朱傳新，牟云峰，鄭 普，王新華，郭海萍，何 鐵

(中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621900)

貧化鈾球裝置內(nèi)的238U(n,2n)反應率實驗研究

朱傳新，牟云峰，鄭 普，王新華，郭海萍，何 鐵

(中國工程物理研究院 核物理與化學研究所，四川 綿陽 621900)

采用兩套不同尺寸的貧化鈾球裝置開展了裝置內(nèi)部的238U(n,2n)反應率實驗研究，利用PD-300加速器D-T中子源輻照實驗裝置，源強變化采用伴隨粒子法監(jiān)測，238U圓片放置在實驗裝置的45°孔道內(nèi)，分布在距中子源不同距離處，輻照結(jié)束后，采用HPGe探測器測量238U圓片活化γ射線。實驗結(jié)果與蒙特卡羅程序模擬計算結(jié)果進行了比較和分析。結(jié)果表明，238U(n,2n)反應率實驗結(jié)果與模擬計算值較吻合，238U(n,2n)反應率隨球體半徑r的增加，近似服從e-ar/r2分布規(guī)律。

貧化鈾球；反應率；D-T中子；蒙特卡羅模擬

在中子物理研究中，通過測量裝置內(nèi)的活化反應率，可對中子與一維球結(jié)構(gòu)裝置的核素反應截面數(shù)據(jù)庫進行評估。238U是一重要的裂變核素，在反應堆中扮演著重要角色，其反應截面數(shù)據(jù)的可靠性對堆設(shè)計的安全尤其重要。英國原子武器研究中心進行過天然鈾的中子宏觀實驗，實驗裝置由φ2.92 cm×106.68 cm的天然鈾金屬棒垂直緊密排列組成，在裝置上進行了14 MeV中子通量分布、反應率分布、中子泄漏、中子增殖等的測量[1]；日本東京大學進行了14 MeV中子輻照大貧化鈾球介質(zhì)內(nèi)的238U(n,f)、238U(n,γ)等反應率測量與分析，評估了日本JENDL2數(shù)據(jù)庫中的截面數(shù)據(jù)[2]；王大倫等[3-5]測量了貧化鈾球的裂變反應率分布，給出了14 MeV中子與238U作用產(chǎn)生的平均裂變數(shù)；牟云峰等[6]采用活化法測量了貧化鈾及組合球中的Al、Au和Nb的活化反應率；美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室開展了Big Ten基準臨界裝置中的238U(n,f)、238U(n,γ)等反應率實驗與蒙特卡羅模擬[7]，評估了相應的計算程序和截面數(shù)據(jù)庫的可靠性；嚴小松等[8]開展了貧化鈾/聚乙烯球殼交替系統(tǒng)中238U中子俘獲率的測量；郭海萍等[9-10]開展了D-T中子照射下貧化鈾球及組合裝置的中子能譜測量。然而，針對一維貧化鈾球殼裝置內(nèi)的238U(n,2n)反應率研究尚未見報道。本文采用活化測量方法測量一維貧化鈾球殼裝置內(nèi)的238U(n,2n)反應率，并采用蒙特卡羅程序和ENDF/B-6以及CENDL-3評價數(shù)據(jù)庫核數(shù)據(jù)進行反應率的模擬計算，將二者的結(jié)果進行比較和分析，擬通過實驗校驗238U(n,2n)截面數(shù)據(jù)的可靠性。

1 實驗原理

反應率的物理定義是單位源中子數(shù)作用到單位原子核上的反應幾率，故實驗中需明確作用到靶核上的源中子數(shù)目、被活化的總原子核數(shù)目及靶核數(shù)目，因此實驗中需進行中子源強度的監(jiān)測、樣品的活化測量以及樣品的稱重。

由于加速器在運行過程中受離子束的漂移、高壓的擾動及運行過程中氚靶的變化等因素的影響，加速器中子源強度處于不斷變化中，中子通量隨時間的變化出現(xiàn)各種波動。這樣在實驗過程中活化箔的活化放射性的增長也是有波動的，這些對最終的實驗結(jié)果將帶來影響。為解決這一問題，實驗時將照射時間分成N個相等的時間間隔，記錄每個間隔的伴隨α粒子數(shù)，最終給出的源中子強度為伴隨粒子數(shù)經(jīng)加權(quán)處理后得到的數(shù)據(jù)。

當t0時刻停止照射后，活化箔的反應率分布為：

(1)

式中：Rei為反應率，無量綱量；i為活化箔在樣品中徑向的不同位置，cm；Ni(t0)為第i個位置處的活化箔在t0時刻的γ活性；M為活化箔中的原子數(shù)；b為同位素豐度；g為產(chǎn)生放射性核衰變的γ發(fā)射率；ε為高純鍺探測器的效率；Ω為伴隨α粒子探測器對靶張的立體角；Aα為中子強度的各向異性因子；ραk為第k個時間間隔tα內(nèi)測量得到的α計數(shù)；N為總時間間隔數(shù)；λ為產(chǎn)物核的衰變常量，s-1。

2 實驗

2.1 實驗裝置

實驗裝置1：內(nèi)徑為8 cm、外徑為38.8 cm的貧化鈾球殼，總質(zhì)量約為570 kg，球殼的厚度為15.4 cm，14 MeV中子在貧化鈾中的平均自由程λ=3.54 cm，因此裝置1中，中子的總自由程約為4λ。實驗裝置2：內(nèi)徑為26.2 cm、外徑為38.8 cm的貧化鈾球殼，總質(zhì)量約為400 kg，球殼的厚度為6.3 cm，裝置2中，中子的總自由程約為2λ。選擇兩套實驗裝置的目的是通過兩種不同的中子自由程，得到不同的中子輸運過程，相應得到不同裝置內(nèi)的中子能譜分布，從多個角度檢驗238U反應截面核數(shù)據(jù)的可靠性。

圖1 實驗裝置Fig.1 Experiment setting

實驗裝置如圖1所示，PD-300中子發(fā)生器提供D-T中子源，中子源強度控制在(2～4)×1010s-1，貧化鈾球放置在三維調(diào)節(jié)支架上，通過對貧化鈾球裝置進行精確定位，確保球中心與氚靶靶心重合，靶室為不銹鋼管材料。中子輻照期間，使用鋁制水套采用水冷卻方式對氚靶表面進行冷卻。

238U活化片放置在45°孔道內(nèi)，活化片與238U圓柱間隔緊密放置。采用伴隨α粒子法監(jiān)測中子產(chǎn)額。對裝置1輻照約30 h，對裝置2輻照約20 h，兩套裝置的累積中子產(chǎn)額達3.3×1015。輻照結(jié)束后，利用HPGe探測器測量活化片的活性。根據(jù)由(n,2n)反應引起的活化片的活性和伴隨粒子法監(jiān)測數(shù)據(jù)得到貧化鈾球裝置中238U(n,2n)反應率。

2.2 活化片樣品參數(shù)

在裝置1的45°孔道內(nèi)放置8片活化箔，裝置2的45°孔道內(nèi)放置7片活化箔，活化片的實驗參數(shù)列于表1。

2.3 中子源強度監(jiān)測

中子源強度采用伴隨粒子法進行分時監(jiān)測。α粒子采用金硅面壘探測器測量。電子學框圖示于圖2，信號經(jīng)放大后通過多道和974定標器同時進行監(jiān)測，利用計算機控制974定標器進行分時監(jiān)測。圖3為通過示波器測量到的α粒子信號波形。

表1 活化片的參數(shù)Table 1 Parameter of foil

圖2 監(jiān)測的電子學框圖Fig.2 Block diagram for measuring α particle

圖3 伴隨α粒子信號波形Fig.3 Shape of associate α particle signal

2.4 活化測量

中子輻照結(jié)束后，將孔道內(nèi)的活化片取下，活化片為圓片，直徑為24 mm。利用ORTEC公司的GEM60P型高純鍺探測器測量活化γ射線。高純鍺探測器系統(tǒng)由高純鍺探測器、鉛屏蔽室、數(shù)字化γ譜儀、計算機多道共同組成。高純鍺探測器的探測效率隨能量變化的曲線利用系列標準γ射線源進行刻度得到，使用了210Pb、241Am、133Ba、109Cd、22Na、60Co、152Eu、226Ra和57Co等γ射線標準點源，源距離探測器端面82 mm。效率刻度的不確定度小于3%?；罨瘻y量時，樣品距離高純鍺探測器端面82 mm。每次測量的特征峰凈計數(shù)為10 000以上。圖4為活化片在中子輻照前測量的本底譜及測量238U活化片得到的γ射線能譜。由圖4可看出，活化片輻照前無237U存在；中子輻照后，產(chǎn)生了208 keV的γ射線峰，該特征峰來源于238U(n,2n)237U反應產(chǎn)物237U的放射性。

測量了238U(n,2n)237U反應的產(chǎn)物237U特征峰208 keV，使用的參數(shù)值為：237U半衰期6.75 d，特征峰208 keV，分支比21.14%。距高純鍺探測器表面中心上方82 mm處，208 keV的γ射線探測效率為0.017 7。

3 模擬計算

模擬計算采用MCNP5程序和ENDF/B-6庫和CENDL-3庫評價核數(shù)據(jù)進行。計算的物理模型考慮了實驗的材料和幾何尺寸，中子源采用各向異性的14 MeV能量附近的D-T中子進行描述，記錄球內(nèi)不同半徑處的238U(n,2n)反應率，模擬計算中考慮了靶室結(jié)構(gòu)材料對源中子的影響以及貧化鈾球上的靶室孔道對測量反應率的影響，根據(jù)實驗的實際情況進行建模。為對中子在貧化鈾球介質(zhì)內(nèi)的輸運物理過程進行分析，在計算反應率的同時，也對各位置的中子能譜進行計算。采用MCNP5程序和ENDF/B-6庫計算得到的裝置1內(nèi)部的中子能譜示于圖5。由圖5可看出，中子與鈾球發(fā)生反應后的中子譜形，在裝置的不同半徑處均較接近，只是在譜的軟硬上有一些差異，離球心越近，能譜越硬，而離球心較遠處，中子譜較軟，能譜的計數(shù)分布主要集中在高能區(qū)的13 MeV以上和6 MeV以下的能區(qū)，尤其是1 MeV以下的中子能區(qū)，球介質(zhì)內(nèi)的中間位置產(chǎn)生的低能中子多，這是因為在15 MeV以下的中子能區(qū)由于發(fā)生中子誘發(fā)裂變而產(chǎn)生裂變中子，而裂變中子的能量分布主要集中在1 MeV附近，所以低能區(qū)中子較多。采用MCNP5程序和ENDF/B-6庫計算得到裝置2內(nèi)部的中子能譜示于圖6，能譜分布的特點與裝置1的相似。

圖4 γ射線譜Fig.4 Gamma ray spectrum

圖5 裝置1內(nèi)部的中子能譜Fig.5 Neutron spectra in setting 1

圖6 裝置2內(nèi)部的中子能譜Fig.6 Neutron spectra in setting 2

4 結(jié)果與討論

裝置1的238U (n,2n)反應率的實驗值和計算值列于表2，表2中E、C分別為反應率的實驗值和計算值，C/E為計算值與實驗值之比。計算時，分別使用了美國的ENDF/B-6數(shù)據(jù)庫和中國的CENDL-3數(shù)據(jù)庫中238U核反應截面評價數(shù)據(jù)。由表2可看出，實驗值與計算值吻合較好，二者在5%以內(nèi)一致，其中CENDL-3庫數(shù)據(jù)計算結(jié)果與ENDF/B-6數(shù)據(jù)庫相較而言，與實驗值更接近，說明CENDL-3庫的238U核數(shù)據(jù)更準確。對裝置1，238U(n,2n)反應率隨球體半徑變化的擬合公式為：

(3)

式中：y為238U(n,2n)反應率；r為貧化鈾球半徑，cm。238U(n,2n)反應率隨球體半徑的增加近似服從e-ar/r2分布規(guī)律。其物理意義是：對于點中子源，其中子強度隨距離增加呈1/r2減弱；中子在物質(zhì)中衰減服從e-ar指數(shù)衰減規(guī)律。綜合上述兩種情況，在球介質(zhì)內(nèi)，反應率隨著球體半徑的增加近似服從e-ar/r2分布規(guī)律。

表2 裝置1的238U(n,2n)反應率Table 2 238U(n,2n) reaction rate in setting 1

裝置2的238U(n,2n)反應率的實驗值和計算值列于表3。由表3可看出，模擬計算值與實驗值吻合較好。在裝置2中，CENDL-3數(shù)據(jù)庫計算結(jié)果與ENDF/B-6數(shù)據(jù)庫計算結(jié)果相比較，兩者差異不明顯。裝置2中238U(n,2n)反應率隨球體半徑的增加，同樣呈現(xiàn)近似e-ar/r2規(guī)律分布。對裝置2，238U(n,2n)反應率隨球體半徑變化的擬合公式為：

(4)

從上述兩組實驗裝置的研究結(jié)果及裝置內(nèi)部的中子能譜可看出，14 MeV中子在貧化鈾球殼內(nèi)發(fā)生各種核反應，包括裂變反應、(n,2n)反應、彈性和非彈性散射反應等，球殼越厚，高能中子能量損失也越大，能量降低到(n,2n)反應閾能6 MeV以下的概率越大，因此隨著球殼厚度增加，238U(n,2n)反應率呈下降趨勢。通過實驗數(shù)據(jù)與模擬計算結(jié)果的綜合比較，二者在實驗不確定度范圍內(nèi)吻合，其中CENDL-3數(shù)據(jù)庫計算結(jié)果與實驗值更接近，表明CENDL-3數(shù)據(jù)庫的238U核數(shù)據(jù)更準確。貧化鈾球模擬計算結(jié)果的不確定度約為5.0%，主要來自于抽樣的統(tǒng)計漲落以及截面數(shù)據(jù)的不確定度等因素。

貧化鈾球?qū)嶒灲Y(jié)果的不確定度，主要來源于中子源強度監(jiān)測、各向異性修正、HPGe探測器效率刻度以及特征γ射線峰計數(shù)等因素。各不確定度因素及總不確定度列于表4。

表3 裝置2的238U (n,2n)反應率Table 3 238U(n,2n) reaction rate in setting 2

表4 貧化鈾球?qū)嶒灉y量結(jié)果的不確定度Table 4 Uncertainty of result for depleted uranium spheres experiment

5 結(jié)論

通過貧化鈾球裝置內(nèi)部238U(n,2n)反應率的實驗研究，獲得了238U(n,2n)反應率隨貧化鈾球半徑變化的實驗數(shù)據(jù)，與采用MCNP5和ENDF/B-6庫以及CENDL-3數(shù)據(jù)庫的238U核反應截面評價數(shù)據(jù)計算得到的238U(n,2n)反應率進行了比較，結(jié)果表明：1) ENDF/B-6庫和CENDL-3數(shù)據(jù)庫中，在15 MeV以下的238U(n,2n)截面數(shù)據(jù)較為可靠，其中，CENDL-3數(shù)據(jù)庫中的238U評價數(shù)據(jù)略好于ENDF/B-6庫的；采用兩組不同尺寸貧化鈾球?qū)嶒炑b置，通過不同的中子輸運自由程的反應率測量實驗，產(chǎn)生兩組不同的中子輸運過程以及不同的中子能譜分布，從多個角度驗證了評價數(shù)據(jù)庫中238U(n,2n)截面數(shù)據(jù)的可靠性。2) 在貧化鈾球裝置介質(zhì)內(nèi)部，隨著球體半徑的增加，238U(n,2n)反應率近似呈e-ar/r2規(guī)律分布。

感謝中國工程物理研究院PD-300中子發(fā)生器運行組婁本超、李艷、李彥等為本實驗提供的穩(wěn)定的束流運行。

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Measurement of238U(n,2n) Reaction Rate in Depleted Uranium Sphere

ZHU Chuan-xin, MOU Yun-feng, ZHENG Pu, WANG Xin-hua, GUO Hai-ping, HE Tie

(InstituteofNuclearPhysicsandChemistry,ChinaAcademyofEngineeringPhysics,Mianyang621900,China)

The238U(n,2n) reaction rates of two depleted uranium spheres were measured. The depleted uranium spheres were irradiated by D-T neutron at PD-300 accelerator. The intensity of neutron source was monitored by the associated-alpha particles from the T(d,n)He reaction. After radiation, the activated gamma rays of uranium foils in the 45° hole of uranium spheres were measured using HPGe detector. The238U(n,2n) reaction rates of two depleted uranium spheres were calculated using Monte-Carlo simulation. It shows that the238U(n,2n) reaction rates from experiments are agreed with the calculations. The change of238U(n,2n) reaction rate with the radiusrof depleted uranium sphere is obeyed approximately the distribution of e-ar/r2.

depleted uranium sphere; reaction rate; D-T neutron; Monte-Carlo simulation

2015-04-04;

2015-07-05

朱傳新(1977—)，男，安徽鳳臺人，副研究員，碩士，從事核物理實驗研究

O571.435

A

1000-6931(2015)10-1734-06

10.7538/yzk.2015.49.10.1734