辛明德， 李忠允

（1.哈爾濱理工大學 材料科學與工程學院，哈爾濱 150040；2.黑龍江省火電第三工程公司，哈爾濱 150040）

0 引言

鑄造鋁合金具有低密度、高抗腐蝕性、高比強度、優(yōu)良的鑄造性能和可焊性等優(yōu)點，廣泛應用于軍用和民用產(chǎn)品，尤其在航空、航天、航海工業(yè)中占有十分重要的地位；在常規(guī)鑄造鋁合金中，采用孕育和變質(zhì)等組織細化方法是改善和提高合金強韌性的一種有效方法，工業(yè)上經(jīng)常采用變質(zhì)處理來改變相的微觀組織形態(tài)，使合金組織以有利的形狀和較小的尺寸均勻分布在基體中，以進一步提高合金的綜合性能［1］。

稀土元素位于元素周期表的第三副族，原子的最外層電子結(jié)構相同，次外層電子結(jié)構相似，化學性能相近，化學性質(zhì)活潑；鋁合金與稀土元素皆具有密排六方晶體結(jié)構，使得稀土元素在鋁合金中固溶度較大，幾乎所有的稀土元素對α-Al都有較好的固溶強化作用。大部分稀土元素與鋁的原子尺寸半徑相差在±15%范圍內(nèi)，各種稀土元素在鋁中的溶解度不同，增加的順序為La、混合稀土、Ce、Pr、Nd。稀土元素可增強鋁合金原子間的結(jié)合力，減少原子擴散速度［2-4］。

近些年來，由于鋁合金的應用日益廣泛，對鋁合金的性能要求愈來愈高，各種元素對鋁合金性能影響的研究進行的非常仔細；由于稀土在鋁合金中的特殊作用，稀土對鋁合金組織及性能影響的研究方面也做了大量的工作，稀土被用作鑄造鋁合金的強化元素、變質(zhì)劑、凈化劑等。本文對單一稀土在鑄造鋁合金中的應用現(xiàn)狀有進行系統(tǒng)的綜述。

1 單一稀土在鑄造鋁合金中應用

單一稀土元素經(jīng)常用做為鋁合金的合金細化劑以及變質(zhì)元素加入到鑄造鋁合金中，以期改變鑄造鋁合金的組織以及性能。

圖1 鋁合金添加La初生α相形貌［7］

1.1 鑭

La可以改變6061合金顯微組織，對6061鋁合金有明顯的細化及強化作用［5］。La會在6063合金中形成粗大的AlFeSiLa化合物，抑制了沉淀相β、β′析出，使強化相Mg2Si減少，使 6063 合金的力學性能降低［6］。

將Al-La中間合金加入到用低過熱度澆注技術制備的半固態(tài)A356鋁合金漿料，結(jié)果表明，此時合金具有顆粒狀和薔薇狀初生α-Al相，如圖1，La可顯著改善合金中初生 α-Al相的晶粒尺寸和顆粒形貌［7］。經(jīng) 0.01%Ti，0.03%B聯(lián)合細化，含0.04%Sr的A356鋁合金在加入La后，α-Al晶粒細小，表明添加La會產(chǎn)生大量La化物質(zhì)點，成為α-Al的形核核心，增加了α-Al枝晶數(shù)量，促進柱狀晶向等軸晶轉(zhuǎn)變［8］。經(jīng)低過熱度澆注半固態(tài)A356鋁合金漿料可制備具有顆粒狀和薔薇狀初生α-Al相（如圖 2），可滿足流變成形的需要［9］。

La對A365鋁合金進行變質(zhì)時，在760℃保溫90min，大部分共晶硅已成為細小的顆粒狀，彌散地分布在α-Al相的晶界處；α-Al相晶粒細小緊密地排列在一起，變質(zhì)效果達到最佳，說明稀土La變質(zhì)A365鋁合金的潛伏期在 90min 左右［10］。

在金屬型鑄造條件下，向ZL101A合金中加入加入0.6%左右的 La，合金具有最好的變質(zhì)效果，共晶硅全部變?yōu)榧毿↑c狀，如圖 3，合金抗拉強度和延伸率隨著 La的增加而提高［11］。

ZL303合金加入La后，合金中 Mg2Si相由黑色骨骼狀變?yōu)槎贪魻?，AlFeMnSi 相灰色網(wǎng)狀變?yōu)楣趋罓?，當La的加入量1.0%時 ，ZL303 合金的抗拉強度最高，如圖4、圖5。Al-5Mg-Si-La合金的抗拉強度和伸長率分別比ZL303合金提高了17%和120%。它們對ZL303合金的強化作用主要有細晶強化、固溶強化和生成的 La金屬間化合物的第二相強化等［12］。

La能與ZL303合金中的合金元素形成化合物，這種化合物的形貌呈針條狀或顆粒狀。在微觀結(jié)構（原子尺度）上，是沿晶界偏聚在一個有限的局部區(qū)域，改變了這個區(qū)域的鍵環(huán)境，抵制合金的機械蠕變，強化晶界，從而提高了合金的強度［13］。ADC1加入La后，固溶時效組織中粗大多邊形初晶硅消失；針狀共晶硅形貌得到改善，得到不同程度的細化和球化，有害化合物形態(tài)得到改善，La加入量為 0.3%，硅相細化、球化效果較佳［14］。

圖2 添加0.6%La半固態(tài)A356合金初生相形貌［9］

圖3 加入0.6%La時ZL101A合金的微觀組織［11］

圖4 La加入量對ZL303合金抗拉強度的影響［12］

圖5 La加入量對ZL303合金延伸率的影響［12］

圖6 Ce對ZL101A合金微觀組織的影響［16］

1.2 鈰

Ce的加入量、加入溫度和保溫時間都對ZL201合金晶粒度和顯微組織有影響。合金晶粒組織隨Ce加入以及加入量的增加而變細，二次枝晶間距隨Ce含量的增加而減小，當Ce的加入量超過0.5%后產(chǎn)生過變質(zhì)，晶粒開始變粗、組織變差。Ce變質(zhì)ZL201合金對于鑄件冷卻凝固速度也很敏感，冷卻越慢，變質(zhì)效果越差［15］。在金屬型鑄造條件下，加入0.8%Ce時ZL101A合金具有最佳的變質(zhì)效果，共晶硅全部變?yōu)榧毿↑c狀，且保溫6 h仍有一定的變質(zhì)效果，如圖6；提高加入溫度720℃保溫時間6 h變質(zhì)溫度可以減少Ce的用量。冷卻速度對變質(zhì)效果有很大影響，當合金液冷卻速度低于0.8℃/s時沒有任何變質(zhì)效果［16］。

Al-10Ce對經(jīng)Al-4Ti-4Ce-B細化變質(zhì)的A356鋁合金晶粒細化具有促進作用，使初生α-Al枝晶更為細小，共晶硅變?yōu)榧毿×畈⒃讦?Al晶界均勻分布，Al-10Ce合金中的Al4Ce作為α-Al的異質(zhì)核心，促進其形核，改變了共晶硅的生長機制，使共晶硅由粗大的板片狀變?yōu)榧毿〉亩虠U狀或顆粒狀［17-18］。

鑄態(tài)Al-14Cu-7Ce合金組織是由α-Al+Al8CeCu4共晶組織組成，而Al-10Cu-5Ce，Al-18Cu-9Ce合金中除有α-Al＋Al8CeCu4共晶組織外，還分別含有 α-Al和Al8CeCu4初生相。Al-Cu-Ce合金能獲得良好的熱軋、冷軋變形能力，并且變形態(tài)合金也具有良好的耐熱性能，因此Al-Cu-Ce合金有望成為一種兼具鑄造和變形兩用的新型耐熱鋁合金［19］。

適量Ce在Al-4.5Cu合金中可以降低金屬液的黏度，提高合金流動性，減少金屬在凝固過程中的收縮，抑制合金枝晶化的趨勢，改善鑄造合金的微觀組織，凈化合金。當Ce加入量為4%時，Al-4.5Cu合金流動性最佳，如圖7，凝固收縮量最小、合金晶粒組織細化圓整，如圖8，同時其熱裂傾向最?。?0］。

適量的Ce有利于改善Al-5Cu合金的鑄態(tài)組織和提高力學性能，在相同熱處理條件下，Ce對Al-Cu合金組織性能的影響取決于它對鑄態(tài)組織結(jié)構的影響，當Ce添加量為1.0%Ce時，Ce對Al-5Cu合金熔體的凈化，細化和微合金化綜合效應顯著，此時，鑄態(tài)組織中呈黑色點狀分布的析出相較少且均勻，樹枝狀的共晶組織變得分散且短而薄，Ce還可改善Al-Cu合金的塑性和疲勞性能［21-22］。Ce對Al-7Si-0.8Mg鋁合金的共晶硅有細化作用，當加入0.3%Ce時，共晶硅由粗Ce加入量為0.3%大的板片狀變?yōu)榧毿〉念w粒狀，如圖9，合金鑄態(tài)抗拉強度略有提高，而伸長率從未加入Ce時的0.16%增加至4.3%，增幅達到169%；Ce加入量過多，顆粒狀的共晶硅變成板條狀，合金的強度和塑性降低［23］。將稀土 Ce加入一種具有較高的強度和韌性的新型（未公開成分）鑄造鋁合金中，當Ce的質(zhì)量分數(shù)為0.15%時，Ce主要富集在晶界處并與雜質(zhì)元素結(jié)合形成雜質(zhì)元素Ce化物，凈化晶界；Ce還可以與合金中的合金元素相互作用形成合金元素Ce化物，改變合金相組成，細化晶粒組織［24］。

圖7 Al-4.5Cu合金Ce含量與流動性的關系［20］

圖8 4%Ce含量的Al-4.5Cu合金微觀組織［20］

圖9 Ce加入量為0.3%時合金的顯微組織圖［23］

1.3 釔

將Y加入到A356鋁合金中，隨著熔體冷卻速度的降低，初晶α-Al晶粒變得粗大且分布凌亂，其二次枝晶間距增大，共晶硅由顆粒狀、纖維狀轉(zhuǎn)變?yōu)槠瑺?、針狀，如圖10；合金的拉伸性能顯著下降；若要取得較好的變質(zhì)效果，需在較大的熔體冷卻速度下才能使共晶硅按變質(zhì)形態(tài)生長［25］。

圖10 不同冷卻速度Y變質(zhì)A356鋁合金組織［25］

Y不但能使A356合金初生的α-Al晶粒變得圓整細小，二次枝晶間距減小，且能使共晶硅由板條狀轉(zhuǎn)變?yōu)轭w粒狀或纖維狀，當加入0.4%Y后，A356合金就體現(xiàn)良好的變質(zhì)效果，如圖 11［26］。

圖11 不同釔加入量A356合金的顯微組織［26］

將Y加入7055鋁合金中，當Y質(zhì)量分數(shù)小于0.125%時，隨Y含量增加，7055鋁合金細化效果增強，當Y質(zhì)量分數(shù)為0.125%時，鑄態(tài)組織中基體晶粒細化效果顯著，晶粒減小到40μm 左右，第二相球化并細化，如圖12，當Y質(zhì)量分數(shù)超過0.125%時，合金的鑄態(tài)組織隨著其含量的增加又逐漸粗化，Y加入7055鋁合金中可以形成Al6Cu6Y與Al3Y，并且彌散分布在晶界上［27］。向7055鋁合中添Al-Y中間合金，Y與熔體中氧、氫、氮、硫、鐵等雜質(zhì)元素有很強的結(jié)合能力，可以凈化合金熔體。Y對合金熔體還具有很強的變質(zhì)效果，加入Y后，基體晶粒的尺寸從 60~70 μm 下降到 40~50 μm［28］。

Al-Mg-Si合金加入0.3%的Y，合金鑄態(tài)組織均勻細小，晶粒尺寸保持在50 μm左右，在Y與Si的復合作用下，Al-Mg-Si系合金的室溫強度和耐高溫性能得到改善，Si質(zhì)量分數(shù)在0.45%~0.49%變化時，材料的強度和塑性達到最好配合［29］。在0~4.5%Y含量范圍內(nèi)，Al-Mg-Si合金具有細小均勻的鑄態(tài)組織，材料的導電能力得到一定程度的改善，材料的熱穩(wěn)定性顯著增強，高溫下的硬度、抗拉強度分別比未加Y時有較大提高［30］。

向Al-Mg-Cu合金中加入0.25%Y，鑄態(tài)組織中晶粒細化效果明顯，基體晶粒度由60~70μm下降到40~50μm，晶界處主要相是T（AlZnMgCu）相和含Y相，晶界、晶內(nèi)可見2~3 μm的Al3Y和Al2Y，加Y后材料性能得到改善［3 1］。當Y含量為0.3%時，鑄態(tài)組織中晶粒細化與組織均勻化效果明顯，Y加入合金中主要形成Cu4Al8Y；當Y質(zhì)量分數(shù)大于0.3%時，合金的鑄態(tài)組織中晶粒隨著Y含量的增加又逐漸粗化，如圖 13［32］。

圖12 加0.1%Y后7075合金鑄態(tài)組織 SEM 照片［27］

1.4 鉺

微量（0.05%）Er添加到A356合金中，可使合金的初生α-Al晶粒從薔薇花狀變成細小的球狀，Er含量為0.1%的A356合金在595℃時晶粒的形貌較為理想，晶粒尺寸95 μm；在625℃對含Er合金液進行適當?shù)娜蹼姶艛嚢?，可以進一步細化合金晶粒，制得半固態(tài)成形所需的漿料［33-34］，如圖 14。

向6063鋁合金中加入0.14%Er時，合金的晶粒細化效果最明顯，硬度達到最大值；當Er質(zhì)量分數(shù)超過0.14%時，細化效果減弱，硬度值逐漸降低。在6063鋁合金中，Er偏聚于晶界處，形成粗大的金屬間化合物Al3Er相，有強化晶界、阻止晶粒長大作用，其余部分Er與Al生成次生金屬間化合物，彌散分布于基體中，產(chǎn)生彌散強化作用［35］。

Al-Zn-Mg-Cu合金中添加Er，可以在合金凝固過程中形成Al3Er粒子，提高形核率，Al3Er粒子與α-Al基體具有相同的晶體結(jié)構，晶格常數(shù)接近，可以有效地細化合金α-Al晶粒，提高合金的抗拉強度［36］。金屬型鑄造Al-Si-Cu-Mg合金由于Er的加入可以提高合金循環(huán)變形抗力和疲勞壽命［37］。

圖13 不同Y含量時Al-Cu-Mg-Mn合金組織［32］

圖14 共晶硅金相組織及SEM象［34］

1.5 釓

Gd含量對A1-Zn-Mg-Cu-Zr合金的微觀組織和力學性能有顯著影響，當Gd質(zhì)量分數(shù)低于0.25%時，隨Gd含量的增加，合金細化效果、強度以及伸長率都增加；當Gd質(zhì)量分數(shù)為0.25%時，鑄態(tài)組織中基體晶粒最小，且固溶組織具有良好的抗再結(jié)晶作用；而當Gd質(zhì)量分數(shù)超過0.25%時，合金的微觀的組織與力學性能變差［38］。

1.6 鈧

Sc對金屬型鑄造Al-Si-Cu-Mg合金的低周疲勞行為有比較大的影響，當外加總應變幅較高時，金屬型鑄造Al-Si-Cu-Mg合金和Al-Si-Cu-Mg-Sc合金均呈現(xiàn)循環(huán)應變硬化現(xiàn)象，而在低的外加總應變幅下，Al-Si-Cu-Mg合金在疲勞變形初期表現(xiàn)為循環(huán)應變硬化，在疲勞變形后期則表現(xiàn)為循環(huán)應變穩(wěn)定，而Al-Si-Cu-Mg-Sc合金在整個疲勞變形期間均發(fā)生循環(huán)應變硬化。Sc的加入可以有效提高金屬型鑄造Al-Si-Cu-Mg合金的循環(huán)變形抗力和低周疲勞壽命［39］。

Al-Cu-Si系合金中加入Sc后，共晶Si相由粗大板片狀變?yōu)榧毿“迤瑺?，并且明顯減少β（Al8Fe2Si）針狀脆性相的析出，目前，含Sc鋁合金的開發(fā)已成為鋁合金研究的熱點，其中加入Sc后合金性能顯著提高，引起國內(nèi)外眾多學者的廣泛關注，但其昂貴的價格也阻礙了含Sc鋁合金的應用［40］。

Sc可以有效改變Al-Zn-Mg-Cu系鑄造合金基體α-Al相的尺寸和形態(tài)，并對合金共晶組織有明顯的變質(zhì)作用，同時可以有效去除合金組織中的Al7Cu2Fe含鐵相，從而提高試驗合金的室溫抗拉強度，當Sc添加量為0.45%時，合金的室溫抗拉強度最高可達510 MPa，但Sc對合金的室溫塑性影響不大，當Sc添加量為0.30%時，合金的高溫瞬時抗拉強度明顯提高［41］。

1.7 釤

Sm對ADC12合金微觀組織和力學性能的影響與其加入量有關，當Sm加入量小于1.0%時，隨著Sm質(zhì)量分數(shù)增加，二次枝晶臂間距、晶粒尺寸、Si相尺寸減小，抗拉強度和伸長率增加。當Sm質(zhì)量分數(shù)為1.0%時，二次枝晶間距約為15 μm，晶粒平均尺寸為30~40 μm，大部分呈圓整度較好的短棒狀或細小球狀，此時抗拉強度為220 MPa，伸長率為3.1%，比ADC12合金分別提高了22%和10%；當Sm質(zhì)量分數(shù)超過1.0%時，細化作用減弱，合金的力學性能下降［42］。

Sm可以減小Al-Si合金組織中初生α-Al相尺寸、α-Al二次枝晶臂間距和Si相尺寸，并能提高共晶Si相圓整度。Al-Si合金中加入一定量的Sm可以使合金的硬度、抗拉強度、伸長率均顯著提高并能細化α-Al和共晶Si相，改善合金中富 Fe 相的形態(tài)［43-44］。

在Al-Si-Cu合金中，Sm能有效細化α-Al枝晶和共晶硅，可以使富鐵相的形狀由漢字狀變?yōu)榧毿U狀，富鐵相的體積分數(shù)下降。對比合金中存在兩種富Sm金屬間化合AlSiSm和AlSiCuSm可以發(fā)現(xiàn)板狀AlSiCuSm相總是與桿狀AlSiCuSm相同時存在。Al-Si-Cu-1.0Sm合金的抗拉強度為 220 MPa、延伸率為 3.1%［45］。

1.8 釹

Nd對ZL101合金的變質(zhì)作用具有長效性和重熔性，變質(zhì)6 h及重熔4次后合金中的共晶硅組織仍呈小片狀的變質(zhì)狀態(tài)，如圖 15［46］。

稀土 Nd 變質(zhì)對 Al-（18、22、26）Si合金摩擦磨損性能有明顯影響，隨著硅含量的提高，組織中初晶硅含量變多，尺寸增大；加入0.5%的Nd使組織中的初晶硅得到明顯細化，合金組織中較大的板狀和多面體狀的初晶硅變?yōu)榧毿〉亩嗝骟w狀，而且其尖銳的棱角變得圓滑；隨著硅含量的增加，合金的耐磨性得到提高［47］。

圖15 變質(zhì)后6 h和重熔4次的金相照片［46］

1.9 鐠

Pr在Al-Cu合金中主要存在于晶界處并形成稀土化合物，能有效地細化晶粒、提高析出相的彌散度，Pr的加入可以使Al-Cu合金的斷口中韌窩數(shù)量增加，從而使Al-Cu系合金強度增加的同時塑性也有所提高［49］。

在Al-16%Si合金中，Pr通過吸附在Si相結(jié)晶前沿，抑制了較大過冷度的產(chǎn)生，細化初晶Si和共晶Si；隨著Pr含量的增加，粗大的初晶Si變成了細小的板條狀，共晶Si則由針片狀變成了球狀；隨著變質(zhì)時間的延長，板條狀初晶Si變得越來越細小，共晶Si的尺寸先是慢慢減小，然后逐漸增大；溫度越高，Pr對初晶Si的變質(zhì)作用加強，對共晶 Si變質(zhì)作用減弱［49］。

2 結(jié)語

由于稀土對鋁合金性能有很好的作用，各種稀土在鋁合金中應用研究有很多，進展也很快?，F(xiàn)有文獻表明，稀土在鋁合金中的作用機理在于稀土對鋁合金熔體有很好的凈化作用，同時稀土能夠?qū)︿X合金鑄態(tài)組織起到明顯變質(zhì)作用而改變鑄造鋁合金微觀組織形態(tài)，進而達到提高鑄造鋁合金性能的目的。本文通過對多種單一稀土元素在不同的鑄造鋁合金中的作用進行的分析，以期達到系統(tǒng)闡述單一稀土元素在鑄造鋁合金中應用現(xiàn)狀、幫助鑄造工作者深入了解稀土元素在鑄造鋁合金中的作用并更有效地將各類稀土元素用于鑄造鋁合金中。

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