蘇志華，王建華

(1.貴州財經(jīng)大學資源與環(huán)境管理學院，貴州貴陽550025;2.中山大學地球科學與地質(zhì)工程學院，廣東廣州510275)

隨著我國經(jīng)濟的高速發(fā)展，城市的大氣污染問題日趨嚴重，大氣顆粒物成為影響我國環(huán)境空氣質(zhì)量的重要污染物［1－2］。其中，細顆粒物 PM10和PM2.5是反映空氣質(zhì)量狀況的重要指標。基于此，美國環(huán)境保護局于1997年提出了對環(huán)境空氣中顆粒物標準的修改提案，新增了關于PM2.5的標準，規(guī)定PM2.5的年平均值不得超過15 μg·m－3，24 h平均值不得超過 65 μg·m－3［3］;我國 1996 年頒布的《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095－1996)［4］中提出了PM10標準，并于2012年2月新頒布的《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095－2012)［5］中增加了關于PM2.5的標準限值，規(guī)定了PM2.5年平均及24小時平均二級濃度限值分別為 35 μg·m－3和 75 μg·m－3。PM10和PM2.5分別指空氣動力學當量直徑小于或等于10 μm和2.5 μm的大氣顆粒物。PM10也稱為可吸入顆粒物，世界衛(wèi)生組織 (WHO)則稱之為可進入胸部的顆粒物;PM2.5因其能夠進入人體肺泡，故被定義為可入肺顆粒物［6］，其對人體健康、能見度和氣候變化等方面的危害已被國內(nèi)外學者證實［7－9］。在大氣環(huán)境問題頻發(fā)以及公眾環(huán)境意識快速提高的背景下，大氣污染的研究受到了越來越多的關注，全球范圍內(nèi)開展了一系列PM2.5觀測研究以了解其來源和影響因素［10－11］。研究標明，氣象條件與大氣污染的程度密切相關。降水和強風天氣過后空氣中大氣顆粒物的濃度一般較小，而連續(xù)的低壓、無風、相對濕度較高的霧天大氣顆粒物的濃度相對較高。這是因為降雨對大氣懸浮顆粒物有較好的清除效果［12］，或是顆粒物在強風作用下能迅速擴散。而在無風、高濕的霧天，顆粒物多附著、溶解或混合于霧氣之中，不但得不到有效的擴散和去除，還易與其他污染物發(fā)生化學反應，增加二次氣溶膠產(chǎn)生的可能性［12］。然而，在中國有關大氣顆粒物觀測研究的記錄主要集中在經(jīng)濟最為發(fā)達的少數(shù)大城市和沿海地區(qū)［13－18］，而在其它的城市研究記錄還非常稀少，為了減緩空氣污染對該類地區(qū)人體健康和社會經(jīng)濟發(fā)展的負面影響，迫切需要對該類地區(qū)展開有關大氣顆粒物的污染特征及其影響因素研究。

貴陽位于貴州的中部，是貴州省省會，曾是典型的以SO2污染為主的城市。然而隨著能源結構和產(chǎn)業(yè)結構的改變、機動車保有量的快速增加，貴陽市的空氣污染在新時期呈現(xiàn)出與以往不同的特征:按照國家新頒布的《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095－2012)，貴陽市2013年的PM10和PM2.5均未達到國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級標準，而其他的空氣質(zhì)量指標如SO2、NO2、CO和O3均達到國家環(huán)境空氣質(zhì)量二級標準［19］。由此可見大氣顆粒物是影響貴陽市空氣環(huán)境質(zhì)量的首要污染物。然而，貴陽市有關PM2.5和 PM10污染的研究記錄仍非常稀少［20－24］，且以往的研究主要局限于貴陽的個別監(jiān)測點，研究的時間尺度也比較短，很難對貴陽市大氣顆粒物污染水平及特征進行較長時間尺度的評價?；诖?，本研究利用貴陽市環(huán)境監(jiān)測中心站自動監(jiān)測的空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)，研究貴陽市大氣顆粒物 (PM2.5和PM10)的污染現(xiàn)狀和時空分布特征，并結合氣象資料分析大氣顆粒物污染的影響因素。本研究可以為貴陽市大氣污染治理提供科學依據(jù)，以及為區(qū)域的大氣污染防治措施的制定提供參考。

1 監(jiān)測數(shù)據(jù)與方法

1.1 監(jiān)測點的選擇與數(shù)據(jù)的收集

目前，貴陽市共布設太慈橋、市環(huán)保站、冶金廳、鴻邊門、馬鞍山、小河、花溪、金陽、烏當、桐木嶺10個國控空氣自動監(jiān)測點位。但因建設需要，太慈橋自動監(jiān)測站點于2014年3月1日起停運。剩余9個監(jiān)測站中，桐木嶺站位于花溪區(qū)的高坡民族中學，花溪區(qū)站位于花溪區(qū)自來水廠，烏當區(qū)站位于烏當區(qū)行政中心，金陽區(qū)站位于觀山湖區(qū)的貴陽一中，馬鞍山站位于觀山湖區(qū)的黔靈山公園，鴻邊門站位于云巖區(qū)的貴陽醫(yī)學院，小河區(qū)站位于小河區(qū)行政中心，市環(huán)保站位于南明區(qū)貴陽市環(huán)保局，冶金廳站位于南明區(qū)貴州省環(huán)科院，空氣環(huán)境自動監(jiān)測站點具體位置見圖1。在貴陽市的行政區(qū)中，云巖區(qū)和南明區(qū)為老城區(qū)，小河區(qū)為國家級經(jīng)濟技術開發(fā)區(qū)，工業(yè)占比較重，觀山湖區(qū)主要功能為商業(yè)區(qū)和行政中心，烏當區(qū)和花溪區(qū)屬于郊區(qū)。根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》 (GB3095－2012)，以上9個站點均屬于空氣環(huán)境質(zhì)量二類區(qū)。監(jiān)測站的布設滿足空氣環(huán)境監(jiān)測標準的要求，即距地面一定高度，四周通風且無高大的建筑物和局地排放源，空氣可以自由流動，地形平坦，受局地環(huán)流的影響較小。大氣監(jiān)測標準為HJ 618，自動監(jiān)測方法為微量振蕩天平法和β射線法。數(shù)據(jù)發(fā)布標準為《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》 (GB3095－2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù) (AQI)技術規(guī)定 (試行)》(HJ622－2012)的有關規(guī)定，發(fā)布的數(shù)據(jù)包括24 h日均值以及實時濃度值 (即1 h平均值)。本研究選取數(shù)據(jù)的時間范圍為2014年3月至2015年2月。

氣象條件對污染物的擴散、稀釋和積累作用已得到普遍公認。為研究貴陽市氣象因素對大氣顆粒物污染的影響，本研究收集了貴陽市部分氣象資料，包括氣溫 (℃)和降水量 (mm)。氣象數(shù)據(jù)摘自中國天氣網(wǎng) (http://www.weather.com.cn)。

圖1 貴陽市空氣質(zhì)量監(jiān)測站分布圖Fig.1 Monitoring sites of air quality in Guiyang

1.2 數(shù)據(jù)處理及研究方法

本研究對貴陽市各監(jiān)測站的PM10和PM2.5的24 h平均值數(shù)據(jù)進行求平均計算，求取貴陽市PM2.5和PM10的24 h平均值;并選擇春夏秋冬各季中無突變天氣變化的時段，時間范圍為一周至半個月，對各個監(jiān)測站一日中同一時刻的PM2.5和PM10進行求平均，以獲取貴陽市各監(jiān)測點的PM2.5和PM10的1 h均值。通過時間序列分析法對篩選和整理過的數(shù)據(jù)進行分析，以查明貴陽市PM2.5和PM10在一個自然年的年變化特征、各季的日變化特征和空間分布特征。

2 結果與討論

2.1 貴陽市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度分布特征

2.1.1 季節(jié)性質(zhì)量濃度變化特征及其分析 為敘述方便，首先把貴陽市的四季劃分為春季、夏季、秋季和冬季。貴陽市2014年3月1日至2015年2月28日PM2.5和PM10日平均值的變化范圍較大，分別為11～127和19～161 μg·m－3，最大值可達最小值的12倍。大氣顆粒物質(zhì)量濃度的變化趨勢顯示出顯著的冬春季和夏秋季2種季節(jié)性特征，冬春季PM10和PM2.5的值較大，污染較為嚴重，夏秋季PM10和PM2.5的值較小，污染較輕 (圖2)。

在冬春季又以冬季污染的最為嚴重，PM2.5的日均值達到60.64 μg·m－3，主要集中在15 ～127 μg·m－3，PM10的日均值達到了 83.92 μg·m－3，主要集中在20～161 μg·m－3;在夏秋季以夏季的污染最輕，PM2.5均值僅為28.79 μg·m－3，主要集中在 13 ～68 μg·m－3，PM10的日均值僅為 50.43 μg·m－3，主要集中在 21 ～106 μg·m－3(表 1)。貴陽市大氣顆粒物濃度冬春季高于夏秋季，與北京、上海和廣州的研究結果相一致［13－14，16］。

圖2 貴陽市2014年3月1日至2015年2月28日的PM2.5、PM10、PM2.5/PM10及AQI的逐日變化特征Fig.2 Daily variation of PM2.5，PM10，PM2.5/PM10and AQI during from 2014－03－01 to 2015－02－28 in Guiyang(虛線為《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095－2012)二級標準中的質(zhì)量濃度限值)

表1 貴陽市春、夏、秋、冬季大氣顆粒物質(zhì)量濃度及空氣質(zhì)量指數(shù)的分布Table 1 Distribution of PM2.5，PM10，PM2.5/PM10mass concentration and AQI in spring，summer，autumn and winter seasons in Guiyang

貴陽市大氣顆粒物質(zhì)量濃度的季節(jié)性差異主要受控于氣象條件變化。由表2可知，貴陽市夏季太陽輻射強烈，地表溫度較高，近10年7月份日平均最高氣溫達到28.5℃，導致空氣對流與湍流強，盛行上升氣流，風速較大，不容易形成逆溫天氣，可以促使大氣顆粒物得到有效擴散，尤其對PM2.5擴散影響最顯著。另外，貴陽夏季主要受海洋氣團影響，盛行西南季風，風中攜帶的顆粒物含量少，而且?guī)碡S沛的降水，近10年7月份平均降水總量為156 mm，降水對大氣懸浮顆粒有較好的清除效果［12］，起到自然凈化空氣的作用。冬季氣溫相對最低，近10年12月份日平均最低溫度僅為4℃，抑制了空氣對流，導致風速較小，且受強冷高壓影響，冷空氣活動頻繁，逆溫天氣發(fā)生的頻率高且持續(xù)時間長，不利于污染物擴散。同時冬季盛行東北風，降水稀少，近10年12月份平均總降水僅為22 mm，對PM2.5的沖刷作用不明顯［12］;另外，植被繁茂程度的不同也對污染產(chǎn)生重要影響。夏季，植被最為繁茂，葉面積顯著增加，濕潤且具有一定粗糙度的葉片有利于PM2.5的捕獲，易于PM2.5的凈化［25］。同時，植物的蒸騰作用可以增加空氣濕度，降低空氣溫度，形成有利于PM2.5沉降的有利氣候條件［26］。而冬季植被凋零，在四季中對粉塵的吸附最差。貴陽市PM2.5/PM10在夏季的均值僅為0.57，而在冬季達到0.74(表1)，顯示夏季大氣中細顆粒的含量相對冬季少，印證了空氣對流、植被吸附等因素對細顆粒物稀釋、擴散及沉降的顯著效果。

表2 貴陽市氣象要素2000－2010年累年平均值Table 2 Mean values of meteorological elements during 2000－2010 in Guiyang

2.1.2 污染特征及超標情況 根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》，居住區(qū)、商業(yè)交通混合區(qū)、文化區(qū)、工業(yè)區(qū)和農(nóng)村地區(qū)為為二類環(huán)境空氣功能區(qū)，PM2.5污染物 24 h平均質(zhì)量濃度限值為 75 μg·m－3，PM10污染物24 h平均質(zhì)量濃度限值為150 μg·m－3［5］。本文選取的研究區(qū)域均屬于二類環(huán)境空氣功能區(qū)，大氣顆粒物的質(zhì)量濃度限值應為二級標準的質(zhì)量濃度限值。貴陽市2014年3月1日至2015年2月28日的大氣顆粒物的污染特征如圖2所示，大氣顆粒物的日均質(zhì)量濃度的變化范圍較大，最高值出現(xiàn)在2014年12月26日，PM2.5和PM10分別為127 和161 μg·m－3。在一年中 PM2.5有 35 d 超過《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》二級標準規(guī)定的24 h平均質(zhì)量濃度限值75 μg·m－3，超標率為9.7%;PM10只有4 d超過二級標準規(guī)定的限制，超標率為1.1%。PM2.5的年均值為43.2 μg·m－3，超過了二級標準的年平均質(zhì)量濃度限值35 μg·m－3，PM10的年均值為67.3 μg·m－3，在標準的質(zhì)量濃度限值之內(nèi)，未出現(xiàn)超標。PM2.5在春、夏、秋、冬分別有4、0、5和26 d超標，超標率分別為4.4%、0、5.5%和29.2%;PM10超標僅發(fā)生在春季和冬季，春季為1 d，冬季為3 d。以上研究結果揭示了貴陽市大氣顆粒物污染最嚴重的季節(jié)是冬季，且主要是PM2.5污染，春季污染程度次之，夏季最低。貴陽市空氣環(huán)境質(zhì)量指標AQI呈現(xiàn)出明顯的季節(jié)性特征:冬季最大，AQI冬季的平均值為83.6，集中分布在24～169，夏季最小，AQI的平均值為49，集中分布在23 ～93(表1)。AQI與PM2.5、PM10呈現(xiàn)出協(xié)調(diào)同步變化的特征 (圖2)，說明AQI的變化受控于PM2.5和PM10的變化，證明了影響貴陽市空氣環(huán)境質(zhì)量的首要因素是空氣中大氣顆粒物的質(zhì)量濃度。

2.2 貴陽市PM2.5和PM10質(zhì)量濃度的日變化特征

選取無突變天氣的時段2014年4月14－23日、7月4－13日、10月5－12日、1月22－29日的PM2.5和PM10小時質(zhì)量濃度平均數(shù)據(jù)為代表，分別研究春、夏、秋、冬四季大氣顆粒物在1 d內(nèi)的逐時變化特征，結果顯示貴陽市四季PM2.5和PM10的日變化呈現(xiàn)出顯著差異 (圖3)。春季，PM2.5的小時均值為42.45 μg·m－3，分布范圍為37.4 ～45.6 μg·m－3。PM10的小時均值為 75.48 μg·m－3，分布范圍為 58.3 ～ 90.1 μg·m－3。PM2.5的變化較為平緩，而PM10的變化幅度較大 (圖3a)。從0:00－6:00時，PM2.5和PM10的值逐漸降低，至6:00－8:00時降至最低，隨著太陽輻射的逐漸增加，空氣溫度升高，人類活動逐漸加強，污染排放開始累積［18，27］，導致 PM2.5和 PM10的質(zhì)量濃度也隨之增加，PM2.5在12:00時增加到最大，PM10在14:00時增加到最大。午后，太陽輻射有所減弱，但大氣及地面累積的溫度繼續(xù)升高，局部溫度差異增大，逆溫層消失，空氣流動性增強，導致大氣顆粒物的濃度緩慢降低，在16:00時降低至最小值。從16:00時開始，由于下班高峰的到來，機動車的排放量增加，顆粒物的污染再次呈現(xiàn)逐漸攀升的趨勢，到約20:00時達到了一天中的第二個峰值，之后持續(xù)下降;夏季，PM2.5的小時均值僅為 28.4 μg·m－3，分布范圍為19.50 ～24.59 μg·m－3。PM10的小時均值為 46.57 μg·m－3，分布范圍為 36.90 ～58.60 μg·m－3。PM2.5和 PM10的日均值為四季中的最小值，污染最輕 (圖3b)。從0:00－8:00時，大氣顆粒物的質(zhì)量濃度逐漸降低，其中PM10降低幅度相對較大，從8:00時開始，PM2.5和PM10逐漸增加，至約10:00時達到最大，早于春季，這與夏季太陽輻射較強，逆溫層遭受破壞較早，逆溫層破壞之后，空氣流動增強使大氣顆粒物進一步擴散［14］。10:00時之后逐漸下降，約17:00時降到最低，而后開始逐漸增加，23:00時達到最大值，這與下午下班機動車排放的積累、夜生活排放疊加及擴散慢等因素有關，夏季第二個“峰值”出現(xiàn)的時間在四季中最晚，可能是因為貴陽市夏季在四季中氣候最好，夜生活持續(xù)時間最長。

圖3 貴陽市2014－2015年度春、夏、秋、冬季大氣顆粒物質(zhì)量濃度的日變化趨勢Fig.3 Diurnal variations of PM2.5and PM10mass concentration in spring，summer，autumn and winter seasons in Guiyang

秋季，貴陽市大氣顆粒物質(zhì)量濃度的逐時變化特征與夏季相似，不同之處為達到第一個峰值的時間為11:00時，早于夏季的10:00時(圖3 c)。這與秋季太陽輻射的減弱，逆溫層遭受破壞較夏季晚有關系。另外，PM2.5和PM10達到一天中第二個峰值的時間為22:00時，早于夏季的23:00時，這與秋季城市夜生活的提早結束有關系;冬季，PM2.5的小時均值為 68.39 μg·m－3，分布范圍為58.00 ～ 85.33 μg·m－3。PM10的 小 時 均 值 為93.63 μg·m－3，分布范圍為 77.13 ～ 115.96 μg·m－3。總體上PM2.5和 PM10的小時日均值均最大，表明污染最為嚴重 (圖3d)。大氣顆粒物質(zhì)量濃度的日變化與夏秋類似，也顯示出“雙峰”的變化特征。不同的是達到最值的時間有所滯后，從0:00－9:00時，大氣顆粒物質(zhì)量濃度逐漸下降，至9:00時點下降到最低，時間為四季當中的最晚，從9:00時開始，大氣顆粒物質(zhì)量濃度逐漸增加，到13:00時達到最大值，比其它3個季節(jié)滯后，主要原因是冬季太陽輻射為四季中最弱，日照開始的時間最晚，導致逆溫層破壞的時間也最晚［14］。從13:00－17:00時逐漸降低，17:00時之后逐漸升高，到約22:00時達到最大。通過對比可以發(fā)現(xiàn)，PM2.5和PM10在春夏秋冬四季的特征均為“雙峰”型，這與趙晨曦和陳丹青的報道相一致［13，28］。但峰值在四季出現(xiàn)的時間有所不同，第一個峰值出現(xiàn)的時間在夏季最早，在冬季最晚;第二個峰值出現(xiàn)的時間為春季最早，夏季最晚，兩個“峰值”的產(chǎn)生的時刻不同主要源于各季城市出行高峰期時間的不同，人類活動作息時段的不同，導致了機動車尾氣排放及城市道路揚塵的差異［18，27］。

2.3 貴陽市PM2.5的空間分布特征及影響因素分析

研究結果顯示了貴陽市大氣顆粒物污染主要為PM2.5污染，因此僅研究PM2.5的空間分布特征。通過對馬鞍山、市環(huán)保站、烏當區(qū)、花溪區(qū)、小河區(qū)、鴻邊門、冶金廳和桐木嶺8個國控點的PM2.5記錄進行分析對比 (金陽新區(qū)國控點因收集的數(shù)據(jù)不全，暫不進行對比)，結果顯示8個國控點的PM2.5具有一致的變化趨勢 (圖4)，均表現(xiàn)為冬春季的PM2.5值大且波動劇烈，污染較為嚴重;秋季除兩次顯著的污染事件之外其余污染較輕;夏季在四季中的PM2.5值最小且波動最為平緩，指示污染最小，空氣質(zhì)量最好。

8個國控點PM2.5日均值的分布結果 (表3)顯示:在冬季，平均污染程度的從大到小的排列順序為市環(huán)保站＞冶金廳＞花溪區(qū)＞小河區(qū)＞鴻邊門＞馬鞍山＞烏當區(qū)＞桐木嶺;在夏季，平均污染程度從大到小的排列順序為鴻邊門＞冶金廳＞小河區(qū)＞市環(huán)保站＞花溪區(qū)＞烏當區(qū)＞馬鞍山＞桐木嶺。無論在冬季還是夏季，桐木嶺PM2.5的日均值均為最低，冬季和夏季分別僅為為44.81 μg·m－3和17.32 μg·m－3，烏當區(qū)和馬鞍山的PM2.5在冬季和夏季也均較低。除冬季的花溪區(qū)外，PM2.5的污染特征均顯示出離市區(qū)越近，污染越嚴重，反之則越輕的規(guī)律。這是因為離市區(qū)越近，人類活動越強，機動車和燃煤等人為源的排放越強［18，27］，在相同氣象條件的情況下，較強的人為排放源可以增大了PM2.5的質(zhì)量濃度?；ㄏ獏^(qū)在冬季PM2.5相對較高，達到了 66.83 μg·m－3，在夏季較低，PM2.5為25.19 μg·m－3，可能與花溪大學城的建設、房地產(chǎn)的過快發(fā)展引發(fā)了拆遷，植被遭受破壞，揚塵作用增強且在冬季尤其突出有關［26］。與其余7個國控點相比較，桐木嶺站點的PM2.5總體上最小。這主要是因為桐木嶺位于郊區(qū)，人類活動較弱，機動車排放和燃煤排放強度較低，加上良好的植被覆蓋，有利于吸附大氣中的細顆粒物，從而降低PM2.5的質(zhì)量濃度［25－26］。8 個國控點 PM2.5一致的變化趨勢揭示了其在大氣中的質(zhì)量濃度主要受到氣象條件的控制;從郊區(qū)到市區(qū)，污染逐漸加重進一步說明除氣象因素外，人類活動排放和局地的地理環(huán)境是影響PM2.5質(zhì)量濃度的重要原因。

圖4 貴陽市2014－2015年度PM2.5的空間分布特征Fig.4 Spatial distributions of PM2.5mass concentration in Guiyang during 2014－2015 year①馬鞍山;②市環(huán)保站;③烏當區(qū);④花溪區(qū);⑤小河區(qū);⑥鴻邊門;⑦冶金廳;⑧桐木嶺

表3 貴陽市國控空氣自動監(jiān)測站春、夏、秋及冬季PM2.5日平均值的分布特征Table 3 Daily mean values of PM2.5mass concentration in spring，summer，autumn and winter seasons at Monitoring sites in Guiyang μg·m－3

3 結論

1)于2014年3月1日至2015年2月28日階段，貴陽市大氣顆粒物污染以細顆粒物PM2.5污染為主，呈現(xiàn)夏秋季和冬春季2種典型的季節(jié)性污染特征，夏季污染最小，PM2.5日平均值為28.79 μg·m－3，分布在13 ～ 68 μg·m－3，冬季污染最嚴重，PM2.5日均值為60.64 μg·m－3，分布于15 ～127 μg·m－3之間;

2)根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》 (GB3095－2012)，PM2.5在春、夏、秋、冬各季的超標率分別為4.4%、0%、5.5%和29.2%;

3)四季PM2.5和PM10的日變化特征均顯示出“雙峰”型分布，第一個峰值出現(xiàn)在10:00－13:00時，夏季達到峰值的時間最早，冬季最晚。第二個峰值出現(xiàn)在20:00－23:00時，春季最早，夏季最晚。峰值發(fā)生的時間差異與各季太陽輻射強度的變化及居民生活節(jié)拍的差異有關;

4)冬季和夏季，貴陽市PM2.5的污染特征均顯示出從市區(qū)到郊區(qū)污染逐漸減小，反之增強的特征。在冬季，平均污染程度的順序為市環(huán)保站＞冶金廳＞花溪區(qū)＞小河區(qū)＞鴻邊門＞馬鞍山＞烏當區(qū)＞桐木嶺。在夏季為鴻邊門＞冶金廳＞小河區(qū)＞市環(huán)保站＞花溪區(qū)＞烏當區(qū)＞馬鞍山＞桐木嶺;

5)氣象條件是影響貴陽大氣顆粒物污染程度的首要原因，其次為人類活動排放和局地環(huán)境條件。

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