莫小榮，吳烈善，鄧書庭，陸春吉

1.廣西大學環(huán)境學院，南寧 530004 2.欽州學院資源與環(huán)境學院，欽州 535000 3.廣西高校環(huán)境保護重點實驗室(廣西大學)，南寧530004

某冶煉廠拆遷場地土壤重金屬污染健康風險評價

莫小榮1,2，吳烈善1,3,*，鄧書庭1，陸春吉1

1.廣西大學環(huán)境學院，南寧 530004 2.欽州學院資源與環(huán)境學院，欽州 535000 3.廣西高校環(huán)境保護重點實驗室(廣西大學)，南寧530004

按照環(huán)保部最新頒布實施的污染場地風險評估技術導則(HJ 25.3—2014)，選取Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As 6種重金屬元素為主要污染物，結合Pearson相關分析及克里金差值法，對某冶煉廠拆遷場地土壤進行健康風險評價。結果表明：拆遷場地土壤中重金屬污染集中于生產區(qū)及堆放場，污染程度為生產區(qū)≈堆放場>生活區(qū)，6種重金屬平均值低于《展覽會用地土壤環(huán)境質量評價標準》B級(HJ 350—2007)，Pb、Zn、Cd平均值高于廣西省和中國土壤元素背景值；相關分析表明Cu分別與Pb、Zn、Cr、As，Pb-Cr、Pb-As及Zn-Cd存在極顯著正相關關系；健康風險評價結果表明生活區(qū)土壤中6種重金屬對人體健康不會產生不良或危害效應；生產區(qū)和堆放場土壤中Cr存在致癌風險，As存在致癌風險和非致癌危害。成人血鉛模型(ALM)計算得出生活區(qū)、生產區(qū)及堆放場中成人血鉛濃度值分別為4.98 μg·dL-1、5.04 μg·dL-1、5.03 μg·dL-1，低于成人血鉛濃度風險評價的基準值5.8 μg·dL-1，且Pb的平均值低于國內外居住用地土壤鉛環(huán)境基準值。

重金屬；冶煉；拆遷場地；健康風險評價；血鉛模型

近年來，隨著“退城進園”、“退二進三”和“產業(yè)轉移”等政策的實施，大量工業(yè)企業(yè)被關停并轉、破產或搬遷，這些企業(yè)生產歷史悠久、工藝設備落后及經營管理粗放、環(huán)保設施缺乏，造成了嚴重的環(huán)境污染[1]。遺留下來的污染場地將作為城市建設用地，而工業(yè)用地轉變?yōu)樯虡I(yè)用地和居住用地等，在一定程度上必然會給人們的健康帶來影響。目前，我國在礦區(qū)、冶煉區(qū)、廢棄廠區(qū)等易受重金屬污染的場地進行了健康風險評價研究[2-9]，但大多都是引用、借鑒國外健康風險評價的經驗，而按照環(huán)保部頒布的污染場地風險評估模型及標準進行污染場地評價還比較少。

為了加快實現(xiàn)我國污染場地健康風險評價的規(guī)范性和科學性，確實完善和推廣符合我國國情的污染場地健康風險評價體系，本文按照環(huán)保部頒布實施的污染場地風險評估技術導則(HJ 25.3—2014)[10]，以某冶煉廠拆遷場地土壤的健康風險評價為例，運用評價結果為該工業(yè)用地是否適宜轉變?yōu)榫幼∮玫靥峁├碚撘罁?jù)，并為同行提供借鑒。

1 材料與方法 (Materials and Methods)

1.1 研究區(qū)域概況

該冶煉廠地處廣西某城區(qū)郊外，東臨郁江流域，南靠村莊，西北鋪設二級公路。企業(yè)總占地面積59 600 m2，前后經歷白水泥生產、冶煉廢渣提取有價金屬的歷史變遷，而冶煉廢渣提取有價金屬環(huán)節(jié)是造成廠區(qū)污染的主要原因。有價金屬提取的原料來自原柳州鋅品廠煙囪灰、陸川銻廠浸出渣、來賓冶煉廠浸出渣及金城江環(huán)保冶煉廠的干銻渣等冶煉廢渣，年用量40 000 t。冶煉過程產生的二次廢渣量大、堆放無序，且企業(yè)又將這些廢渣用于平整廠區(qū)土地，造成廠區(qū)大面積土壤受廢渣污染。

1.2 土壤樣品的采集與測定

供試土壤來自廣西某冶煉廠拆遷場地內，廠區(qū)分生活區(qū)、生產區(qū)及堆放場三大區(qū)域，根據(jù)各區(qū)域土地利用功能，生活區(qū)采用網格間距為65 m×65 m，生產區(qū)和堆放場采用網格間距為40 m×40 m的分區(qū)布點法對整個冶煉廠區(qū)進行布點采樣，布點總數(shù)52個，采樣布點圖見圖1。同時，在冶煉廠區(qū)外東面3 km左右某中學附近采集3個土壤樣品作為對照點土壤。土壤樣品按照常規(guī)標準法取樣，采樣深度為0～20 cm，土壤樣品經過前處理、風干、磨細過100目尼龍篩待測。測定項目包括土壤中的全Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As，樣品經HF-HClO4-HNO3消煮，重復3次，定容后取上清液，Cu、Pb、Zn、Cd、Cr采用日本島津AA-7000原子吸收分光光度計測定，As采用北京吉天SA-20原子熒光分析儀測定。通過加入國家標準土壤樣品(GB W07404)進行質量控制，各重金屬的回收率均在國家標準參比物質的允許范圍內。

1.3 健康風險評價模型

一般情況下，皮膚接觸、經口吞食及呼吸攝入是污染物進入人體的主要暴露途徑。不同污染物通過不同的攝入途徑所引起的健康風險模型包括致癌物質所致的健康危害模型和非致癌物質所致的健康危害風險模型。

污染物的致癌效應暴露量計算公式：

圖1 某冶煉廠區(qū)采樣布點圖

(1)

(2)

(3)

OISERca-經口攝入土壤暴露量，kg土壤·kg-1體重·d-1；DCSERca-皮膚接觸途徑的土壤暴露量，kg土壤·kg-1體重·d-1；PISERca-吸入土壤顆粒物的土壤暴露量，kg土壤·kg-1體重·d-1。

污染物的非致癌效應暴露計算公式：

(4)

(5)

(6)

OISERnc-經口攝入土壤暴露量，kg土壤·kg-1體重d-1；DCSERnc-皮膚接觸的土壤暴露量，kg土壤·kg-1體重·d-1；PISERnc-吸入土壤顆粒物的土壤暴露量，kg土壤·kg-1體重·d-1。

根據(jù)技術導則及前人的研究[11-12]，結合當?shù)鼐用竦膶嶋H情況，確定適合當?shù)厝巳旱谋┞对u價參數(shù)，見表1。其中，暴露皮膚表面積(SAE)根據(jù)公式：SAE=239×H0.417×BW0.517×SER計算。

1.4 風險表征

土壤中單一污染物致癌風險：

CRois=OISERca×Csur×SFo

(7)

CRdcs=DCSERca×Csur×SFd

(8)

CRpis=PISERca×Csur×SFi

(9)

CRn=CRois+CRdoc+CRpis

(10)

其中，CRois—經口攝入土壤途徑的致癌風險，無量綱；CRdcs—皮膚接觸土壤途徑的致癌風險，無量綱；CRpis—吸入土壤顆粒物途徑的致癌風險，無量綱；CRn—土壤中單一污染物(第n種)經所有暴露途徑的總致癌風險，無量綱；Csur—表層土壤中污染物濃度，mg·kg-1。

土壤中單一污染物危害商：

(11)

(12)

(13)

HIn=HQois+HQdoc+HQpis

(14)

表1 暴露參數(shù)的選取Table 1 The selection of exposure factors

其中，HQois—經口攝入土壤途徑的危害商，無量綱；HQdcs—皮膚接觸土壤途徑的危害商，無量綱；HQpis—吸入土壤顆粒途徑的危害商，無量綱；SAF—暴露于土壤的參考劑量分配系數(shù)，無量綱；HIn—土壤中單一污染物(第n種)經所有暴露途徑的危害指數(shù)，無量綱。Csur—表層土壤中污染物濃度，mg·kg-1。單一污染物致癌風險為10-6，危害商為1。

致癌斜率因子及參考劑量是健康風險評價中的重要參數(shù)，二者主要根據(jù)技術導則并結合浙江省污染場地風險評估技術導則(DB33/T 892—2013)[13]得到，見表2。重金屬Cu、Zn、Cr、Cd、As 均具有慢性非致癌健康風險，而As、Cr和Cd同時具有致癌風險。致癌效應參數(shù)包括呼吸吸入致癌斜率因子(SFi)、經口攝入致癌斜率因子(SFo)、皮膚接觸致癌斜率因子(SFd)；非致癌效應參數(shù)包括呼吸吸入參考劑量(RfDi)、經口攝入參考劑量(RfDo)和皮膚接觸參考劑量(RfDd)。

1.5 鉛的風險表征

由于鉛對兒童認知能力和神經系統(tǒng)的強烈毒性，人們認為不存在允許鉛暴露量最低限值的安全水平，因此在對鉛污染的毒性評價時不再采用RfD/RfC方法[14]。國際上廣泛使用IEUBK模型和成人血鉛模型(ALM)推導出居住用地和商業(yè)/工業(yè)用地土壤鉛環(huán)境基準值，進而對污染場地進行健康風險評估。文中采用成人血鉛模型(ALM)逆推出成人血鉛濃度值并與基準值對比，同時將拆遷場地土壤中Pb的平均值與國內外關于居住用地土壤鉛環(huán)境基準值進行比較，以完成對Pb的健康風險評估。

2 結果(Results)

2.1 拆遷場地重金屬統(tǒng)計特征值

表3分別列出拆遷場地內生活區(qū)、生產區(qū)及堆放場土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As的污染水平，污染程度為生產區(qū)≈堆放場>生活區(qū)。生活區(qū)土壤中各重金屬變異系數(shù)較小，污染物分布較均勻；生產區(qū)和堆放場土壤中各重金屬變異系數(shù)較大，這與廢渣來源、性質及有價金屬提取工藝有關，導致污染物局部污染嚴重。3個區(qū)域重金屬偏度均大于0，屬于偏正態(tài)分布。

表2 污染物的毒性參數(shù)Table 2 Parameters of pollutants toxicity

表3 污染場地重金屬含量Table 3 The contents of heavy metals in soils of the contaminated site

注：ND表示未檢出。重金屬含量單位為mg·kg-1。

Note: ND means not detected.The unit of heavy metal is mg·kg-1.

表4 土壤元素背景值及評價標準Table 4 The background values and standards of soil element

注：背景值單位為mg·kg-1。

Note:The unit of soil element is mg·kg-1.

與表4對比，生活區(qū)土壤中Pb、Zn、Cd、As平均值分別為對照點平均值的2.01、1.63、1.45、1.31倍，中國土壤元素背景值的4.43、2.62、14.94、1.31倍，Pb、Zn、Cd平均值分別為廣西省土壤元素背景值的4.80、2.53、5.43倍。

生產區(qū)土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、As平均值分別為對照點平均值的1.05、2.70、3.83、6.27、5.81 倍，是中國土壤元素背景值的1.15、5.95、6.15、64.61、5.81倍，Pb、Zn、Cd、As分別是廣西省土壤元素背景值的6.45、6.04、23.47、3.18倍。

堆放場土壤中Pb、Zn、Cd、As平均值分別為對照點平均值的2.64、4.70、4.86、5.06倍，是廣西省土壤元素背景值的6.29、7.40、18.20、2.77倍，Cu、Pb、Zn、Cd、As平均值分別為中國土壤元素背景值的1.01、5.81、7.54、50.09、5.06倍。

生活區(qū)、生產區(qū)及堆放場土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As的污染水平均低于《展覽會用地土壤環(huán)境質量評價標準》B級(HJ 350—2007)。文中以展覽會用地土壤環(huán)境質量評價標準作為污染場地土壤環(huán)境質量評價標準，主要基于我國目前沒有發(fā)布實施關于居住用地的土壤環(huán)境質量標準，而該標準的土壤利用方式與廠區(qū)規(guī)劃用地使用方式接近。另外，此標準的A級標準代表的是土壤未受污染的環(huán)境水平，B級標準代表的是污染土壤是否須要實施土壤修復工程的行動值，B級標準更適合廠區(qū)的土壤狀況。

根據(jù)各個采樣點重金屬含量平均值，運用克里金插值法繪制拆遷場地土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As的濃度分布圖(圖2)。從圖中可直觀看出，土壤中重金屬元素污染濃度在空間分布上表現(xiàn)出較明顯的集中富集特征且主要集中于生產區(qū)及堆放場區(qū)域，生活區(qū)受污染較輕。

2.2 相關性分析

表5為冶煉廠內土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As元素之間的Pearson相關分析結果。從表中可看出，Cu與Pb、Zn、Cr、As，Pb-Cr、Pb-As，Zn-Cd均極顯著正相關，Pb-Zn，Zn與Cr、As，Cd-As、Cr-As顯著正相關，表明這些重金屬元素之間同源性較高，可能存在相同的賦存形態(tài)或環(huán)境效應。

2.3 健康風險評價

場地風險評價中，一般用污染介質濃度的95%UCL值來反映污染場地土壤總體污染水平，并以此作為暴露點濃度進行風險計算。根據(jù)健康風險評價模型式(1)～(14)，結合表2毒性參數(shù)SF和RfD值及表3中各重金屬濃度的95%UCL值，計算Cu、Zn、Cr、Cd、As可能引起敏感人群的健康危害風險(表6)。

表5 污染場地土壤中重金屬的相關系數(shù)Table 5 The correlation coefficients of heavy metals in soils

注：“*”和“**”分別表示在0.05和0.01水平上顯著相關。

Note: “*”and“**”mean significant correlation at 0.05 and 0.01,respectively.

圖2 冶煉廠內土壤重金屬污染濃度分布圖(mg·kg-1)

表6 冶煉廠內土壤重金屬人體健康風險評價結果Table 6 The health risk assessment results of heavy metals in the smelting sity

風險評價結果顯示，生活區(qū)土壤中Cu、Zn、Cr、Cd、As對人體的致癌風險(CRn)在風險水平10-6內，危害商(HIn)小于1，表明生活區(qū)土壤對人體健康不會產生不良或危害效應。生產區(qū)和堆放場土壤中Cr對人體的致癌風險(CRn)分別為1.03E-05、1.18E-05，超出了風險水平10-6，存在致癌風險；生產區(qū)和堆放場土壤中As對人體的危害商(HIn)分別為1.31、1.12，致癌風險分別為1.30E-05、1.11E-05，超出危害商1和風險水平10-6，As對人體健康存在致癌風險和非致癌危害。

健康風險評價中，生產區(qū)和堆放場土壤中Cr、As對人體健康均產生危害，而表3數(shù)據(jù)顯示二者平均值均低于展覽會用地土壤環(huán)境質量評價標準B級標準，其中Cr的平均值還低于中國土壤元素背景值和廣西省土壤元素背景值，出現(xiàn)健康風險評價結果與選用標準、背景值相矛盾。根據(jù)污染場地風險評估技術導則，計算出Cr基于經口吞食、皮膚接觸及呼吸攝入3種暴露途徑綜合致癌效應的土壤風險控制值為4.32 mg·kg-1，控制值遠小于中國土壤元素背景值、廣西省土壤元素背景值及展覽會用地土壤環(huán)境質量評價標準B級標準；As基于同上3種暴露途徑綜合致癌效應和非致癌效應的土壤風險控制值分別為0.595 mg·kg-1和58.95 mg·kg-1，控制值小于展覽會用地土壤環(huán)境質量評價標準B級標準。因此，出現(xiàn)健康風險評價結果與選用標準、背景值相矛盾的原因在于Cr、As的土壤風險控制值均低于選用標準及其背景值。

健康風險評價結果與選用標準、背景值相矛盾反映了2個問題：一為以展覽會用地土壤環(huán)境質量評價標準B級標準作為居住用地評價標準過于寬松，如該標準中As的土壤修復行動值為80 mg·kg-1，遠高于美國環(huán)保局區(qū)域篩選值(RSL)中居住用地土壤篩選值0.39 mg·kg-1，沒有真正實現(xiàn)保障居住用地土壤環(huán)境質量和人群的健康；二為我國污染場地風險評估技術導則中暴露參數(shù)的取值偏保守，存在風險評價結果偏大及土壤風險控制值過嚴之嫌。

2.4 鉛的風險評價

由于污染場地風險評估技術導則不適用于Pb的風險評價，本文采用目前國際上廣泛應用的成人血鉛模型(ALM)，分別計算出拆遷場地生活區(qū)、生產區(qū)及堆放場的成人血鉛濃度值分別為4.98 μg·dL-1、5.04 μg·dL-1、5.03 μg·dL-1，低于成人血鉛濃度風險評價的基準值PbBadult= 5.8 μg·dL-1[17]。鑒于鉛對兒童的強烈毒性，國內外關于居住用地對人體的健康影響大都基于兒童健康風險制定鉛的土壤環(huán)境標準值[18-22]，文中將拆遷場地內Pb的濃度值與國外內外研究的居住用地和商業(yè)/工業(yè)用地土壤鉛環(huán)境基準值進行對比(表7)，可知拆遷場地中生活區(qū)、生產區(qū)及堆放場土壤中Pb的平均值均低于國內外居住用地和工業(yè)/商業(yè)用地土壤基準值。

3 討論(Discussions)

(1)拆遷場地內重金屬污染空間分布不均，集中富集于生產區(qū)及堆放場，生活區(qū)受污染較輕，污染程度為生產區(qū)≈堆放場>生活區(qū)，拆遷場地土壤中Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、As的污染水平均低于《展覽會用地土壤環(huán)境質量評價標準》B級標準，但Pb、Zn、Cd平均值均高于廣西省和中國土壤元素背景值。

表7 部分地區(qū)和國家鉛的土壤環(huán)境指導值/標準值Table 7 Soil lead guideline values of some countries and areas

(2)健康風險評價結果表明，生活區(qū)土壤中Cu、Zn、Cr、Cd、As對人體健康不會產生不良或危害效應；生產區(qū)和堆放場土壤中Cr存在致癌風險，As存在致癌風險和非致癌危害。

(3)文中Cr和As的健康風險控制值分別為4.32 mg·kg-1和0.595 mg·kg-1，均高于土壤元素背景值，原因較為復雜，一方面可能為控制值的計算過程參數(shù)取值偏保守，造成控制值過嚴；另一方面可能由于Cr和As對人體的毒性強，二者對人體健康產生風險或危害的濃度閾值很低，即使在背景值下也有可能對人體健康產生威脅。

(4)根據(jù)成人血鉛模型(ALM)計算拆遷場地內生活區(qū)、生產區(qū)及堆放場中成人血鉛濃度值分別為4.98 μg·dL-1、5.04 μg·dL-1、5.03 μg·dL-1，低于成人血鉛濃度風險評價的基準值PbBadult=5.8 μg·dL-1，且拆遷場地中Pb的平均值低于國內外居住用地土壤鉛環(huán)境基準值。

(5)健康風險評價中，暴露參數(shù)及毒性參數(shù)是計算過程中的主導參數(shù)，是決定環(huán)境健康風險評價準確性的關鍵因子，我國的污染場地風險評估技術導則中部分污染物毒性參數(shù)不完善及暴露參數(shù)偏保守，例如Cu、Zn等多個污染物皮膚吸收效率因子(ABSd)數(shù)據(jù)缺失；六價鉻的毒性遠大于三價鉻，因此鉻的毒性參數(shù)分別給出總鉻及六價鉻，而三價砷的毒性也遠大于五價砷，是否也應該給出總砷和三價砷的毒性參數(shù)；致癌效應平均時間(ATca)取的是72年(26 280=72×365)是否過長等。污染場地風險評估技術導則的日益完善是推動我國環(huán)境健康風險評價體系日益健全的當務之急。

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◆

Health Risk Assessment of Heavy Metal in Soil of Demolished Smelting Site

Mo Xiaorong1,2,Wu Lieshan1,3,*,Deng shuting1,Lu Chunji1

1.College of Environmental Science and Engineering,Guangxi University,Nanning 530004,China 2.Resources and Environmental Sciences College,Qinzhou University,Qinzhou 535000,China 3.Guangxi Universities Key Laboratory of Environmental Protection (Guangxi University),Nanning 530004,China

13 November 2014 accepted 27 January 2015

According to the technical guidelines for risk assessment of contaminated sites (HJ 25.3-2014),health risk assessment of the demolished smelting site was conducted by selecting six kinds of heavy metals as major pollutants which were Cu,Pb,Zn,Cd,Cr,and As,meanwhile,by combining with the methods of Pearson correlation analysis and Kriging.Results showed that workshop and storage areas were mainly contaminated while residential areas were mildly polluted.The averages of the six heavy metals concentration were lower than the standard of soil quality assessment for exhibition sites (HJ 350-2007),but Pb,Zn,Cd were higher than the background values in soils of Guangxi Province and China.The positive correlation were observed coefficients among Cu with Pb,Zn,Cr,As,besides Pb-As,Pb-Cr and Zn-Cd.According to the results of health risk assessment,the six kinds of heavy metals in the residential area soil exert insignificant didn’t have adverse or harmful effects on human health,but Cr showed carcinogenic risk and As showed non-carcinogenic and carcinogenic risks at both workshop and storage areas.Based on adult lead model (ALM) the calculated adult blood lead concentration of residential area was 4.98 μg·dL-1,while in workshop area was 5.04 μg·dL-1and in storage area was 5.03 μg·dL-1,lower than the standard value of adult blood lead concentration 5.8 μg·dL-1.Then,the means of adult blood lead concentrations in residential area,workshop and storage areas were lower than the values of those in both domestic and foreign residential land.

smelting; demolished site; heavy metal; health risk assessment; blood lead level model

農村環(huán)境連片綜合整治專項；廣西自然科學基金(桂科自0728010)聯(lián)合資助

莫小榮(1988-)，女，碩士，主要研究方向為生態(tài)修復、污染場地風險評價，E-mail: mo.xr@qq.com；

*通訊作者(Corresponding author)，E-mail: wls@gxu.edu.cn

10.7524/AJE.1673-5897.20141113003

2014-11-13 錄用日期：2015-1-27

1673-5897(2015)4-235-09

X171.5

A

吳烈善(1966-)，男，博士，教授、碩士生導師，主要研究領域為環(huán)境污染控制工程.

莫小榮，吳烈善，鄧書庭,等.某冶煉廠拆遷場地土壤重金屬污染健康風險評價[J].生態(tài)毒理學報，2015,10(4): 235-243

Mo X R,Wu L S,Deng S T,et al.Health risk assessment of heavy metal in soil of demolished smelting site [J].Asian Journal of Ecotoxicology,2015,10(4): 235-243 (in Chinese)