在較低的溫度下(30~150 ℃)進行[4], 還可以研究留烴能力、排烴量, 并探討由此造成的油氣組分差異。

東營凹陷第三系發(fā)育了多套生儲蓋組合, 具備良好的成藏條件, 特別是下第三系發(fā)育了巨厚的沙四段上部和沙三段生油巖系, 具有豐富的油氣資源。盡管國內學者已經(jīng)在此做過很多的地球化學研究工作[11–16], 其中魏志福等[14–15]選取東營凹陷兩口井的烴源巖樣品進行黃金管封閉體系下熱解, 并對熱解后殘渣進行了排烴模擬研究, 但是采用自然演化剖面的樣品進行留-排烴模擬實驗未見報道。本研究擬選取東營凹陷沙四段干酪根樣品, 根據(jù)Banerjee.的方法[17], 尋找具有相近有機質組成、不同成熟度的樣品, 進行溶脹模擬, 研究溶脹能力隨著成熟度的變化趨勢, 并進行留烴量計算, 結合地質背景探討東營凹陷的留烴-排烴過程, 建立較完整的自然演化系列樣品的留烴實驗與評價方法。

1?樣品和實驗

1.1?樣?品

樣品采自渤海灣盆地東營凹陷優(yōu)質烴源巖層——沙四段, 表1列出了其基本的地球化學參數(shù), 其中, 樣品Es4-1的o為實測值, 其余樣品的o根據(jù)侯讀杰等[18]的研究資料確定。從表1可見, 樣品TOC含量較高; 成熟度范圍覆蓋寬, 從未成熟到剛進入生烴門限直至高成熟階段, 能很好地表征烴源巖整個生烴過程中的留烴量變化。

1.2?溶?劑

由于干酪根具有類似于高聚物分子的結構, 所以借用高分子物理中溶脹的概念, 描述交聯(lián)聚合物在溶劑中不溶解而溶脹的現(xiàn)象[19]。一般用膨脹后的體積與膨脹前的體積比表示, 稱為溶脹比(v)。按照Hildebrand理論, 溶脹比只與熔劑的溶解度參數(shù)()有關。根據(jù)Ritter.[9–10]的研究, 干酪根的溶解度參數(shù)為9.5~10 (cal/cm3)0.5, 相當于19.4~20.5 (J/cm3)0.5。按照相似相溶原理, 溶解度參數(shù)在此范圍內的溶劑對干酪根具有最大的溶脹能力。故本研究選擇5種溶劑(表2), 這些溶劑的溶解度參數(shù)從14.90 (J/cm3)0.5到25.99 (J/cm3)0.5, 覆蓋了原油族組分的溶解度參數(shù)的范圍, 能很好地觀測干酪根在各種溶劑中的溶脹比。

表1?東營凹陷沙四段樣品基本地球化學參數(shù)

表2?實驗中選取溶劑的溶解度參數(shù)

在運用“聚合物溶液理論”、溶脹實驗進行油氣排烴研究時, 將油氣分為7個不同的組分[9–10], 分別為干氣(CH4)、濕氣(C2~5)、低碳數(shù)飽和烴(C6~14)、低碳數(shù)芳香烴(C6~14)、高碳數(shù)飽和烴(C15+)、高碳數(shù)芳香烴(C15+)、非烴+瀝青質, 每個組分具有不同的溶解度參數(shù), 代表不同組分在干酪根中不同的溶解能力。同時具有不同溶解度參數(shù)的油氣組分, 使干酪根溶脹的程度不同。原油族組分的溶解度參數(shù)(表3)從13.91 (J/cm3)0.5到18.42 (J/cm3)0.5, 主要根據(jù)Ritter的資料[9–10]。然而, Ritter的原文中[9–10], 或者將高碳數(shù)芳香烴與非烴+瀝青質的溶解度參數(shù)取相同值, 甚至非烴+瀝青質的溶解度參數(shù)與高碳數(shù)飽和烴的溶解度參數(shù)取相同值, 明顯有誤。表3對族組分的溶解度參數(shù)進行了重新厘定。

表3?原油中常見族組分的溶解度參數(shù)

1.3?實驗方法

根據(jù)Ertas.的研究, 干酪根在30~150 ℃下的溶脹比僅有細微的差別[3], 所以本實驗選擇在30 ℃下進行。目前, 溶脹實驗多采用質量離心法[4,14]。具體方法是, 取一定質量的干酪根(1)加入到玻璃管中, 兩端用能透過溶劑的石英棉塞住, 防止干酪根粉末泄露。在30 ℃下, 含干酪根的玻璃管放置于密封容器中, 加入溶劑, 浸泡24 h; 而后, 以3000 r/min離心10 min將溶劑分離到離心管中。稱量吸附溶劑以后干酪根質量2, 以獲得干酪根對溶劑的吸附量。干酪根的溶脹比(v)和1、2之間可以根據(jù)以下公式計算:

2?實驗結果與討論

2.1?沙四段樣品同源性分析

隨著成熟度的增高, 不同類型的干酪根具有不同的演化路徑, 尤其在基于熱解的H-max圖上具有明顯的特征[17]。Banerjee.的研究表明, 同一來源的干酪根隨著成熟度的增高, 其H-max演化趨勢符合方程:

、、是與干酪根本身特性有關的常數(shù);H為氫指數(shù)(mg/g);max為熱解時最大產率對應的溫度(℃)。

樣品的基本地球化學性質顯示(表1), 樣品的TOC含量介于0.80%~5.99%之間。根據(jù)熱解資料進行H-max有機質分類(圖1), 可以看出, 除少數(shù)樣品外, 均為Ⅱ型有機質或是靠近Ⅱ型有機質的分區(qū)范圍。max從424~454 ℃, 覆蓋“油窗”范圍, 能很好地代表烴源巖的整個成熟演化與生油過程, 使得烴源巖在整個生油過程中的留-排烴能力研究成為可能。

圖1?沙四段干酪根分類

研究過程中, 收集了沙四段其他4口井的熱解數(shù)據(jù)(表4), 結果顯示, 沙四段烴源巖主要以黑色泥巖、黑色碳質泥巖為主, 少量為灰色泥巖, 泥巖的有機碳含量主要為1.31%~5.27%, 為較好—好的烴源巖。烴源巖主要以Ⅱ型為主, 其次為Ⅲ型, 少量以Ⅰ型, 說明沙四段有機質母質以浮游植物為主, 少部分為偏浮游植物和高等植物的混合, 顯示出具有多種有機質的特征。

表4?沙四段Rock-Eval熱解數(shù)據(jù)

考慮到沙四段母質具有多種有機質的特征, 為了保證溶脹實驗樣品的同源性, 將收集的沙四段4口井資料和采集的8個樣品數(shù)據(jù)進行混合, 根據(jù)Banerjee.的方程[17]確定其同源性。

具體方法是利用Banerjee.提出的方程(2), 運用Matlab對數(shù)據(jù)點進行最優(yōu)化數(shù)據(jù)擬合, 擬合曲線如圖2所示, 從擬合的曲線可以看出, 所采集的8個沙四段樣品大部分是具有同一來源的, 其中5個樣品(Es4-1、Es4-2、Es4-6、Es4-7和Es4-8)最為靠近擬合曲線, 可以認為其由同一母質演化而形成, 視為一自然演化系列的樣品。將這一自然演化剖面中5個樣品的演化路徑與Banerjee.中所展示的典型Ⅱ型干酪根演化路徑對比(圖3), 發(fā)現(xiàn)這些樣品具有很好的一致性, 進一步說明其具有相近的母質來源。

2.2?留烴潛力的變化規(guī)律

烴源巖的排烴過程是一個復雜的地質過程, 是烴源巖經(jīng)歷各種地質因素綜合作用的結果, 有機質類型、豐度決定了烴源巖的生烴潛力, 而有機質的成熟度反映了有機質演化程度, 因此有機質類型、豐度及其成熟度是烴源巖能否排烴的內因, 對烴源巖排烴起了決定作用[2]。本研究中選取沙四段自然演化序列樣品進行排烴模擬, 其中重點考察成熟度對同一烴源巖的留-排烴作用。

在高等教育國際化日益普及的背景下，學生用英語進行專業(yè)學習的需求日益增長。動物學科英語作為專門用途英語發(fā)展中必不可少的一環(huán)，在國內研究仍有長足發(fā)展空間。同時，隨著加快改革生態(tài)文明體制，生態(tài)環(huán)境保護愈發(fā)重要，動物學的深入發(fā)展已被提上日程，動物學科專門用途英語建設的重要性也隨之顯現(xiàn)。

圖2?沙四段同源性確定

圖3?自然演化剖面樣品與典型Ⅱ型干酪根演化趨勢對比

使用溶解度參數(shù)不同的5種溶劑, 對沙四段自然演化剖面的5個樣品進行了溶脹實驗, 其中Es4-8樣品max達到了454 ℃,o=1.28%。根據(jù)張馨等的研究[4], 溶脹比(v)在o>1.25%以后具有升高的趨勢。由于在高成熟階段的烴源巖主要以生氣為主, 且東營凹陷有效烴源巖o<1.25%[20], 所以高成熟階段烴源巖, 模擬地質條件下液態(tài)烴的留烴能力, 實際勘探意義不大。故對其中低成熟烴源巖進行了溶脹實驗研究(圖4)。

從圖4中可以看出, 隨著max的增大(成熟度的增加), 干酪根樣品的溶脹比隨之降低。以乙酸為例, 隨著max由424 ℃升高到445 ℃, 溶脹比由1.49降低到1.35。根據(jù)Ritter[9–10]的研究, 同一樣品在不同溶解度參數(shù)的溶劑中的溶脹比符合正態(tài)分布, 故將干酪根在5種溶劑中的溶脹比進行正態(tài)分布擬合, 根據(jù)相似相溶原理, 獲得了4個樣品的溶解度參數(shù), 都在21 (J/cm3)0.5附近(圖5), 這與Ritter的結論[9–10]一致。圖5可以看出, 隨著干酪根成熟度的不同, 溶脹比具有顯著的變化。對同一種溶劑而言, 溶脹比隨著成熟度的增加而減小。也就是說, 低成熟度樣品具有更高的留烴能力。

圖4?干酪根在不同溶劑中的溶脹比

圖5?沙四段樣品溶脹比與溶解度參數(shù)的關系

2.3?留-排烴量分析

烴源巖的排烴作用是一個很復雜的地質問題, 它受多種地質因素的影響及控制, 如有機質類型及含量、熱演化程度、烴源巖巖性結構、厚度以及烴源巖內孔隙流體壓力的分布、孔隙結構及微裂縫的發(fā)育等, 但作為烴源巖物質基礎的有機質類型、成熟度是控制烴源巖排烴的主要因素[2]。

為了預測干酪根在生烴過程中的留烴能力, 模擬烴類在干酪根中的保留能力, 將生成的石油分為3個組分, 即高碳數(shù)飽和烴(C15+)、高碳數(shù)芳香烴(C15+)和NSOs(非烴+瀝青質), 每個組分具有不同的溶解度參數(shù)(表3)。留烴量計算采用文獻[14,15]的方法, 使用“加權平均法”計算留烴量, 有效地避免了Ritter方法[9–10]過高地估計各個組分留烴量的問題。熱解生烴產率[14]及生成烴類各組分含量見表5。

表5?東營凹陷沙四段生烴量

總溶解度參數(shù)通過對各個組分的溶解度參數(shù)加權平均而得到:

= ∑W(=,,) (3)

W、W和W分別是飽和烴、芳香烴和NSOs在總生產率(表5)中的百分含量;、和分別代表高碳數(shù)飽和烴(C15+)、高碳數(shù)芳香烴(C15+)和NSOs(非烴+瀝青質)的溶解度參數(shù)(表3)。然后將計算得出的溶解度參數(shù)通過內插法到圖5中獲得溶脹比, 而干酪根總留烴量和溶脹比之間可以根據(jù)下式互相換算:

是保留在單位干酪根中的留烴量(g/g);v是溶脹比;1是保留在干酪根中烴類平均密度(g/cm3);2是干酪根的密度(g/cm3)。

同時生成液態(tài)烴的各個組分的留烴量同樣也是通過加權平均的方法計算而得到:

Y=/∑(,=,,) (5)

Y是組分在干酪根中的留烴量;是總的留烴量;、和分別代表高碳數(shù)飽和烴(C15+)、高碳數(shù)芳香烴(C15+)和NSOs(非烴+瀝青質)的溶解度參數(shù)。至此, 總烴及各個組分在干酪根中的留烴量可以計算出來。

自然演化樣品隨著成熟度的增加, 溶脹比減小, 留烴量減小, 對液態(tài)烴各個組分的留烴量也不同。其中NSOs的留烴量最大, 其次是芳香烴, 飽和烴的留烴量最小(圖6)。意味著NSOs(非烴+瀝青質)在干酪根中最難排出, 飽和烴最易排出。結合東營凹陷沙四段生烴量(表4)和留烴量(圖6)可計算出不同成熟度樣品的排烴量:o=0.29%時, 烴源巖還未進入生烴門限, 排烴量為0;o=0.49%時, 盆地剛剛進入生烴門限附近, 生烴量為41.5 mg/g, 而留烴量在低成熟度的時候是最大的, 由于生烴量小于留烴量, 故生成的液態(tài)烴全部保留在烴源巖中; 隨o增大, 生烴量增加, 而留烴量減小, 當生烴量等于留烴量的時候開始進入排烴門限, 烴源巖開始排出液態(tài)烴; 隨著成熟度的繼續(xù)增大, 生烴量大于留烴量, 排烴量增大, 排烴效率增加。同時在排烴過程中, 液態(tài)烴的各組分變化也不同。生成的液態(tài)烴以飽和烴為主, 而飽和烴的留烴量卻是最小的, 說明生成的飽和烴中大部分都排出了。o=0.89%時, 生成的液態(tài)烴含量中飽和烴含量最大(201.9 mg/g), NSOs次之(95.3 mg/g),最小的是芳香烴(55.6 mg/g), 而留烴量中NSOs含量最大(45.97 mg/g), 芳香烴次之(40.86 mg/g), 最小的是飽和烴(34.73 mg/g)。從中可以看出生成的飽和烴排出了83%, 而NSOs排出了52%。飽和烴的排烴效率大于NSOs。

圖6?東營凹陷自然演化剖面樣品留烴量

將自然演化系列樣品溶脹結果與東營凹陷牛莊洼陷[14]的生烴史結合, 確定沙四段開始排烴的Easyo%為0.72%左右(圖7); 結合其熱史、埋藏史[14], 確實排烴門限時間為11.8 Ma, 深度為2605 m左右。這與姜福杰等確定的東營凹陷沙四段排烴門限深度接近[13]。根據(jù)Wei.[14]的熱解樣品溶脹結果(圖7a), 開始排烴時o約為0.6%, 將其與自然演化系列樣品開始排烴的o相比, 排烴的時間略有提前(圖7b)。同時, 自然演化剖面的樣品各個組分的留烴量相對較大, 特別是未成熟-低成熟階段。而在高成熟階段, 自然演化剖面樣品與熱解樣品的留烴量差距減小。這可能與樣品的有機質來源有關系, 熱解樣品具有相同的有機質組成與來源, 而自然演化樣品, 盡管都在相近的演化路徑附近, 其有機質的組成與來源上可能有些許差異。

圖7?熱解實驗(a)和自然演化剖面樣品(b)的生烴-留烴史(據(jù)Wei et al.[14]修改)

3?結?論

(1) 通過熱解分析了東營凹陷沙四段樣品, 樣品的TOC含量介于0.80%~5.99%之間, 烴源巖評價都是在中等以上, 根據(jù)H-max演化規(guī)律尋求源于同一母質演化路徑; 運用同一母質來源的樣品通過溶脹實驗, 進行留烴量模擬。

(2) 留烴模擬實驗發(fā)現(xiàn), 隨著沙四段成熟度的增加, 溶脹比下降, 留烴能力下降, 結合盆地的生烴史計算顯示, 液態(tài)烴各個組分的留烴能力并不相同, 非烴+瀝青質留烴量最大、最不易排出; 飽和烴留烴量最小、易于排出;

(3) 通過對自然演化剖面樣品的溶脹模擬留烴量研究, 并結合盆地的生烴過程, 建立了較為完整的自然演化樣品的留-排烴實驗與研究方法, 可為其他盆地的排烴研究以及頁巖油可動資源量評價提供借鑒。

本研究得到國家重點基礎研究發(fā)展計劃項目(2014CB239101)、國家自然科學基金(41173054)以及中國科學院廣州地球化學研究所135項目(Y234021001)的部分資助, 在此表示感謝！

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Experimental study on hydrocarbon retention-expulsion of Es4formation source rock in the Dongying Depression

YAN Yong-he1,2, ZOU Yan-rong2*, QU Zhen-ya2,3, CAI Yu-lan2, WEI Zhi-fu4and PENG Ping-an2

1. PetroChina Xinjiang Oilfield Company, Karamay?834000, China; 2. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou?510640, China; 3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing?100049, China; 4. Lanzhou Center for Oil and Gas Resources, Institute of Geology and Geophysics,Chinese Academy of Sciences, Lanzhou?730020, China

A large amount of oil has been generated from the excellent source rock of the Es4formation in the Dongying Depression, Bohai Bay Basin. The evolving trend of the source rock is analyzed by using theH.maxplot. Combining the simulation of the hydrocarbon retention potential, which is acquired by the solvent swelling experiment, with the hydrocarbon generation characteristics and process of this area, the retention and expulsion history of the Es4formation are restored. With increasing maturity, some samples evolved from the same hydrocarbon-generated parent material can be regarded as a natural profile. The results of the retention simulation show that the volumetric swelling ratio and the amount of retention are decreasing with the increasing maturity, and that the immaturity sample has the largest retention hydrocarbon potential. The group-type fractions of the liquid hydrocarbon which retained in the source are not the same, saturates have the minimum hydrocarbon retention and it means that saturates are most easily expulsed from the source rocks. However, the NSOs (resins and asphaltenes) have the largest retention hydrocarbon potential. Combining the hydrocarbon retention history with the generation history of the basin, the whole retention-expulsion process of the Dongying Depression can be obtained. Therefore, the hydrocarbon retention experiment and evaluation method for the natural profile samples are established.

solvent swelling; hydrocarbon retention; expulsion history; Dongying Depression

P593

A

0379-1726(2015)01-0079-08

2013-09-02;

2014-03-03;

2014-08-20

國家重點基礎研究發(fā)展計劃項目(2014CB239101); 國家自然科學基金(41173054); 中國科學院廣州地球化學研究所135項目(Y234021001)

顏永何(1989–), 男, 碩士研究生, 主要從事油氣地球化學研究工作。E-mail: yanyong.he@163.com

ZOU Yan-rong, E-mail: zouyr@gig.ac.cn; Tel: +86-20-85290187